忍冬屬藥材揮發(fā)油的化學(xué)及藥理作用研究進(jìn)展

【摘要】揮發(fā)油是忍冬屬藥材重要的藥效物質(zhì)基礎(chǔ)，文章通過歸納總結(jié)近年來對(duì)于忍冬屬藥材揮發(fā)油的歷史沿革、化學(xué)成分、質(zhì)量控制及藥理作用方面的研究進(jìn)展。以期為忍冬屬藥材揮發(fā)油的深入應(yīng)用開發(fā)提供參考。

【關(guān)鍵詞】忍冬屬；揮發(fā)油；化學(xué)成分；質(zhì)量控制；藥理作用

【中圖分類號(hào)】R282

【文獻(xiàn)標(biāo)志碼】A【文章編號(hào)】1007-8517（2024）18-0075-06

DOI：10.3969/j.issn.1007-8517.2024.18.zgmzmjyyzz202418014

Abstract：VolatileoilisanimportantpharmacologicalsubstancefoundationofLonicerajaponica.Thisarticlesummarizestheresearchprogressinthehistory，chemicalcomposition，qualitycontrol，andpharmacologicaleffectsofvolatileoilinLonicerajaponicainrecentyears.InordertoprovidereferencefortheindepthapplicationanddevelopmentofvolatileoilinLoniceragenusmedicinalmaterials.

Keywords：LoniceraGenus;VolatileOil;ChemicalComposition;QualityControl;PharmacologicalAction

忍冬屬藥材在我國應(yīng)用歷史悠久，為中醫(yī)臨床常用藥，2020版《中國藥典》收載有金銀花、山銀花、忍冬藤。其中金銀花為忍冬科植物忍冬（LonicerajaponicaThunb.）的干燥花蕾或帶初開的花；山銀花為忍冬科植物灰氈毛忍冬（LoniceramacranthoidesHand.Mazz.）、紅腺忍冬（LonicerahypoglaucaMiq.）、華南忍冬（LoniceraconfusaDC.）或黃褐毛忍冬（LonicerafulvotomentosaHsuetS.C.Cheng）的干燥花蕾或帶初開的花。二者均具有清熱解毒、疏散風(fēng)熱的功效，主要用于癰腫疔瘡，喉痹，丹毒等［1］。此外還有許多近緣品種作為地方習(xí)用品種入藥，如毛花柱忍冬（LoniceradasystylaRehd.）、紅白忍冬［Lonicerajaponicavar.Chinensis（Wats.）Bak.］、盤葉忍冬（LoniceratragophyllaHemsl.）、金花忍冬（LonicerachrysanthaTurcz.）、大花忍冬（LoniceramacranthaSpreng.）等。除上述外，藥典規(guī)定忍冬藤為忍冬科植物忍冬（LonicerajaponicaThunb.）的干燥莖枝，具有清熱解毒，疏風(fēng)通絡(luò)的功效，用于溫病發(fā)熱，熱毒血痢等［1］。金銀花、山銀花等及其藤、莖、果實(shí)中均含有揮發(fā)油類成分，現(xiàn)代藥理表明這些揮發(fā)性成分具有抗菌、抗病毒、解熱、調(diào)血脂、降膽固醇等方面藥理作用。藥典收錄的金銀花露又名銀花露、忍冬花露，是金銀花鮮品或干品經(jīng)過蒸餾制成，由揮發(fā)油類物質(zhì)組成［1］。金銀花精油在化妝品、卷煙、食品行業(yè)中也是上等的香精香料［2］，具有較廣泛的用途。現(xiàn)整理有關(guān)忍冬屬藥材揮發(fā)油應(yīng)用歷史沿革、化學(xué)成分和藥理作用等方面研究進(jìn)展，以期為后續(xù)忍冬屬藥材揮發(fā)油應(yīng)用價(jià)值的深入研究提供參考。

