飛秒激光與金剛石相互作用機(jī)理仿真和實(shí)驗(yàn)研究

摘要：為了探究飛秒激光與金剛石的相互作用機(jī)理，本研究針對(duì)化學(xué)氣相沉積法制備的單晶金剛石，基于COMSOL Multiphysic仿真軟件，采用能量守恒公式和傅里葉熱傳導(dǎo)定理公式，建立基于溫度場的飛秒激光加工單晶金剛石仿真模型，研究激光平均功率、激光掃描速度、激光重復(fù)頻率和激光脈沖有效個(gè)數(shù)四個(gè)影響因素對(duì)金剛石流道寬度和深度形貌的影響規(guī)律。并搭建了飛秒激光加工實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，測試結(jié)果與仿真結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。結(jié)果表明：飛秒激光多脈沖加工金剛石，作用過程分三個(gè)階段：弱燒蝕石墨化階段、強(qiáng)燒蝕氣化階段以及穩(wěn)定階段。獲得飛秒激光系統(tǒng)的最佳加工參數(shù)：平均功率（Pavg）為5 ～ 10 W，重復(fù)頻率（f）為50 ～ 200 kHz，正焦，光斑重疊率為63% ～ 85%，脈寬最小。

關(guān)鍵詞：單晶金剛石；飛秒激光燒蝕；溫度場

中圖分類號(hào)：TG70 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A 文章編號(hào)：1001-2443（2024）04-0326-07

引言

單晶金剛石因其傳熱性能優(yōu)異、莫氏硬度極高、化學(xué)穩(wěn)定性強(qiáng)、光學(xué)帶隙極寬等特性被廣泛應(yīng)用于大功率器件散熱［1］、加工刀具行業(yè)［2］、大功率激光器的器件［3］，以及半導(dǎo)體襯底行業(yè)［4］等。在加工領(lǐng)域，金剛石作為超硬刀具，是機(jī)床加工的理想刀具，金剛石刀具的磨損遠(yuǎn)小于其它材料刀具的磨損。而在光電子領(lǐng)域，針對(duì)大功率的發(fā)熱器件，采用金剛石材料表面加工微結(jié)構(gòu)，能達(dá)到更好的散熱效果［5］。Granados等［6］采用微加工的方法在金剛石表面制備了光柵形狀的微結(jié)構(gòu)，達(dá)到了降低高功率激光反射率的目的。微納結(jié)構(gòu)結(jié)合金剛石的應(yīng)用受到了廣泛的關(guān)注，因此國內(nèi)外學(xué)者的研究向金剛石微納結(jié)構(gòu)靠攏。由于金剛石硬度最高，傳統(tǒng)的加工方法如數(shù)控加工、組裝法或者化學(xué)腐蝕法均無法滿足金剛石微納結(jié)構(gòu)的加工要求。金剛石的加工只能依賴于聚焦離子束和激光束加工，而激光憑借極高的峰值功率、精確的損傷閾值、極小的熱影響區(qū)、高的加工精度，以及適合于各種難加工超硬材料的特點(diǎn)，成為科研人員關(guān)注的焦點(diǎn)。

目前采用的脈沖激光主要有納秒激光、皮秒激光和飛秒激光。納秒激光是目前使用最廣泛的一種激光，具有加工效率高的優(yōu)點(diǎn)，加工效率基本達(dá)到粗加工的效率［7］，但納秒激光由于脈沖作用時(shí)間較長，材料與激光相互作用的過程中熱影響明顯，導(dǎo)致加工質(zhì)量比較差［8］，納秒激光主要用于金剛石材料的粗加工［9］，不適合微結(jié)構(gòu)的加工?；跓嵊绊懙膯栴}，超快激光被應(yīng)用于金剛石微結(jié)構(gòu)的加工，超快激光主要指皮秒激光和飛秒激光，激光的脈寬很短，分別達(dá)到了10-12 s和10-15 s，由于脈沖極短，能量被壓縮在極短的時(shí)間內(nèi)爆發(fā)，因此峰值功率很高，實(shí)現(xiàn)在極短時(shí)間內(nèi)金剛石材料的去除，因此邊緣的熱影響區(qū)很?。?0-11］。飛秒激光由于脈沖寬度比皮秒激光低了三個(gè)量級(jí)，因此飛秒激光的峰值功率更高，去除效果更好［12］。董志偉等［13］采用不同光源進(jìn)行了對(duì)比測試，結(jié)果表明飛秒激光的效果最好。Sun等［14］采用公式推演的方法計(jì)算了飛秒激光加工金剛石的燒蝕閾值，且采用能譜分析的方法表征了加工后的金剛石微結(jié)構(gòu)。

