環(huán)境中人工甜味劑的清除方法及分子機(jī)制

摘" 要： 人工甜味劑，又稱代糖，是一類經(jīng)過(guò)合成的新型環(huán)境污染物，廣泛存在于水體、土壤等環(huán)境中且難以降解，對(duì)人體健康以及生態(tài)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅。文章歸納總結(jié)了人工甜味劑的特點(diǎn)及其安全性，闡述了人工甜味劑的清除方法和分子機(jī)制，分析了各種方法的優(yōu)缺點(diǎn)以及人工甜味劑清除過(guò)程中的影響因素，為環(huán)境中人工甜味劑的清除提供參考。物理清除主要通過(guò)光降解、吸附清除等途徑，在實(shí)際操作中會(huì)受到環(huán)境條件、共存雜質(zhì)等因素的影響；化學(xué)清除涉及多種高級(jí)氧化技術(shù)，硫酸根（SO-4·）和羥基（·OH）為主要的活性自由基；生物清除主要是降解酶以及基因在發(fā)揮作用，但相關(guān)研究尚不充分。前兩者物理清除和化學(xué)清除產(chǎn)生的降解產(chǎn)物通常比母體化合物更具有毒性，相較于這兩者，生物清除法具有成本低、效率高和對(duì)環(huán)境友好等特點(diǎn)。未來(lái)的研究應(yīng)該在現(xiàn)有工藝條件優(yōu)化以及挖掘降解菌株方面深入探索，著力于將研究成果應(yīng)用于實(shí)際的廢水處理工程。

關(guān)鍵詞： 人工甜味劑；代糖；生物清除；分子機(jī)制；廢水處理

中圖分類號(hào)： X52

文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

文章編號(hào)： 1673-3851 （2024）04-0558-08

DOI：10.3969/j.issn.1673-3851（n）.2024.04.015

收稿日期： 2023-12-07" 網(wǎng)絡(luò)出版日期：2024-03-13網(wǎng)絡(luò)出版日期

基金項(xiàng)目： 寧波市公益性科技計(jì)劃項(xiàng)目（2023S053）

作者簡(jiǎn)介： 宋俊云（1998—" ），女，山西晉城人，碩士研究生，主要從事微生物學(xué)方面的研究。

通信作者： 于" 威，E-mail：yuwei@zstu.edu.cn

引文格式：宋俊云，齊莉莉，柯智健，等. 環(huán)境中人工甜味劑的清除方法及分子機(jī)制［J］. 浙江理工大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)），2024，51（4）：558-565.

Reference Format： SONG Junyun， QI Lili， KE Zhijian， et al. Removal methods and molecular mechanisms of artificial sweeteners in the environment［J］. Journal of Zhejiang Sci-Tech University，2024，51（4）：558-565.

Removal methods and molecular mechanisms of artificial sweeteners in the environment

SONG Junyun1，2， QI Lili2， KE Zhijian2， WANG Jinbo2， YU Wei1

（1.College of Life Sciences and Medicine， Zhejiang Sci-Tech University， Hangzhou 310018， China;

2.School of Biological and Chemical Engineering， NingboTech University， Ningbo 315100， China）

Abstract：" Artificial sweeteners， also known as sugar substitutes， constitute a newly synthesized class of environmental pollutants. They are extensively present in environments such as water and soil， proving challenging to degrade and posing potential threats to human health and ecological balance. This article provides a comprehensive overview of the characteristics and safety of artificial sweeteners， elucidates the methods and molecular mechanisms for their removal， analyzes the advantages and disadvantages of various approaches， and considers the influencing factors during the removal process. The aim is to offer insights for the removal of artificial sweeteners from the environment. Physical removal primarily relies on pathways like photodegradation and adsorption. In practical applications， this method is subject to the influence of environmental conditions and coexisting impurities. Chemical removal involves diverse advanced oxidation technologies， with sulfate radicals （SO-4·） and hydroxyl radicals （·OH） serving as the principal reactive free radicals. Biological removal predominantly relies on degrading enzymes and genes， though related research is not yet exhaustive. The degradation products generated by the first two methods are often more toxic than the parent compounds. In contrast， biological removal methods boast characteristics such as low cost， high efficiency， and environmental friendliness. Future research endeavors should concentrate on optimizing existing process conditions and exploring degradation strains， with a specific focus on applying research outcomes to practical wastewater treatment projects.

