四川省鉛鋅礦放射性水平調(diào)查及分析

中圖分類號：X837

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

四川省目前擁有鉛鋅礦采選、冶煉企業(yè)上百家，鉛鋅礦產(chǎn)資源的儲量僅次于云南，鉛和鋅保有儲量分別占全國的 4.5% 和 6.9% 以上，主要集中在四川攀西地區(qū)和三江中段地區(qū)[］。在鉛鋅礦采選、冶煉過程中會產(chǎn)生大量的尾礦或廢渣，大部分鉛鋅礦企業(yè)采用臨時(shí)堆場或回填礦洞等方式進(jìn)行處置，礦物中伴生的放射性核素可能會對周圍生態(tài)環(huán)境造成一定程度的放射性污染[2]。2003 年，我國發(fā)布了《放射性污染防治法》，將伴生放射性礦生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的放射性污染納人監(jiān)管范疇。目前四川省還未對省內(nèi)鉛鋅礦放射性水平進(jìn)行過大范圍調(diào)查，對我省鉛鋅礦放射性水平相關(guān)數(shù)據(jù)的掌握量極少，亟需進(jìn)行相關(guān)調(diào)查。

1 調(diào)查內(nèi)容

1. 1 調(diào)查范圍及調(diào)查指標(biāo)

本次調(diào)查對全省鉛鋅礦企業(yè)進(jìn)行了調(diào)查、統(tǒng)計(jì)，結(jié)合原各市州梳理情況，初步掌握了四川省鉛鋅礦企業(yè)的大致生產(chǎn)經(jīng)營和工藝流程情況。四川省目前鉛鋅礦注冊企業(yè)為143家，處于停產(chǎn)狀態(tài)的93家，正常經(jīng)營的50家（約占總數(shù)的 35% ）。根據(jù)鉛鋅礦企業(yè)的地域分布、企業(yè)配合度等，本次共有33家鉛鋅礦企業(yè)納人調(diào)查，其中開采企業(yè)9家、冶煉企業(yè)11家、選礦企業(yè)13家。

調(diào)查指標(biāo)為鉛鋅礦區(qū)陸地 γ 輻射劑量率和放射性核素 ²³⁸UΩ_?²²⁶RaΩ_?²³²Th 的活度濃度，按照開采企業(yè)采集2個(gè)樣品（原礦、廢石）選礦企業(yè)4個(gè)樣品（鉛鋅原礦、鉛粉、鋅粉、廢渣）、冶煉企業(yè)4個(gè)樣品（原料、鉛塊、鋅塊、廢渣），總共需采集114個(gè)樣品。

1. 2 實(shí)驗(yàn)分析設(shè)備及方法

γ輻射劑量率監(jiān)測方法參照《環(huán)境 γ 輻射劑量率測量技術(shù)規(guī)范》（HJ1157—2021）[3]，實(shí)驗(yàn)儀器使用美國熱電公司FH40G多功能輻射測量儀，儀器能量響應(yīng)為 ，劑量率測量范圍為 1～100μSv/h ，探測限為 1nSv/h ;土壤中 γ 核素濃度分析方法參照《環(huán)境及生物樣品中放射性核素的 γ 能譜分析方法》（GB/T16145—2022）[4和《高純鍺 γ 能譜分析通用方法》（GB/T11713—2015）[5]，使用美國Canberra公司GR7023高純鍺γ 能譜儀儀器能量范圍為 3～7000keV ，分辨率為 ，各核素濃度的探測限分別為 ²³⁸U：9.49Bq/kg ） ²³²Th ： 2. 09 Bq/kg、226 Ra ： 。