金剛石與激光的相互作用研究主要是關(guān)于金剛石的損傷情況和微結(jié)構(gòu)的加工。但是關(guān)于飛秒激光與金剛石相互作用的溫度場情況和實(shí)驗(yàn)測試報(bào)道較少。本文針對(duì)化學(xué)氣相沉積法制備的單晶金剛石，基于COMSOL Multiphysic仿真軟件，建立基于溫度場的飛秒激光加工單晶金剛石仿真模型，并搭建了飛秒激光加工實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，從仿真和實(shí)驗(yàn)兩個(gè)方面研究了激光平均功率、激光掃描速度、激光重復(fù)頻率和激光脈沖有效個(gè)數(shù)四個(gè)影響因素對(duì)金剛石流道寬度和深度形貌的影響規(guī)律。

1 仿真模型

1.1 物理作用過程理論分析

飛秒激光作用在金剛石材料上，激光的能量分為三部分：反射、投射和吸收，之間的能量關(guān)系如下所示：

[ER+Ea+Et=E0] （1）

[ERE0+EaE0+EtE0=1] （2）

式中，[ER]表示金剛石反射的能量（J），[Ea]表示金剛石吸收的能量（J），[Et]表示金剛石透射的能量（J），[E0]表示總能量（J）。

上述公式相應(yīng)的反射率、透射率以及吸收率相互關(guān)系如下：

[R+A+T=1] （3）

式中，R為金剛石反射率，A為金剛石的吸收率，T為金剛石透射率。

飛秒激光與金剛石作用的過程是一種典型的熱作用過程，相互作用之間存在多種方式，包括熔化、汽化、產(chǎn)生小孔和等離子云等。

1.2 計(jì)算模型

金剛石受激光輻照的模型如圖１所示。圖1（a）為模型的幾何形狀，其中，x表示金剛石的長度方向，y表示金剛石的寬度方向，z表示金剛石的高度方向，Ad表示微槽深度，Aw表示微槽寬度，[ω0表示]激光光束束腰半徑， vs表示掃描速度，t表示掃描時(shí)間。飛秒激光沿z軸方向傳播，作用在金剛石材料上。模擬選取一個(gè)三維金剛石，幾何尺寸為100 μm×100 μm×300 μm，網(wǎng)格劃分如圖1（b）所示。

將單脈沖飛秒激光的殘余能量視為一個(gè)面熱源，其熱量通過熱傳導(dǎo)傳遞給周圍晶格，采用三維熱傳導(dǎo)方程研究多脈沖加工的溫度場問題。利用COMSOL Multiphysic有限元軟件建立熱積累模型，計(jì)算熱量和溫度隨時(shí)間的變化規(guī)律，闡明加工參數(shù)（脈沖能量、重復(fù)頻率、掃描速度等）與熱積累溫度的關(guān)系。

為了盡可能的反應(yīng)實(shí)際情況并有效地簡化問題，現(xiàn)提出以下假設(shè)：（1）環(huán)境溫度為293Ｋ；（2）材料的導(dǎo)熱性能是均勻且各向同性；（3）忽略固相之間的轉(zhuǎn)換對(duì)溫升規(guī)律的影響。

在COMSOL中選用固體傳熱接口，內(nèi)置的三維基于經(jīng)典傅里葉熱傳導(dǎo)定理來描述瞬態(tài)的熱傳導(dǎo)：

[ρCp?T?t+?·-k?T+ρCpu·?T=Q] （4）

其中，[ρ]為物質(zhì)的密度，[Cp]為比熱容，[?T?t]為溫度變化率，[?]為梯度算子，k為熱導(dǎo)率，[?T]為溫度的梯度，[u]為流體速度，[Q]為熱源。

