纖維預制體滲透率測量技術研究進展*

劉 曉，余映紅，崔曦月，卿新林，王奕首

（1. 武漢理工大學信息工程學院，武漢 430070；2. 廈門大學航空航天學院，廈門 361102）

航空航天、先進軌道交通以及海洋工程裝備等關系到國民經(jīng)濟發(fā)展與國家戰(zhàn)略安全，重大裝備和工程結構正朝著大型化與智能化方向發(fā)展，對材料性能提出更為嚴苛的要求，不僅要求其具有更高的強度和剛度以減輕結構重量，還要求材料在特殊服役條件下具有優(yōu)異性能。先進復合材料結構比強度和比剛度高、材料力學性能可設計，具有整體成型等優(yōu)點，在航空航天、交通運輸?shù)阮I域的大型工程結構中得到越來越廣泛的應用，成為大型工程結構減重、提高效能及降低運營成本的有效途徑[1–2]。碳纖維增強樹脂基復合材料結構的優(yōu)異性能不但可以幫助航空航天領域實現(xiàn)結構減重、提高飛行器結構使用壽命、降低維護成本的目的，同時還為增加艙內壓力和空氣濕度，改善艙內環(huán)境設計提供了可能[3–4]。隨著復合材料技術的快速發(fā)展，在飛行器結構上的用量大幅提升[5–6]，大飛機復合材料結構用量已經(jīng)成為其先進性和市場競爭力的重要標志。盡管復合材料構件數(shù)量在過去十年中有巨大增長，由于設計、制造成本及檢測技術的限制，其應用的增長速度及其所帶來的經(jīng)濟效益與復合材料結構所能提供的優(yōu)越性能還不匹配，如生產(chǎn)過程中產(chǎn)品質量的不確定性和過裕度設計等[7]。問題的根源在于缺乏實時有效的監(jiān)測手段和準確的物性參數(shù)進行數(shù)值模擬，難以及時掌握復合材料制造過程內部的工作狀態(tài)、工藝參數(shù)，進而及時進行有效評估并加以反饋控制[8]。

復合材料結構的制造通常包含樹脂在纖維預制體的均勻分散、高溫高壓固化、冷卻脫模等步驟。航空航天領域需要的高性能碳纖維復合材料結構通常使用預浸料由熱壓罐生產(chǎn)，但是熱壓罐體型巨大、操作復雜且成本高昂，大大限制了復合材料結構的推廣與應用。復合材料液體成型 （Liquid composite molding，LCM）是實現(xiàn)復合材料結構大型化和集成化制造的經(jīng)濟型工藝，適用于制造大尺寸的三維復雜結構，具有低成本、大批量生產(chǎn)的潛力，已廣泛用于航空航天、海洋工程裝備、大型風機葉片等工業(yè)領域[9–11]。

在LCM 家族中，有各種不同的工藝變形體，根據(jù)壓力不同大致分為兩類：

（1）對干燥纖維預制體施加真空，相應環(huán)境壓力 （0.1 MPa）起壓實作用；

（2）通過對樹脂加壓 （10 MPa甚至更高）使其滲透到干纖維中。

其中第一類只需要單面模具來定義其幾何形狀，如樹脂灌注工藝（Resin infusion，RI）；第二類通常需要閉合模具對干燥的纖維進行充分而堅實的覆蓋，以承受滲透壓力，最具代表性的是樹脂傳遞模塑成型工藝 （Resin transfer moulding，RTM）。如果在纖維浸漬階段將空氣封存在纖維預制體中，會導致組件中較高的空隙含量而使得成品性能下降，因此在滲透之前，可以通過對封閉的系統(tǒng)施加真空以排除預制體中的空氣，這種配置通常稱為真空輔助工藝（Vacuum assisted），相應產(chǎn)生工藝變種VARI 和VARTM。

在LCM 工藝樹脂灌注階段，黏性樹脂在壓力梯度下進入纖維預制體，并逐漸填充纖維絲之間、纖維束之間以及模具和真空袋，封閉系統(tǒng)內的所有空間[12]。樹脂灌注過程涉及注氣口、排氣口、樹脂黏度、溫度、流動前沿和纖維預制體孔隙率、滲透率等諸多因素，如果工藝參數(shù)的取值或組合不合理，會導致復合材料成品中產(chǎn)生干斑或富脂區(qū)等缺陷，嚴重削弱其成品性能[13–15]。復合材料制造工藝離散性大，工藝參數(shù)取值問題很難及時糾正[16]，采取反復試驗或試錯的方法來確定合適的工藝參數(shù)又非常低效，因此常用數(shù)值模擬分析樹脂流動和評估注射前的工藝設計，以確保干燥纖維預制體的完全飽和。基于達西定律的數(shù)值模擬預測的準確性依賴于輸入?yún)?shù)的準確性，特別是纖維預制體的滲透率，有關其試驗測量技術一直是近十年的研究熱點，每年相關的出版物均超過150 篇[17]。即使國際上有一些滲透率相關的基準測試，其測試標準一直沒有得到建立。由于滲透率根據(jù)樹脂流動的方向顯著不同，呈現(xiàn)高度各向異性，而且面外測量技術難度更高；此外，滲透率的測量與織物結構、試驗方法、測試流體類型、流體注入條件、流動前沿傳感技術、人為因素等密切相關，纖維制造商必須根據(jù)每個具體情況確定，無法提供滲透性值。因此，開發(fā)能夠準確測定纖維預制體滲透率的試驗方法，對于提高數(shù)值模擬預測的流動前沿精度具有重要價值，是實現(xiàn)大型復合材料結構液體成型制造工藝參數(shù)優(yōu)化和高產(chǎn)能智能制造亟須解決的關鍵問題。本文聚焦于復合材料液體成型工藝，對纖維預制體滲透率測量技術的相關研究進展進行綜述性分析。