Key words：" artificial sweeteners; sugar substitute; biological removal; molecular mechanism; wastewater treatment

0" 引" 言

人工甜味劑，又稱代糖，是一類經(jīng)過(guò)合成的有機(jī)物，作為添加劑在食品行業(yè)中廣泛應(yīng)用［1］。市場(chǎng)上的飲料、甜點(diǎn)、口香糖和面包等，特別是為糖尿病患者生產(chǎn)的產(chǎn)品，通常含有人工甜味劑，除此之外，其還存在于一些護(hù)理產(chǎn)品和藥品中［2］。中國(guó)的人工甜味劑年產(chǎn)量約12.14萬(wàn)t，占全球產(chǎn)量的75%；常用的人工甜味劑包括糖精、甜蜜素、阿斯巴甜、安賽蜜、三氯蔗糖等，其中糖精和甜蜜素的安全性受到質(zhì)疑［3］；阿斯巴甜目前應(yīng)用最為廣泛，但世界衛(wèi)生組織于2023年7月亦將其歸為可能對(duì)人類致癌之列，國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)根據(jù)致癌風(fēng)險(xiǎn)，將阿斯巴甜歸類為2B組［4］；安賽蜜和三氯蔗糖已經(jīng)通過(guò)美國(guó)食品和藥物管理局（USFDA）以及其他監(jiān)管機(jī)構(gòu)的安全性評(píng)估，然而，人們對(duì)其在環(huán)境中的潛在毒性表示擔(dān)憂［5-6］。

人工甜味劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)決定了其性質(zhì)比較穩(wěn)定［7］。人體攝入的大多數(shù)人工甜味劑未經(jīng)代謝轉(zhuǎn)化便直接排出［8］，這些物質(zhì)可直接進(jìn)入環(huán)境，因此在污水處理廠和自來(lái)水廠等水體中通常能檢測(cè)到糖精、甜蜜素、安賽蜜和三氯蔗糖等［9］。上述甜味劑在環(huán)境中難以降解［10］，通常會(huì)通過(guò)受污染的地表水或通過(guò)下水道泄漏等途徑進(jìn)入陸地環(huán)境［11］，可能會(huì)對(duì)人體健康以及生態(tài)環(huán)境構(gòu)成威脅［12-13］。因此，研究水體和土壤中人工甜味劑的降解方法具有重要意義［2］。目前，已有通過(guò)物理、化學(xué)和生物法等降解環(huán)境中的人工甜味劑。本文綜述了近年來(lái)人工甜味劑物理、化學(xué)和生物清除的研究進(jìn)展，并總結(jié)了影響其降解過(guò)程的因素，為人工甜味劑的合理應(yīng)用提供理論依據(jù)。

1" 物理清除法

人工甜味劑能夠在水環(huán)境中長(zhǎng)期存在，在水中的溶解度、吸附性質(zhì)、光解和熱降解等性質(zhì)影響其在環(huán)境中的分布和去除方式。目前，光降解法、吸附法是最常用的物理方法，但這些方法降解效率相對(duì)較低，并且通常會(huì)產(chǎn)生具有一定的毒性的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物［14］。

1.1" 光降解法

光降解通常是指在光的作用下，有機(jī)物逐步氧化成低分子化合物，最終生成CO2、H2O和其他的離子（如NO-3、PO3-4、Cl-等）的過(guò)程［15］。不同的人工甜味劑對(duì)光的敏感度不同，安賽蜜和糖精在波長(zhǎng)254 nm處的吸收峰較高，阿斯巴甜在波長(zhǎng)257 nm處吸收較強(qiáng)，在紫外輻射或陽(yáng)光照射下，它們可能會(huì)發(fā)生直接光化學(xué)反應(yīng)。甜蜜素和三氯蔗糖在直接光照下的降解效率非常低，在富含鐵的水體中，鐵離子的存在可以增強(qiáng)甜蜜素和三氯蔗糖的光降解，可能是由于鐵離子的氧化還原反應(yīng)介導(dǎo)了光化學(xué)反應(yīng)，對(duì)甜味劑的降解也起到一定作用［16］。隨著光照強(qiáng)度的增加，阿斯巴甜的穩(wěn)定性顯著降低，在水溶液中的光降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，其降解速率常數(shù)約為3.47×10-3 min-1［17］。在不同pH值條件下，阿斯巴甜的降解速率不同，pH值為7.0時(shí)降解速率最快，并且在pH值7.0下，添加4.8 mg/L核黃素、亞甲藍(lán)或抗壞血酸光敏劑可以大幅度提高阿斯巴甜的光分解能力［18］。阿斯巴甜在pH值3.5～4.5下相對(duì)穩(wěn)定，在更低的pH值環(huán)境條件下，光降解速率較高。阿斯巴甜與飲料中的苯甲酸鹽和山梨酸鹽等防腐劑發(fā)生相互作用后，導(dǎo)致其光降解速度比直接光解提高10倍。阿斯巴甜的6個(gè)光降解產(chǎn)物中，第一個(gè)產(chǎn)物被鑒定為α-天冬氨酸苯丙氨酸，是由于阿斯巴甜去甲基化而形成的，肽鍵斷裂導(dǎo)致第二個(gè)降解產(chǎn)物苯丙氨酸甲酯的形成，環(huán)化后消除甲醇生成第三個(gè)降解產(chǎn)物二酮二肽，還有3個(gè)是迄今為止尚未報(bào)道的酚衍生物。毒性的體外分析表明，鄰羥基、間羥基阿斯巴甜兩種酚類衍生物以及二酮內(nèi)脂衍生物可能比母體化合物更具有毒性，并導(dǎo)致人體代謝功能紊亂［19］。在光照下，安賽蜜轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的毒性是母體的500倍，并且在水溶液中更為持久，三氯蔗糖的主要降解中間體也表現(xiàn)出比三氯蔗糖更高的毒性［10］。因此，有必要對(duì)甜味劑與其他食品添加劑之間的相互作用進(jìn)行深入分析，并結(jié)合儲(chǔ)藏過(guò)程的避光性，以降低甜味劑及其相關(guān)降解產(chǎn)物對(duì)環(huán)境的影響。

