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    基于近紅外光譜結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)的花椒品質(zhì)快速評(píng)價(jià)研究

    2024-12-31 00:00:00張萌萌楊孝紅李海洋高歡晴李瑤郭倫鋒
    中國(guó)調(diào)味品 2024年10期
    關(guān)鍵詞:近紅外光譜支持向量機(jī)揮發(fā)油

    摘要:應(yīng)用近紅外光譜技術(shù)結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)建立花椒代表性成分的定量分析模型。采用紫外可見(jiàn)分光光度法測(cè)定不同批次花椒總酰胺和總黃酮含量,并測(cè)定揮發(fā)油含量。采集50批次花椒樣品的近紅外光譜,應(yīng)用Kennard-Stone算法劃分樣本集。進(jìn)一步采用偏最小二乘回歸(partial least squares regression,PLSR)和支持向量機(jī)(support vector machine,SVM)建立3個(gè)指標(biāo)的含量預(yù)測(cè)模型,并比較各模型的性能。不同批次花椒樣品總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油含量分別為10.40%~29.09%、10.33%~24.73%、2.72%~8.04%。近紅外光譜分別經(jīng)MSC、SG平滑、SG平滑+MSC預(yù)處理后,應(yīng)用SVM構(gòu)建的花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油定量模型準(zhǔn)確度較PLSR高,校正集決定系數(shù)(RC2)分別為0.818,0.655,0.927,預(yù)則集決定系數(shù)(RP2)分別為0.898,0.856,0.916。文章所建立的近紅外光譜結(jié)合PLSR和SVM定量測(cè)定模型可以實(shí)現(xiàn)花椒類調(diào)味品的品質(zhì)快速評(píng)價(jià)。

    關(guān)鍵詞:花椒;近紅外光譜;偏最小二乘回歸;支持向量機(jī);揮發(fā)油

    中圖分類號(hào):TS201.1""""" 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A"""" 文章編號(hào):1000-9973(2024)10-0147-06

    Study on Rapid Evaluation of Zanthoxylum bungeanum Quality Based on

    Near Infrared Spectroscopy Combined with Chemometrics

    ZHANG Meng-meng1, YANG Xiao-hong1, LI Hai-yang1, GAO Huan-qing1,

    LI Yao1, GUO Lun-feng2*

    (1.School of Pharmacy, Shaanxi University of Chinese Medicine, Xianyang 712046, China;

    2.Pharmacy Department, Ankang Central Hospital, Ankang 725000, China)

    Abstract: A quantitative analysis model for the representative components of Z. bungeanum is established using near infrared spectroscopy combined with chemometrics. The content of total amides and total flavonoids of different batches of Z.bungeanum is determined by UV spectrophotometry, and the content of volatile oil is determined. The near infrared spectra of 50 batches of Z. bungeanum samples are collected, and Kennard-Stone algorithm is used to divide the sample set. Furthermore, partial least squares regression (PLSR) and support vector machine (SVM) are applied to establish the content prediction models of the three indexes, and the performance of each model is compared. The content of total amides, total flavonoids and volatile oils in different batches of Z. bungeanum samples is 10.40%~29.09%, 10.33%~24.73%, 2.72%~8.04% respectively. After the pretreatment of near infrared spectroscopy with MSC, SG smoothing, SG smoothing+MSC respectively, the accuracy of the quantitative models of total amides, total flavonoids and volatile oils of Z. bungeanum established by SVM is higher than that of PLSR. The determination coefficients of calibration set (RC2) are 0.818, 0.655, 0.927 respectively, and the determination coefficients of predition set (RP2)" are 0.898, 0.856, 0.916 respectively. The quantitative determination model of near infrared spectroscopy combined with PLSR and SVM established in this paper can achieve rapid evaluation of quality of Z. bungeanum seasonings.