1 滲透率張量

液體成型工藝中其樹脂流動過程受達西定律控制，主要描述了平均流速v與樹脂灌注壓力梯度、樹脂黏度η和紡織品的滲透率K之間的關系，如式 （1）和 （2）所示。

可以發(fā)現(xiàn)，滲透率K衡量了多孔介質的滲透性，而且為了實現(xiàn)對纖維預制體的完全浸潤，數(shù)值模擬經(jīng)常被用于分析樹脂流動和評估工藝設計，纖維預制體的滲透率則是其決定性輸入?yún)?shù)。各向異性材料的滲透率通常與方向有關，對于三維流動用二階張量來描述?？紤]到織物對稱條件，張量可以對角化，同時假設面內和面外流動之間互相獨立，僅剩余4 個獨立變量就可以描述纖維結構中任何方向的流動，如圖1 所示[18]。（1）面內滲透率最大值K1，在纖維預制體平面內沿纖維方向； （2）面內滲透率最小值K2，在纖維預制體平面方向且垂直于K1； （3）面內滲透率最大值K1的旋轉角度β，相對于材料的生產(chǎn)角度； （4）面外滲透率K3，垂直于K1和K2。

圖1 纖維預制體的主滲透率[18]Fig.1 Main permeability of fiber reinforcement[18]

相關研究表明，可以使用Kozeny-Carman 模型進行經(jīng)驗擬合建立滲透率與孔隙率的關系[19]。該模型通過將介質作為任意橫截面上的平行流道排列來推導，因此主要用于估算各向同性多孔介質的滲透率K。

式中，ε是纖維預制體孔隙率；df是纖維絲直徑；k是Kozeny 常數(shù)，通常需要通過試驗測量得到。但是對于許多類型的預制體，Kozeny-Carman 模型的假設是不合理的[20]，而且該方程不能有效地擬合滲透率試驗值。進一步改進Kozeny-Carman 模型為

式中，n和C均為經(jīng)驗參數(shù)，n為使用除2 以外的指數(shù)，該模型并非基于流動機理，可作為擬合試驗數(shù)據(jù)的經(jīng)驗模型[21]。

滲透率試驗可分為飽和試驗和非飽和試驗兩類。飽和測試通常測量流體在所選方向流動時，通過已經(jīng)飽和的織物時的穩(wěn)態(tài)流量和壓降之間的比率。相比于干燥的纖維布，樹脂在已經(jīng)完全浸潤的纖維中阻力更小，更容易流動，因此飽和試驗的滲透率結果通常比非飽和試驗結果偏大。然而真正的LCM 過程是非飽和的，前進的流動前沿是該過程的一個重要特征。根據(jù)樹脂流動的維度，將其分為一維、二維和三維流動，相對應地測得不同的滲透率參數(shù)，如圖2 中的面外滲透率測試[22]。由于飽和試驗無法區(qū)分流動的維度，因此飽和試驗通常會在精心設計的試驗條件下進行某一特定方向的測量，即一維流動。而非飽和試驗可以通過流動前沿監(jiān)測技術同時獲取樹脂在不同方向上的流動前沿，因此非飽和試驗可以在一個或多個維度下進行。

圖2 面外滲透率測試試驗示意圖[22]Fig.2 Schematic diagrams of the principles of out-of-plane permeability measurement[22]

2 飽和滲透率試驗

飽和滲透率試驗通常為一維流動，其控制方程可以由達西定律的一維形式描述。

式中，Q為體積流量；A為流道截面積；Δp為試樣兩側的流體壓力差；h為試樣厚度。對于飽和測試均為一維流動，即樹脂僅在一個特定方向上流動。對于式 （5），必須首先建立穩(wěn)態(tài)流動，即試樣完全飽和且所有空氣都從流道中被排開，當監(jiān)測的流體壓力和體積流量均穩(wěn)定時，可以計算得到滲透率，因此不需要對樹脂流動前沿進行跟蹤。

2.1 一維飽和面內試驗

一維流動指樹脂僅在一個方向上流動，滲透率的3 個方向均可以通過一維流動進行測量。飽和一維面內試驗指樹脂在選定平面內某一方向進行流動，測試相應方向上滲透率，一般是線性注射，因此也可稱為線性流動。Caglar 等[23]采用一維飽和流動試驗研究了球形夾雜物對斜紋玻璃織物面內滲透性的影響，發(fā)現(xiàn)夾雜物含量越少直徑越小，滲透率越低；夾雜物直徑變大，會擴大現(xiàn)有孔隙或形成新的孔隙，增高滲透率。Comas-Cardona 等[24]通過在兩個剛性壓縮板上進行飽和浸漬的纖維壓縮試驗，結合數(shù)值仿真測量了面內飽和滲透率，結果與注入技術測得的滲透率值吻合。法國ONERA 機構和天主教魯汶大學提出進行國際滲透率基準測試的倡議后，全球不同機構進行面內面外滲透率的基準測試，作為滲透率測量標準化的第一步，目的是概述實際使用的方法以及實施這些方法獲得的結果范圍。在第一次面內基準測試中，包括Verrey 和Laine 等在內的六家單位采用一維飽和面內滲透率試驗獲取相應方向上的滲透率[25]。

2.2 一維飽和面外試驗

一維飽和滲透率試驗主要應用于面外滲透率的測量，該方法只需要壓力計和流量計，易操作實現(xiàn)。如圖3 所示，Aziz 等[26]在飽和流動條件下使用萬能試驗機精準控制樣品厚度，使用多孔板實現(xiàn)厚度方向上的一維流動，結合進出口壓力傳感器和流量傳感器按式 （5）測量了干纖維的面外滲透率，發(fā)現(xiàn)自動式干纖維鋪放過程中的工藝變量對滲透率的影響最高可達5 倍，確定了預制件的面外滲透率與自動化干式纖維鋪放制造技術的工藝變異性之間的相關性。同時根據(jù)X-CT 掃描重建精確的TexGen 模型，與數(shù)值模擬技術相結合，得出了與試驗數(shù)據(jù)偏差±10%的準確滲透率預測結果，建立預測滲透率的有效方法。

圖3 一維飽和滲透率面外試驗裝置[26]Fig.3 1D saturated out-of-plane permeability experiment equipment[26]