1.2" 吸附清除法

吸附法是一種利用多孔性固體吸附污水中特定或多種污染物，以回收或去除這些污染物，從而實(shí)現(xiàn)污水凈化的方法?；钚蕴繉?duì)糖精的去除率要高于甜蜜素、阿斯巴甜、安賽蜜和三氯蔗糖［20］。利用500 kHz的超聲處理，將糖精暴露于活性炭中，經(jīng)過(guò)16 h的吸附，去除率可以達(dá)到75%，其原因可能是因?yàn)槌暡▽⑻蔷纸獬闪嘶钚蕴靠梢晕降幕衔铮?1］。鋅基羧酸鹽MOF和Zn-MOF-74的多孔碳等新型吸附劑對(duì)糖精和安賽蜜表現(xiàn)出良好的吸附性能。這些吸附劑具有獨(dú)特的“海綿狀”結(jié)構(gòu)、有序的孔徑分布以及特定的表面化學(xué)性質(zhì)，有利于糖精、安賽蜜分子的擴(kuò)散［22］。以羧甲基化黃蓍膠和納米膨潤(rùn)土為原料合成的水凝膠納米復(fù)合材料，對(duì)阿斯巴甜的吸附去除效果受到納米膨潤(rùn)土用量、阿斯巴甜初始濃度以及環(huán)境pH值、接觸時(shí)間和溫度等影響，該方法主要依賴于氫鍵結(jié)合、π-π作用和范德華力的相互作用，吸附過(guò)程還受到水中共存的離子和雜質(zhì)的影響［23］。

2" 化學(xué)清除法

高級(jí)氧化技術(shù)為最常用的化學(xué)方法，該技術(shù)主要利用電、光輻照，與催化劑和氧化劑等，在反應(yīng)中產(chǎn)生活性極強(qiáng)的自由基（如·OH、SO-4·），通過(guò)自由基與有機(jī)化合物之間的加合、取代、電子轉(zhuǎn)移和斷鍵等反應(yīng)來(lái)降解甜味劑。高級(jí)氧化技術(shù)主要包括光催化氧化法、化學(xué)氧化法（包括芬頓試劑氧化和臭氧氧化）、超聲波氧化法和電化學(xué)催化氧化法等。然而，化學(xué)法降解人工甜味劑的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物毒性可能會(huì)比母體化合物更高［24］。

2.1" 光催化氧化法

光催化氧化法是一種利用光能激發(fā)催化劑促使化學(xué)反應(yīng)發(fā)生的技術(shù)。在紫外光活化過(guò)硫酸鹽（UV/PS）降解糖精時(shí)，在酸性和中性條件下，硫酸根（SO-4·）是主要的活性自由基，而在堿性條件下，羥基（·OH）是主要的活性自由基［25］。SO-4·氧化促進(jìn)了—C—NH2鍵的斷裂，導(dǎo)致糖精中—NH—鍵的損失，而·OH更傾向于通過(guò)氫原子轉(zhuǎn)移破壞糖精分子中的苯環(huán)［26］。降解過(guò)程中，低濃度的NO-3和Cl-可以促進(jìn)糖精轉(zhuǎn)化降解，而HCO-3、Br-、腐殖酸以及高濃度的NO-3則降低了糖精的去除效率。糖精的降解主要通過(guò)苯環(huán)羥基化、C—N鍵斷裂、脫羧和脫氮等途徑進(jìn)行［25］。UV/PS方法也可有效去除安賽蜜，安賽蜜的主要降解途徑包括氧化、羥基取代、水解和水合過(guò)程，降解過(guò)程中發(fā)揮主要作用的是·OH（71.31%），SO-4·（14.57%）和紫外光解（8.83%）。高濃度的過(guò)硫酸鹽、堿性條件、NO-3、Cl-的存在促進(jìn)了安賽蜜的降解，HCO-3、腐殖酸和黃腐酸的存在不利于安賽蜜的轉(zhuǎn)化降解［27］。三氯蔗糖在UV/PS條件下的降解速率常數(shù)隨著紫外光強(qiáng)度、過(guò)硫酸鹽濃度的增加而增大，SO2-4和Cl-的存在有利于三氯蔗糖降解，HCO-3和NO-3則對(duì)其降解有一定抑制作用。三氯蔗糖降解過(guò)程中主要涉及羥基化、氧化和醚裂解等反應(yīng)，形成了16種轉(zhuǎn)化產(chǎn)物，通過(guò)毒性分析實(shí)驗(yàn)和軟件預(yù)測(cè)，UV/PS降解三氯蔗糖過(guò)程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物的毒性均高于三氯蔗糖，對(duì)生態(tài)環(huán)境存在潛在威脅［28］。綜上所述，UV/PS反應(yīng)中產(chǎn)生的活性自由基（·OH和SO-4·）是人工甜味劑降解的關(guān)鍵［29］。

