氡析出遷移及覆蓋控制研究進(jìn)展

趙勇 張桂鋒

摘 要：隨著核電的發(fā)展，天然鈾需求量增大，地表尾礦大量堆積而產(chǎn)生的氡污染成為不可忽視的問(wèn)題，如何能更加有效地降低鈾尾礦氡析出量具有重要意義。一般采用地表堆積后覆蓋的方法減小鈾尾礦造成的地面環(huán)境危害，而氡的遷移過(guò)程經(jīng)歷在被覆蓋材料遷移和覆蓋材料中遷移兩個(gè)階段，因此研究氡遷移規(guī)律成為解決問(wèn)題的關(guān)鍵內(nèi)容。本文總結(jié)并評(píng)述了國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)氡析出影響因素、氡遷移理論、覆蓋控制方法和效果、覆蓋參量方面的研究，發(fā)現(xiàn)目前雖對(duì)氡析出機(jī)理和影響因素進(jìn)行了全面分析，但是氡析出過(guò)程中多因素耦合機(jī)理和作用過(guò)程還需要更多的深入研究;覆蓋材料主要為天然材料和人工合成材料，目前常采用的是天然材料，其中紅土添加膨潤(rùn)土、砂質(zhì)亞黏土、紅土均為良好的降氡材料，后續(xù)還需要更多的研究，從而找到有效控制氡并對(duì)生態(tài)環(huán)境影響最小的覆蓋材料。

關(guān)鍵詞：氡遷移;覆蓋材料;覆蓋參量;污染;控制

中圖分類號(hào)：X771 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

為滿足國(guó)民經(jīng)濟(jì)發(fā)展對(duì)日益增長(zhǎng)的能源需求，我國(guó)2020 年的核電發(fā)展目標(biāo)從4 000 萬(wàn)千瓦調(diào)整到5 800 萬(wàn)千瓦，核電所需天然鈾達(dá)到3 180～ 6540 t[1] ，鈾礦開采產(chǎn)生的鈾尾砂量越來(lái)越大。每生產(chǎn)1 t 鈾，約產(chǎn)生250～600 t 尾礦[2] ，并且隨著鈾礦品位的降低和核工業(yè)發(fā)展的需求，鈾尾礦量將繼續(xù)增多，地面堆積面積隨之增多，如何能更加有效地降低鈾尾礦氡析出率就具有重要的意義。為有效降低鈾尾礦氡析出對(duì)環(huán)境造成的污染，必須分析氡氣遷移的影響因素，探索不同的影響因素下氡氣遷移的規(guī)律，找出氡氣遷移的機(jī)理。并進(jìn)一步研究降低氡析出率的方法及控制參數(shù)，對(duì)比降氡效果。Hassan 等人[3] 綜述了射氣系數(shù)、擴(kuò)散系數(shù)和析出率，以及控制氡進(jìn)入大氣速率的因素。Sahu 等人[4]綜述了礦石品位、226 Ra 含量、含水量、孔隙率和材料表面積等內(nèi)在因素，以及大氣壓力、溫度和通風(fēng)等外在因素對(duì)鈾礦氡濃度的影響。目前常采用地表堆積后覆蓋以減少鈾尾礦的危害，但這些研究均未針對(duì)地表鈾尾礦覆蓋控制進(jìn)行系統(tǒng)評(píng)述，因此有必要對(duì)這個(gè)問(wèn)題進(jìn)行系統(tǒng)分析。

本文對(duì)國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究的氡析出影響因素、氡遷移理論、覆蓋控制方法和效果、覆蓋控制參數(shù)方面的成果進(jìn)行評(píng)述，分析了有效控氡的材料，以期更好的消除鈾尾礦庫(kù)氡污染。