根據(jù)一維飽和面外試驗，Rimmel等[27]基于流量和壓降測量評估了拼接對碳纖維預制體的面外滲透性的有利影響，由于縫合預制件微觀結構中存在流動通道，可使?jié)B透率提高近50 倍，且標準偏差較小。因此，縫合可以有效提高面外滲透率，從而提高干纖維鋪放預制件的滲透性，與傳統(tǒng)紡織半成品材料水平相當。Kabachi等[28]使用兩個壓力傳感器和一個天平來監(jiān)測壓降和流量，在不同的纖維體積分數(shù)條件下，測定了3 種玻璃纖維增強材料：機織織物、非卷曲纖維和纖維墊，進而研究了循環(huán)壓實對面外飽和滲透率的影響，結果表明，滲透率隨纖維體積分數(shù)的增加而降低，而循環(huán)壓實使織物嵌套密度增大，盡管不影響滲透率的數(shù)值，但降低了結果的標準差。Yang 等[29]對纖維預制體面外飽和滲透率進行了數(shù)值計算和試驗評估，提出了一個無量綱系數(shù)“填充系數(shù)”來定量評價模具對厚度方向流動的影響。在飽和與非飽和流體中，測量的面外滲透率隨著填充系數(shù)的減小而增大，當填充系數(shù)為1 時，即可得到本征橫向滲透率。在國際上進行的面外滲透率基準測試中[22]，大多數(shù)參與者使用一維飽和面外滲透率測量方法，原理均為測量厚度方向上流動的流量與壓降，但壓力和流量監(jiān)測方式、傳感器位置、流體分散介質、樣品夾持方式等試驗細節(jié)有不同。單因素方差分析結果表明，壓力監(jiān)測方式、傳感器位置、流量監(jiān)測方式、邊緣效應等對結果影響并不顯著?；鶞蕼y試提出幾點建議優(yōu)化測量方案：密封樣品邊緣減少流道效應；樣品層數(shù)應盡可能多以減少層間的嵌套對滲透率結果的影響；注射壓力需要足夠高以確保流動速度可以精確測量；壓力必須低于進一步壓縮試樣所需的特定壓力。

3 非飽和滲透率試驗

3.1 一維非飽和面內流動

與飽和滲透率試驗不同，對于非飽和滲透率試驗，必須對流動前沿進行實時監(jiān)測追蹤，眾多研究基于不同的物理原理開發(fā)了許多流動前沿監(jiān)測技術，按照傳感器與試樣的空間關系分為非侵入式和侵入式兩類。當流動前沿被實時確定后，非飽和滲透率的計算同樣可以用一維形式表示，即

式中，ε是纖維預制體的孔隙率；t是注射時間；lf（t）是特定測量方向上流動前沿距離注射口的距離。

Lionetto 等[30]借助攝像機這種非侵入式光學方法對真空輔助成型工藝下單向碳纖維面內不同方向的滲透率進行了測試。如圖4 所示，Da Silva 等[31]采用一維非飽和面內試驗研究了玻璃/芳綸/環(huán)氧等混雜復合材料的面內滲透率，發(fā)現(xiàn)不同玻璃織物的混合可以提高滲透性，并確定了協(xié)同效應。 Aranda 等[32]同樣采用該方法測量紡織品在剪切變形下的滲透率，發(fā)現(xiàn)剪切角在15°范圍內時，主軸的滲透率呈線性增加，次軸的滲透率呈線性下降；當剪切角大于20°時，兩者的行為都是非線性的。在第二次國際面內滲透率基準測試中[33]，全球共12 個機構和研究小組使用一維非飽和流動這一特定的程序來測量和比較碳纖維織物的面內滲透率，其中纖維體積分數(shù)、注射壓力和流體黏度等參數(shù)需使用相同的值，以最大限度地減少散射源。在遵守指導程序的情況下獲得的數(shù)據(jù)之間的散點低于25%。然而，當一些參數(shù)與這項工作的特定程序不同時，結果會產(chǎn)生較高的離散，試驗程序之間的差異可能是造成分散的原因，與測試條件的影響相比，人為因素可以忽略不計。

圖4 一維非飽和面內滲透率試驗[31]Fig.4 1D unsaturated in-plane permeability test[31]

部分研究者對比了一維流動下飽和與非飽和面內滲透率的差異。Ma 等[34]采用一維流動試驗測量了5 種不同預制體的飽和與非飽和滲透率，試驗結果表明，滲透率與孔隙率之間的關系可以近似地表示為指數(shù)函數(shù)。當孔隙率降至0.65 左右時，滲透率急劇下降。試驗中所用織物的非飽和滲透率在試驗條件下均表現(xiàn)出隨著流動前沿向前移動而增大的特點，但其演變規(guī)律有所不同。不同材料非飽和滲透率與飽和滲透率的比值 （KUnsat/KSat）為0.4～ 0.7。Shojaei 等[35]通過單向注入試驗研究了不同注射壓力和纖維預制體孔隙率對玻璃織物飽和和非飽和滲透性能的影響。試驗可以識別出樹脂的最大平均速度，低于該速度時瞬態(tài)滲透率保持不變；飽和滲透率總是高于非飽和滲透率，其差異值在注入壓力范圍內保持恒定，且與纖維體積分數(shù)無關。Francucci 等[19]對比了單向流動試驗條件下自然纖維的飽和與非飽和滲透率，發(fā)現(xiàn)飽和滲透率的值偏高，這一觀察結果可歸因于致密纖維束的延遲浸漬，相對于宏觀流鋒，由于束間和束內局部滲透率的差異，當微孔已經(jīng)被流體填充時，流速減小；另一種可能的解釋是纖維織物會從主流體中吸收更多的液體，減緩流體流動，從而增加流動阻力，降低滲透率。當預制體完全浸漬并被流體飽和，不再有微孔浸漬或流體吸收，流速增加，因此，飽和滲透率高于非飽和滲透率。Park 等[36]發(fā)現(xiàn)壓力梯度在非飽和流動中是非線性的，具有正曲率，實際流動前沿處的負壓梯度小于線性壓力梯度假設下的預測值，如圖5 所示，對壓力梯度的誤解是導致相同纖維預制體的飽和和非飽和滲透率差異的主要原因。此外，若流動前沿后面的纖維束沒有完全飽和，則會有一部分液體流入纖維束，稱為質量沉積效應，質量守恒方程失效。據(jù)此Park 等[36]提出3 點建議： （1）在模具中使用多個壓力傳感器以便獲得不同位置和瞬間的局部壓力梯度； （2）非飽和滲透率測量中，滲透率應通過流動前沿處的局部負壓梯度來評估； （3）根據(jù)束間和束內流動修改質量守恒方程。