將單脈沖激光的殘余能量看作一個(gè)呈高斯分布的面熱源，如式（5）所示：

[Q=2PAπr2bexp {-2x-vst2+y-y02r2b}·exp （-Az）-hc（T-T0）] （5）

其中，[P]為入射激光平均功率，[rb]為有效激光光斑半徑，[vs]為激光掃描速度，[hc]為傳熱系數(shù)，[T0]為環(huán)境溫度。

脈沖激光熱流方向垂直于介質(zhì)上表面，對(duì)于式（4），為獲得方程的唯一解，需要附加一定的邊界條件和初始條件，假設(shè)在脈沖激光輻照時(shí)，材料底部和側(cè)面區(qū)域?yàn)榻^緣。

接口采用自由變形接口，在一側(cè)（絕緣側(cè)），指定的變形確保邊界不會(huì)發(fā)生位移。在域的另一端，指定法向網(wǎng)格速度條件執(zhí)行以下方程，即材料去除率，如式（6）所示。

[v=Qρ·Hs] （6）

其中，[ρ]為金剛石的密度，[Hs]為金剛石升華熱，[Q]表示之前定義的燒蝕熱通量邊界條件計(jì)算的熱通量。

2 實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)條件

本研究采用的飛秒激光系統(tǒng)如圖2所示，激光光源采用立陶宛的Pharos飛秒激光器，激光器為紅外輸出，輸出的最大平均功率20 W，激光波長1030 nm，脈沖寬度270 fs，重復(fù)頻率1l7PtBhUFXLllxnVCDeV/9A==～1000 kHz可調(diào)，光斑模式為TEM00，光束質(zhì)量M2＜1.2。采用振鏡掃描系統(tǒng)加工金剛石樣品，激光光源發(fā)出飛秒激光首先經(jīng)過擴(kuò)束器（1-8x可調(diào)）進(jìn)行擴(kuò)束準(zhǔn)直，之后經(jīng)過1/4波片以及反射鏡，最后進(jìn)入振鏡系統(tǒng)，經(jīng)聚焦到金剛石表面。系統(tǒng)采用五軸運(yùn)動(dòng)平臺(tái)對(duì)樣品進(jìn)行定位，具體的加工流程為：樣品裝夾在樣品臺(tái)上，借助五軸運(yùn)動(dòng)平臺(tái)系統(tǒng)進(jìn)行位置定位，移動(dòng)到指定的加工位置，依據(jù)提前預(yù)設(shè)的數(shù)模圖形，掃描振鏡控制激光束進(jìn)行加工，完畢后移動(dòng)到下料位置取件。

2.2 材料

實(shí)驗(yàn)采用的是CVD單晶金剛石，金剛石的尺寸為5×5×0.5 mm3。

2.3 檢測和表征

采用基恩士3D輪廓測量儀（VR-6000）對(duì)微流道寬度深度進(jìn)行測量，表征微流道形貌等特征。

3 結(jié)果與討論

3.1 不同激光平均功率對(duì)金剛石微槽的影響

為了研究不同激光平均功率對(duì)微槽寬度和深度的影響規(guī)律，采用理論與實(shí)驗(yàn)相對(duì)比的方法。仿真模型得到的結(jié)果如圖3所示，采用參數(shù)為：平均功率3 W，激光重復(fù)頻率100 kHz、激光離焦量0 mm、掃描速度1m/s，脈沖寬度270 fs。圖3（a）為截面尺寸圖，其中橫軸為寬度方向，縱軸為深度方向，圖標(biāo)為不同瞬態(tài)時(shí)間下的流道截面變化圖。可以看出，激光加工的微流道截面為倒三角形狀，隨著加工時(shí)間增大，流道的寬度略微增大，深度大幅度增大，在0 ～ 20 μs時(shí)間范圍內(nèi)，流道的深度增長快速，在20 μs以后流道深度的增大變緩，直到300 μs達(dá)到穩(wěn)定。圖3（b）為流道的溫度場分布圖，激光作用區(qū)域的溫度最高，激光作用區(qū)域以外溫度迅速下降，最高溫度380K，由于飛秒激光的熱作用較小，溫度相應(yīng)較低。