1歷史沿革

據(jù)考證［3］，忍冬在南宋時(shí)期的入藥部位仍以藤、葉為主；金元時(shí)期“金銀花”逐漸代替“忍冬”入藥，入藥部位此時(shí)期仍處于“根、莖、葉、花”混用時(shí)期；明朝時(shí)藤、葉、花并用，后逐漸以花入藥為主，明代《本草綱目》記載“莖葉及花，功用皆同”，隨著用藥歷史的變遷和發(fā)展，金銀花逐步和忍冬藤分開在臨床應(yīng)用。而金銀花露始載于明代《醫(yī)學(xué)窮源集》，系將金銀花鮮品或干品經(jīng)過蒸餾而得的露劑，以鮮品蒸露為佳，為解毒清涼之通劑，具有“性質(zhì)輕清，易趨病所”的特點(diǎn)，于清代開始應(yīng)用較廣，適用于傷暑頭暈、外感發(fā)熱、濕熱泄瀉等病癥。使用頻次最高的3種清代中藥露劑中，金銀花露位居第二，其常與連翹、甘草、犀角、玄參等涼血養(yǎng)陰藥搭配使用。由上述可知忍冬屬藥材品種及藥用部位在應(yīng)用過程中產(chǎn)生了歷史變遷，而其揮發(fā)油即金銀花露始載于明代，其藥用價(jià)值在清代得到重視和推廣［4］。

2提取方法

金銀花揮發(fā)油常用的提取方法有水蒸氣蒸餾法（SD法）、超臨界CO2萃取法（SFE法），除此之外還有索式、微波萃取、超聲提取等方法。

SD法是中藥揮發(fā)油類在生產(chǎn)提取過程中常采用的方法。對(duì)灰氈毛忍冬經(jīng)水蒸氣蒸餾法提取后揮發(fā)油成分進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)其中棕櫚酸含量最高。影響金銀花揮發(fā)油提取的重要因素是提取時(shí)間，提前浸泡后取7h可使揮發(fā)油得率達(dá)3%［2］。此外，通過水蒸氣蒸餾-鹽析法可優(yōu)化金銀花揮發(fā)油提取工藝，通過加入氯化鈉的方法可降低揮發(fā)性物質(zhì)在水中的溶解度，以此提高金銀花揮發(fā)油提取率，約為0.171%［5-7］。加入β-葡萄糖苷酶后成分種類及其含量有所增加，但主要成分并未發(fā)生改變［8］。傳統(tǒng)藥對(duì)連翹與金銀花配伍并不能提高金銀花揮發(fā)油得率。

采用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)（GC-MS）和氣相色譜-嗅覺測量法（GC-O）檢測SFE法所得成分和特征香味組分，結(jié)果表明以醇類為主，其中芳樟醇所占比例最高為10.91%［9］。另據(jù)報(bào)道含量最高的是四十一烷醇，其次為棕櫚酸，二者略有所不同［5］。通過SFE法與共水蒸餾法提取金銀花揮發(fā)油的比較可知，SFE法所得提取物為淡黃色至淡綠色膏狀物，味道清香；共水蒸餾法提取物為蠟狀黃色固體，有較重的脂蠟味，所含醛類、萜類、醇類等揮發(fā)油香味的物質(zhì)基礎(chǔ)成分較少；總體SFE法比共水蒸餾所得成分多，得率高，提取時(shí)間短，但成本較高［10］。

除此之外，有研究［11］采用超高壓處理后應(yīng)用無水乙醇脫膠處理，再經(jīng)真空濃縮提取金銀花精油，優(yōu)化后的工藝可使提取率達(dá)到0.696%。另據(jù)報(bào)道［12］，采用亞臨界1，1，1，2-四氟乙烷（R134a）從干燥金銀花中萃取揮發(fā)油，可使提取率達(dá)2.17%。還有研究［13］采用同時(shí)蒸餾萃取法（SDE）提取金銀花揮發(fā)油。

3化學(xué)成分及質(zhì)量控制

3.1化學(xué)成分忍冬屬藥材揮發(fā)油化學(xué)成分相關(guān)研究多見于金銀花與山銀花，其既具有相似性也有所差別，二者所含揮發(fā)性主要成分相似，主要有酯類、醇類、酸類、醛類、酮類及烯烴類等化合物，具體化合物見表1。其中含量較高的共有化合物有棕櫚酸、芳樟醇、棕櫚酸乙酯、亞麻酸乙酯和亞油酸乙酯等。但金銀花酯類、酮類含量更高，山銀花醇類、烴類含量更高，如山銀花中芳樟醇的含量要高于金銀花［14］。具體而言，柰酚、α-蓽茄醇、十八烷是金銀花特有成分，1，2-二氫-1，1，6-三甲基柰、石竹烯、金合歡二醇等是山銀花特有成分。金銀花與山銀花灰氈毛忍冬的對(duì)比發(fā)現(xiàn)，灰氈毛忍冬中1-丙醇、1-辛醇等含量顯著高于金銀花，金銀花中乙酸乙酯、順式-3-己烯-1-醇的含量顯著高于灰氈毛忍冬［15］。