圖5 常規(guī)建模方法（相對滲透率）與試驗/模擬結果的壓力梯度比較[36]Fig.5 Comparison of pressure gradient between the conventional modeling approach(relative permeability) and the experimental/simulation result[36]

3.2 二維非飽和面內流動

一維非飽和面內流動僅僅能獲取纖維預制體某一特定方向的面內滲透率，而二維非飽和面內流動試驗可以從單個試驗中同時獲取面內主滲透率K1、K2和旋轉角β。在基準測試[37]規(guī)定的測試程序中，測試流體在恒定的注射壓力下通過中央注射口注射到包含干燥纖維預制體的腔體中，其中預制體的中心通常有一個貫穿厚度的孔，對齊注射口以確保樹脂在注射開始時盡快充滿該孔，并在隨后階段均勻浸漬面內各層。該測試程序下液體流動前沿通常為橢圓形，因此也稱為徑向流動，如圖6所示[37]。

圖6 徑向注入方法示意圖[37]Fig.6 Schematic illustration of the radial injection approach[37]

對于二維非飽和面內流動，在具有面內各向同性特性的纖維中流動時其流動前沿為圓形，其控制方程相對簡單[38]。

式中，ρf=Rf/R0是無量綱半徑；是無量綱時間；Rf是流動前沿距離注射口位置；R0是注射口半徑。根據(jù)試驗數(shù)據(jù)可以繪制一條過原點的擬合線，進而根據(jù)斜率得到滲透率數(shù)值。對于正交各向異性材料，面內滲透率張量簡化為

在此條件下，需要將橢圓擬合到流動前沿的測量點上，并根據(jù)過程條件轉換為等效的各向同性坐標系，將橢圓流動前沿轉換為圓形，進而根據(jù)注射時間的變化計算滲透率值。對原坐標系中 （x，y）點到各向同性坐標系中 （xe，ye）點其轉換方程為[39]

Weitzenb?ck 等[40–41]率先提出徑向流動下獲取面內滲透率的迭代算法，結果表明，該算法可以使?jié)B透率結果的準確性和可靠性有明顯提高，而且通過計算旋轉角β，主滲透率值可以自動校正關于測量軸的任何偏差。此外，該方法中流動前沿測點的數(shù)量和時間步長都可以不同，不需要在同一時間對所有3 個流動方向（0°、45°、90°）進行測量，因此更加通用。在第一次國際面內滲透率基準測試中，Arbter 等[25]比較了16 個不同的試驗程序獲得的面內滲透率數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)不同的試驗條件 （如線注射或徑向注射、恒定壓力或恒定流速邊界條件、飽和與非飽和流動等）使在任何給定的纖維體積分數(shù)下，每種織物的主滲透率分散高達一個數(shù)量級，主滲透率值的比值變化系數(shù)可達2。試驗的不確定性和樣品的可變性會影響單一系列試驗結果，為了實現(xiàn)測量方法的標準化和結果的普適性，為不同機構制定相同的試驗標準可以有效消除散射源，這也是第二次基準測試[33]的結果穩(wěn)定性較好的原因。對于無卷曲纖維，Gr?ssing 等[42]采用電容式面內滲透率測量技術，研究了紡織參數(shù)對其面內滲透率的影響，結果表明，粗紗條數(shù)和所用針腳長度對織物的面內滲透性有影響，對纖維克重沒有影響，據(jù)此可為選擇特定滲透率數(shù)據(jù)的紡織品和數(shù)值模擬提供參考依據(jù)。對于機織織物，如圖7 所示，Rieber 等[43]使用帶有8 個線性電容式傳感器的鋁質模具對19 種玻璃纖維機織織物進行測量，考察了織法、線密度、紗線密度和卷曲對面內滲透性的影響。發(fā)現(xiàn)卷曲比越大的紡織品，其滲透率的各向異性也越大，滲透率–纖維體積分數(shù)曲線的斜率與線密度、紗線密度相關。機織織物的各向異性取決于經(jīng)緯紗的卷曲比，且斜紋織物的面內滲透率各向異性更強。

圖7 二維平面滲透率測量單元，下模具安裝有電容式傳感器[43]Fig.7 In-plane permeability measurement cell with capacitive sensors in the lower mold half[43]

3.3 一維非飽和面外流動

復合材料通常為薄壁結構，厚度在毫米量級，在沿厚度方向流動距離很短的情況下，其內部的流動前沿難以觀測且測量點少，因此面外方向的非飽和滲透率測量比面內方向的滲透率更具挑戰(zhàn)性。英國國家物理實驗室牽頭國際上26 個機構進行了纖維預制體面外滲透率的基準測試[22]，大多數(shù)參與者使用了一維飽和流動測試方法，而少數(shù)人選擇了一維非飽和或三維非飽和流動方法，結果顯示數(shù)據(jù)之間有高達兩個數(shù)量級的散射。式（6）同樣可以用來確定一維非飽和流動條件下的面外滲透率。