1 氡析出影響因素研究現(xiàn)狀

氡氣析出經(jīng)歷了射氣過(guò)程和遷移過(guò)程，射氣過(guò)程為氡原子由介質(zhì)顆粒內(nèi)鐳原子衰變產(chǎn)生，受到α 粒子反沖進(jìn)入介質(zhì)孔隙的過(guò)程;遷移過(guò)程為射氣過(guò)程后氡原子在孔隙內(nèi)的運(yùn)移。氡析出過(guò)程會(huì)受到多種因素的影響，為研究各種因素的影響機(jī)理，國(guó)內(nèi)外學(xué)者分析了介質(zhì)自身因素和外界因素作用下的氡析出規(guī)律。

1. 1 介質(zhì)自身因素影響

介質(zhì)自身因素主要從含水量、溫度、粒徑、鐳含量、孔隙率方面進(jìn)行研究，其中含水率、溫度、孔隙率對(duì)射氣過(guò)程和遷移過(guò)程都有影響，鐳含量和粒徑主要影響射氣過(guò)程。

（1）含水率

射氣過(guò)程中，孔隙內(nèi)顆粒表面的水分子可以吸附氡原子，在未達(dá)到飽和狀態(tài)時(shí)，隨著含水率的增加，顆粒內(nèi)部吸附氡原子的點(diǎn)位越多，射氣系數(shù)就越大。當(dāng)含水率增加至飽和狀態(tài)時(shí)，顆粒內(nèi)部吸附位達(dá)到恒定值， 此時(shí)射氣系數(shù)保持恒定。Bossew 等[5] 得出含水量低于10%時(shí)，土壤的射氣能力隨著含水量的增加而上升，當(dāng)含水量超過(guò)10%時(shí)，射氣能力保持恒定，并且大約是干燥土壤的兩倍。Zhuo[6] 、Strong[7] 等均得出類似的結(jié)論。

遷移過(guò)程中，隨著含水率的增加，孔隙內(nèi)吸附位增加，當(dāng)含水率不足以占據(jù)一定的孔隙體積時(shí)，氡在孔隙內(nèi)遷移以空氣擴(kuò)散為主，當(dāng)含水率占據(jù)一定的孔隙體積時(shí)，氡在孔隙內(nèi)遷移以水體擴(kuò)散為主[8] 。由于氡在空氣中的擴(kuò)散系數(shù)要遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于水中的擴(kuò)散系數(shù)[9] ，因此隨著含水率的增加，氡析出率呈現(xiàn)先增加再減小的趨勢(shì)。Hosoda 等[10] 得出當(dāng)土壤含水量低于8%時(shí)，氡析出率增加，含水量超過(guò)8% 時(shí)，析出率呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。Wang[11] 、Schery[12] 、李向陽(yáng)[13] 等均得出了類似的結(jié)論。

（2）溫度

一般來(lái)講，溫度越高，氣體分子動(dòng)能越大，因此，隨著溫度升高，被吸附的氣體極易從吸附位脫離，進(jìn)入孔隙自由空間，固體顆粒對(duì)氡的吸附量減少，為氡提供了更多的吸附位，導(dǎo)致射氣系數(shù)增大。同時(shí)，氡在孔隙內(nèi)的擴(kuò)散加劇，導(dǎo)致氡析出率增加。Iskandar 等[14] 得出土壤射氣能力受溫度影響，溫度升高會(huì)顯著降低吸附量。

（3）粒徑

顆粒粒徑越小，體積越小，單位體積比表面積就越大，在相同條件下進(jìn)入孔隙內(nèi)的氡就越多，因此射氣系數(shù)就越大[8] ，析出率就越大。Markkanen等[15] 得出氡析出率隨著粒徑的增加而減小。Tuccimei[16] 、Hosoda[17] 、Shweikani[8] 等也得出了這一結(jié)論。

（4）孔隙率

遷移過(guò)程中，介質(zhì)孔隙率越大，越有利于射氣和氣體擴(kuò)散，因此隨著孔隙率的增大，氡析出率增大。Lee 等[18] 得出建筑材料的孔隙率越大，氡析出率和射氣系數(shù)就越大。