UV/NH2Cl降解安賽蜜時(shí)，Cl-發(fā)揮重要作用，但是氯化物的毒性比非氯化類似物更高［30］。UV-LED/TiO2、UV-LED/ZnO和UV-LED/H2O2對(duì)安賽蜜的降解以羥基自由基的作用為主。UV-LED/PS（過(guò)氧單硫酸鹽，HSO-5）和UV-LED/PDS（過(guò)氧二硫酸鹽，S2O2-8）體系對(duì)安賽蜜的降解效果都比單獨(dú)UV-LED好，在低pH值下安賽蜜降解速率較高，主要通過(guò)形成SO-4·發(fā)揮作用；該過(guò)程會(huì)生成3種副產(chǎn)物，分別為甲卡西酮、1，2，3-苯三羧酸三甲酯、1-二吡咯［叔丁基（二甲基）硅氧］嗎啉丙烷-2-醇和對(duì)苯二甲酸二（2-甲氧基乙基）酯［31］，這些產(chǎn)物可能帶來(lái)嚴(yán)重的健康風(fēng)險(xiǎn)和副作用。

2.2" 臭氧氧化法

臭氧氧化法主要是利用臭氧（O3）與有機(jī)物質(zhì)發(fā)生氧化反應(yīng)，可有效降解糖精和三氯蔗糖，當(dāng)臭氧通氣量為7.1 mg/min、處理60 min時(shí)，可以完全降解質(zhì)量濃度為20 mg/L的糖精。三氯蔗糖的降解過(guò)程遵循偽一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，當(dāng)臭氧劑量為13.7 mg/L時(shí)，其速率常數(shù)為0.0641/min，加入對(duì)·OH具有猝滅作用的叔丁醇抑制了糖精和三氯蔗糖的降解［32-33］，表明·OH可能在糖精和三氯蔗糖的臭氧氧化過(guò)程中起著主導(dǎo)作用。在臭氧降解三氯蔗糖的過(guò)程中可能會(huì)生成有害副產(chǎn)物，對(duì)水質(zhì)和人體健康產(chǎn)生潛在的不利影響［33］。臭氧活化過(guò)氧單硫酸鹽法（O3/PMS）降解安賽蜜的效率是臭氧單獨(dú)氧化降解安賽蜜的3倍，反應(yīng)涉及的O-3、·OH和SO-4·等活性自由基在其降解過(guò)程中發(fā)揮主要作用。當(dāng)使用0.4 mmol/L過(guò)氧單硫酸鹽和臭氧通氣量為60 μg/min時(shí)，安賽蜜的降解效果最好，安賽蜜降解的活性位點(diǎn)為CC鍵、醚鍵和C—N鍵［34］。

2.3" 超聲波氧化法

超聲波氧化法是一種利用高頻聲波振動(dòng)引發(fā)化學(xué)反應(yīng)的技術(shù)，通常被用于水處理和廢水處理。在最適條件下，聲化學(xué)降解法可以在120 min內(nèi)完全降解安賽蜜，遵循一級(jí)降解動(dòng)力學(xué)模型，當(dāng)使用0.2～1.0 mmol/L的過(guò)硫酸鈉偶聯(lián)聲化學(xué)降解時(shí)，安賽蜜降解速率提高了6倍。但水基質(zhì)中天然存在的腐殖酸會(huì)降低安賽蜜降解速率，并且轉(zhuǎn)化產(chǎn)物比安賽蜜毒性更強(qiáng)，因此，有必要從去除效率和生態(tài)毒理學(xué)影響的角度，進(jìn)一步對(duì)聲化學(xué)降解安賽蜜的作用機(jī)理進(jìn)行系統(tǒng)性研究［35］。