基于侵入式光纖傳感器，Drapier等[44]將其末端剝除包層后用于監(jiān)測厚度方向上的流動前沿位置，結合一維飽和[45–46]與非飽和面外流動，測量無卷曲多軸織物的飽和與非飽和面外滲透率。基于超聲縱波方法，假設縱波在干燥和浸潤的纖維內傳播速度分別為恒定值，則沿厚度方向的流動前沿與超聲縱波的飛行時間呈線性相關。Schmachtenberg 等[47]研究了超聲波縱波技術在樹脂流動前沿的應用，并利用超聲波信號、傳輸時間和振幅實現(xiàn)在線監(jiān)測。St?ven等[48]開發(fā)了一種基于超聲縱波的三維流動前沿在線監(jiān)測，實現(xiàn)纖維預制體內流動前沿瞬時位置的連續(xù)測量，并通過數(shù)值流動模擬軟件確定了面外滲透率。此外，Becker 等[18]基于超聲傳感器對流動前沿進行監(jiān)測，對包括碳和玻璃編織物及無卷曲織物兩種體系在三個不同的纖維體積分數(shù)下測量其非飽和面外滲透率，結果表明，該體系與滲透率值的相對偏差符合較好，且大多在50%以下，紡織品引起的不均勻性和不同的測量參數(shù) （如注射壓力等）是導致偏差的主要原因。Konstantopoulos 等[49]采用超聲縱波 （圖8）對18 種不同預制件的面外滲透率進行了測定，系統(tǒng)重復性好且預制件纖維體積分數(shù)測量范圍廣泛，并通過視覺觀測驗證了超聲法測量厚度方向上流動前沿的準確性。

圖8 帶有超聲系統(tǒng)的面外滲透率測量儀實物圖和試驗原理圖[49]Fig.8 Opened transverse permeameter with the ultrasound system: Real device and schematic picture[49]

特別地，Kabachi 等[50]使用攝像機正對PMMA 管，在貫穿厚度的浸漬過程中直觀地跟蹤染色液體的流動前沿位置和纖維壓實情況，同時使用壓力傳感器監(jiān)測進口壓力，試驗設置如圖9（a）所示；圖9（b）為相應的試驗結果，初始纖維體積分數(shù)為0.4 的無卷曲織物在1.5 cm3/s 的恒定流速下，分別在0 s、10 s、20 s 和30 s 時的面外浸漬圖像。結果表明，該方法可以方便地跟蹤流動前沿和觀察浸漬過程中的液體–織物耦合作用，且適用于各種纖維材料，涵蓋了非常廣泛的纖維體積分數(shù)和厚度。通過在測量樣品的不同角度使用多個攝像機，可以提供更多關于樣品周圍流動前沿的信息，有助于提高流動前沿測量的精度以及滲透率計算結果的穩(wěn)定性。

圖9 基于攝像機和PMMA 管的一維非飽和面外滲透率試驗[50]Fig.9 Through the thickness transient permeability measurement device based on camera and PMMA tube[50]

部分研究人員對比了一維流動下飽和與非飽和面外滲透率的差異。Ballata 等[51]將非飽和滲透率結果與Luce 等[52]的飽和滲透率結果進行比較，結果表明，玻璃纖維在飽和狀態(tài)下測得的面外滲透率低于非飽和狀態(tài)，KUnsat/KSat比值為4。Drapier 等[44]對無卷曲多軸織物進行一維面外飽和與非飽和滲透率試驗，發(fā)現(xiàn)非飽和與飽和滲透率結果均取決于接收流體的織物面，非飽和滲透率比飽和滲透率大10 倍左右，試驗結果可以為兩種狀態(tài)下滲透率預測的發(fā)展提供理論基礎。在面外滲透率基準測試中[22]，對比了不同機構采取的一維飽和、一維非飽和與三維非飽和面外滲透率試驗結果，發(fā)現(xiàn)在所有纖維體積分數(shù)下結果趨向于相同范圍，當體積分數(shù)為0.47 時，三維非飽和試驗得到的數(shù)值更高。使用一維飽和和一維非飽和試驗的大多數(shù)參與者擬合得到的Kozeny 常數(shù)值在去除異常值后處于相同的范圍內。對于三維非飽和流動試驗，擬合系數(shù)值往往小于其他試驗方法，表明該方法的數(shù)據(jù)一致性較差；同時得出，一維飽和面外滲透率測試結果近似LCM 加工中的非飽和流動的結論。

3.4 三維非飽和流動

3.4.1 三維流動前沿監(jiān)測技術

在滲透率測量技術中，由于三維非飽和流動涉及3 個維度下的橢球形流動前沿，因此其流動前沿監(jiān)測和理論模型是最復雜的。對于非侵入式測量流動前沿方法，其中成本最低且簡便的監(jiān)測方法是采用透明模具或真空袋進行纖維預制體壓實，并視覺追蹤流動前沿。Nedanov 等[53]使用攝像機捕捉樹脂到達底層時的點；使用電子天平測量質量并結合達西定律計算三維流動前沿在纖維預制體內的分布，進而提出一種確定滲透率張量的非侵入式方法。Yun 等[54]建立了三維徑向流動試驗，采用兩個攝像機記錄預制體頂部和底部表面的流場分布，試驗設置如圖10 所示。盡管視覺追蹤流動前沿操作簡單、成本低、對結構影響小，但該方法需要剛度較低的透明模具，才不容易導致模具結構和纖維預制體出現(xiàn)大的撓曲變形，工程應用難度大。

圖10 單個試驗確定滲透率張量的試驗設置[54]Fig.10 Experimental set up to characterize six independent components of the permeability tensor of a fiber preform from one experiment[54]

對于非侵入式測量技術，通常要基于假設來間接獲取實時流動前沿，易出現(xiàn)誤差甚至錯誤。由于樹脂到達干纖維前后會出現(xiàn)壓力、熱學、電阻抗甚至光學信號的變化，因此基于不同的監(jiān)測物理量，學者們研究了多種侵入式流動前沿監(jiān)測技術。液體在壓力驅動下浸漬干燥的纖維預制體，因此壓力傳感器是一種常見的流動前沿監(jiān)測技術。Di Fratta 等[55]提出了一種基于少量壓力傳感器和數(shù)值模擬相結合的樹脂流動監(jiān)測方法，在兩個具有平面矩形和擋泥板狀空腔幾何特征的測試案例得到應用，結果表明，在不同的時間步長下，真實的流動前沿與估計的流動前沿輪廓線之間具有良好的一致性，并且能夠充分檢測到較小的流量變化。由于需要有足夠的監(jiān)測范圍，因此壓力傳感器通常用于二維非飽和面內流動。對于熱學傳感器，Weitzenb?ck 等[56]使用熱敏電阻確定三維徑向流動測試條件下的樹脂流動前沿，在同時進行壓實試驗確定纖維體積分數(shù)與壓實壓力的關系后，測量了三維滲透率張量，發(fā)現(xiàn)在三維流動的情況下，毛細流是主要的流動模式，毛細壓力變得比外部施加的注射壓力更重要，克服這一問題的唯一方法是提高注射壓力。然而，過高的注射壓力會導致流致壓實和流道出現(xiàn)，使測量的滲透率值無效。Tuncol 等[57]使用熱電偶傳感器監(jiān)測RTM 樹脂流動過程，傳感器成本低并且耐用，但存在高樹脂流量、高比熱、精度較低等限制，因此熱學傳感器并不優(yōu)于其他傳感器。