（5）鐳含量

顆粒粒徑越小，比表面積越大。由于鐳集中于顆粒的表層或者均勻分布于顆粒內(nèi)，顆粒的單位體積比表面積越大，顆粒表層含鐳量就越多，射氣系數(shù)就越大。Barton 等[19] 得出鐳的含量和射氣系數(shù)都隨著煤灰顆粒直徑的減小而增加。Maraziotis[20] 、Kalkwarf 等[21] 得到了類似的結(jié)論。Morawska 等[22] 提出鐳分布的表面分布和均勻分布模型。

1. 2 外界因素影響

外界因素主要從振動(dòng)、氣象、通風(fēng)方面進(jìn)行研究，這些外界因素主要影響遷移過(guò)程。

（1）振動(dòng)影響

振動(dòng)影響主要是從超聲振動(dòng)和低頻振動(dòng)的角度進(jìn)行研究。其機(jī)理為：振動(dòng)波在巖石內(nèi)傳播，振動(dòng)效應(yīng)使巖石產(chǎn)生微裂隙，同時(shí)振動(dòng)波被巖石吸收產(chǎn)生熱效應(yīng)，提高了巖石溫度。微裂隙的產(chǎn)生為氡擴(kuò)散提供了更多的通道，溫度的提高，使分子動(dòng)能加劇，促進(jìn)了吸附氡的解析和擴(kuò)散。主要研究有：馮瑋等[23] 得出超聲振動(dòng)人工巖石樣品30 分鐘，致裂效應(yīng)使氡析出量增長(zhǎng)3. 5 倍，致裂效應(yīng)和熱效應(yīng)共同作用使氡析出量增長(zhǎng)4. 3 倍。Cai[24] 、王永才等[25] 得出低頻振動(dòng)促使了氡分子在放射介質(zhì)孔隙表面解吸。楊崇義[26] 得出爆破振動(dòng)使巖體產(chǎn)生微破裂。

（2）氣象影響

氣象因素主要是從晝夜變化、季節(jié)、大氣溫度、氣壓、降雨角度進(jìn)行研究。

氣壓影響的機(jī)理為地表氣壓與土壤孔隙氣壓的壓力差影響氡的遷移。當(dāng)?shù)乇須鈮航档蜁r(shí)，土壤孔隙內(nèi)的氡析出率增加[12] ， 反之將減小。Koarashi 等[27] 得出室內(nèi)氡濃度隨室內(nèi)氣壓增加而降低。Schery 等[28] 得出壓力差越大，土壤中氡放射性活度越小。

日變化方面主要研究有：Porstend?rfer 等[29] 得出大氣中氡濃度有很強(qiáng)的日變化，在低湍流交換的時(shí)段，尤其在夜空晴朗的夜晚變化大，氡濃度在清晨達(dá)到最大值。對(duì)于多云和有風(fēng)的天氣，氡濃度日變化小。

降雨影響方面主要研究有：Lawrence 等[30] 得出土壤水分是控制雨季氡析出變化的根本因素。當(dāng)土壤由干變濕時(shí)，氡析出率上升趨勢(shì)明顯，峰值出現(xiàn)在土壤體積含水率的3% ～ 4%之間。當(dāng)土壤水分超過(guò)5%時(shí)，氡析出率開始迅速下降。

季節(jié)影響主要是研究季節(jié)變化引起的溫度和濕度對(duì)氡析出的影響，Miklyaev 等[31] 得出氡析出的季節(jié)性變化與大氣和巖體之間的溫度差的變化有關(guān)，春季氡析出率急劇增加;秋季氡析出率急劇減少。Zhang 等[32] 得出春季土壤濕度最大，導(dǎo)致土壤的氡析出率在春季要高于其他季節(jié);然而Hubbard 等[33] 得出土壤氡濃度的最大值出現(xiàn)在夏季，最小值出現(xiàn)在冬季，夏季和冬季的氡濃度相差2 到3 倍。