3.2質(zhì)量控制相關(guān)研究忍冬屬藥材揮發(fā)油類質(zhì)量控制的研究多見于金銀花和山銀花，檢測方法常用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法（GC-MS）、頂空-固相微萃取氣質(zhì)聯(lián)用法（SPME-GC-MS）等。報(bào)道多對(duì)金銀花主產(chǎn)區(qū)山東、河南、河北及山銀花主產(chǎn)區(qū)湖南等產(chǎn)地差異進(jìn)行研究，此外，忍冬不同花期（米蕾期、三青期、二白期、大白期等）及加工炮制方法（烘干、曬干、殺青-烘干等）對(duì)比相關(guān)研究也較多。

有研究［26］采用分子連接性指數(shù)法，和總量統(tǒng)計(jì)矩參數(shù)聯(lián)合表征中藥體外成分“印跡模板”的方法，對(duì)金銀花、山銀花揮發(fā)性成分進(jìn)行研究，結(jié)果表明的金銀花與不同基原山銀花體外成分“印跡模板”一致，二者可能有相同（似）的質(zhì)量屬性和藥理作用。不同產(chǎn)地忍冬質(zhì)量方面有所區(qū)別，對(duì)金銀花主產(chǎn)區(qū)山東、河南及河北所產(chǎn)化學(xué)成分進(jìn)行對(duì)比，共有含量較高的有棕櫚酸乙酯、亞油酸乙酯和亞麻酸乙酯，其中山東所產(chǎn)棕櫚酸乙酯含量高達(dá)40.28%。不同茬期質(zhì)量優(yōu)劣情況為一茬＞二茬＞三茬［19］。對(duì)金銀花6個(gè)產(chǎn)地樣品的分析可知，遼寧、江西、安徽、寧夏4省分為一類，所產(chǎn)共有成分較多但含量有較大差異；山東和云南屬另一類，所產(chǎn)揮發(fā)油含量、類別與其差異較大。5r3KvomH+bGrZB7gPbcaSA==苯乙醇、棕櫚酸、檸檬烯、二甲基-1，6-辛二烯-3-醇的含量可作為區(qū)分幾個(gè)產(chǎn)區(qū)的依據(jù)。另對(duì)山東、河南、河北3個(gè)產(chǎn)區(qū)金銀花，從揮發(fā)性組分的差異性和特征香氣成分進(jìn)行比較研究表明，5343ed293c220c4f750be696f51e6f15正己醛、（E，E）-2，4-癸二烯醛為河南金銀花的特征香氣組分，月桂醛為山東金銀花的特征香氣組分，α-橙花醇為河北金銀花的特征香氣組分，可據(jù)此將三者加以區(qū)別［31］。

加工方式、采收時(shí)節(jié)對(duì)忍冬屬藥材揮發(fā)油質(zhì)量也具有重要影響，對(duì)紅腺忍冬干燥和新鮮葉片中揮發(fā)性成分對(duì)比發(fā)現(xiàn)，其干燥葉片主要成分為芳樟醇、反式角鯊烯和葉綠醇，新鮮葉片為棕櫚酸、亞麻酸甲酯和葉綠醇，干燥前后成分種類及含量具有明顯差異［29］。另據(jù)報(bào)道［33］，忍冬干花揮發(fā)油成分主要為棕櫚酸，占26%以上，鮮花中以芳樟醇為主，占14%以上。黃褐毛忍冬不同采收時(shí)期的花所含揮發(fā)油成分亦有所不同，花蕾期、銀花期、金花期各階段所含環(huán)己酮、棕櫚酸、橙花醚、順茉莉酮、棕櫚酸甲酯等成分含量均有所不同，并隨著貯藏時(shí)間的增加，醇類、酯類含量減少，酸類物質(zhì)含量增加［34］。黃褐毛忍冬不同采收時(shí)期揮發(fā)油中醇類物質(zhì)含量均較高。通過氣相-離子遷移譜（GC-IMS）分析不同干燥方式（曬干、陰干、低溫烘干、蒸制殺青-烘干）對(duì)金銀花揮發(fā)性成分的影響，結(jié)果表明曬干法中揮發(fā)油成分種類最豐富，總體含量也更高；蒸制殺青-烘干法所得成分種類最少，總體含量較低，表明曬干法是保留金銀花揮發(fā)性成分和特征香氣的最佳方式，但曬干后藥材品相較差［27］。另有研究應(yīng)用頂空固相微萃取-氣質(zhì)聯(lián)用技術(shù)（HS-SPME-GC-MS），對(duì)金銀花不同生長時(shí)期，包括米蕾期、三青期、二白期、大白期、銀花期、金花期共6個(gè)階段的揮發(fā)性成分分析比較，結(jié)果表明可將樣品分為4類，米蕾期與三青期、二白期、大白期與銀花期、金花期為4個(gè)不同的商品等級(jí)，可為金銀花混合采摘及生產(chǎn)加工提供依據(jù)［23］。有研究［35］對(duì)金銀花花蕾期、銀花期、金花期及葉片的揮發(fā)油進(jìn)行提取分析，共鑒定出46種、50種、51種和20種揮發(fā)性化合物，分別占花蕾期、銀花期、金花期和葉片揮發(fā)油成分的98.16%、97.31%、95.99%和97.84%。