電阻抗類傳感器監(jiān)測原理是根據(jù)流動前沿到達前后傳感器周圍電阻抗的變化來感知纖維預制體內的流動前沿。Danisman 等[58]使用點電壓傳感器監(jiān)測RTM 工藝過程的填充階段，發(fā)現(xiàn)當流動的樹脂覆蓋傳感器局部區(qū)域時，介質的輸出電壓增加。Ali 等[59]利用含有石墨烯涂層的壓阻織物并基于壓實期間的電阻變化來監(jiān)測LCM 過程。Carlone 等[60]使用平行板介電傳感器對玻璃纖維的一維樹脂流動過程進行監(jiān)測，但是當電/介電傳感器與高規(guī)格復合材料部件制造中的主要對象 （碳纖維）一起使用時，極易出現(xiàn)電分選和電場干擾問題。針對此問題，Tifkitsis等[61]采用由兩根規(guī)律扭曲的絕緣銅線組成的新型線性介電傳感器來跟蹤樹脂流動前沿位置，其線性流量傳感器如圖11 所示。對于三維流動，Okonkwo 等[62]在頂部和底部模具上沿16 條徑向線安裝192 個電阻傳感器 （圖12），根據(jù)試驗記錄的樹脂到達時間與三維流動模擬之間的相關性，使用黃金搜索法依次優(yōu)化滲透率張量各個分量的值，所有平面內滲透率分量和面外滲透率都可以通過單一試驗來表征。但是電學傳感器通常為自制，缺乏設計標準且與導電纖維極易出現(xiàn)電場干擾問題，因此其推廣和應用存在困難。

圖11 線性流量傳感器原理圖[61]Fig.11 Schematic representation of lineal flow sensor[61]

圖12 線性安裝電阻傳感器的金屬模具[62]Fig.12 Metal molds with resistance sensors linearly mounted[62]

由于重量輕、體積小、嵌入式干擾小，兼容導電纖維 （碳纖維）和非透明模具，不存在電場干擾問題，光纖傳感器是一種理想的侵入式流動前沿監(jiān)測傳感器，受到了眾多研究者的青睞。Eum 等[63]使用光纖布拉格光柵 （Fiber bragg grating，F(xiàn)BG）傳感器內部的溫度變化和長應變片內部的應變變化測量樹脂流動前沿。Yu 等[64]在不同的層內嵌入多個FBG 傳感器和壓電傳感器組成混合網(wǎng)絡，相應測量結果相互補充并結合起來預測三維樹脂流動前沿，在3 種不同厚度的厚碳纖維試件上，研究了所提出的混合傳感器網(wǎng)絡在不同位置的適用性，試驗結果表明，該壓電光纖混合傳感器網(wǎng)絡能夠成功地對三維流動前沿進行原位和實時估計，實現(xiàn)智能健康監(jiān)測。Antonucci 等[65]利用菲涅耳反射定律，通過檢測光纖末端的反射光信號，獲得三維樹脂流動前沿位置，由于樹脂流動到被蝕刻的光纖傳感器位置時，其全反射條件會被破壞，導致光強信號下降，因此可以作為流量傳感器監(jiān)測流動前沿。Ahn 等[66]利用侵入式蝕刻光纖傳感器來檢測預制件內部流動前沿的位置，推導出三維流動下滲透率的表達式，比較現(xiàn)有光纖測量的滲透率和常規(guī)的壓降與流量技術測量的滲透率，發(fā)現(xiàn)了很好的一致性。如圖13 所示，Lim 等[67]使用了去除小包層段的蝕刻光纖傳感器來檢測局部流動前沿，并基于橢球形三維樹脂流動假設計算3 個方向上的主滲透率值。同時開發(fā)了RTM 工藝的數(shù)值計算，計算結果與試驗結果吻合，通過對一些實際案例的數(shù)值模擬，說明了其數(shù)值方法的有效性。

圖13 基于蝕刻光纖傳感器的三維RTM 樹脂流動前沿監(jiān)測[67]Fig.13 3D RTM filling process with etched optical fiber sensors[67]

綜上所述，每種傳感器有不同的優(yōu)缺點。壓力、熱電偶傳感器等點傳感方法的傳感范圍小，在監(jiān)測大樣本時需要將傳感器放置在多個離散位置，人力和時間成本高[68]。壓力映射傳感器[69]是一種平面測量傳感器，可以用于獲取樹脂流動前沿到達時的預成形壓力場，但對于大型結構來說成本仍然較高。光纖傳感器脆弱且價格昂貴。電壓傳感器[70]、介電傳感器和壓阻織物通常為自制，設計成本高且難以推廣，同時，這些傳感器需要安裝在模具內側或者侵入到復合材料內部，脫模后會在復合材料表面留下痕跡影響成品質量。不同流動前沿監(jiān)測技術的應用場景和優(yōu)缺點如表1 所示。毫無疑問，攝像機記錄技術仍然是最簡單、最便宜和最有效的方法之一，光纖傳感器則可以提供準確的內部流動前沿信息，是作為復合材料內部侵入式測試的首選傳感器。

表1 不同非飽和滲透率測試中的流動前沿監(jiān)測技術Table 1 Different flow front monitoring techniques for unsaturated permeability tests