（3）通風(fēng)影響

通風(fēng)影響的機(jī)理是由于通風(fēng)加速了介質(zhì)所在空間內(nèi)氡的擴(kuò)散，增加了介質(zhì)內(nèi)部和空氣的濃度差，促使介質(zhì)內(nèi)部氡氣向自由空間運(yùn)移。葉勇軍等[34] 得出鈾礦堆的氡析出率隨風(fēng)量的增加而增加，但增長(zhǎng)速率隨風(fēng)量的增加逐漸降低。梁政等[35] 也得出了鈾礦氡析出量隨風(fēng)量增加而增加這一結(jié)論。

總之，目前報(bào)道材料氡析出的影響因素比較全面，然而各個(gè)因素影響下氡析出機(jī)理分析方面不夠深入。國(guó)內(nèi)外學(xué)者從介質(zhì)自身因素和外界因素分析進(jìn)行研究，得出不同因素作用下氡析出規(guī)律，但是針對(duì)這些規(guī)律變化原因需要更加深入的分析，為形成更完善的氡析出理論提供基礎(chǔ)。

2 氡遷移理論研究現(xiàn)狀

氡析出遷移是復(fù)雜的運(yùn)移過(guò)程，為解釋氡遷移機(jī)理，國(guó)外學(xué)者首先提出Fick 擴(kuò)散定理，并以此為基礎(chǔ)，提出了對(duì)流擴(kuò)散、接力傳遞、向上遷移等理論，解釋氡氣遷移。

Fick 擴(kuò)散定理代表性研究主要有：Flügge[36]和Crank[37] 均認(rèn)為氡的運(yùn)移可以用Fick 定理來(lái)描述。

對(duì)流擴(kuò)散方面的研究主要有：劉慶成等[38] 認(rèn)為近地表巖石、土壤、空氣中的氡氣運(yùn)移可以用擴(kuò)散、對(duì)流解釋。Gingrich[39] 認(rèn)為擴(kuò)散可以解釋氡原子從礦物中運(yùn)動(dòng)出來(lái)，短距離進(jìn)入顆粒之間的孔隙內(nèi)可以發(fā)生流體對(duì)流。

接力傳遞方面的研究主要有：白云生等[40] 進(jìn)一步提出氡運(yùn)移機(jī)制不僅是擴(kuò)散，而是接力傳遞的綜合效應(yīng)。吳慧山等[41] 認(rèn)為氡一般只能做短距離遷移，而接力傳遞作用可解釋氡的長(zhǎng)距離遷移。

向上遷移方面的研究主要有：Malmqvist 等[42]提出氡原子吸附到微氣泡上并隨微氣泡向上遷移。劉鴻福等[43] 提出氡自身固有的運(yùn)移主要是縱向向上運(yùn)移而非擴(kuò)散運(yùn)移。

總之，氡遷移理論是以Fick 擴(kuò)散定理為基礎(chǔ)，進(jìn)一步結(jié)合遷移過(guò)程中氡自身的影響因素、遷移環(huán)境因素，而形成不同的氡遷移理論。

3 覆蓋控制研究現(xiàn)狀

目前國(guó)內(nèi)外大量研究表明，覆蓋控制是抑制氡析出最有效的方法。覆蓋控制的研究主要圍繞覆蓋材料和覆蓋參量進(jìn)行研究。

3. 1 覆蓋材料

不同的覆蓋材料對(duì)抑制氡析出的效果不同，所以選擇合適的覆蓋材料是近幾年國(guó)內(nèi)外學(xué)者主要關(guān)注的問(wèn)題。選擇覆蓋材料主要從以下兩方面進(jìn)行了研究。

（1）天然覆蓋材料。選擇的材料主要有黏土、砂子、廢石等天然土石材料，以及生物炭材料兩種，覆蓋方法為純天然材料直接覆蓋、天然材料中添加其他天然材料覆蓋、將生物炭添加到被覆蓋材料內(nèi)。

