• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    輕燒白云巖砂固化電解錳渣中的錳離子

    2025-03-21 00:00:00楊鑒張珍明劉方代潔

    摘要: 為了有效防止電解錳渣中重金屬錳遷移到水體對環(huán)境造成危害,將白云巖砂在900 ℃煅燒 2 h制備輕燒白云巖砂,采用X射線衍射分析、 吸附比表面測試、 掃描電子顯微鏡觀察等手段表征煅燒前、 后白云巖砂的物相及微觀形貌,對不同處理組電解錳渣開展模擬淋溶與毒性浸出實驗,探究輕燒白云巖砂對電解錳渣中Mn2+的固化效果及固化機制。結(jié)果表明: 白云巖砂經(jīng)900 ℃煅燒后的產(chǎn)物為CaO、 MgO,比表面積、 孔徑、 比孔容分別為煅燒前白云巖砂的4.98、 4.32、 21.48倍;在電解錳渣中添加質(zhì)量分數(shù)為10%的輕燒白云巖砂,第1次淋溶液中Mn2+的質(zhì)量濃度為4.08 mg/L,比純電解錳渣處理組的降低99.99%, 且淋溶浸出液中Mn2+的質(zhì)量濃度低于檢出限(0.01 mg/L),電解錳渣固化體中新增物相錳榍石和 MnO2,形貌發(fā)生改變,Mn元素的質(zhì)量分數(shù)達到11.82%。

    關(guān)鍵詞: 電解錳渣; 輕燒白云巖砂; 固化; 淋溶遷移

    文章編號:1671-3559(2025)02-0204-08

    中圖分類號: X753

    文獻標(biāo)志碼: A

    Fixation of Mn2+ in Electrolytic Manganese Slag with Light-burned Dolomite Sand

    YANG Jiana, ZHANG Zhenminga, LIU Fanga,b, DAI Jiea,b

    (a. College of Resources and Environmental Engineering, b. Key Laboratory of Karst Geological Resources and Environment Ministry of Education, Guizhou University, Guiyang 550025, Guizhou, China)

    Abstract: To effectively prevent the heavy metal manganese in electrolytic manganese slag from migrating to water and causing harm to the environment, dolomite sand was calcined at 900 ℃ for 2 h to prepare light-burned dolomite sand. X-ray diffraction, adsorption ratio surface test, scanning electron microscope and other means were used to characterize the phase and microscopic morphology of the dolomite sand before and after calcination. Simulated leaching and toxic leaching tests were carried out on electrolytic manganese slag of different treatment groups to explore the fix effect and fix mechanism of light-burned dolomite sand on Mn2+ in electrolytic manganese slag. The results show that the products of dolomite sand after calcination at 900 ℃ are CaO and MgO, and the specific surface area, pore size and pore volume are 4.98, 4.32 and 21.48 times of those of dolomite sand before calcination, respectively. The mass concentration of Mn2+ in the first leaching solution is 4.08 mg/L when mass fraction of 10% light-burned dolomite sand is added to the electrolytic manganese slag, which is 99.99% lower than that in the pure electrolytic manganese slag treatment group, and the mass concentration of Mn2+ in the leaching solution is lower than the detection limit (0.01 mg/L). Groutite and MnO2 are the new phases in the electrolytic manganese slag fixed body, the morphology is changed, and the mass fraction of Mn element is 11.82%.

    Keywords: electrolytic manganese skag; light-burned dolomite sand; fixation; leaching migration

    近年來,隨著新能源汽車的興起,金屬錳已成為鋰電池生產(chǎn)的重要原料1。中國是世界上金屬錳生產(chǎn)大國,同時電解提取金屬錳產(chǎn)生了大量的固體廢物電解錳渣。電解錳渣含有大量的可溶性污染物Mn2+。國內(nèi)外已有研究發(fā)現(xiàn),電解錳渣在長期存儲過程中Mn2+很容易浸出,排放量遠高于《污水綜合排放標(biāo)準》(GB 8978—1996)中規(guī)定的數(shù)值2。電解錳渣中的Mn2+污染物極易隨雨水、 滲濾液等進入生態(tài)環(huán)境,對生態(tài)環(huán)境構(gòu)成嚴重威脅3,攝入過量的Mn2+會對人體的神經(jīng)、 生殖系統(tǒng), 肝臟和肺造成傷害,遷移到環(huán)境中會影響植物和水生生物的生長,因此,最大限度地防止電解錳渣中的Mn2+遷移到生態(tài)環(huán)境中已成為電解錳行業(yè)的難題。

    固化或穩(wěn)定化已經(jīng)被證明是一種有效的危險廢物治理修復(fù)技術(shù),通過將天然材料、 黏合劑、 化學(xué)試劑和工業(yè)廢棄物等添加到污染物中形成穩(wěn)定物質(zhì)來防止有害離子遷移,是用于受污染土壤修復(fù)治理的有效技術(shù)之一4-5。已有研究發(fā)現(xiàn),加入氯氧鎂水泥6、 石灰等形成的新型固化物質(zhì)能在一定程度上提高電解錳渣的力學(xué)強度,并能使土壤中的污染物不易浸出7-8。堿性材料可以使電解錳渣中的Mn2+固化穩(wěn)定為Mn(OH)2或MnOOH[9,并使電解錳渣淋溶液中Mn2+含量低于我國廢水綜合排放標(biāo)準10,固化效率大于99%。常見的錳渣固化劑包括生石灰、 水泥、 氧化鎂、 可溶性磷酸鹽和硅酸鹽等11。白云石是一種天然的含鎂礦物,儲量大,分布廣,開采成本低,因此利用白云石制備固化劑具有原料儲量豐富且廉價的優(yōu)點12,而且白云石同時含有氧化鎂和氧化鈣,其中氧化鎂的比表面積大,表面活性位點多,反應(yīng)活性強,是極好的吸附和固化材料13-14。吸附沉淀是減少滲濾液中重金屬錳元素含量的有效方法,特別是在酸性降雨地區(qū),減少電解錳渣中Mn2+釋放的效果極其顯著15-16。