    Key words: Zanthoxylum bungeanum; near infrared spectroscopy; partial least squares regression; support vector machine; volatile oil

    花椒為蕓香科(Rutaceae)花椒屬植物花椒(Zanthoxylum bungeanum Maxim.)的成熟果實(shí),具有溫中止痛、殺蟲(chóng)、止癢等功效,常用于治療脘腹冷痛、嘔吐、泄瀉等脾胃虛寒癥狀[1]。作為藥食同源中藥材,花椒不僅是一味溫里藥,而且是川菜“麻辣鮮香”中“麻”的唯一來(lái)源[2]?;ń分懈缓喾N營(yíng)養(yǎng)活性成分,其中總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油是花椒的主要活性成分,分別對(duì)應(yīng)花椒“麻辣、色紅、芳香”的物質(zhì)基礎(chǔ),其含量可作為花椒品質(zhì)評(píng)價(jià)的重要指標(biāo)[3-4]。目前針對(duì)以上3類成分的含量測(cè)定方法多以紫外分光光度法[5]、高效液相色譜法[6]、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用[7]、液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用[8]為主,但這些檢測(cè)方法樣品預(yù)處理過(guò)程繁瑣、檢測(cè)周期耗時(shí)長(zhǎng),難以滿足大規(guī)模生產(chǎn)和快速檢測(cè)的需求。因此,亟需建立一種簡(jiǎn)便快速、高效環(huán)保的花椒主要成分的含量檢測(cè)方法來(lái)替代傳統(tǒng)方法。

    近年來(lái),近紅外光譜法(near infrared spectroscopy,NIRS)因具有快速、高效、無(wú)污染、取樣簡(jiǎn)單且無(wú)損等優(yōu)點(diǎn)已被廣泛應(yīng)用于花椒、生姜粉、川貝母等藥食同源中藥材的真?zhèn)舞b別[9]、產(chǎn)地鑒別[10]和含量檢測(cè)[11]等方面。課題組前期將便攜式NIRS與偏最小二乘回歸(partial least squares regression,PLSR)相結(jié)合,建立了判別模型,成功對(duì)不同產(chǎn)地花椒揮發(fā)油含量、開(kāi)口率進(jìn)行了快速測(cè)定[12-13]。但仍未見(jiàn)將近紅外光譜技術(shù)應(yīng)用于花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油含量的同時(shí)快速測(cè)定研究。因此,本研究以花椒為研究對(duì)象,采集花椒粉末的近紅外光譜,并測(cè)定花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油的含量,進(jìn)一步采用PLSR和支持向量機(jī)(support vector machine,SVM)建立花椒主要成分的含量預(yù)測(cè)模型,并通過(guò)不同預(yù)處理方法比較各模型的性能,實(shí)驗(yàn)流程見(jiàn)圖1。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)儀器

    Antaris Ⅱ型傅里葉變換近紅外光譜儀(包括InGaAs檢測(cè)器、標(biāo)準(zhǔn)石英杯、RESULTTM光譜采集軟件和TQ Analyst 9.1分析軟件) 美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司;SP-1920型紫外可見(jiàn)分光光度計(jì) 上海光譜儀器有限公司;揮發(fā)油提取器 四川蜀牛玻璃儀器有限公司;XM-P102H液晶無(wú)級(jí)調(diào)功率超聲波清洗機(jī) 小美超聲儀器(昆山)有限公司;JY-100型高速多功能粉碎機(jī) 浙江省永康市象珠松青五金廠。

    1.2 實(shí)驗(yàn)試劑

    羥基-α-山椒素(純度:98.80%,批號(hào):RP230210):成都麥德生科技有限公司;蘆?。兌龋?8.41%,批號(hào):BCY-000507):江西佰草源生物科技有限公司;甲醇、乙醇、NaNO2、Al(NO3)3、NaOH(均為市售分析純?cè)噭禾旖蚴刑炝瘜W(xué)試劑有限公司。

    1.3 實(shí)驗(yàn)樣品

    50批花椒樣品采集于四川漢源、四川茂縣、甘肅武都、四川鹽源、陜西韓城等花椒主產(chǎn)地,經(jīng)陜西中醫(yī)藥大學(xué)楊冰月副教授鑒定為蕓香科植物花椒(Zanthoxylum bungeanum Maxim.)的干燥成熟果實(shí),樣品詳細(xì)信息見(jiàn)表1。將不同產(chǎn)地花椒于高速粉碎機(jī)中粉碎,過(guò)篩,分別儲(chǔ)存于自封袋中,保存于避光處干燥器中,備用。