1.3 質(zhì)量控制

針對現(xiàn)場監(jiān)測，對選取的監(jiān)測點(diǎn)位周邊的特征物進(jìn)行拍照備存，以保證監(jiān)測點(diǎn)位的可重現(xiàn)性；在環(huán)境 γ 劑量率抽查監(jiān)測過程中為確保監(jiān)測數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和可靠性，在調(diào)查工作開展前、后和中間階段，在穩(wěn)定的輻射場進(jìn)行3次儀器比對；儀器使用期間，應(yīng)每天開展本底測量；在每次測量開始前、中間或結(jié)束階段，在相對固定位置上測量儀器校驗(yàn)源的讀數(shù)值，確定儀器校驗(yàn)源效率因子符合儀器使用要求；環(huán)境 γ 劑量率抽查人員嚴(yán)格按照操作程序進(jìn)行操作，并清楚完整的填寫相關(guān)制式表格存檔備查，記錄測量點(diǎn)周圍的環(huán)境狀況、氣象等信息。

針對 γ 能譜分析，采樣點(diǎn)一般選擇鉛精礦、鋅精礦、原料、尾渣等具有代表性的點(diǎn)位。通過定期測量本底（繪制 50keV～3 MeV本底計(jì)數(shù)率質(zhì)控圖，頻次為1次/月）、定期用校驗(yàn)源檢查峰道值（一般峰位漂移應(yīng)在調(diào)試峰道的 2‰ 以內(nèi)，能量分辨率（ 1332keV ）變化不超過上次測試的 10% ）、定期測量校驗(yàn)源（繪制效率質(zhì)控圖）、定期測量平行樣和開展留樣復(fù)測等方式開展質(zhì)控工作。

四川省輻射環(huán)境監(jiān)測站負(fù)責(zé)各技術(shù)協(xié)作單位的質(zhì)量抽查和檢查工作，包括資質(zhì)和人員、現(xiàn)場監(jiān)測、采樣分析、實(shí)驗(yàn)室內(nèi)部質(zhì)量控制、數(shù)據(jù)處理等各環(huán)節(jié)的質(zhì)量抽查和檢查[6]

2 放射性水平結(jié)果及分析

2.1開采企業(yè)放射性水平結(jié)果

2. 1. 1 陸地 γ 輻射劑量率

調(diào)查測量使用環(huán)境 X-γ 輻射劑量率儀，以企業(yè)生產(chǎn)廠區(qū)邊界 500m 以外無污染區(qū)測量的陸地γ 輻射劑量率值作為的“當(dāng)?shù)乇镜姿健?，按《環(huán)境γ 輻射劑量率測量技術(shù)規(guī)范》（HJ1157—2021）[3]的要求對企業(yè)所用原料和固體廢物堆場進(jìn)行巡測，在輻射水平最高點(diǎn)位處采用三腳架固定儀器在堆場 1m 上方處，待儀器讀數(shù)穩(wěn)定后以10s間隔讀取10個(gè)數(shù)據(jù)，記錄在原始記錄紙上。測量結(jié)果列于表1。

由表1可見，在調(diào)查結(jié)果中， γ 輻射劑量率大于 300nGy/h （含本底）的有7處，占總數(shù)的 19% ;在 100nGy/h （含本底）水平以下有26處，占總數(shù)的 72% 。調(diào)查的各地區(qū) γ 輻射劑量率平均值為171.87nGy/h ，各地區(qū)之間 γ 輻射劑量率水平差距比較明顯， γ 輻射劑量率最大值出現(xiàn)在2號企業(yè)7號原礦坑，為 輻射劑量率最小值出現(xiàn)在8號企業(yè)鋅精礦堆，為 22nGy/h 。2號企業(yè)7號原礦坑的 γ 輻射劑量率遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他點(diǎn)位。

2.1. 2 放射性核素活度濃度

以企業(yè)生產(chǎn)廠區(qū)邊界 500m 以外無污染區(qū)測量的 γ 輻射劑量率值作為“當(dāng)?shù)乇镜姿健?；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率低于“當(dāng)?shù)乇镜姿?+ ，則選取該企業(yè) γ 輻射劑量率監(jiān)測點(diǎn)位中監(jiān)測值最大的點(diǎn)位進(jìn)行固體樣品取樣并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室分析；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率超過“當(dāng)?shù)乇镜姿? ，則對該監(jiān)測點(diǎn)位進(jìn)行固體樣品取樣并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室分析。測量結(jié)果列于表2。