    目前針對電解錳渣長期固化穩(wěn)定效果的研究較少,其固化機制和長期穩(wěn)定性仍值得深入研究,同時高性價比和高效率的固化劑的研究非常迫切,因此,本文中將白云巖砂經(jīng)900 ℃煅燒得到輕燒白云巖砂,通過X射線衍射(XRD)分析、 吸附比表面測試、 掃描電子顯微鏡(SEM)觀察等手段表征白云巖砂煅燒前、 后的物相組成和表觀形貌,將其按不同比例添加到電解錳渣中,通過降雨模擬淋溶實驗及毒性浸出實驗探究輕燒白云巖砂對電解錳渣中Mn2+的固化效果與固化機制,為電解錳渣的高效固化以及長期穩(wěn)定貯存提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 實驗材料

    電解錳渣樣品取自貴州省某電解錳廠,樣品為新鮮電解錳廢渣堆場的表層混合樣,將樣品自然風(fēng)干后用球磨機研磨,過孔徑為0.25 mm的尼龍篩備用,有效錳元素質(zhì)量比為16 940.46 mg/kg,酸堿度pH=6.24,含水率為27.85%。白云巖砂取自貴州省某白云石礦山,研磨過孔徑為0.25 mm的尼龍篩備用。電解錳渣、 白云巖砂的化學(xué)組分分析結(jié)果見表1。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 白云巖砂煅燒實驗

    參考江家泉等17的研究方法,將白云巖砂放入球磨機中機械研磨,取部分磨細的白云巖砂,密封保存。再在坩堝中放入剩余研磨后的白云巖砂,在高溫電爐中于溫度900 ℃煅燒2 h,取出坩堝在空氣中自然冷卻,得到輕燒白云巖砂,密封保存。

    1.2.2 降雨淋溶模擬實驗

    構(gòu)建模擬降雨對電解錳渣污染物淋溶的實驗裝置。淋溶柱由內(nèi)徑為6 cm、 長度為40 cm的聚氯乙烯(PVC)圓管制成,為了避免電解錳渣顆粒流失進入收集裝置,在管底部鋪設(shè)厚度為2 cm的石英砂墊層,并在裝填之前使用孔徑為0.15 mm的尼龍紗網(wǎng)包扎管底,管內(nèi)壁用凡士林均勻涂抹,增大電解錳渣和管壁的摩擦力,防止淋溶時發(fā)生貼壁優(yōu)先流。在實驗中,為了避免靜水壓力對淋溶柱的影響,在土柱上方設(shè)置淋溶進水的固定裝置,并調(diào)控淋溶強度。為了便于收集淋溶柱的淋溶液,在土柱下方配備一個直徑為70 mm的漏斗,并連接一個容量為300 mL的錐形瓶。

    參考羅樂等18、 杜兵等19的實驗方法,本實驗設(shè)計對照組(CK)為純電解錳渣,設(shè)計每個處理組3個重復(fù),每個處理組添加電解錳渣400 g。在電解錳渣中添加未煅燒白云巖砂作為處理組A1、 A2、 A3,添加量(質(zhì)量分數(shù),以下同)分別為5%、 10%、 15%; 在電解錳渣中添加輕燒白云巖砂作為處理組B1、 B2、 B3,添加量分別為5%、 10%、 15%。

    實驗采取間歇淋溶法,參考中國氣象局雨量等級分類的中雨等級,即24 h內(nèi)降雨量為10~24.9 mm。設(shè)計連續(xù)48 h共淋溶300 mL去離子水, 間歇5 d再進行下一次淋溶, 共計8次。 每次的淋溶液經(jīng)過定量濾紙過濾后用濃硝酸調(diào)節(jié)樣品的pHlt;2, 然后轉(zhuǎn)移到容量為50 mL的離心管中, 放置于冰箱內(nèi)以溫度0~4 ℃冷藏保存。

    1.2.3 電解錳渣浸出實驗

    淋溶實驗結(jié)束后, 將每個處理組的電解錳渣固化體和CK組電解錳渣取出自然風(fēng)干, 再放置烘箱中以溫度100 ℃恒溫烘干, 再參照環(huán)境保護行業(yè)標(biāo)準HJ 557—2010《固體廢物 浸出毒性浸出方法 水平振蕩法》進行電解錳渣的浸出實驗20。稱取100 g電解錳渣試樣, 置于2 L提取瓶中, 按液固質(zhì)量比10∶1加入去離子水, 固定在水平振蕩裝置上, 調(diào)節(jié)振蕩頻次為(110±10) min-1, 振幅為40 mm, 在室溫下振蕩8 h后靜置16 h。 取上清液過孔徑為0.45 μm的濾膜后轉(zhuǎn)移至容量為50 mL的離心管中, 并冷藏保存。

    1.2.4 分析方法

    浸出液與淋溶液中Mn2+含量采用Spectr AA 220FS/220Z型火焰原子吸收光譜儀檢測21; 浸出液pH參照《水質(zhì) pH值的測定 玻璃電極法》(GB/T 6920—1986)測定; 采用XRD-6100型X射線衍射儀檢測煅燒前、 后白云巖砂和電解錳渣的物相; 電解錳渣及白云巖砂的化學(xué)元素含量采用Zetium型X射線熒光光譜儀分析22; 采用Autosorb-iQ型全自動比表面和孔徑分析儀分析煅燒前、 后白云巖砂的比表面積、 孔徑、 孔容23; 用MIRA LMS型掃描電子顯微鏡(SEM)和X-Max 20型能量色散X射線譜儀觀察和表征處理前、 后的電解錳渣及煅燒前、 后白云巖砂微觀組織形貌、 結(jié)構(gòu)特征24和元素含量分布; 利用 DYE-300S型全自動恒應(yīng)力試驗機測試樣品的抗壓強度25, 加載速率為100 N/s, 試件形狀為正方體, 邊長為70 mm。 試驗開始后記錄抗壓強度-時間曲線, 直至固結(jié)體被壓裂, 曲線出現(xiàn)拐點的試驗結(jié)束, 記錄固結(jié)體極限抗壓強度。