3.4.2 三維滲透率計算方法

在實時獲取三維樹脂流動前沿后，需要對面外滲透率建立理論模型和相應計算方法。

第一類算法是解析法，即基于特定假設并通過三維流動的特點推導其解析解?；谶_西定律，假設點注射條件下半橢球注入口會在靠近注射口形成半橢球流，可以推導出表2中方法一的方程，使用試驗測得的特定流動時間厚度方向上的流動前沿位置結合虛擬注射半徑計算得到滲透率。而在實際應用中，很難建立這樣的特殊注射口，半球形的注射口則較容易實現(xiàn)，然而該條件下不能得到封閉形式的解析解。因此，假設厚度方向上與注射口半徑R0相關的虛擬半橢球入口半徑為r0，該值從試驗中很難直接測量，為了方便起見，假設r0=R0或者r0= 0.1R0。對于不同的材料，其最終的流動形狀不同且在測量之前未知，因此幾乎不可能在纖維預制件中精確地實現(xiàn)半球形缺口。為了解決這一問題，采用入口半徑函數(shù)來確定該虛擬半徑，等效入射口半徑由注入流體質量計算，如表2 中方法二所示。然而，上述方法并不準確，因為實際試驗或工程應用中注射口的直徑通常與薄的纖維預制體厚度相當，甚至更大，因此點注射的假設難以推廣應用。為了克服這一問題，Mekic 等[71]建立了徑向注射模型，并通過笛卡爾坐標系向扁橢球坐標系的非線性變換得到橫向滲透率的解析解，如圖14 和表2 中方法三所示，在已知面內等效滲透率的基礎上實時獲取三維流動前沿測點計算得到三維滲透率。當預制體的厚度遠大于注射口直徑時，近似于點源解，方法三可化簡為方法四的漸近形式。在此基礎上，Mekic 等[71]提出了一種利用該解析解直接從試驗數(shù)據(jù)中計算面內和面外滲透率的試驗方法，用于預測和理解復合材料液體成型過程中的樹脂流動行為。

表2 基于三維非飽和流動下的面外滲透率計算方法Table 2 Out-of-plane permeability calculation methods based on 3D unsaturated flow

圖14 基于徑向注射的三維滲透率物理模型[71]Fig.14 Physical model for transverse permeability measurements based on the radial infusion [71]

第二類算法是流動前沿監(jiān)測試驗結合其他流動模擬軟件的優(yōu)化算法，通過優(yōu)化例程改變模擬中的滲透率分量，尋找試驗和三維流動模擬之間的最優(yōu)解，在所有傳感器位置實現(xiàn)與試驗到達時間的最佳匹配。Yun等[54]建立三維徑向流動試驗，通過圖像處理算法自動提取各個位置的流動前沿到達時間，使用流動前沿隨時間的位置數(shù)據(jù)，將其與優(yōu)化算法和流動模擬工具LIMS（液體注射成型模擬程序）耦合，從單個試驗中求出滲透性張量的所有6 個獨立分量，其過程是自動化的，將試驗結果疊加在仿真結果上，以確認滲透率值的保真度。圖15 所示為Okonkwo 等[62]在迭代優(yōu)化算法中使用黃金搜索法依次優(yōu)化滲透率張量各個分量的值，然后重復整個序列，直到找到樹脂流動前沿到達的最佳匹配，獲得最小殘差（RSS），其計算公式為

圖15 比較試驗數(shù)據(jù)和數(shù)值模擬確定滲透率值的流程圖[62]Fig.15 Flow chart to determine permeability values by comparing experimental data with numerical simulation[62]

同時使用該技術演示如何通過在注入孔處使用分布介質來減少面外滲透率的變化，以避免纖維束堵塞入口，探討該方法的有效性和靈敏度，結果表明，該技術有望通過單個徑向流動試驗來表征所有滲透率張量的分量。Antonucci 等[72]通過真空灌注試驗，以及光纖傳感器監(jiān)測具有不同拼接特征的各種干纖維預制體的浸漬情況，同時基于商用PAMRTM 處理模擬程序，用數(shù)值程序擬合了由傳感器信號獲得的試驗浸漬時間，進而測定單向縫合碳纖維預制體的面內滲透性和面外滲透性。結果表明，預制件的拼接特性不影響面內滲透性，面外滲透率與纖維面積重量和預制件的縫距呈遞增關系。輔助導流體系具有更高的滲透性，因此對平面流動有較大的影響，并能促進樹脂在層間的均勻滲透。Turner等[73]使用牛頓法確定纖維預制體滲透率張量，為適當?shù)牟牧咸峁┝烁叨瓤煽康慕Y果；靈敏度分析表明，采用牛頓法是一種相當穩(wěn)健的方法，其魯棒性與試驗誤差有關，在牛頓法求解的方程組中包含線性方程是適當?shù)?，但不是必要的，線性方程可以隱式求解，并從系統(tǒng)中移除，從而減少未知數(shù)的數(shù)量。

第三類算法是非侵入式測量技術X 射線層析成像預測算法，通?；诶w維預制體的X 射線掃描圖像生成精細的三維模型，并通過模型或者數(shù)值求解流體動力學控制方程對滲透率進行預測，其預測流程如圖16 所示[74]。

圖16 基于X 射線掃描圖像和數(shù)值方法的滲透率預測方法[74]Fig.16 Permeability evaluation method based on 3D X-ray microscope scan and numerical method[74]