    1.4 實(shí)驗(yàn)方法

    1.4.1 酰胺類成分含量測(cè)定

    1.4.1.1 供試品溶液的制備

    參考文獻(xiàn)[14],精密稱定樣品粉末0.3 g,置于具塞錐形瓶中,加入甲醇50 mL,超聲處理30 min,放冷,搖勻,過(guò)濾,取濾液10 mL,置于25 mL容量瓶中,加甲醇定容,搖勻,再量取0.2 mL濾液,置于10 mL棕色容量瓶中,加甲醇定容后搖勻,得供試品溶液。

    1.4.1.2 對(duì)照品溶液的制備

    準(zhǔn)確稱取羥基-α-山椒素對(duì)照品,加甲醇制成濃度為7.945 μg/mL的羥基-α-山椒素對(duì)照品母液。

    1.4.1.3 方法學(xué)考察

    精密吸取對(duì)照品母液,逐級(jí)稀釋成不同濃度的溶液,即得系列對(duì)照品溶液。進(jìn)樣檢測(cè),以吸光度為縱坐標(biāo)、質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算回歸方程。

    取對(duì)照品母液連續(xù)測(cè)定6次,計(jì)算精密度;取6份花椒樣品制備供試品,測(cè)定并計(jì)算重復(fù)性;取花椒粉末制備供試品溶液,分別在0,0.5,1,2,4,6 h測(cè)定吸光度并計(jì)算重復(fù)性;取6份花椒粉末,精密加入不同對(duì)照品溶液后制備供試品溶液,進(jìn)行加樣回收率實(shí)驗(yàn)。

    1.4.2 黃酮類成分含量測(cè)定

    1.4.2.1 供試品溶液的制備

    參考文獻(xiàn)[15],稱取花椒粉末1.0 g于具塞錐形瓶中,加入60%乙醇30 mL,在超聲條件下提取30 min,過(guò)濾。取濾液0.2 mL,加入1 mL 5% NaNO2溶液,搖勻,靜置6 min,加入10% Al(NO3)3溶液1 mL,搖勻,靜置6 min;隨后加入10% NaOH溶液10 mL,用乙醇補(bǔ)至20 mL,搖勻,靜置15 min,即得供試品溶液。除不加花椒樣品的溶液外,其余均按照上述方法制備,得到空白溶液。

    1.4.2.2 對(duì)照品溶液的制備

    準(zhǔn)確稱取蘆丁對(duì)照品,加60%乙醇至刻度,搖勻,得0.2 mg/mL對(duì)照品母液。

    1.4.3 揮發(fā)油的提取

    參照《中國(guó)藥典》(2020年版)四部通則2204揮發(fā)油測(cè)定法項(xiàng)下甲法測(cè)定花椒揮發(fā)油得率。準(zhǔn)確稱取花椒粉末20 g,提取一定時(shí)間后,測(cè)定揮發(fā)油體積,并計(jì)算得率(R):

    R(%)=實(shí)測(cè)揮發(fā)油體積(mL)/花椒質(zhì)量(g)×

    100%。

    1.4.4 光譜信息采集

    取適量樣品粉末平鋪于石英樣品杯中,采集條件:分辨率8 cm-1,掃描波數(shù)4 000~10 000 cm-1,總計(jì)掃描32次。每個(gè)樣品重復(fù)掃描3次,取其平均譜圖作為樣品譜圖。

    1.4.5 數(shù)據(jù)劃分

    為消除NIRS樣本集劃分過(guò)程中人員選擇時(shí)主觀因素的影響,利用Kennard-Stone算法將花椒樣品按約3∶1的比例隨機(jī)劃分為校正集和預(yù)測(cè)集[16]。校正集用來(lái)建立總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油的近紅外預(yù)測(cè)模型,預(yù)測(cè)集用來(lái)驗(yàn)證模型的可靠性。