用藥部位方面，忍冬葉、忍冬果實(shí)與金銀花揮發(fā)油成分、含量均具有較高相似性，均含有棕櫚酸、亞油酸、芳樟醇、亞麻酸甲酯等，但忍冬葉所含14-甲基十五酸甲酯、香葉醇含量較金銀花高。也有對(duì)山東產(chǎn)忍冬揮發(fā)油花、藤、葉三者揮發(fā)油成分的研究表明，三種藥用部位中所含植醇、二十七烷均有明顯差異［36］。

此外，有研究表明金銀花揮發(fā)性香氣的成分主要來源于芳樟醇及其氧化物、茉莉酮、β-紫羅蘭酮等。金銀花露作為金銀花揮發(fā)油市售產(chǎn)品，所含揮發(fā)性成分主要是醇類、醛類、萜類、酮類、酯類，β-紫羅蘭酮、（E，E）-2，4-壬二烯醛等4種成分對(duì)金銀花露整體香氣有較大影響，與金銀花揮發(fā)油成分有所區(qū)別［37］。對(duì)8種金銀花露產(chǎn)品檢出的共有揮發(fā)性化合物主要包括芳樟醇、糠醛、2-乙基-1-己醇、α-松油醇、苯甲醛等［38］。對(duì)金銀花露和金銀花水提液的共制備方法研究表明，共制備時(shí)間為90min，既能保證較高的活性成分提取量又能保證生產(chǎn)效率［39］。對(duì)金銀花露和午時(shí)茶藥渣進(jìn)行半固相中溫厭氧試驗(yàn)結(jié)果表明，金銀花露藥渣與午時(shí)茶藥渣總固體質(zhì)量比為1∶[KG-*3/5]2時(shí)，其動(dòng)力學(xué)行為符合0級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程，可獲得最大的甲烷產(chǎn)生速率［40］。

綜上所述，忍冬屬不同品種藥材揮發(fā)油化學(xué)成分大致相同但也有所區(qū)別。另受產(chǎn)地、加工采收方式及干、鮮狀態(tài)等影響，使其質(zhì)量控制較為復(fù)雜，應(yīng)有所區(qū)別。

4藥理作用

忍冬屬藥材揮發(fā)油藥理作用相關(guān)報(bào)道較少，其含有的棕櫚酸、棕櫚酸甲酯等具有重要的藥理作用。其中棕櫚酸有較強(qiáng)生物活性，具有抑菌、抗細(xì)胞凋亡作用；棕櫚酸甲酯可保護(hù)異丙腎上腺素引發(fā)的心肌損傷；亞油酸具有降低血清膽固醇水平作用；芳樟醇具有麻醉、防腐等作用；此外雙花醇、香葉醇、α-松油醇亦具有抑菌抗病毒作用。