2.4" 電化學(xué)氧化法

電化學(xué)氧化法是一種使用電流促使氧化反應(yīng)發(fā)生的技術(shù)，通常用于廢水處理或有機(jī)物降解。利用鉑或硼摻雜金剛石陽(yáng)極均能迅速實(shí)現(xiàn)阿斯巴甜的完全氧化，阿斯巴甜的氧化降解過(guò)程遵循偽一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，速率常數(shù)為5.23× 109 mol/（L·s），生成了短鏈脂肪羧酸（草酸、乙酰草酸和馬來(lái)酸）以及無(wú)機(jī)離子（NO3-和NH4+）。阿斯巴甜降解過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生有毒中間產(chǎn)物，但在處理過(guò)程中產(chǎn)物結(jié)構(gòu)被破壞，最終沒(méi)有毒性［36］。通過(guò)合成ECR-TiO2 NTA陽(yáng)極，對(duì)阿斯巴甜進(jìn)行了電化學(xué)降解測(cè)定，結(jié)果表明在2 mA/cm2電流下，阿斯巴甜的降解速率常數(shù)為0.039/min；降解過(guò)程主要涉及羥基化、去甲基化、脫氫、脫水縮合和側(cè)鏈斷裂，共鑒定出24個(gè)轉(zhuǎn)化產(chǎn)物，QSAR模型表明部分轉(zhuǎn)化產(chǎn)物具有急性毒性和突變作用，其潛在的風(fēng)險(xiǎn)應(yīng)予重視［37］。人工甜味劑降解過(guò)程中，通常會(huì)生成一系列轉(zhuǎn)化產(chǎn)物，這些產(chǎn)物可能具有不同的毒性和生態(tài)影響［24］。因此，對(duì)于這些產(chǎn)物的研究同樣重要，了解降解產(chǎn)物的性質(zhì)可以更好地評(píng)估人工甜味劑在環(huán)境中的影響。

3" 生物清除法

土壤中微生物對(duì)人工甜味劑的降解發(fā)揮著顯著作用［38］。與物理法和化學(xué)方法相比，生物清除效率更高，對(duì)于污水中人工甜味劑的去除具有巨大潛力［12］。生物清除是由生物活動(dòng)引起的降解，尤其是酶的作用引起化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化。有害物質(zhì)被微生物或某些生物作為營(yíng)養(yǎng)源逐步降解，最終被分解成較簡(jiǎn)單的化合物（二氧化碳、甲烷和水等）。相較于物理和化學(xué)清除法，生物清除法具有成本低、效率高和對(duì)環(huán)境友好等特點(diǎn)（見表1）。目前關(guān)于人工甜味劑生物清除的研究還較少，主要集中在對(duì)糖精和安賽蜜的研究。

河岸滲濾作用去除糖精是利用土壤的吸附能力和微生物的富集作用［39］，該工藝去除飲用水處理廠中的人工甜味劑時(shí)，自來(lái)水中的糖精幾乎被完全降解［40］。由于糖精具有親水性，吸附對(duì)于其降解率影響較小，因此生物清除在堤岸過(guò)濾過(guò)程中可能起到更為重要的作用［41］。純菌株、混合菌株以及具有豐富生物多樣性的環(huán)境介質(zhì)對(duì)糖精的生物清除潛力［42-44］。從生活污水中分離的糖精降解菌Sphingomonas xenophaga SKN，能夠利用糖精中的鄰苯二酚作為唯一碳源［45］。菌株Halomonas sp. A20也被發(fā)現(xiàn)可以高效降解糖精鈉，其屬于鹽單胞菌屬（Halomonas），在最適溫度30.3℃下，糖精鈉的去除效率可達(dá)到60%以上，這為處理高鹽、高濃度糖精鈉廢水提供了重要參考［46］。糖精的降解涉及異養(yǎng)或自養(yǎng)的硝化微生物及各種非特異性氧化酶的參與［13］，大腸菌群和腐敗菌可以降解糖精［47］；多種土壤微生物也可以有效降解糖精［48］，基因組分析發(fā)現(xiàn)紅環(huán)菌屬的β-變形菌基因組中存在糖精降解相關(guān)基因［49］。

對(duì)污水處理廠活性污泥中富集的安賽蜜降解微生物群落分析發(fā)現(xiàn)，變形菌門和浮霉菌門是主要的降解菌，分離到的2個(gè)安賽蜜降解菌株屬于螯合球菌屬（Chelatococcus）［50］，也有研究發(fā)現(xiàn)，粘著劍菌也能夠降解安賽蜜［51］。至今為止，已經(jīng)分離到的安賽蜜降解菌中，有來(lái)自螯合球菌屬、申氏桿菌屬的菌株以及粘著劍菌、砷氧化菌等［50-53］。安賽蜜降解菌株YT9降解安賽蜜過(guò)程中檢測(cè)到3個(gè)產(chǎn)物，分別為TP96、TP180B和TP182B，其中TP96為氨基磺酸，TP182B的化學(xué)式為C4H8NO5S，TP180B還未能確其結(jié)構(gòu)，TP180B是在安賽蜜的C=C鍵處加水生成的水合產(chǎn)物；在安賽蜜降解過(guò)程中，C=C鍵具有高敏感性，優(yōu)先受到攻擊，并通過(guò)高級(jí)氧化過(guò)程在安賽蜜中斷裂其他鍵，同時(shí)，羥基化也是主要的降解途徑［50］。安賽蜜的硫酸酯部分的裂解也可能是轉(zhuǎn)化的初始步驟［51］，降解過(guò)程中涉及的酶可能有硫酸酶、磺基水解酶、水合酶或酰胺水解酶，其中金屬-β-內(nèi)酰胺酶折疊金屬水解酶是催化安賽蜜起始降解的最可能酶［53］。在過(guò)硫酸鹽促進(jìn)污泥厭氧發(fā)酵（PS/Fe）降解安賽蜜的反應(yīng)體系中，過(guò)硫酸鹽促進(jìn)了葉狀桿菌科和緩生根瘤菌科的富集，并上調(diào)了參與安賽蜜降解關(guān)鍵基因（PNCB和NADE）的表達(dá)，安賽蜜的降解過(guò)程中，羥化和氧化開環(huán)是2個(gè)主要代謝途徑［29］。安賽蜜在氧化和反硝化條件下均可降解，而在無(wú)溶解氧和硝酸鹽的厭氧條件下，未觀察到降解，主要轉(zhuǎn)化產(chǎn)物是琥珀酸（SA），有機(jī)物質(zhì)僅有少量形成，并且會(huì)快速消除［54］。