    2 結(jié)果

    2.1 高溫煅燒對白云巖砂性質(zhì)的影響

    2.1.1 物相分析

    白云巖砂經(jīng)溫度為900 ℃煅燒前、 后的XRD譜圖如圖1所示。從圖中可知: 未煅燒白云巖砂的主要礦物是白云石;煅燒后的白云巖砂化學(xué)主要成分為方解石、 石灰石、 菱鎂礦,白云石相完全消失,且方解石和菱鎂礦的衍射峰更加尖銳。通常白云巖砂完全煅燒后,內(nèi)部的碳酸鹽分解為二氧化碳逸出26,產(chǎn)物為氧化鈣和氧化鎂; 但是,由于純碳酸鈣的開始分解溫度為910 ℃,高于純碳酸鎂的分解溫度,實驗設(shè)置的煅燒溫度為900 ℃,因此白云巖的分解不完全,還存在部分未分解的石灰石、 方解石。

    2.1.2 形貌分析

    白云巖砂經(jīng)溫度為900 ℃煅燒前、 后的SEM圖像如圖2所示。從圖中可以看出: 未煅燒白云巖砂的形貌主要為片狀顆粒和緊實的平板;輕燒白云巖砂中出現(xiàn)很多粒徑細小、 形狀規(guī)整的顆粒,孔隙明顯增多,且孔隙間具有連通性,有利于二氧化碳氣體的擴散,同時這種多孔結(jié)構(gòu)有利于在作為電解錳渣固化劑時將固化處理后的Mn2+吸附于孔洞中。

    2.1.3 比表面積和孔隙分析

    白云巖砂經(jīng)溫度為900 ℃煅燒前、 后的比表面積、 孔徑、 比孔容對比見表2。由表中數(shù)據(jù)可知,輕燒白云巖砂的比表面積、 孔徑、 比孔容分別為未煅燒白云巖砂的4.98、 4.32、 21.48倍,表明白云巖砂經(jīng)過煅燒后,其比表面積、 孔徑、 比孔容都顯著增大。

    2.2 輕燒白云巖砂對電解錳渣中Mn2+淋溶遷移的影響

    不同處理組電解錳渣淋溶液中Mn2+質(zhì)量濃度見表3。由表中數(shù)據(jù)可以看出,各組淋溶液中Mn2+含量隨著淋溶次數(shù)的增加大體上呈現(xiàn)下降趨勢,加入輕燒白云巖砂的處理組B1、 B2、 B3在第1次淋溶后,淋溶液中Mn2+的質(zhì)量濃度分別為8.33、 4.08、 3.87 mg/L,與CK組相比,均降低99%以上,其中處理組B2、 B3的Mn2+質(zhì)量濃度已低于《污水綜合排放標(biāo)準》(GB 8978—1996)最高允許排放濃度三級標(biāo)準(5 mg/L), 同時比加入未煅燒白云巖砂的處理組A1、A2、A3對淋溶液中Mn2+的去除效果更顯著。第2次淋溶后,輕燒白云巖砂添加量不同的各處理組中電解錳渣淋溶液中Mn2+的質(zhì)量濃度無明顯差異,表明輕燒白云巖砂可以快速固化電解錳渣中可溶性Mn2+, 大幅減少可溶性Mn2+向水體環(huán)境的遷移,從而實現(xiàn)無害化處理。淋溶實驗結(jié)束時,處理組B2的電解錳渣淋溶液中Mn2+質(zhì)量濃度可以達到《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準》(GB 3838—2002)中集中式生活飲用水地表水源地對于Mn2+質(zhì)量濃度的標(biāo)準限值(0.1mg/L)。從經(jīng)濟性和處理效果來看,輕燒白云巖砂的添加量為10%時對電解錳渣中Mn2+的固化效果最好。

    將淋溶結(jié)束后的各處理組電解錳渣收集烘干,根據(jù)環(huán)境保護行業(yè)標(biāo)準HJ 557—2010,在常溫下開展Mn2+浸出毒性實驗及pH測定,結(jié)果見表4。由表可看出,處理組A1、 A2、 A3淋溶后浸出液中Mn2+平均質(zhì)量濃度為168.87 mg/L,固化率為23.18%~50.18%; 處理組B1、 B2、 B3的浸出液中Mn2+質(zhì)量濃度均低于檢出限(0.01 mg/L),表明添加輕燒白云巖后,電解錳渣中Mn2+二次釋放率極低,固化率大于99.99%。CK組的浸出液中pH為7.06,處理組A1、 A2、 A3的浸出液中pH增加9.83%~12.62%,處理組B1、 B2、 B3的浸出液中pH增加22.41%~23.26%,進一步證明輕燒白云巖砂可以使電解錳渣堿性化,且Mn2+難以被二次釋放,能有效固化電解錳渣中的Mn2+

    2.3 電解錳渣固化體表征分析

    不同處理組電解錳渣固化體的XRD譜圖如圖3所示。由圖可知: 電解錳渣主要成分為石英和石膏,以及少量的白云母、 鈉長石、 黃鐵礦、 鉀明礬、 剛玉及含水硫酸鎂鹽。固化后電解錳渣中,含水硫酸鎂鹽與鉀明礬的衍射峰消失,二水石膏衍射峰增強,處理組A2中石英的衍射峰增強,但處理組B2中石英的衍射峰減弱,并出現(xiàn)錳鋇礦和錳榍石等新相。綜上分析,采用輕燒白云巖砂固化電解錳渣中Mn2+的主要固化機制如下:

    CaO+H2OCa(OH)2→Ca2++2OH- ,(1)

    MnSO4+Ca(OH)2Mn(OH)2↓+CaSO4·2H2O↓,(2)

    MgO+H2OMg(OH)2→Mg2++2OH- ,(3)

    MnSO4+Mg(OH)2Mn(OH)2↓MgSO4·2H2O↓,(4)

    Mn(OH)2+O2→MnOOH↓+MnO↓ 。(5)