天然土石材料覆蓋方面的研究主要有：覆蓋厚度為100 cm 時(shí)，崔宇等人[44] 得出廢石堆降氡效果列于表1。覆蓋厚度為90 cm 時(shí)，譚凱旋等人[45] 得出鈾尾礦氡析出率降低系數(shù)列于表2。綜合考慮表1、2 中的數(shù)據(jù)可得出砂質(zhì)亞黏土和紅土均為良好的降氡材料。Ota 等[46] 發(fā)現(xiàn)土壤中添加膨潤(rùn)土比裸露土壤覆蓋明顯抑制了氡的析出。鄧慧娟等[47] 進(jìn)一步比較了紅土中添加膨潤(rùn)土或石灰粉的降氡效果，得出降氡效果由強(qiáng)到弱為添加膨潤(rùn)土、添加石灰粉、純紅土，并且添加比例越大降氡效果越好。

生物炭覆蓋主要采用的材料為果殼、木屑等天然材料。Zhang 等[48] 對(duì)比堅(jiān)果殼、椰子殼、煤、木材分別與混凝土混合，氡析出率分別下降了44. 3%、47. 1%、29. 0% 和19. 2%。為了補(bǔ)救放射性煤灰?guī)斓母采w層的有效性，Jns 等人[49] 對(duì)像混凝土一樣沉淀的儲(chǔ)存庫(kù)上層進(jìn)行翻耕，并與木屑混合，然后種植植被，發(fā)現(xiàn)施加的覆蓋層將現(xiàn)場(chǎng)氡析出減半;此外，植被減少了對(duì)流氣流，從而減少了氡的遷移。

（2）選擇人工合成覆蓋材料。選擇的材料主要有石膏、水泥、混凝土、瀝青等常見的建筑材料。葉維榮等人[50] 得出鈾尾礦降氡效果如表3 所示，表中數(shù)據(jù)顯示采用的材料中瀝青降氡效果最好。班改革等人[51] 進(jìn)一步得出重混凝土降氡效果要優(yōu)于瀝青。

徐樂昌等人[52] 比較了廢石、粘性黃土、中砂、高嶺土、水泥砂漿、水泥高嶺土漿對(duì)鈾尾礦降氡效果，結(jié)果列于表4。數(shù)據(jù)顯示人工材料中水泥高嶺土漿降氡效果最好，天然材料中粘性黃土降氡效果最好。

總之，為盡可能的降低氡析出而產(chǎn)生的污染，選擇覆蓋材料方面主要針對(duì)天然覆蓋材料和人工合成覆蓋材料這兩個(gè)方面進(jìn)行研究，人工合成材料雖然能有效地降氡，但是會(huì)破壞生態(tài)環(huán)境，因此，實(shí)際工程中，常常采用的是天然覆蓋材料控氡，紅土、砂質(zhì)亞黏土、紅土添加膨潤(rùn)土均為良好的降氡控氡材料。

3. 2 覆蓋參量

覆蓋控氡過(guò)程中，覆蓋層厚度、壓實(shí)度、覆蓋層密度、含水率及粒度分布等參量也是影響降氡效果的關(guān)鍵因素。

覆蓋層厚度方面已得出覆蓋層越厚降氡效果越好。Ghany 等[53] 對(duì)比了高嶺土、白砂和膨潤(rùn)土分別覆蓋鈾尾砂的效果，得出尾砂氡析出率隨著覆蓋層厚度的增加而減小;當(dāng)覆蓋厚度相同時(shí)，白砂降氡效果最好。徐衛(wèi)東等人[54] 得出不同覆蓋厚度和氡析出率變化關(guān)系圖，并進(jìn)一步得出當(dāng)粘土覆蓋層厚度由0 cm 變?yōu)槠骄穸?00 cm 時(shí)，鈾尾礦庫(kù)灘面氡析出率由平均值8. 93 Bq/ （m2·s）變?yōu)榈陀?. 74 Bq/ （m2·s）。