4" 結(jié)" 語(yǔ)

人工甜味劑在環(huán)境中的殘留可能對(duì)生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生一定的影響，特別是對(duì)水體和水生生物。人工甜味劑的安全性及其對(duì)人類健康的影響仍然是一個(gè)復(fù)雜的問(wèn)題，去除或減少人工甜味劑的使用有助于減少危害。新型高效吸附劑和高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)于人工甜味劑的降解具有很大潛力，但是在降解過(guò)程中形成的轉(zhuǎn)化產(chǎn)物可能比母體化合物具有更強(qiáng)的毒性。今后需關(guān)注降解產(chǎn)物的生態(tài)毒性以及人工甜味劑與其他共存水污染物的相互作用，并進(jìn)一步優(yōu)化現(xiàn)有方法的工藝條件，提高降解效率，并探索不同方法的集成，以實(shí)現(xiàn)人工甜味劑更高效率地清除。

對(duì)于生物清除技術(shù)而言，則要繼續(xù)研究微生物群落的多樣性和功能，挖掘降解菌株的應(yīng)用潛力，進(jìn)一步研究解析微生物清除人工甜味劑的完整機(jī)制，確定人工甜味劑降解過(guò)程中的功能酶及基因。著力于將研究成果應(yīng)用于實(shí)際的廢水處理工程，探索一種可在大規(guī)模應(yīng)用中高效去除廢水中人工甜味劑的技術(shù)；同時(shí)，進(jìn)行經(jīng)濟(jì)性和生態(tài)可持續(xù)性評(píng)估，以確保該技術(shù)在大規(guī)模應(yīng)用時(shí)具有成本效益，并對(duì)環(huán)境產(chǎn)生積極影響。

參考文獻(xiàn)：

［1］殷超，劉亞利. 水中人工甜味劑的處理和檢測(cè)技術(shù)進(jìn)展［J］.應(yīng)用化工，2021，50（7）：1927-1931.

［2］Naik A Q， Zafar T， Shrivastava V K. Environmental impact of the presence， distribution， and use of artificial sweeteners as emerging sources of pollution［J］.Journal of Environmental and Public Health，2021， 2021：6624569.

［3］陸婉瑤，趙蕓，張思聰，等. 食糖與代糖的博弈及發(fā)展趨勢(shì)分析［J］.甘蔗糖業(yè)，2021，50（3）：80-93.

［4］國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)，世界衛(wèi)生組織和糧食及農(nóng)業(yè)組織食品添加劑聯(lián)合專家委員會(huì).阿斯巴甜危害及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果發(fā)布［EB/OL］.（2023-07-14）（2024-01-05）. https：∥www.who.int/zh/news/item/14-07-2023-aspartame-hazard-and-risk-assessment-results-released.

［5］Belton K， Schaefer E， Guiney P D. A review of the environmental fate and effects of acesulfame-potassium［J］.Integrated Environmental Assessment and Management， 2020， 16（4）：421-437.

［6］Del Pozo S， Gmez-Martínez S， Díaz L E， et al. Potential effects of Sucralose and saccharin on gut microbiota： a review［J］. Nutrients， 2022， 14（8）： 1682.

［7］馮碧婷，干志偉，胡宏偉，等. 人工甜味劑環(huán)境行為研究進(jìn)展［J］.環(huán)境化學(xué)，2013，32（7）：1158-1167.

［8］Buerge I J， Buser H R， Kahle M， et al. Ubiquitous occurrence of the artificial sweetener acesulfame in the aquatic environment： an ideal chemical marker of domestic wastewater in groundwater［J］.Environmental Science amp; Technology，2009，43（12）：4381-4385.

［9］干志偉，孫紅文，馮碧婷.人工甜味劑在污水處理廠和自來(lái)水廠的歸趨［J］.環(huán)境科學(xué)研究，2012，25（11）：1250-1256.

［10］Sang Z， Jiang Y， Tsoi Y K， et al. Evaluating the environmental impact of artificial sweeteners： A study of their distributions， photodegradation and toxicities［J］.Water Research，2014，52：260-274.

