• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    植物成分的提取及檢測技術(shù)研究進展

    2024-04-25 05:04:52白向菊王鏡勛石鉞
    中國化妝品 2024年2期
    關(guān)鍵詞:檢測技術(shù)

    白向菊 王鏡勛 石鉞

    對植物成分的提取及檢測技術(shù)研究進展進行綜述,提取技術(shù)包括新型提取技術(shù)如超聲波輔助提取技術(shù)、超臨界流體萃取技術(shù)、酶反應(yīng)提取技術(shù)、微波細胞破碎提取技術(shù)、離子液體提取技術(shù);檢測技術(shù)包括高效薄層色譜技術(shù)、高效液相色譜及高效液相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)、氣相色譜及氣相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)、實時直接分析質(zhì)譜技術(shù)。旨在為化妝品植物原料的研發(fā)與應(yīng)用提供參考。

    關(guān)鍵詞:提取技術(shù),檢測技術(shù),植物成分

    隨著《化妝品監(jiān)督管理條例》及有關(guān)法規(guī)政策[1-2] 的出臺,明確了鼓勵結(jié)合我國傳統(tǒng)優(yōu)勢項目和特色植物資源開發(fā)化妝品新原料,支持運用現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)進行化妝品原料研究創(chuàng)新,這為我國化妝品產(chǎn)業(yè)未來植物原料的開發(fā)與應(yīng)用指明了方向。我國的植物資源十分豐富,據(jù)統(tǒng)計僅高等植物就有3 萬余種,居世界第三位。如何科學(xué)合理利用我國特色植物資源,創(chuàng)新應(yīng)用于化妝品領(lǐng)域,一直是化妝品原料研發(fā)者關(guān)注的課題。本文就化妝品中植物原料的應(yīng)用形式、植物成分提取以及檢測技

    Part 1

    化妝品植物原料的應(yīng)用形式

    植物原料在化妝品中的應(yīng)用具有悠久歷史?,F(xiàn)代科技的發(fā)展為植物在化妝品中的應(yīng)用提供了更多的科學(xué)依據(jù)和先進技術(shù),植物成分多方面的功能性逐漸被人們所認知,在化妝品中的應(yīng)用也越來越廣泛。從《已使用化妝品原料目錄(2021 年版)》[3] 可以看出,植物原料在化妝品中的應(yīng)用形式多種多樣,根據(jù)植物的提取方式可將植物原料分為植物提取物、植物活性部位和植物活性成分三種形式,如甘草(GLYCYRRHIZA URALENSIS) 根提取物、三七(PANAX NOTOGINSENG) 葉/ 莖提取物、玫瑰(ROSARUGOSA) 花提取物、甘草類黃酮、三七總皂苷、玫瑰(ROSARUGOSA) 花油、光甘草定、甘草酸等。這里的植物提取物,通常指的是植物粗提物,一般是根據(jù)目標成分的極性選擇合適的溶劑提取而得,為多種不同結(jié)構(gòu)類型成分組成的混合物,在化妝品中應(yīng)用最為廣泛。植物活性部位是通過現(xiàn)代分離技術(shù),從粗提物中獲得的以相同結(jié)構(gòu)類型成分為主的混合物,活性部位含量通常為50% 以上。植物活性成分通常是對活性部位進行進一步分離純化,獲得化學(xué)結(jié)構(gòu)明確的單一成分,活性成分含量通常為80% 以上。另外,某種植物提取的目標產(chǎn)物不同,其分離純化處理的程度也不同,獲得產(chǎn)物的理化性質(zhì)、功效性和安全性也存在差異。