采用實(shí)驗(yàn)得到的測試結(jié)果如圖4所示，采用參數(shù)為：平均功率3 W，激光重復(fù)頻率100 kHz、激光離焦量0 mm、掃描速度1 m/s，脈沖寬度270 fs?？梢钥闯觯c仿真結(jié)果相似，激光加工的微流道截面為倒三角形狀，寬度和深度的變化趨勢與仿真結(jié)果類似。

圖5所示為不同功率下實(shí)驗(yàn)測試的流道寬度結(jié)果，圖6為微槽的仿真和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，可以看出，兩種結(jié)果微槽的寬度和深度變化趨勢一致，平均偏差為6%。隨著激光功率的增加，深度增大，寬度變化較小。當(dāng)激光功率較小時(shí)，飛秒激光與金剛石材料相互作用方式以氣化為主，激光能量的作用力較小，金剛石材料主要發(fā)生石墨化的轉(zhuǎn)變，顏色逐漸由單晶的無色變?yōu)楹谏?。隨著激光功率的逐漸增大，脈沖能量逐漸累積，金剛石材料加工區(qū)域顏色變深，且邊緣出現(xiàn)崩邊等現(xiàn)象，因此激光的功率不易太高，合適的功率范圍為5～10 W。

3.2 不同激光掃描速度對(duì)金剛石微槽的影響

為了研究不同激光掃描速度對(duì)金剛石微槽的影響，固定重復(fù)頻率100 kHz，脈寬230 fs，平均功率8 W，光斑半徑為26 μm，依次改變激光掃描速度0.1，0.3，0.5，0.75，1，1.2，1.3，1.5，1.9，2.5 m/s。將仿真計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，得到不同激光掃描速度的微槽深度和寬度的仿真和實(shí)驗(yàn)對(duì)比圖，如圖7所示。

由圖7可以看出，保持激光功率一致的情況下，掃描速度減小，微結(jié)構(gòu)的加工深度增大，微結(jié)構(gòu)的寬度幾乎沒有變化，這是因?yàn)閽呙杷俣葴p小，激光脈沖之間的重疊率增大，金剛石材料上的能量密度增大，因此加工去除的深度變大，而光斑的尺寸大小一直保持不變，微結(jié)構(gòu)的寬度變化不明顯。圖7表明，仿真計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相差不大，其中微槽寬度平均偏差為15%，微槽深度平均偏差為5%。

3.3 不同激光重復(fù)頻率對(duì)金剛石微槽的影響

為了研究激光的重復(fù)頻率對(duì)飛秒激光加工金剛石的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)中保持激光功率為1 W、激光離焦量為0 mm、掃描速度為1 m/s，依次改變激光重頻50、75、100、150、200和500 kHz。將測試結(jié)果與仿真結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，得不同重復(fù)頻率下的仿真計(jì)算與實(shí)驗(yàn)對(duì)比結(jié)果圖，如圖8所示。

對(duì)比結(jié)果顯示，微槽寬度和深度受激光重復(fù)頻率的影響不大。當(dāng)激光重復(fù)頻率達(dá)到200 kHz時(shí)，微槽深度基本趨于穩(wěn)定，理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差為13%。微槽寬度計(jì)算值隨激光重復(fù)頻率的增大基本保持不變，但實(shí)驗(yàn)值隨激光重復(fù)頻率的增大而增大，理論計(jì)算與實(shí)驗(yàn)結(jié)果偏差為35%。

3.4 不同有效脈沖個(gè)數(shù)對(duì)金剛石微槽的影響

在相互作用過程中，脈沖是以累積的方式作用在金剛石表面上，不同的脈沖累積時(shí)間和效應(yīng)導(dǎo)致金剛石微槽形貌和尺寸變化，因此脈沖的累積效應(yīng)對(duì)金剛石微槽研究至關(guān)重要。由于在加工過程中采用振鏡掃描的方式，激光脈沖沿掃描路徑高速移動(dòng)，脈沖之間存在重疊率，因此對(duì)于同一加工位置，脈沖累積不是簡單的數(shù)量相加，而是考慮掃描速度后的有效脈沖個(gè)數(shù)的累積。有效脈沖數(shù)[N]與重復(fù)掃描次數(shù)[k]、激光光束半徑[ω0]、激光掃描速度[v]、重復(fù)頻率[f]的關(guān)系如下：