壓實(shí)度方面已得出壓實(shí)度越大，降氡效果越好。王文博等[55] 得出以砂質(zhì)亞粘土覆蓋廢石堆時(shí)，覆土壓實(shí)度越大，氡擴(kuò)散系數(shù)越小。王錦等人[56] 得出相同質(zhì)量的紅壤覆蓋層壓實(shí)度從0. 56增加到0. 93，表面氡析出率先緩慢降低然后大幅度降低。Dai 等[57] 進(jìn)一步得出土壤壓實(shí)度大于85. 5%時(shí)，氡析出率降低趨勢(shì)不明顯。

覆蓋層密度方面已得出覆蓋層密度越大，降氡效果越好。周星火等人[58] 以當(dāng)?shù)攸S土為覆蓋材料，得出黃土密度達(dá)到1. 58 g/ cm3 或達(dá)到天然土質(zhì)密度0. 88 倍以上時(shí)才會(huì)有好的降氡效果。Li等[59] 研究了紅土密度對(duì)氡擴(kuò)散的影響，得出紅土內(nèi)氡擴(kuò)散系數(shù)一般隨著紅土密度的增加而減小。

含水率方面已得出隨著覆土含水率的增加，覆土透氣性降低，氡析出率先略有增加后減小。這一規(guī)律在含水率對(duì)氡遷移的影響部分已進(jìn)行過(guò)分析。

粒度分布方面已得出覆土粒度分維值越小，覆土氡析出率均增大。Tan 等[60] 得出氡的擴(kuò)散系數(shù)和擴(kuò)散長(zhǎng)度隨著材料的細(xì)粒含量的增加而減少，李向陽(yáng)等[13] 得到了相似的結(jié)論。Liu 等[61] 得出當(dāng)水分含量為14. 5%時(shí)，隨著覆土平均顆粒直徑從0. 125 mm 增加到0. 825 mm，氣體滲透率從4. 15×10-12 m2 增加到8. 42×10-12 m2 ，氡析出率從0. 46 Bq/ （m2·s）增加到0. 77 Bq/ （m2·s）。

總之，覆蓋層的參數(shù)與降氡效果密切相關(guān)，覆蓋層越厚、越密實(shí)氡析出越小，研究結(jié)果均為現(xiàn)場(chǎng)有效降低氡析出提供借鑒。

4 結(jié)論

本文針對(duì)氡析出遷移及覆蓋控制研究進(jìn)展進(jìn)行總結(jié)分析，主要得出以下結(jié)論：

（1）目前，氡析出機(jī)理和影響因素的研究比較全面，針對(duì)含水量、溫度、粒徑、鐳含量、孔隙率等直接影響因素和振動(dòng)、氣象、通風(fēng)等間接影響因素，研究人員開展了大量的研究。但是，氡析出作為一個(gè)復(fù)雜物理過(guò)程，多因素耦合機(jī)理和作用過(guò)程還需要更多詳細(xì)的研究。

（2）目前常采用的是天然覆蓋材料控氡，紅土、砂質(zhì)亞黏土、紅土添加膨潤(rùn)土均為良好的降氡控氡材料。選擇覆蓋材料方面主要是選擇天然材料和人工合成材料這兩個(gè)方面進(jìn)行研究，人工合成材料雖然能有效地降氡，由于其采用的材料為非天然材料，使用后可能會(huì)改變生態(tài)環(huán)境，造成生態(tài)環(huán)境的破壞。工程實(shí)際中常采用天然材料，并針對(duì)天然材料的覆蓋層的厚度、壓實(shí)度、覆蓋層密度、含水率及粒度分布等方面展開研究。因此，為更加有效的控氡降氡，針對(duì)降氡效果好且對(duì)生態(tài)環(huán)境影響小的材料還需要更多的研究。

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