Delerue 等[75]將滲透率假設為純幾何參數(shù)，以X 射線測得的三維幾何結構作為輸入，使用孔隙網(wǎng)絡模型對紡織增強材料的均勻滲透率進行計算，在玻璃編織層壓板驗證結果，與試驗測量值吻合較好。Ali 等[76–77]采用原位X 射線試驗裝置在壓縮試驗中對復雜的3D 編織角互鎖織物進行了詳細的流動路徑分析，結合獲得的層析圖像中預測了不同纖維體積分數(shù)值下3D 正交和角度互鎖碳纖維織物的面內和面外滲透率，發(fā)現(xiàn)樹脂流動路徑和主滲透率值與掃描圖像的纖維體積分數(shù)密切相關，預測的滲透率值與傳統(tǒng)的基準試驗數(shù)據(jù)吻合較好，并利用修正的Kozeny-Carman 關系推導了體積分數(shù)與滲透率的關系。同樣， Ghafour 等[78]通過面外壓縮試驗，使用X 射線對兩種亞麻纖維墊的微觀結構進行分析，利用三維圖像作為輸入數(shù)據(jù)，計算了所研究纖維墊的滲透率張量的主分量及其在壓縮過程中的演化，模擬結果表明，滲透率呈橫向各向同性，主軸在壓縮過程中不演化，同時提出了修正Kozeny-Carman 模型。在2023 年舉行的在微觀尺度上基于圖像預測紡織品滲透率的基準訓練中[74]，共有16 名參與者使用不同的數(shù)值方法、邊界條件和滲透率識別技術提供了50 個結果。消除不一致結果后，預測面內滲透率的散射 （14%）小于面外滲透率的散射 （24%），結果表明，影響滲透率的主要因素是切向邊界條件、重整化方法中使用的子域數(shù)量和滲透率識別技術。基準測試提出幾點建議：為了解決多孔介質滲透率預測中的蠕變流動問題，應采用Stokes 方程；對于主方向未知或具有各向異性效應的微結構，不適合采用對稱或無滑移邊界條件；由于滲透率是一個對稱的正定二階張量，因此對于滲透率識別，使用一種允許計算全滲透率張量的方法至關重要。

4 未來發(fā)展趨勢

滲透率是復合材料液體制造工藝樹脂灌注階段的關鍵參數(shù)，對復合材料制造階段的干斑缺陷和最終成品質量有重大影響，同時也是流動模擬的決定性輸入?yún)?shù)，因此對纖維預制體滲透率的準確測量是提高復合材料生產(chǎn)效率和質量的關鍵技術。綜合以上的研究，其未來發(fā)展趨勢如下。

（1）滲透率試驗多參數(shù)化變量的控制與監(jiān)測。

滲透率試驗測量參數(shù)眾多，如飽和流動試驗的液體流量、黏度、注射壓力和非飽和流動試驗的流動前沿、壓實壓力等，以上參數(shù)對其試驗結果均有很大影響。國際上的面外滲透率基準測試[22]對包括測量方法、注射壓力、厚度控制技術、樣品幾何形狀、分散介質、樣品厚度等諸多因素對試驗結果的影響進行了分析；面內滲透率在遵循相同指導程序的情況下標準偏差約為20%，面外滲透率則有最高達兩個數(shù)量級的散射，如在49% ～ 51%纖維體積分數(shù)下平場織物的面外滲透率測試結果最大相差100 倍。因此試驗者仍需對多種參數(shù)進行變量控制和監(jiān)測，以確保試驗的順利進行以及結果的準確性和可重復性。

（2）基于不同原理的多傳感技術的集成。

由于要對滲透率試驗過程多個參數(shù)進行測量，單個傳感器無法滿足試驗需求，因此需要眾多傳感技術的協(xié)同應用，例如壓力傳感器、位移傳感器、流量傳感器、超聲傳感器、光纖傳感器等。基于力學、聲學、光學等不同原理的多傳感技術需要協(xié)同運作且互不影響，確保試驗過程中多參數(shù)的準確測量與控制，通過多傳感數(shù)據(jù)的融合以獲取穩(wěn)定可靠的滲透率結果。

（3）基于實際工業(yè)應用場景的標準化測定程序。

國際上已經(jīng)進行了針對面內和面外滲透率的基準測試，參與者們力爭在相同材料下以盡可能相同的試驗程序確定滲透率結果，以期減弱結果分散性，其中二維徑向流動下的面內滲透率國際測量標準已經(jīng)建立[79]，而面外滲透率由于散射過大，標準一直無法確立。本文認為應結合實際的工業(yè)制造應用場景，制定基于一維或者三維非飽和流動對應的測定程序，將測量結果反哺應用到工業(yè)制造過程中，建立不同應用背景下的測定程序標準。

（4）滲透率測試、流動仿真、試驗以及實際LCM 工程應用之間的匹配優(yōu)化。

滲透率參數(shù)作為輸入性參數(shù)對流動仿真技術提供指導，建立基于實際應用的試驗和仿真技術，首先應減弱甚至消除有限元網(wǎng)格及邊界條件對結果的影響，確保仿真結果的準確性；其次將滲透率作為優(yōu)化指標，采用迭代優(yōu)化或機器學習算法實現(xiàn)仿真與試驗結果的最佳匹配。在批量生產(chǎn)制造中提供生產(chǎn)指導和反饋控制，實現(xiàn)高質量、高產(chǎn)能下的智能制造。

5 結論

21 世紀以來，纖維預制體的滲透率測量技術百花齊放，國際上許多國家的研究機構參與了這項具有挑戰(zhàn)性的基準測試工作，眾多研究者在試樣準備、試驗方法、流動前沿測量技術及理論計算等多個部分做了許多原創(chuàng)性工作。本文著眼于纖維預制體滲透率測量技術，根據(jù)流動維度分為一維、二維、三維流動，根據(jù)流動狀態(tài)分為飽和與非飽和流動，非飽和流動的重難點在于流動前沿實時監(jiān)測技術；結合不同的測量技術、試驗條件以及計算方法和國際上進行的面內面外滲透率測量及圖像法預測等基準訓練，分析了滲透率結果分散性大等問題，需要建立滲透率各分量測量的國際化標準。

我國正處于智能制造的關鍵時期，復合材料液體成型技術成本低，且適用于制造大尺寸三維復雜結構。關于其滲透率的研究需要眾多研究者在滲透率測量試驗、多傳感技術融合以及流動仿真等方面進行學科交叉研究，共同為復合材料制造技術發(fā)展以大批量生產(chǎn)應用貢獻力量。

致謝

感謝比利時Katholieke Universiteit Leuven 材料工程系的Stepan V. Lomov教授、Jan Ivens 教授和Pedro Sousa博士在纖維預制體滲透率學習方面的指導和幫助。