    不同處理組電解錳渣固化體的SEM及能量色散X射線譜(EDS)分析結(jié)果如圖4所示。從圖中可以看出:電解錳渣主要由外形規(guī)則的條、 柱狀顆粒和不規(guī)則細小顆粒物及絨球狀渣體物質(zhì)組成。 固化后的電解錳渣形成團狀聚集體,一些片狀、 短柱狀、 多孔狀和塊狀顆粒簇擁在一起,說明固化后錳渣結(jié)構(gòu)更加致密。從EDS結(jié)果可以看出,經(jīng)過輕燒白云巖砂固化后,Mn元素的質(zhì)量分數(shù)達到11.82%, Mg元素的質(zhì)量分數(shù)達到8.12%, Mn、 Mg元素均比原電解錳渣、 處理組A2的顯著增加, 證明錳渣中的Mn2+被有效固定。此外, 處理組B1、 B2、 B3試件的抗壓強度分別為2.52、 2.59、 2.64 MPa, 隨著輕燒白云巖砂添加量的增加, 試件的抗壓強度逐漸增大。

    3 討論

    3.1 輕燒白云巖砂

    白云巖砂經(jīng)溫度為900 ℃煅燒發(fā)生分解, 礦石中的CaCO3和MgCO3分解生成CaO和MgO[27-28, 物相由塊狀轉(zhuǎn)變成粒徑細小的方解石和方鎂石球形顆粒。 也有研究發(fā)現(xiàn), 當(dāng)煅燒溫度達到800 ℃后, 白云巖砂在高溫環(huán)境和流體共同作用下發(fā)生擴散交換, 白云巖礦物發(fā)生分解,孔隙增多, 并形成眾多圓球顆粒29-30, 導(dǎo)致輕燒白云巖砂的比表面積、 孔徑、 比孔容顯著增大。 白云巖砂經(jīng)高溫煅燒后出現(xiàn)MgO和CaO的新物相, 一系列性狀變化能夠增加白云石的堿度,同時Mn2+在堿性條件下與OH-反應(yīng)生成Mn(OH)2、 Mn3O4、MnO2、 MnOOH等難溶于水的物質(zhì)31,從而增強對Mn2+的固化效果17??傊?,輕燒白云巖砂物相及微觀結(jié)構(gòu)的變化,為電解錳渣中可溶性Mn2+的固化提供有利條件。

    3.2 輕燒白云巖砂固化電解錳渣中的Mn2+

    通過降雨淋溶模擬實驗發(fā)現(xiàn),未添加固化劑的電解錳渣首次淋溶液Mn2+的質(zhì)量濃度為39025.89mg/L,添加輕燒白云巖砂后使淋溶液中Mn2+的質(zhì)量濃度減小至3.87~8.33 mg/L,并且添加輕燒白云巖砂后的電解錳渣固化體浸出液中Mn2+的質(zhì)量濃度已低于檢出限(0.01 mg/L),固化率大于99.99%。對電解錳渣固化體進行XRD與化學(xué)反應(yīng)分析發(fā)現(xiàn),在添加輕燒白云巖砂的處理組出現(xiàn)MnO2和錳榍石等新增物相。輕燒白云巖砂中的MgO和CaO與水反應(yīng)生成Mg(OH)2和Ca(OH)2,由于含有大量的OH-和較高的短期累積堿度17,因此與Mn2+生成沉淀MnOOH與MnO2,將大量的可溶性Mn2+轉(zhuǎn)變?yōu)槌恋砦镔|(zhì)。從電解錳渣固化體的SEM圖像和EDS分析發(fā)現(xiàn), 固化體的結(jié)構(gòu)較原渣的更加緊實, Mn元素質(zhì)量分數(shù)達到11.82%,Mg元素質(zhì)量分數(shù)為8.12%。與目前廣泛使用的電解錳渣固化劑生石灰(主要成分為CaO)的不同之處在于,輕燒白云巖砂中富含的MgO是一種表面活性位點多、 反應(yīng)活性強的吸附材料,以Mg(OH)2為原料制備的無規(guī)則、 六角片、 片層花狀、 活性氧化鎂晶須等材料可吸附Pb2+[32-32,吸附容量分別為230、 280、 322、 364 mg/g。研究34發(fā)現(xiàn),納米氧化鎂顆粒對As3+、 As5+的吸附效果顯著,對As3+、 As5+的吸附容量可分別高達643.84、 378.89 mg/g,證明MgO對重金屬離子具有良好的吸附性能。同時電解錳渣中含有大量的SiO2,這些活性組分與Ca(OH)2發(fā)生反應(yīng),激發(fā)火山灰效應(yīng)生成水化硅酸鈣、 水化鋁酸鈣或水化硫鋁酸鈣等產(chǎn)物35,最終形成復(fù)合膠凝固化體系36,可將固化產(chǎn)物吸附、 包裹于孔隙中實現(xiàn)有效固化,使得第1次錳渣淋溶液中Mn2+含量顯著降低,且避免Mn2+二次釋放。未煅燒白云巖砂中Ca、 Mg元素主要以CaCO3和MgCO3穩(wěn)定形式存在,因此對Mn2+的固化效果比輕燒白云巖砂差。

    4 結(jié)論

    1)白云巖砂經(jīng)溫度為900 ℃煅燒后的產(chǎn)物為CaO、 MgO,輕燒白云巖砂的比表面積、 孔徑、 比孔容分別為白云巖砂的4.98、 4.32、 21.48倍,微觀結(jié)構(gòu)由片狀結(jié)構(gòu)和緊實的平面結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榧毿 ?規(guī)則顆粒狀多孔結(jié)構(gòu)。

    2)對電解錳渣固化體樣品表征分析可知,固化體新增物相錳榍石和MnO2,形貌發(fā)生改變,且在吸附、 包裹、 膠凝作用下結(jié)構(gòu)更加緊密,Mn元素質(zhì)量分數(shù)達到11.82%。

    3)輕燒白云巖砂的最適宜添加量為10%,電解錳渣第1次淋溶液中Mn2+的質(zhì)量濃度為4.08 mg/L,比純電解錳渣處理組的降低99.99%。淋溶浸出液Mn2+的質(zhì)量濃度低于最低檢出限(0.01 mg/L),Mn2+的固化率高于99.99%。

    本文中將輕燒白云巖砂作為電解錳渣固化添加劑,為電解錳渣堆場污染防治提供可行方案,但是對電解錳渣固化體的進一步資源化利用研究還有所不足,在今后的研究中可以將添加輕燒白云巖砂的電解錳渣固化體應(yīng)用于生態(tài)建筑材料,為生態(tài)修復(fù)資源化利用奠定基礎(chǔ)。

    參考文獻:

    [1] YANG Y, LAN L B, HAO Z, et al. Life cycle prediction assessment of battery electrical vehicles with special focus on different lithium-ionpowerbatteriesinChina[J].Energies,2022,15(15): 5321.