    1.4.6 光譜預(yù)處理

    為消除實(shí)驗(yàn)過(guò)程中由實(shí)驗(yàn)環(huán)境、噪音、樣品差異等對(duì)花椒產(chǎn)地識(shí)別產(chǎn)生的無(wú)關(guān)干擾,對(duì)近紅外光譜進(jìn)行多元散射校正(multiple scattering correction,MSC)、Savitzky-Golay(SG)平滑以及SG平滑+MSC預(yù)處理。

    1.4.7 模型的建立及評(píng)價(jià)

    1.4.7.1 預(yù)測(cè)模型的建立

    本研究采用PLSR和SVM建立花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油含量預(yù)測(cè)模型。應(yīng)用The Unscrambler X 10.4軟件進(jìn)行PLSR建模。將不同花椒樣品校正集光譜矩陣設(shè)置為輸入值,將酰胺類含量、揮發(fā)油含量和黃酮類含量設(shè)置為輸出值,在最佳光譜預(yù)處理方法、最佳主因子數(shù)下建立PLSR模型。

    采用Matlab_R2014b分析軟件,在計(jì)算機(jī)上進(jìn)行SVM模型構(gòu)建。將不同花椒樣品校正集光譜矩陣設(shè)置為輸入值,將酰胺類含量、揮發(fā)油含量和黃酮類含量設(shè)置為輸出值,在最佳光譜預(yù)處理方法下建立SVM模型。核函數(shù)采用徑向基核函數(shù),c和g參數(shù)影響擬合精度,通過(guò)校正集交叉驗(yàn)證的網(wǎng)格搜索法確定。

    1.4.7.2 模型的評(píng)價(jià)

    為驗(yàn)證模型的性能,使用交叉驗(yàn)證的方法。根據(jù)校正集決定系數(shù)(coefficient of determination of calibration set,RC2)、預(yù)測(cè)集決定系數(shù)(coefficient of determination of prediction set,RP2)、校正均方根誤差(root mean squares error of calibration,RMSEC)和預(yù)測(cè)均方根誤差(root mean squares error of prediction,RMSEP)4個(gè)參數(shù)評(píng)價(jià)模型效果。當(dāng)RMSEC、RMSEP接近于0,交叉驗(yàn)證均方差(root mean square error of cross validation,RMSECV)越小且RC2和RP2越接近于1,表明模型預(yù)測(cè)效果的穩(wěn)定性、準(zhǔn)確性和預(yù)測(cè)模型的泛化能力越好。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 方法學(xué)考察

    由表2可知,總酰胺和總黃酮回歸方程的R2≥0.99,表明兩個(gè)指標(biāo)的線性關(guān)系良好。精密度、重復(fù)性、穩(wěn)定性的RSD均小于3%,平均回收率分別為99.45%和100.39%。結(jié)果表明本研究所用紫外分光光度法穩(wěn)定可靠、重復(fù)性好、準(zhǔn)確性高,可用于花椒中代表性成分含量的測(cè)定。

    2.2 不同批次花椒中代表性成分含量

    不同產(chǎn)地花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油含量范圍分別為10.40%~29.09%、10.33%~24.73%、2.72%~8.04%(見(jiàn)表3),含量分布范圍較廣,這與花椒產(chǎn)地密切相關(guān)。分析不同產(chǎn)地花椒代表性成分含量發(fā)現(xiàn),漢源花椒三類成分含量均較其他產(chǎn)地高,其均值分別為23.67%、17.93%、7.45%;陜西韓城花椒各成分含量整體較低,其均值分別為14.26%、15.94%、3.14%。

    2.3 近紅外光譜分析

    不同批次花椒樣品的近紅外平均光譜圖見(jiàn)圖2中A。不同批次花椒樣品之間的近紅外光譜圖擁有相似的波峰及波谷,光譜吸收強(qiáng)度略有差異。近紅外光譜有6處特征峰,分別在4 319.77,4 732.46,5 183.72,5 839.40,6 900.05,8 408.11 cm-1處。其中8 408.11 cm-1附近的吸收峰可能與OH伸縮的第一泛音OH彎曲帶組合相關(guān);6 900.05 cm-1附近的吸收峰主要與OH的一級(jí)倍頻相關(guān);5 839.40 cm-1附近的吸收峰主要?dú)w屬于CH的一級(jí)倍頻;5 183.72 cm-1附近的吸收峰主要?dú)w屬于OH的一級(jí)倍頻、CO的二級(jí)倍頻;4 319.77 cm-1附近的吸收峰主要與CH的伸縮振動(dòng)相關(guān)[17-18]。