    植物發(fā)揮特定功效的物質(zhì)基礎(chǔ)就是其所含的化學(xué)成分,根據(jù)化學(xué)成分的結(jié)構(gòu)特點,可細分為生物堿類,萜類,黃酮類,苯丙素類,醌類,甾體類,糖和糖苷類,有機酸類,氨基酸和肽類等。植物中有些成分是有效的,有些是無效的,也有些成分可能是有害的。植物提取的過程,簡單講就是除去有害的成分、減少無效的成分、保留和富集有效的成分。目標成分不同,選擇的提取方法也不一樣,如何提高提取效率、減少能耗、環(huán)境友好,一直是相關(guān)研究者努力的方向。另外,由于植物來源的不穩(wěn)定性、化學(xué)成分的多樣性以及功效的多向性等因素導(dǎo)致影響其質(zhì)量的變量極其復(fù)雜,對于植物提取物、植物活性部位等混合物,如何對其整體性進行精細表征,提煉特征性成分并進行有效質(zhì)量控制,也是化妝品植物原料研發(fā)過程的痛點和難點?,F(xiàn)代檢測技術(shù)的發(fā)展與應(yīng)用,為化妝品植物原料的研發(fā)提供了有力的技術(shù)支撐。

    Part 2

    植物成分的提取技術(shù)

    植物絕大多數(shù)是經(jīng)提取獲得的不同形式應(yīng)用于化妝品,在植物原料研發(fā)中面臨的技術(shù)問題之一,就是提取方法的選擇,其關(guān)乎植物原料的功效性和安全性。從植物中提取活性成分的方法較多,且每種方法都有各自的優(yōu)缺點。根據(jù)目的產(chǎn)物的不同,可以選擇適宜的提取方法,或?qū)⒉煌崛》椒ńM合集成應(yīng)用,只要根據(jù)提取物及伴存雜質(zhì)的性質(zhì)、提取成本工藝設(shè)備等條件來選擇適合的提取工藝,就可以提高活性成分的提取率,從而降低生產(chǎn)成本,提高原料的利用率。

    2.1 傳統(tǒng)提取技術(shù)

    傳統(tǒng)提取技術(shù)包括溶劑提取法、水蒸氣蒸餾法、壓榨法及升華法等,這些提取方法不需要特殊的儀器,操作相對簡單,應(yīng)用較為普遍,但這些方法因活性成分提取率不高、雜質(zhì)清除率低等弊端,已經(jīng)難以滿足社會發(fā)展的需求。隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,一些新型、高效的提取新技術(shù)、新方法,已在植物活性成分研究中陸續(xù)顯現(xiàn)出各自的優(yōu)勢,得到越來越廣泛的應(yīng)用。

    2.2 新型提取技術(shù)

    2.2.1 超聲波輔助提取技術(shù)

    超聲波是頻率高于20 kHz 的聲波,利用超聲波提取植物成分,是基于超聲波的特殊物理作用,其原理是利用超聲波產(chǎn)生的高頻機械振動波在溶液體系中產(chǎn)生的聲空化過程,減少目標萃取物與天然產(chǎn)物之間的作用力,有助于活性成分的釋放與溶出,從而實現(xiàn)固- 液萃取分離。鄭尚珍等[4] 比較了超聲波萃取法與常規(guī)溶劑抽提法對茶葉中茶多酚提取率的影響,結(jié)果表明,常規(guī)溶劑提取法提取率為35%~40%,而使用超聲波輻射技術(shù)提取率達50%~52%,還能明顯改善產(chǎn)品品質(zhì)。超聲波提取法還被應(yīng)用于白藜蘆醇[5]、銀杏葉黃酮[6]等的提取。超聲輔助提取不僅可與煎煮法等傳統(tǒng)提取方法聯(lián)用,還可與微波提取、連續(xù)逆流提取等新型提取方法聯(lián)用,提高提取效率,節(jié)約溶劑,減少能耗[7]。目前超聲波提取基本上還停留在實驗室研究上,超聲波的工業(yè)應(yīng)用還存在不少問題有待解決。

    2.2.2 超臨界流體萃取技術(shù)

    超臨界流體萃取技術(shù)是指利用超臨界狀態(tài)流體的溶解能力來達到分離有效成分的方法,目前最常用的超臨界流體是CO2。在超臨界狀態(tài)下,CO2 對低分子、低極性、親脂性、低沸點的成分如植物精油等表現(xiàn)出優(yōu)異的溶解性。李建軍等[8] 利用超臨界CO2 萃取金銀花揮發(fā)油,揮發(fā)油獲得率(20.68%) 顯著提高。超臨界流體萃取技術(shù)可避免高溫,又不殘留溶劑,具有節(jié)能、降耗、省時、效率高、對環(huán)境無污染等優(yōu)點。常用的CO2 超臨界流體萃取技術(shù)只適用于提取親脂性成分,而對于分子量較大和極性基團較多的植物活性成分的萃取,則需加夾帶劑。