    [2] HEDJ,LUOZG,ZENG X F, et al. Electrolytic manganese residue disposal based on basic burning raw material: heavy metals solidification/stabilization and long-term stability[J]. Science of the Total Environment, 2022, 825: 153774.

    [3] 毛秋紅. 電解金屬錳渣污染現(xiàn)狀及治理對策研究: 以貴州省為例[J]. 中國錳業(yè), 2023, 41(5): 1.

    [4] 景琦, 石巍巍, 陳文芳, 等. 土壤Cr(Ⅵ)穩(wěn)定化修復(fù)材料的野外應(yīng)用研究[J]. 首都師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2023, 44(1): 43.

    [5] SHIRLEY R, BLACK L. Alkali activated solidification/stabilisation of air pollution control residue using co-fired PFA: mineralogical characterisation[J]. Advances in Applied Ceramics, 2011, 110: 438.

    [6] HE Z Y, TANG L, CHEN K F, et al. Study on the mechanism and mechanical properties of magnesium oxychloride cement for blocking pollutants migration from electrolytic manganese residue[J]. Journal of Material Cycles and Waste Management, 2023, 25(6): 3161.

    [7] 何德軍, 舒建成, 陳夢君, 等. 電解錳渣建材資源化研究現(xiàn)狀與展望[J]. 化工進展, 2020, 39(10): 4227.

    [8] 牛磊, 鄭春麗. 生物炭協(xié)同微生物礦化技術(shù)修復(fù)復(fù)合重金屬污染農(nóng)田土壤[J]. 有色金屬工程, 2023, 13(11): 141.

    [9] SHU J C, WU H P, LIU R L, et al. Simultaneous stabilization/solidificationofMn2+andNH+4-Nfromelectrolyticmanganeseresidue using MgO and different phosphate resource[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2018, 148: 220.

    [10] XUE F, WANG T, ZHOU M, et al. Self-solidification/stabilisation of electrolytic manganese residue: mechanistic insights[J]. Construction and Building Materials, 2020, 255: 118971.

    [11] 梁宇廷, 林曄, 孟棒棒, 等. 多種材料固化/穩(wěn)定化電解錳渣效果研究[J]. 環(huán)境工程, 2023, 41(增刊2): 544.

    [12] 陳振紅, 陳建立, 王九一, 等. 世界天然堿礦床資源分布、成礦因素及找礦遠景[J]. 中國地質(zhì), 2023, 50(5): 1399.

    [13] SYED M R, NASEEM S S, ADEELD T, et al. Influence of Cu doping in magnesium hydroxide nanoparticles for bandgap engineering[J].JournalofWuhanUniversityofTechnology(Materials Science), 2023, 38: 485.

    [14] 薛志爽, 鄧信忠, 梁海, 等. 高比表面積超細氧化鎂的制備及吸附水體中磷的性能[J]. 有色金屬(冶煉部分), 2022(7): 88.

    [15] ZHANG X W, WANG P, LI J S, et al. Exploring the migration and transformation behaviors of heavy metals and ammonia nitrogen from electrolytic manganese residue to agricultural soils through column leaching test[J]. Environmental Science and Pollution Research International, 2023, 30(40): 93199.

    [16] WANG F, LI W, WANG H, et al. The leaching behavior of heavy metal from contaminated mining soil: the effect of rainfall conditions and the impact on surrounding agricultural lands[J]. Science of the Total Environment, 2024, 914: 169877.

    [17] 江家泉, 周亮, 張曉龍, 等. 煅燒對白云石治酸效果及其鈣鎂釋放動力學(xué)特性的影響[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報, 2020, 36(9): 235.

    [18] 羅樂, 降林華, 段寧. 電解錳廢渣中污染物的固化脫除技術(shù)[J]. 中國有色冶金, 2017, 46(6): 75.

    [19] 杜兵, 但智鋼, 肖軻, 等. 穩(wěn)定劑對電解錳廢渣中高濃度可溶性錳穩(wěn)定效果的影響[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2015, 35(4): 1088.

    [20] 董馨予, 王海峰, 賀躍, 等. 電解錳渣的浸出毒性分析及無害化處理[J]. 無機鹽工業(yè), 2023, 55(5): 85.

    [21] 馮旭晗, 劉方, 朱健, 等. 酚醛樹脂-腐殖酸鈉復(fù)合材料性能及其對水體中Mn2+的吸附效應(yīng)[J]. 應(yīng)用化工, 2021, 50(2): 331.

    [22] 張歡歡, 方雙明, 付娟, 等. 電解錳渣中錳的檸檬酸浸出工藝及機理研究[J]. 硅酸鹽通報, 2023, 42(6): 2071.

    [23] 王安民, 曹代勇, 魏迎春, 等. 青海聚乎更礦區(qū)煤系頁巖脆/韌性變形對孔隙結(jié)構(gòu)的影響[J]. 煤炭科學(xué)技術(shù), 2022, 50(3): 193.

    [24] 譚海波, 孫亞利. 熱處理工藝對GH4169高溫合金鍛件組織與力學(xué)性能的影響[J]. 熱加工工藝, 2022, 51(2): 114.

    [25] 趙蓓蕾, 劉爽. 建筑垃圾-粉煤灰基膠結(jié)充填體強度機理研究[J]. 非金屬礦, 2023, 46(6): 82.