    2.4 PLSR分析

    2.4.1 光譜預(yù)處理方法的選擇

    分別采用SG平滑、MSC以及SG平滑+MSC對(duì)近紅外光譜進(jìn)行預(yù)處理,結(jié)果見(jiàn)圖2中B~D。以RMSEC、RMSEP、RMSECV、RC2和RP2作為模型的評(píng)價(jià)指標(biāo)[19],結(jié)果見(jiàn)表4。與原始光譜相比,經(jīng)SG平滑預(yù)處理光譜后,建立的總酰胺預(yù)測(cè)模型效果最好,RMSEP最小,為1.369,RP2最大,為0.831;采用MSC處理后建立的揮發(fā)油預(yù)測(cè)模型效果最佳,RMSEP為0.484,RP2為0.896;經(jīng)SG平滑+MSC處理后,建立的總黃酮預(yù)測(cè)模型較好,RMSEP為1.208,RP2為0.631。

    2.4.2 PLSR模型的建立

    經(jīng)SG平滑、SG平滑+MSC和MSC預(yù)處理后的花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油的PLSR預(yù)測(cè)結(jié)果見(jiàn)圖3。在參數(shù)優(yōu)化的基礎(chǔ)上,應(yīng)用PLSR建立的總酰胺預(yù)測(cè)模型的RP2、RMSEP分別為0.831,1.369;總黃酮為0.631,1.208;揮發(fā)油為0.896,0.484。建模樣本的指標(biāo)成分含量預(yù)測(cè)值和實(shí)測(cè)值接近,以揮發(fā)油的預(yù)測(cè)效果最佳,總酰胺次之。結(jié)果表明,建立的PLSR模型可對(duì)花椒的化學(xué)成分含量進(jìn)行預(yù)測(cè),且準(zhǔn)確性較好,尤其體現(xiàn)在對(duì)揮發(fā)油和總酰胺含量的預(yù)測(cè)方面。

    2.5 SVM模型的建立

    為了能更準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)花椒代表性成分的含量,我們進(jìn)一步建立了SVM機(jī)器學(xué)習(xí)模型,與原始光譜相比,經(jīng)SG平滑、MSC以及SG平滑+MSC的近紅外光譜預(yù)處理后,所建立的模型校正和預(yù)測(cè)性能更佳(見(jiàn)表5)。經(jīng)MSC預(yù)處理光譜后,建立的總酰胺預(yù)測(cè)模型效果最好,RMSEP和RP2分別為1.088,0.898;揮發(fā)油預(yù)測(cè)模型RMSEP和RP2分別為0.456,0.916;經(jīng)SG平滑+MSC處理后,總黃酮預(yù)測(cè)模型RMSEP和RP2分別為0.759,0.839。

    由圖4可知,SVM建模樣本的指標(biāo)成分含量預(yù)測(cè)值和實(shí)測(cè)值接近,以揮發(fā)油預(yù)測(cè)效果最佳,RMSEP為0.456。建立的SVM模型可對(duì)花椒總酰胺和總黃酮含量進(jìn)行更精準(zhǔn)的預(yù)測(cè),而總黃酮預(yù)測(cè)效果一般,這與PLSR校正和預(yù)測(cè)結(jié)果基本一致。