［11］Buerge I J， Keller M， Buser H R， et al. Saccharin and other artificial sweeteners in soils： Estimated inputs from agriculture and households， degradation， and leaching to groundwater［J］.Environmental Science amp; Technology， 2011， 45（2）： 615-621.

［12］Wang X， Liang X， Guo X. Global distribution and potential risks of artificial sweeteners （ASs）with widespread contaminant in the environment： The latest advancements and future development［J］.TrAC Trends in Analytical Chemistry， 2023，159：116915.

［13］Tran N H， Nguyen V T， Urase T， et al. Role of nitrification in the biodegradation of selected artificial sweetening agents in biological wastewater treatment process［J］. Bioresource Technology， 2014，161： 40-46.

［14］Wang J， Wang S. Removal of pharmaceuticals and personal care products （PPCPs）from wastewater： A review［J］. Journal of Environmental Management， 2016，182： 620-640.

［15］環(huán)境科學(xué)大辭典委員會(huì).環(huán)境科學(xué)大辭典（修訂版）［M］.北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2008：271.

［16］Perkola N， Vaalgamaa S， Jernberg J， et al. Degradation of artificial sweeteners via direct and indirect photochemical reactions［J］.Environmental Science and Pollution Research， 2016， 23： 13288-13297.

［17］Cline Couteau， Stojanovic S， Peigne F， et al.Photodegradation kinetics under UV light of aspartame［J］.Sciences Des Aliments， 2000， 20（4/5）： 523-526.

［18］Kim S K， Jung M Y， Kim S Y. Photodecomposition of aspartame in aqueous solutions［J］.Food Chemistry， 1997， 59（2）：273-278.

［19］Trawiński J，Skibiński R. Stability of aspartame in the soft drinks： Identification of the novel phototransformation products and their toxicity evaluation［J］. Food Research International， 2023， 173：113365.

［20］Bernardo E C， Fukuta T， Fujita T，et al. Enhancement of saccharin removal from aqueous solution by activated carbon adsorption with ultrasonic treatment［J］.Ultrasonics Sonochemistry， 2006， 13（1）：13-18.

［21］Li S， Ren Y， Fu Y，et al. Correction： Fate of artificial sweeteners through wastewater treatment plants and water treatment processes［J］. PLoS ONE， 2018， 13（6）： e0198958.

［22］Yang X， Liu Z， Chen H， et al. An excellent adsorption performance of acesulfame and saccharin from water on porous carbon derived from zinc-based MOFs： The role of surface chemistry and hierarchical pore structure［J］. Journal of Environmental Chemical Engineering， 2022， 10（1）： 107114.

［23］Khan S A， Hussain D， Abbasi N， et al. Deciphering the adsorption potential of a functionalized green hydrogel nanocomposite for aspartame from aqueous phase［J］. Chemosphere， 2022， 289： 133232.

［24］Law， Cheuk Fung Japhet. Catalytic advanced oxidation processes for degradation of environmental emerging contaminants［D］. Hong Kong： Hong Kong Baptist University.2019：1-197.

［25］Ma X， Tang L， Deng J， et al. Removal of saccharin by UV/persulfate process： Degradation kinetics， mechanism and DBPs formation［J］.Journal of Photochemistry and Photobiology， A. Chemistry， 2021，420： 113482.

［26］Ye C， Ma X， Deng J， et al. Degradation of saccharin by UV/H2O2 and UV/PS processes： A comparative study［J］. Chemosphere， 2022， 288： 132337.

［27］Xue H， Gao S， Li M， et al. Performance of ultraviolet/persulfate process in degrading artificial sweetener acesulfame［J］. Environmental Research， 2020， 188： 109804.

［28］余韻，陸金鑫，呂貞，等.紫外活化過(guò)硫酸鹽降解水中三氯蔗糖動(dòng)力學(xué)和機(jī)制［J］.環(huán)境科學(xué)，2020，41（10）：4626-4635.

［29］Zhang Q， Fang S， Cheng X， et al. Persulfate-based strategy for promoted acesulfame removal during sludge anaerobic fermentation： Combined chemical and biological effects［J］. Journal of Hazardous Materials， 2022， 434： 128922.

［30］Chow C H， Law J C F， Leung K S Y. Degradation of acesulfame in UV/monochloramine process： Kinetics， transformation pathways and toxicity assessment［J］. Journal of Hazardous Materials， 2021， 403：123935.

［31］Wang Z， Thuy G N S T， Srivastava V， et al. Photocatalytic degradation of an artificial sweetener （Acesulfame-K）from synthetic wastewater under UV-LED controlled illumination［J］.Process Safety and Environmental Protection， 2019， 123： 206-214.

［32］項(xiàng)碩，金雨鴻，李青松，等.水中新型有機(jī)污染糖精的氧化降解及動(dòng)力學(xué)分析［J］.工程科學(xué)與技術(shù)，2022，54（05）：210-217.