    [26] CALUGARY I L, GENTY T, NECULITA C M. Treatment of manganese, inthepresenceorabsenceofiron,inacidand neutral mine drainage using raw vs half-calcined dolomite[J]. Minerals Engineering, 2021, 160: 106666.

    [27] WU J J, YUAN Y, YU X W, et al. The high-temperature oxidation resistance properties of magnesium alloys alloyed with Gd and Ca[J]. Journal of Materials Science, 2021, 56(14): 8745.

    [28] 牛愛紅. 不同溫度下煅燒的白云石系列產(chǎn)品的研究與實踐[J]. 耐火與石灰, 2018, 43(2): 4.

    [29] MANUELVJ,ANTONIOP,SANTIAGO M, et al. Thermal decomposition of dolomite under CO2: insights from TGA and in situ XRD analysis[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2015, 17(44): 30162.

    [30] ZHANG W Q, WANG Z Q, ZHANG S T, et al. Effect of high temperature on pore characteristics, yield stress, and deformation property of sandstone[J]. Bulletin of Engineering Geology and the Environment, 2022, 81: 43.

    [31] 劉津, 張軍方, 王濟, 等. 赤泥對電解錳渣中可溶性錳離子固化效果研究[J]. 地球與環(huán)境,2021, 49(4): 455.

    [32] 王素平, 李祥高, 王世榮, 等. 高活性氧化鎂的制備及其對鉛離子吸附性能[J]. 化學(xué)工業(yè)與工程, 2017, 34(5): 1.

    [33] 姜雙誠, 周元芬, 龍飛, 等. 輕質(zhì)氧化鎂的制備、 表征與活性研究[J]. 化學(xué)研究與應(yīng)用, 2019, 31(12): 2130.

    [34] 田鍵, 劉洋, 胡攀, 等. 氧化鎂在環(huán)境污染治理中應(yīng)用研究進展[J]. 湖北大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版), 2021, 43(1): 74.

    [35] WEISEK,KUKRAINCZYKN,KOENDERSE.Pozzolanicreactionsofmetakaolinwithcalciumhydroxide:reviewonhydrate phase formations and effect of alkali hydroxides, carbonates and sulfates[J]. Materials amp; Design, 2023, 231: 112062.

    [36] TANG Y J, LIU G, SCHOLLBACH K, et al. Recementation effect s by carbonation and the pozzolanic reaction on LWAs produced by hydrated cement paste powder[J]. Journal of Cleaner Production, 2022, 377: 134529.

    (責(zé)任編輯:于海琴)

    基金項目: 國家自然科學(xué)基金項目(42367031); 貴州省百層次人才項目(GCC[2023]062)

    第一作者簡介: 楊鑒(1995—),男(布依族),貴州貴陽人。助理研究員,碩士,研究方向為土壤污染治理與有機修復(fù)。E-mail: yjian0328@163.com。

    通信作者簡介: 張珍明(1986—), 男, 福建三明人。 教授, 博士, 博士生導(dǎo)師, 研究方向為農(nóng)業(yè)環(huán)境污染防治與生態(tài)恢復(fù)。E-mail:zhangzm@gzu.edu.cn。