忍冬揮發(fā)油對(duì)小鼠耳腫脹模型有明顯的抗炎作用，對(duì)偽狂犬病病毒（PRV）、雞新城疫病毒（NDV）也能起到明顯阻斷作用［41］。將山東與廣東所產(chǎn)金銀花揮發(fā)油抑菌效果作比較，結(jié)果顯示山東所產(chǎn)對(duì)金黃色葡萄球菌抑菌作用最強(qiáng)，廣東所產(chǎn)對(duì)枯草芽孢桿菌抑菌作用最強(qiáng)，兩者抗菌活性無明顯差異［42］。對(duì)忍冬葉與金銀花揮發(fā)油對(duì)免疫活性藥理實(shí)驗(yàn)表明，忍冬葉和金銀花揮發(fā)油二者均對(duì)小鼠淋巴細(xì)胞有顯著促進(jìn)轉(zhuǎn)化作用，并且忍冬葉揮發(fā)油的免疫活性增強(qiáng)作用更加明顯。黃花忍冬及忍冬果實(shí)揮發(fā)油提取物對(duì)ABTS、DPPH自由基等均具有較好的清除作用［33］。金銀花揮發(fā)油的抗真菌作用實(shí)驗(yàn)表明，金銀花揮發(fā)油對(duì)犬小孢子菌、紅色毛癬菌、須癬毛癬菌的抑菌作用均較好，金銀花油可作為天然殺菌劑來抗真菌感染［43］。對(duì)連翹、金銀花藥對(duì)揮發(fā)油抗流感作用機(jī)制的網(wǎng)絡(luò)藥理學(xué)研究［44］表明，其發(fā)揮作用的核心靶點(diǎn)為IL-6、HSP90AA1、CYP2C19及CCR5，涉及的信號(hào)通路包括5-羥色胺突觸信號(hào)通路、cAMP信號(hào)通路等。

揮發(fā)油是忍冬屬藥材疏風(fēng)散熱的重要物質(zhì)基礎(chǔ)，目前藥理研究對(duì)金銀花酚酸類等成分的報(bào)道較多，對(duì)揮發(fā)油相關(guān)研究并不多，主要集中于抗菌、抗炎和抗氧化方面，后續(xù)還需繼續(xù)深入探討和關(guān)注。

5總結(jié)與展望

忍冬屬藥材揮發(fā)油是其產(chǎn)生臨床療效的一類重要的物質(zhì)基礎(chǔ)，自古以來中醫(yī)就以金銀花露的形式在臨床應(yīng)用。“鮮花蒸者香，干花者少遜”，臨床應(yīng)用始于明朝，盛于清朝，既可單方，亦可復(fù)方配伍，療效確切。因其“氣芬郁而味甘，能開胃寬中，解毒消火”，用于治療肺熱津傷、胃熱、舌疔及瘡痘、小兒胎毒等熱毒證，其功用與金銀花相近又有不同。其芳香性使其作用于人體易于吸收、起效快，還可促進(jìn)其他藥效物質(zhì)的吸收。而在實(shí)際生產(chǎn)、加工過程中忍冬屬揮發(fā)性物質(zhì)并沒有得到相應(yīng)的重視，使其臨床療效的發(fā)揮受到限制。隨著現(xiàn)代農(nóng)業(yè)、制造業(yè)及運(yùn)輸業(yè)的發(fā)展，使得鮮品制備金銀花露更加成為可能，這也是鮮藥應(yīng)用臨床的表現(xiàn)之一。隨著氣相色譜、質(zhì)譜的技術(shù)的應(yīng)用推廣，忍冬屬藥材揮發(fā)油化學(xué)成分更加清晰，質(zhì)量控制手段也更加廣泛，但其產(chǎn)品制備、藥理研究及臨床應(yīng)用方面有所受限，今后在質(zhì)量控制、藥理研究及產(chǎn)品開發(fā)方面還需進(jìn)行廣泛的、深入的研究與開發(fā)。

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（收稿日期：2023-12-01編輯：杜玲玉珊）

基金項(xiàng)目：甘肅省藥品科研項(xiàng)目（2022GSMPA0073）；甘肅省中藥炮制傳承基地建設(shè)項(xiàng)目；甘肅中醫(yī)藥大學(xué)附屬醫(yī)院科研項(xiàng)目（gzfy-2021-07）。

作者簡介：謝靜（1984—），男，漢族，本科，主管中藥師，研究方向?yàn)橹兴庂|(zhì)量控制研究。E-mail：27719074@qq.com

通信作者：吳志成（1973—），男，漢族，本科，主任中藥師，研究方向?yàn)橹兴幣谥萍爸苿┭芯?。E-mail：276309355@qq.com