    3 討論

    作為常用的藥食同源食物,花椒品質(zhì)評(píng)價(jià)仍多以外觀性狀評(píng)價(jià)(色、香、味)、含量測(cè)定(總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油)以及藥效評(píng)價(jià)為主[20-21]。相對(duì)而言,含量測(cè)定更常見(jiàn),在測(cè)定過(guò)程中需使用甲醇等有機(jī)試劑對(duì)樣品進(jìn)行預(yù)處理,操作繁瑣,耗時(shí)耗力。本研究基于近紅外光譜技術(shù)建立的花椒總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油定量測(cè)定模型為快速、無(wú)損的花椒品質(zhì)評(píng)價(jià)提供了一種新的方法。

    為擬合花椒近紅外光譜與總酰胺、總黃酮和揮發(fā)油含量的最佳回歸模型,本研究分別采用PLSR和SVM構(gòu)建定量測(cè)定模型,優(yōu)選定量算法。PLSR是目前近紅外光譜分析領(lǐng)域應(yīng)用較廣泛的預(yù)測(cè)方法,學(xué)者們應(yīng)用PLSR結(jié)合NIRS已實(shí)現(xiàn)君子仁生物堿含量、橄欖油品質(zhì)的快速、準(zhǔn)確預(yù)測(cè)[22-23],這與本研究結(jié)果基本一致。然而花椒總黃酮定量模型的校正和預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度一般,最佳RC2和RP2分別為0.775和0.637。因此,課題組進(jìn)一步選擇SVM對(duì)指標(biāo)成分含量進(jìn)行預(yù)測(cè)。SVM是一種無(wú)監(jiān)督的學(xué)習(xí)算法,已在當(dāng)歸產(chǎn)地鑒別、枸杞總黃酮、金線蓮多糖含量等非線性回歸預(yù)測(cè)方面有廣泛應(yīng)用,尤其在小樣本、非線性和高維模式識(shí)別問(wèn)題中具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)[24-26]。同時(shí)還可以對(duì)異常值進(jìn)行檢測(cè),以提高模型預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性。在本研究中,經(jīng)過(guò)波譜預(yù)處理和數(shù)據(jù)優(yōu)化后,所建立的SVM模型性能較PLSR均得到明顯改善,以揮發(fā)油模型效果最好,最佳RC2和RP2分別為0.927和0.916,總酰胺最佳RC2和RP2分別為0.818和0.898,總黃酮最佳RC2和RP2分別為0.655和0.839。綜上,本研究所建立的PLSR和SVM模型對(duì)于花椒揮發(fā)油和總酰胺含量預(yù)測(cè)效果均較好,以SVM模型性能更優(yōu),而總黃酮含量預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度相對(duì)一般。

    花椒黃酮類成分以蘆丁、槲皮苷、金絲桃苷等為主,這是花椒“色紅”的主要物質(zhì)基礎(chǔ)[27]。本研究在建立總黃酮定量測(cè)定模型時(shí),以RMSEC、RMSEP、RP2、RC2參數(shù)為評(píng)價(jià)指標(biāo),對(duì)近紅外光譜的預(yù)處理方法以及特征波段(4 000~10 000,6 000~8 000,4 000~6 000 cm-1)進(jìn)行篩選,結(jié)果顯示,應(yīng)用SG平滑+MSC預(yù)處理方法以及全波段建立的定量模型中RP2、RC2值相對(duì)較高,但預(yù)測(cè)效果相對(duì)于揮發(fā)油和總酰胺仍然較差。目前研究者們將近紅外光譜與PLSR和SVM結(jié)合,已經(jīng)成功用于連翹中蘆丁、黑枸杞和杭白菊中總黃酮等含量的預(yù)測(cè),所建立的模型性能均較好[28-30]。因此,針對(duì)本研究中SVM和PLSR對(duì)花椒中總黃酮含量預(yù)測(cè)準(zhǔn)確度一般的問(wèn)題,下一步課題組將繼續(xù)增加不同產(chǎn)地、不同批次花椒樣本數(shù)據(jù),并進(jìn)一步優(yōu)化模型,以提高模型的泛化能力,減少預(yù)測(cè)誤差。

    本研究利用近紅外光譜結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)方法,成功構(gòu)建了花椒總生物堿和揮發(fā)油含量的預(yù)測(cè)模型,以支持向量機(jī)建立的模型性能更優(yōu),具有較高的準(zhǔn)確性和可靠性。后期可進(jìn)一步增加樣本量,優(yōu)化總黃酮含量預(yù)測(cè)模型。

    參考文獻(xiàn):

    [1]國(guó)家藥典委員會(huì).中華人民共和國(guó)藥典(2020年版 一部)[M].北京:中國(guó)醫(yī)藥科技出版社,2020:166-167.