    日本一区二区免费在线视频| 九色亚洲精品在线播放| 亚洲 国产 在线| 久久狼人影院| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 婷婷色麻豆天堂久久| 首页视频小说图片口味搜索 | 高清黄色对白视频在线免费看| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 男女无遮挡免费网站观看| 大陆偷拍与自拍| 婷婷色综合大香蕉| 高清不卡的av网站| 嫩草影视91久久| 午夜福利,免费看| 国产成人精品无人区| e午夜精品久久久久久久| 一区二区三区四区激情视频| 亚洲专区中文字幕在线| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 18在线观看网站| 久久久久视频综合| 成年人午夜在线观看视频| 男女午夜视频在线观看| 男女之事视频高清在线观看 | 国产欧美日韩一区二区三区在线| 大香蕉久久网| 国产一区二区在线观看av| 日日夜夜操网爽| 久久久精品区二区三区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 亚洲五月婷婷丁香| 精品少妇久久久久久888优播| 99热全是精品| 国产精品二区激情视频| 国产一区二区三区av在线| 欧美大码av| 一二三四在线观看免费中文在| 青春草视频在线免费观看| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲国产欧美在线一区| 国产精品熟女久久久久浪| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 免费高清在线观看日韩| 十分钟在线观看高清视频www| 精品卡一卡二卡四卡免费| 成年av动漫网址| 国产一区二区三区综合在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 看免费av毛片| 亚洲av在线观看美女高潮| 五月开心婷婷网| 99香蕉大伊视频| 校园人妻丝袜中文字幕| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 免费观看av网站的网址| 精品久久蜜臀av无| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产精品久久久av美女十八| 电影成人av| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 97人妻天天添夜夜摸| av欧美777| 交换朋友夫妻互换小说| 欧美精品av麻豆av| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲美女黄色视频免费看| 两个人看的免费小视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 少妇被粗大的猛进出69影院| 免费观看a级毛片全部| 午夜免费鲁丝| 亚洲精品中文字幕在线视频| 一二三四社区在线视频社区8| 欧美日韩视频精品一区| 午夜91福利影院| 亚洲国产精品国产精品| 男女下面插进去视频免费观看| 啦啦啦在线观看免费高清www| 欧美性长视频在线观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久午夜综合久久蜜桃| 热re99久久精品国产66热6| 热99久久久久精品小说推荐| 国产成人影院久久av| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 女人精品久久久久毛片| 国产片特级美女逼逼视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 超色免费av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲人成77777在线视频| 一级毛片 在线播放| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久性视频一级片| 在线观看免费高清a一片| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| av电影中文网址| 国产一区有黄有色的免费视频| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 美女高潮到喷水免费观看| 国产国语露脸激情在线看| 午夜日韩欧美国产| 欧美97在线视频| 中国美女看黄片| 丰满迷人的少妇在线观看| 性色av一级| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日本wwww免费看| 久久精品国产综合久久久| 一个人免费看片子| 免费高清在线观看视频在线观看| 丝袜美足系列| 国产av一区二区精品久久| 两性夫妻黄色片| 国产1区2区3区精品| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲国产欧美一区二区综合| 丁香六月欧美| 欧美在线黄色| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产日韩欧美亚洲二区| 久久久久久久久久久久大奶| 国产av国产精品国产| 自线自在国产av| 精品国产乱码久久久久久男人| 日韩大片免费观看网站| 性色av一级| 久久精品人人爽人人爽视色| svipshipincom国产片| 韩国高清视频一区二区三区| 国产高清不卡午夜福利| 久久午夜综合久久蜜桃| 老熟女久久久| 男女边摸边吃奶| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲黑人精品在线| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 中国国产av一级| 999久久久国产精品视频| 欧美激情高清一区二区三区| 在线观看国产h片| 欧美日韩黄片免| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 天堂俺去俺来也www色官网| 十八禁高潮呻吟视频| 欧美97在线视频| 黄色视频不卡| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲人成电影观看| 在线av久久热| 国产99久久九九免费精品| av不卡在线播放| 国产亚洲一区二区精品| 亚洲第一av免费看| 看十八女毛片水多多多| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产日韩欧美在线精品| 欧美日韩综合久久久久久| 黄色片一级片一级黄色片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲三区欧美一区| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 成年人黄色毛片网站| 七月丁香在线播放| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲 国产 在线| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲中文av在线| 一区在线观看完整版| svipshipincom国产片| 97人妻天天添夜夜摸| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 十八禁网站网址无遮挡| 一级,二级,三级黄色视频| 搡老乐熟女国产| 国产黄色视频一区二区在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 日本av免费视频播放| 国产片内射在线| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 999久久久国产精品视频| 午夜影院在线不卡| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 51午夜福利影视在线观看| 丝袜人妻中文字幕| 国产一区二区 视频在线| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | netflix在线观看网站| 午夜影院在线不卡| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 精品第一国产精品| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 精品国产乱码久久久久久男人| 欧美国产精品一级二级三级| 9热在线视频观看99| 在线观看免费视频网站a站| 日韩大码丰满熟妇| 国产99久久九九免费精品| 午夜福利视频在线观看免费| 免费高清在线观看日韩| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| xxxhd国产人妻xxx| 国产深夜福利视频在线观看| 欧美激情高清一区二区三区| 操美女的视频在线观看| 9热在线视频观看99| www.999成人在线观看| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 欧美黄色片欧美黄色片| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲精品日本国产第一区| 成人午夜精彩视频在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 国产精品久久久久成人av| 涩涩av久久男人的天堂| 国产欧美亚洲国产| 亚洲人成电影观看| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| www.熟女人妻精品国产| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 一区二区三区激情视频| h视频一区二区三区| 性色av乱码一区二区三区2| 在线观看免费午夜福利视频| 久久久久久久久免费视频了| 久久久久久免费高清国产稀缺| 久久亚洲国产成人精品v| 男人操女人黄网站| 精品福利观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 男人舔女人的私密视频| 成年人黄色毛片网站| 成年人午夜在线观看视频| 成人免费观看视频高清| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产淫语在线视频| 成人国产av品久久久| 久久 成人 亚洲| 久久亚洲精品不卡| 少妇的丰满在线观看| 久久久久久久国产电影| 午夜av观看不卡| 丝袜脚勾引网站| 久久精品人人爽人人爽视色| 久久热在线av| 两个人免费观看高清视频| 黄色片一级片一级黄色片| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 一区二区三区激情视频| 电影成人av| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲国产日韩一区二区| 亚洲情色 制服丝袜| avwww免费| 极品人妻少妇av视频| 老汉色∧v一级毛片| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产在视频线精品| 国产精品一区二区在线观看99| 91老司机精品| 免费在线观看完整版高清| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 一级毛片女人18水好多 | 国精品久久久久久国模美| 午夜福利一区二区在线看| e午夜精品久久久久久久| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 制服诱惑二区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 美女大奶头黄色视频| 精品久久久精品久久久| 视频区欧美日本亚洲| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 久久亚洲精品不卡| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产xxxxx性猛交| 色婷婷av一区二区三区视频| 午夜精品国产一区二区电影| 国产色视频综合| 国产精品一区二区精品视频观看| 久久99一区二区三区| 欧美乱码精品一区二区三区| 