[N=k2ω0vf] （7）

由（7）式可知，有效脈沖數(shù)由激光重復(fù)頻率、掃描次數(shù)和掃描速度決定。

實(shí)驗(yàn)中，固定激光器的重復(fù)頻率在f=100 kHz，激光光束束腰半徑[ω0]固定不變?yōu)?6.257 μm，掃描速度v=2 m/s，將激光掃描次數(shù)依次設(shè)置為1、8、32、125、250、500、1000、2000次，采用激光平均功率10 W劃線。將測試結(jié)果與仿真結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，得到平均功率10 W的不同激光有效脈沖個(gè)數(shù)的仿真和實(shí)驗(yàn)微槽尺寸對(duì)比圖，如圖9所示。

在有效脈沖作用個(gè)數(shù)較少的情況下，激光脈沖的累積效應(yīng)不明顯，飛秒激光與金剛石相互作用的作用力較小，加工處于弱燒蝕階段，主要的相互作用方式為石墨化，由于激光與金剛石的相互作用力較小，因此加工的深度較淺。當(dāng)有效脈沖個(gè)數(shù)逐漸增多，激光脈沖的累積效應(yīng)加強(qiáng)，飛秒激光與金剛石相互作用的作用力變大，飛秒激光引起了材料內(nèi)部的相爆炸等反應(yīng)，由弱燒蝕逐漸變成強(qiáng)燒蝕，石墨化階段轉(zhuǎn)變?yōu)闅饣A段，這個(gè)階段開始出現(xiàn)邊緣崩邊等缺陷，直到微槽的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定形成，深度和寬度不再變化。對(duì)比結(jié)果顯示，有效脈沖個(gè)數(shù)N<3000時(shí)，微槽寬度和深度變化較快，當(dāng)N>3000時(shí)，變化緩慢，趨于穩(wěn)定，且寬度最大偏差為6.9%，深度最大偏差為15%。

4 結(jié)論

本文分別從實(shí)驗(yàn)和理論仿真方面進(jìn)行了激光平均功率、激光掃描速度、激光重復(fù)頻率和激光有效脈沖個(gè)數(shù)四個(gè)影響因素對(duì)金剛石的影響研究。得到了最佳加工參數(shù)：平均功率Pavg為5 ～ 10W，重復(fù)頻率f為50 ～ 200 kHz，正焦，光斑重疊率63% ～ 85%，脈寬最小。分別從實(shí)驗(yàn)和理論仿真方面進(jìn)行了多脈沖加工對(duì)金剛石流道寬度和深度形貌的變化，流道寬度最大偏差為6.9%，深度最大偏差為15%。

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Simulation and Experimental Research of Interaction Mechanism Between Femtosecond Laser and Diamond

HAN Rui

（College of Equipment Mannagement Support， Engineering University of PAP， Xi’an 710086， China）

Abstract： In order to explore the interaction mechanism between femtosecond laser and diamond， this study， focusing on single crystal diamond prepared by chemical vapor deposition method， based on COMSOL Multiphysic simulation software， the energy conservation formula and Fourier heat conduction theorem formula were used to establish a simulation model of femtosecond laser processing single crystal diamond based on temperature field. The influence law of four influencing factors， including laser average power， laser scanning speed， laser repetition rate， and effective number of laser pulses， on the width and depth morphology of diamond flow channels was studied. And a femtosecond laser processing experimental platform was built， and the test results were compared with the simulation results. The results show that the femtosecond laser multi-pulse processing of diamond was divided into three stages： weak ablation graphitization stage， strong ablation gasification stage and stable stage. The optimal processing parameters for femtosecond laser system was obtained： average power （Pavg） was 5-10 W， repetition rate （f） was 50-200 kHz， positive focus， spot overlap rate was 63% -85%， and minimum pulse width.

Keywords：single crystal diamond;femtosecond laser ablation;temperature field

（責(zé)任編輯：王海燕）