各礦區(qū)礦物放射性核素活度濃度：U-238處于 4～6487Bq/kg 之間，平均值為 487.84Bq/kg ：Th-232處于 1.02～29.1Bq/kg 之間，平均值為4.84Bq/kg ： Ra-226 處于 6.55～4323Bq/kg 之間，平均值為 472.66Bq/kg 。

2.2 冶煉企業(yè)放射性水平結(jié)果

2.2.1 陸地 γ 輻射劑量率測量結(jié)果

調(diào)查測量使用環(huán)境 X-γ 輻射劑量率儀，以企業(yè)生產(chǎn)廠區(qū)邊界 500m 以外無污染區(qū)測量的陸地γ 輻射劑量率值作為“當(dāng)?shù)乇镜姿健?，按《環(huán)境 γ 輻射劑量率測量技術(shù)規(guī)范》（HJ1157—2021）[3]的要求對企業(yè)所用原料和固體廢物堆場進(jìn)行巡測，在輻射水平最高點(diǎn)位處采用三腳架固定儀器在堆場 1m 上方處，待儀器讀數(shù)穩(wěn)定后以10s間隔讀取10個(gè)數(shù)據(jù)，記錄在原始記錄紙上。測量結(jié)果列于表3。

由表3可見，在調(diào)查結(jié)果中， γ 輻射劑量率未發(fā)現(xiàn)大于 300nGy/h （含本底）。在 100nGy/h （含本底）水平以下有26處，占總數(shù)的 65% 。調(diào)查的各地區(qū) γ 輻射劑量率平均值為 93.27nGy/h ，各地區(qū)之間 γ 輻射劑量率水平差距較小， ΨΨ 輻射劑量率最大值出現(xiàn)在12號企業(yè)綜合回收車間廢渣堆，為 189nGy/h;γ 輻射劑量率最小值出現(xiàn)在14號企業(yè)產(chǎn)品堆（鋅粉堆），為 0

2.2.2 礦物放射性核素活度濃度

以企業(yè)生產(chǎn)廠區(qū)邊界 500m 以外無污染區(qū)測量的 γ 輻射劑量率值作為“當(dāng)?shù)乇镜姿健?；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率低于“當(dāng)?shù)乇镜姿?+ ，則選取該企業(yè) γ 輻射劑量率監(jiān)測點(diǎn)位中監(jiān)測值最大的點(diǎn)位進(jìn)行固體樣品取樣并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室分析；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率超過“當(dāng)?shù)乇镜姿? ，則對該監(jiān)測點(diǎn)位進(jìn)行固體樣品取樣并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室分析。測量結(jié)果列于表4。

各礦區(qū)礦物放射性核素活度濃度：U-238處于 1.77～461Bq/kg 之間，平均值為 55.85Bq/kg ：Th-232處于 1.08～83Bq/kg 之間，平均值為21.26Bq/kg 處于 1.37～256Bq/kg 之間，平均值為52.60Bq/kg。

2.3選礦企業(yè)放射性水平結(jié)果

2.3.1 陸地 γ 輻射劑量率測量結(jié)果

調(diào)查測量使用環(huán)境 X-γ 輻射劑量率儀，以企業(yè)生產(chǎn)廠區(qū)邊界 500m 以外無污染區(qū)測量的陸地γ 輻射劑量率值作為“當(dāng)?shù)乇镜姿健?，按《環(huán)境 γ 輻射劑量率測量技術(shù)規(guī)范》（HJ1157—2021）[3]的要求對企業(yè)所用原料和固體廢物堆場進(jìn)行巡測，在輻射水平最高點(diǎn)位處采用三腳架固定儀器在堆場 1m 上方處，待儀器讀數(shù)穩(wěn)定后以10s間隔讀取10個(gè)數(shù)據(jù)，記錄在原始記錄紙上。測量結(jié)果列于表5。