啦啦啦 在线观看视频| 成人影院久久| 1024香蕉在线观看| 搡老乐熟女国产| h视频一区二区三区| 成年女人毛片免费观看观看9 | 麻豆国产av国片精品| 国产精品免费视频内射| 老鸭窝网址在线观看| 老司机深夜福利视频在线观看 | 女人精品久久久久毛片| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲国产av新网站| 欧美日韩亚洲高清精品| 99香蕉大伊视频| 性色av一级| a级毛片在线看网站| 欧美人与性动交α欧美软件| videosex国产| 99国产精品99久久久久| 视频区欧美日本亚洲| 脱女人内裤的视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 91老司机精品| 国产欧美日韩精品亚洲av| 中文字幕最新亚洲高清| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久久精品94久久精品| 国产免费又黄又爽又色| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 欧美日本中文国产一区发布| 免费在线观看日本一区| 老汉色av国产亚洲站长工具| xxxhd国产人妻xxx| 国产欧美亚洲国产| 在线观看免费高清a一片| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲第一青青草原| 国产精品欧美亚洲77777| 国产淫语在线视频| 多毛熟女@视频| 男女无遮挡免费网站观看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 91成人精品电影| 国产成人91sexporn| 18禁观看日本| 日本wwww免费看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 一区在线观看完整版| 妹子高潮喷水视频| 制服诱惑二区| 久久久久久久国产电影| 精品久久久久久电影网| 亚洲成人免费av在线播放| av片东京热男人的天堂| 国产一区有黄有色的免费视频| av片东京热男人的天堂| 新久久久久国产一级毛片| 一区二区av电影网| 99久久人妻综合| 女警被强在线播放| 十八禁高潮呻吟视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲专区中文字幕在线| 免费不卡黄色视频| 无遮挡黄片免费观看| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 丁香六月天网| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 大码成人一级视频| 美女中出高潮动态图| 大片电影免费在线观看免费| h视频一区二区三区| 亚洲欧洲日产国产| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久久99热这里只频精品6学生| 男女床上黄色一级片免费看| 久久久久久久久免费视频了| www.av在线官网国产| 国产1区2区3区精品| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 一二三四社区在线视频社区8| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一级毛片女人18水好多 | 国产精品熟女久久久久浪| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲av国产av综合av卡| 亚洲精品中文字幕在线视频| 少妇人妻 视频| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 一本色道久久久久久精品综合| 国产在线观看jvid| av网站在线播放免费| 午夜福利乱码中文字幕| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 成年人免费黄色播放视频| 啦啦啦在线免费观看视频4| 看十八女毛片水多多多| 无限看片的www在线观看| 亚洲av成人精品一二三区| 晚上一个人看的免费电影| 99精品久久久久人妻精品| 中文字幕亚洲精品专区| 精品久久久久久电影网| 天天影视国产精品| 精品久久蜜臀av无| 亚洲人成网站在线观看播放| 日本av手机在线免费观看| 欧美日本中文国产一区发布| 精品国产国语对白av| 欧美日韩综合久久久久久| 我要看黄色一级片免费的| 国产免费福利视频在线观看| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲五月婷婷丁香| 成年av动漫网址| 桃花免费在线播放| 国产主播在线观看一区二区 | av有码第一页| 人妻人人澡人人爽人人| 伊人亚洲综合成人网| 久久国产精品影院| 欧美日韩视频精品一区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产精品人妻久久久影院| 欧美黑人精品巨大| 欧美久久黑人一区二区| 国产精品.久久久| 亚洲欧美一区二区三区久久| 亚洲av日韩在线播放| 精品福利观看| 亚洲国产最新在线播放| 日本a在线网址| 亚洲欧美一区二区三区国产| 在线观看免费日韩欧美大片| 中文字幕亚洲精品专区| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久久久欧美国产精品| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 五月开心婷婷网| 亚洲欧美清纯卡通| 免费看十八禁软件| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 狂野欧美激情性xxxx| av欧美777| 9色porny在线观看| 午夜福利免费观看在线| 男人爽女人下面视频在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲精品在线美女| 日本vs欧美在线观看视频| 国产又爽黄色视频| 搡老乐熟女国产| 黄色一级大片看看| 国产精品熟女久久久久浪| 色精品久久人妻99蜜桃| 美女视频免费永久观看网站| 桃花免费在线播放| 亚洲人成网站在线观看播放| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲五月色婷婷综合| 最黄视频免费看| 丁香六月天网| 久久ye,这里只有精品| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 成人国产av品久久久| 黄色 视频免费看| av片东京热男人的天堂| 少妇被粗大的猛进出69影院| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 成人免费观看视频高清| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产黄频视频在线观看| 99久久人妻综合| 国产男女内射视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| av电影中文网址| 亚洲精品自拍成人| 嫩草影视91久久| 2018国产大陆天天弄谢| 亚洲精品美女久久av网站| 午夜福利影视在线免费观看| 男女边摸边吃奶| 久久久久久久国产电影| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 久久精品国产亚洲av涩爱| 一本久久精品| 亚洲五月婷婷丁香| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产高清国产精品国产三级| 夫妻性生交免费视频一级片| 少妇 在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 美女中出高潮动态图| 校园人妻丝袜中文字幕| 成年美女黄网站色视频大全免费| 久久精品久久久久久久性| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产欧美日韩一区二区三 | 亚洲精品日本国产第一区| 青草久久国产| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲情色 制服丝袜| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 亚洲精品国产一区二区精华液| 十八禁网站网址无遮挡| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美日韩视频精品一区| 天天影视国产精品| 久久99热这里只频精品6学生| 51午夜福利影视在线观看| 欧美日韩黄片免| 各种免费的搞黄视频| a级片在线免费高清观看视频| 中文字幕高清在线视频| 麻豆av在线久日| 亚洲 国产 在线| 多毛熟女@视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密 | 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 少妇人妻久久综合中文| 1024香蕉在线观看| 一本久久精品| 香蕉国产在线看| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产一区二区 视频在线| 欧美激情高清一区二区三区| 妹子高潮喷水视频| 国产男人的电影天堂91| 岛国毛片在线播放| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产成人av教育| 亚洲人成网站在线观看播放| 午夜91福利影院| 久久99精品国语久久久| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 青春草亚洲视频在线观看| 精品国产乱码久久久久久男人| 热re99久久精品国产66热6| 少妇的丰满在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 五月天丁香电影| 欧美日韩福利视频一区二区| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 脱女人内裤的视频| 伊人亚洲综合成人网| 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久久久精品国产欧美久久久 | 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产亚洲精品第一综合不卡| 搡老乐熟女国产| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲av在线观看美女高潮| 久久国产精品人妻蜜桃| 中文字幕人妻丝袜制服| 晚上一个人看的免费电影| 亚洲欧洲日产国产| 成在线人永久免费视频| 激情视频va一区二区三区| 亚洲精品乱久久久久久| 欧美日本中文国产一区发布| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲伊人久久精品综合| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲av成人精品一二三区| 1024香蕉在线观看| 日本欧美国产在线视频| 欧美日韩一级在线毛片| 国产又色又爽无遮挡免| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产精品一国产av| 午夜福利乱码中文字幕| 咕卡用的链子| 麻豆国产av国片精品| 精品人妻在线不人妻| 亚洲国产最新在线播放| 男人操女人黄网站| 两个人免费观看高清视频| av电影中文网址| 日本午夜av视频| 国产午夜精品一二区理论片| 日韩免费高清中文字幕av| 99香蕉大伊视频| 国产欧美日韩一区二区三 | 性色av一级| 国产激情久久老熟女| 国产精品一区二区在线观看99| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 黑丝袜美女国产一区| 美女视频免费永久观看网站| 久久久精品94久久精品| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产高清国产精品国产三级| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲国产精品国产精品| 高潮久久久久久久久久久不卡| 久久久亚洲精品成人影院|