［33］Yang Y， Liu Z， Zheng H， et al. Sucralose， a persistent artificial sweetener in the urban water cycle： insights into occurrence， chlorinated byproducts formation， and human exposure［J］. Journal of Environmental Chemical Engineering， 2021， 9（4）： 105293.

［34］Shao Y， Pang Z， Wang L， et al. Efficient degradation of acesulfame by ozone/peroxymonosulfate advanced oxidation process［J］. Molecules， 2019， 24（16）： 2874.

［35］Arvaniti O S， Cheiletzari G， Panagopoulou E I， et al. Sonochemical degradation of the artificial sweetener acesulfame in aqueous medium and identification of transformation products［J］. Journal of Water Process Engineering， 2023，53： 103890.

［36］Lin H， Oturan N， Wu J， et al. Removal of artificial sweetener aspartame from aqueous media by electrochemical advanced oxidation processes［J］. Chemosphere， 2017，167： 220-227.

［37］Yu C， Zhang F， Wang K， et al. High-efficiency electrochemical decomposition of artificial sweetener aspartame using a Ti3+ self-doped TiO2 nanotube arrays anode［J］. Journal of Environmental Chemical Engineering， 2022， 10（1）： 106950.

［38］Biel-Maeso M， Gonzlez-Gonzlez C， Lara-Martín P A， et al. Sorption and degradation of contaminants of emerging concern in soils under aerobic and anaerobic conditions［J］. Science of the Total Environment， 2019， 666： 662-671.

［39］Pang L， Borthwick A G L， Chatzisymeon E. Determination， occurrence， and treatment of saccharin in water： A review［J］.Journal of Cleaner Production， 2020， 270： 122337.

［40］Scheurer M， Storck F R， Brauch H J， et al. Performance of conventional multi-barrier drinking water treatment plants for the removal of four artificial sweeteners［J］.Water Research， 2010， 44（12）： 3573-3584.

［41］Gan Z W， Sun H W， Feng B T. Fate of artificial sweeteners in waste water and drinking water treatment processes［J］.Research of Environmental Sciences， 2012， 25（11）： 1250-1256.

［42］Richards S， Withers P J A， Paterson E， et al. Removal and attenuation of sewage effluent combined tracer signals of phosphorus， caffeine and saccharin in soil［J］. Environmental Pollution， 2017， 223： 277-285.

［43］Scheurer M， Brauch H J，Lange F T. Transformation products of artificial sweeteners［J］.Transformation Products of Emerging Contaminants in the Environment， 2014， 17： 525-544.

［44］ Slavicˇ A， Kalcˇikova G， Kokalj A J， et al.Biodegradation of the artificial sweetener saccharin in surface waters and groundwaters［J］. Acta Hydrotechnica， 2018， 31（55）： 157-165.

［45］Schleheck D， Cook A M. Saccharin as a sole source of carbon and energy for Sphingomonas xenophaga SKN［J］. Archives of Microbiology， 2003，179： 191-196.

［46］周佳，陳研，屈建航，等. 一株耐鹽菌Halomonas sp. A20的分離及降解糖精鈉廢水的特性［J］.微生物學(xué)通報(bào)，2022，49（3）：942-955.

［47］Amina K， Farouq A A， Ibrahim A D， et al. Evaluation of the fate of saccharin during storage of sobo drink［J］. Journal of Advances in Microbiology， 2018， 13（4）： 1-8.

［48］Van Stempvoort D R， Robertson W D， Brown S J. Artificial sweeteners in a large septic plume［J］.Groundwater Monitoring amp; Remediation， 2011， 31（4）： 95-102.

［49］Deng Y， Wang Y， Xia Y，et al. Genomic resolution of bacterial populations in saccharin and cyclamate degradation［J］.Science of the Total Environment， 2019， 658： 357-366.

［50］Huang Y， Deng Y， Law J C F， et al. Acesulfame aerobic biodegradation by enriched consortia and Chelatococcus spp. ： Kinetics， transformation products， and genomic characterization［J］.Water Research， 2021， 202： 117454.

［51］Kleinsteuber S， Rohwerder T， Lohse U， et al. Sated by a zero-calorie sweetener： wastewater bacteria can feed on acesulfame［J］.Frontiers in Microbiology， 2019， 10： 2606.

［52］Castronovo S， Helmholz L， Wolff D， et al. Protein fractionation and shotgun proteomics analysis of enriched bacterial cultures shed new light on the enzymatically catalyzed degradation of acesulfame［J］.Water Research， 2023， 230： 119535.

［53］Huang Y， Yu Z， Liu L， et al. Acesulfame anoxic biodegradation coupled to nitrate reduction by enriched consortia and isolated Shinella spp.［J］.Environmental Science amp; Technology， 2022， 56（18）： 13096-13106.

［54］Castronovo S， Wick A， Scheurer M， et al. Biodegradation of the artificial sweetener acesulfame in biological wastewater treatment and sandfilters［J］.Water Research， 2017， 110： 342-353.

（責(zé)任編輯：張會(huì)巍）