由表5可見， γ 輻射劑量率大于 （含本底）的有8處，分別為21號、22號、23號以及25號企業(yè)的鋅粉堆和鉛粉堆，占總數(shù)的 12% 。在 100nGy/h （含本底）水平以下有46處，占總數(shù)的 67% 。調(diào)查的各地區(qū) γ 輻射劑量率平均值為160.48nGy/h ，各地區(qū)之間 γ 輻射劑量率水平差距明顯， γ 輻射劑量率最大值出現(xiàn)在23號企業(yè)的鉛粉堆，為 1370nGy/h;γ 輻射劑量率最小值出現(xiàn)在27號的尾礦庫，為 33.1nGy/h 。

2.3.2 礦物放射性核素活度濃度

以企業(yè)生產(chǎn)廠區(qū)邊界 500m 以外無污染區(qū)測量的 γ 輻射劑量率值作為“當(dāng)?shù)乇镜姿健?；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率低于“當(dāng)?shù)乇镜姿?+ ，則選取該企業(yè) γ 輻射劑量率監(jiān)測點(diǎn)位中監(jiān)測值最大的點(diǎn)位進(jìn)行固體樣品取樣并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室分析；固體表面 1m 處的 γ 輻射劑量率超過“當(dāng)?shù)乇镜姿? ，則對該監(jiān)測點(diǎn)位進(jìn)行固體樣品取樣并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室分析；測量結(jié)果

列于表6。

各礦區(qū)礦物放射性核素活度濃度：U-238處于 2.16～10000Bq/kg 之間，平均值為579.39Bq/kg ;Th-232處于 0.55～46.4Bq/kg 之間，平均值為 3.76Bq/kg ； Ra-226 處于 0.83～4240Bq/kg 之間，平均值為 510.15Bq/kg 。

3年有效劑量估算

通過本次調(diào)查，對鉛鋅礦職業(yè)工作人員進(jìn)行年有效劑量估算；所受外照射劑量的主要來源考慮鉛鋅礦的 γ 射線，在計(jì)算中取有效劑量率與空氣吸收劑量率之比值為 0.7Sv/Gy ，年工作時(shí)間采用ICRP推薦年工時(shí)數(shù) （2000h/a） ，取室外居留因子0.2，計(jì)算工作人員所受 γ 輻射有效劑量。

本文估算鉛鋅礦職業(yè)工作人員的吸人內(nèi)照射劑量時(shí)，參照《極低水平放射性廢物的填埋處置》（GB/T28178—2011）[7]提供的吸入劑量估算模式，未考慮食入及皮膚吸收模式。

工作人員吸入氣載微塵所致內(nèi)照射劑量的估算公式如下[8]：

E_inh=e_inh×C×t_e×f_d×f_c×C_dust×V （1）式中， E_inh 為工作過程中吸入某核素導(dǎo)致的內(nèi)照射劑量， μSv;e_inh 為吸人核素的有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)，取值分別為 ） ²³²Th2.9×10^-5 （204μSv/Bq Ω_s²²⁶Ra2.2×10^-6μSv/Bq;C 為樣品中該核素的活度濃度， Bq/g;t_e 為工作時(shí)間， h;f_d 為稀釋修正因子，保守計(jì)算取 1;f_c 為濃集因子，取 1;C_dust 為氣載微塵濃度，取值根據(jù)IAEA安全報(bào)告叢書第44 號中推薦的工作場所空氣中載塵量 1mg/m³ ;V為呼吸速率，取 1.2m³/h 。從保守的角度出發(fā)，均取受調(diào)查企業(yè)各點(diǎn)位中的最高值進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果列于表7。