    [2]葉萌.四川花椒產(chǎn)業(yè)發(fā)展現(xiàn)狀及展望[J].中國(guó)農(nóng)村科技, 2020(9):70-73.

    [3]ZHANG M M, WANG J L, ZHU L, et al. Zanthoxylum bungeanum Maxim. (Rutaceae): a systematic review of its traditional uses, botany, phytochemistry, pharmacology, pharmacokinetics, and toxicology[J].International Journal of Molecular Science,2017,18(10):2172.

    [4]張萌萌,王丹,魏大能,等.基于血清藥物化學(xué)的花椒溫中止痛的質(zhì)量標(biāo)志物研究[J].中草藥,2022,53(9):2731-2739.

    [5]艾莉,張萌萌,趙容,等.星點(diǎn)設(shè)計(jì)-響應(yīng)面法優(yōu)化花椒主要酰胺類成分提取工藝研究[J].中藥與臨床,2020,11(6):13-17,21.

    [6]LUO J J, HOU X Y, LI S S, et al. Degradation and transformation mechanisms of numbing substances:hydroxyl-α-sanshool amp; hydroxyl-β-sanshool from Zanthoxylum bungeanum exposed to acid environment[J].Food Chemistry:X,2022,14:100342.

    [7]葉洵,劉子博,張婷,等.基于GC-MS結(jié)合保留指數(shù)法建立花椒揮發(fā)油指紋圖譜[J].中國(guó)調(diào)味品,2022,47(4):68-73.

    [8]ZHANG L L, ZHAO L, WANG H Y, et al. The relationship between alkylamide compound content and pungency intensity of Zanthoxylum bungeanum based on sensory evaluation and ultra-performance liquid chromatography-mass spectrometry/ mass spectrometry (UPLC-MS/MS) analysis[J].Journal of the Science of Food Agriculture,2019,99(4):1475-1483.

    [9]范林宏,何林,譚超群,等.基于便攜式近紅外光譜技術(shù)快速檢測(cè)川貝母摻偽問(wèn)題[J].中國(guó)實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2022,28(3):131-138.

    [10]CHEN R, LI S Q, CAO H J, et al. Rapid quality evaluation and geographical origin recognition of ginger powder by portable NIRS in tandem with chemometrics[J].Food Chemistry,2024,438(3):137931.

    [11]WU L, GAO Y, REN W C, et al. Rapid determination and origin identification of total polysaccharides contents in Schisandra chinensis by near-infrared spectroscopy[J].Spectrochimica Acta Part A-Molecular and Biomolecular Spectroscopy,2022,264:120327.

    [12]FAN L, HUANG Y, ZHAO R, et al. Geographical-origin discrimination and volatile oil quantitative analysis of Zanthoxylum bungeanum Maxim. with a portable near-infrared spectrometer[J].Analytical Methods,2019,11(41):5301-5310.

    [13]范林宏.基于便攜式近紅外光譜儀的川貝母及花椒質(zhì)量快速評(píng)價(jià)研究[D].成都:成都中醫(yī)藥大學(xué),2021.

    [14]齊景梁,高必興,周娟,等.高效液相色譜法和紫外-可見(jiàn)分光光度法測(cè)定竹葉花椒中2種主要成分的含量[J].中國(guó)藥業(yè),2021,30(1):52-56.

    [15]陳茜,韋志強(qiáng),徐曉雪,等.基于CV-ANN技術(shù)的花椒色素類成分含量快速無(wú)損檢測(cè)研究[J].中國(guó)調(diào)味品,2019,44(2):45-50.

    [16]ZENG J Q, ZHOU Z, LIAO Y, et al. System optimisation quantitative model of on-line NIR: a case of Glycyrrhiza uralensis Fisch extraction process[J].Phytochemical Analysis,2020,32(2):165-171.

    [17]劉征輝,魏靜娜,趙琳琳,等.近紅外光譜技術(shù)在金銀花和山銀花判別中的應(yīng)用研究[J].中國(guó)現(xiàn)代中藥,2020,22(1):58-64.

    [18]WEYER L, WORKMAN J.Practical gurde to interpretive near-infrared spectrocropy[M].Boca Raton:CRC Press,2007:62-70.

    [19]文元新,祝子喻,陳江,等.基于近紅外光譜結(jié)合多元分析方法的紅花定性定量模型建立及含量差異比較[J].中華中醫(yī)藥學(xué)刊,2022,40(8):200-204,282.

    [20]ZHENG T, SUN J Q, SHI X J, et al. Evaluation of climate factors affecting the quality of red huajiao (Zanthoxylum bungeanum Maxim.) based on UPLC-MS/MS and MaxEnt model[J].Food Chemistry:X,2022,16(2):100522.

    [21]ZENG C Y, WEI Q M, PU F L, et al. Discrimination of Zanthoxylum bungeanum Maxim. through volatile aroma compounds analysis with artificial neural network[J].Journal of Food Biochemistry,2021,45(2):13621.

    [22]汪麗娜,張穎,溫秀萍,等.基于UHILIC-MS/MS和NIRS法的使君子仁中2個(gè)生物堿成分的含量測(cè)定研究[J].藥物分析雜志,2023,43(6):999-1011.

    [23]REDA R, SAFFAJ T, BOUZIDA I, et al. Optimized variable selection and machine learning models for olive oil quality assessment using portable near infrared spectroscopy[J].Spectrochimica Acta Part A-Molecular and Biomolecular Spectroscopy,2023,303(2):123213.

    [24]劉玲玲,王游游,楊健,等.基于高光譜技術(shù)的枸杞子化學(xué)成分含量快速檢測(cè)技術(shù)研究[J].中國(guó)中藥雜志,2023,48(16):4328-4336.

    [25]王天舒,嚴(yán)輝,胡孔法,等.基于圖像結(jié)構(gòu)紋理信息的當(dāng)歸藥材產(chǎn)地識(shí)別研究[J].中國(guó)中藥雜志,2021,46(16):4096-4102.

    [26]張勛,黃曉萱,殷金可,等.基于近紅外和化學(xué)計(jì)量學(xué)方法對(duì)金線蓮快速鑒別及其多糖含量測(cè)定的研究[J].中國(guó)現(xiàn)代應(yīng)用藥學(xué),2023,40(19):2702-2712.

    [27]SUN L W, YU D M, WU Z C, et al. Comparative transcriptome analysis and expression of genes reveal the biosynthesis and accumulation patterns of key flavonoids in different varieties of Zanthoxylum bungeanum leaves[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2019,67(48):13258-13268.

    [28]潘秀珍,劉路路,任曉紅,等.基于近紅外光譜技術(shù)建立連翹葉中5種活性成分動(dòng)態(tài)定量模型[J].北京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報(bào),2023,46(9):1280-1290.

    [29]ZHANG C, WU W Y, ZHOU L, et al. Developing deep learning based regression approaches for determination of chemical compositions in dry black Goji berries (Lycium ruthenicum Murr.) using near-infrared hyperspectral imaging[J].Food Chemistry,2020,319(7):126536.

    [30]HE J, CHEN L D, CHU B Q, et al. Determination of total polysaccharides and total flavonoids in Chrysanthemum morifolium using near-infrared hyperspectral imaging and multivariate analysis[J].Molecules,2018,23(9):2395.

    收稿日期:2024-05-27

    基金項(xiàng)目:陜西省教育廳項(xiàng)目(23JK0413);陜西省科技廳項(xiàng)目(2024SF-YBXM-483)

    作者簡(jiǎn)介:張萌萌(1993—),女,講師,博士,研究方向:藥食同源中藥質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

    *通信作者:郭倫鋒(1986—),男,副主任藥師,研究方向:中藥質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)與中藥新藥臨床。

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