根據(jù)GB18871—2020的規(guī)定，職業(yè)照射劑量限值為 ，計(jì)算工作人員年有效劑量最大值為 490.89μSv ，未超過限值。其中開采企業(yè)的最大年受照射劑量為 490.89μSv ，平均值為178.89μSv ，冶煉企業(yè)的最大年受照劑量為60.61μSv ，平均值為 33.88μSv ，選礦企業(yè)的最大年受照射劑量為 402.26μSv ，平均值為 104.29μSv ;可以看出開采企業(yè)的輻射風(fēng)險(xiǎn)最高，其最大年受照劑量是冶煉企業(yè)的8.1倍，平均值為冶煉企業(yè)的5.28倍。按照最大值比較，開采企業(yè)的外照射劑量占總劑量的 81.00% ，按照平均值比較，開采企業(yè)的外照射劑量占總劑量的 90.81% ；按照最大值比較，冶煉企業(yè)的外照射劑量占總劑量的87.31% ，按照平均值比較，開采企業(yè)的外照射劑量占總劑量的 88.78% ；按照最大值比較，選礦企業(yè)的外照射劑量占總劑量的 95.36% ，按照平均值比較，選礦企業(yè)的外照射劑量占總劑量的 95.15% ;

在開采企業(yè)、冶煉企業(yè)、選礦企業(yè)，工作人員的受照劑量主要為 γ 外照射。

4討論

經(jīng)過此次調(diào)查發(fā)現(xiàn)，冶煉企業(yè)的 γ 輻射劑量率分布相對均勻，均未超過 300nGy/h ;開采企業(yè)和選礦企業(yè)的 γ 輻射劑量率分布差距較為明顯，分別有7處和8處地點(diǎn)的 γ 輻射劑量值超過300nGy/h 。根據(jù)劑量估算，鉛鋅礦職業(yè)工作人員的有效劑量均未超過限值，均符合電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)（GB18871—2002）規(guī)定的職業(yè)人員年劑量限值 20mSv 。其中開采企業(yè)的年受照射劑量最大，冶煉企業(yè)的年受照射劑量最?。辉谝睙捚髽I(yè)、選礦企業(yè)和開采企業(yè)，工作人員的受照射劑量均主要為 γ 外照射劑量，占比均超過了 80% 。

通過對四川省鉛鋅礦輻射水平的調(diào)查，明確了輻射安全管理的重點(diǎn)企業(yè)類型，尤其要對開采企業(yè)加強(qiáng)輻射安全管理；明確了鉛鋅礦從業(yè)工作人員的輻射防護(hù)側(cè)重點(diǎn)，要加強(qiáng)工作人員的外照射防護(hù)、落實(shí)工作場所通風(fēng)等輻射防護(hù)措施。

本研究針對四川省鉛鋅礦在采選、冶煉過程涉及的各環(huán)節(jié)開展了一次全面的放射性水平調(diào)查，建立了全省鉛鋅礦放射性水平數(shù)據(jù)檔案，為以后鉛鋅礦的放射性污染行政監(jiān)管以及相關(guān)規(guī)劃、政策的制定等提供了科學(xué)依據(jù)。

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Abstract：In order to establish the data archive of radioactivity level of lead and zinc mines in Sichuan province， radiation level of 33 leadand zinc mines in Sichuan province was investigated，and the terrestrial gamma radiation dose rate and mineral radionuclide activity concentration （ ²³⁸U ， ²²⁶Ra ， ²³²Th ）were studied. According to the investigation results，all the estimated dose was lower than the annual dose limit of 20mSv for occupational personnel.The annual exposure dose of mining enterprises is the highest，and that of smelting enterprises is the lowest. The radiation dose was mainly from γ external exposure. The results show that it is necessary to strengthen the radiation safety management of lead-zinc mining enterprises and strengthen the external radiation protection of employees，which can provide data support for the control of radioactive polution in lead-zinc mines.

Key words： lead-zinc ore;the level of radioactivity；survey