    一般地說,具有很好溶解性能的溶劑,也往往是很好的夾帶劑,如甲醇、乙醇、丙酮、乙酸乙酯等。于基成等[9]采用超臨界流體萃取綠茶中的茶多酚,在時間1 h、溫度60℃、壓力25MPa 條件下,茶多酚萃取率為43.68%;當加入濃度65% 乙醇作為夾帶劑時,茶多酚萃取率可提高到56.37%。此外,超臨界CO2 還應(yīng)用于提取三七總皂苷[10]、甘草黃酮[11]、苦參堿[12] 等成分,顯示了該技術(shù)應(yīng)用于提取植物活性成分的前景。

    2.2.3 酶反應(yīng)提取技術(shù)

    植物活性成分主要存在于植物細胞壁內(nèi)。因此,細胞壁的多糖類物質(zhì)所構(gòu)成的致密結(jié)構(gòu)自然成為了植物活性成分提取的主要屏障。而酶反應(yīng)提取技術(shù),即向待提取的植物液中加入某些特定的酶,通過破壞構(gòu)成細胞壁的纖維素的基本單元的β- 葡萄糖苷鍵等,導(dǎo)致細胞壁等處的纖維素、果膠等物質(zhì)降解,從而使其致密性降低,以減少細胞原生質(zhì)中的活性成分向溶媒擴散時細胞壁及細胞間質(zhì)的阻力,進而有利于活性成分的提取。植物中活性成分類型差異較大,因此需要按實際情況選擇不同種類的酶來提取。常用的酶反應(yīng)提取方法有復(fù)合酶法、纖維素酶法、果膠酶、超聲- 酶法及轉(zhuǎn)苷酶法等。韓偉等[13] 采用纖維素酶、果膠酶、蛋白酶等酶法提取積雪草中的積雪草苷,在纖維素酶與底物積雪草質(zhì)量比為1 ∶ 50 的時候,具有較理想的提取率,與傳統(tǒng)提取方法相比,酶法提取速率快,工藝條件溫和,得率高,是一種良好的提取方法。潘麗軍等[14] 研究表明,用果膠酶處理茶水中的果膠類物質(zhì)后,能明顯地改善茶多酚萃取體系溶液性質(zhì),使萃取體系的萃取速率和傳質(zhì)系數(shù)成倍增加,提高茶多酚得率。周琳等[15] 研究報道了超聲―酶法提取三七總皂苷,以三七提取液中總皂苷的含量和提取物得率為指標,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在纖維素酶與果膠酶用量比為3 ∶ 28 時,三七提取液中總皂苷得率高達35.17%。雖然目前該方法在實驗條件及酶種類等方面存在一定的局限性,但隨著技術(shù)的不斷進步,相信該方法將在植物成分提取方面展示更加廣泛的應(yīng)用前景。

    2.2.4 微波細胞破碎提取技術(shù)

    微波指的是頻率在300MHz~300KMHz 的電磁波,利用微波可以對食物等進行加熱,微波之所以能夠加熱,主要就是因為分子極化原理和離子導(dǎo)電效應(yīng),而且利用微波來進行加熱,其加熱的速度往往也更快,在加熱過程中,熱量的損失也會更小。正是因為微波有著如此多的優(yōu)勢,才使得微波被應(yīng)用于植物提取之中。細胞破碎是進行植物細胞內(nèi)產(chǎn)物提取的重要環(huán)節(jié)。植物中通常含有大量的水分,因此能夠很好地吸收微波,從而達到細胞破碎的狀態(tài)。微波細胞破碎技術(shù)正是通過這種微波加熱的作用來使得植物的細胞發(fā)生破碎,從而再用合適的化學(xué)溶劑對活性成分進行提取和分離。目前,該提取技術(shù)已經(jīng)被廣泛運用在植物活性成分的提取之中,并且經(jīng)實踐證明取得了良好的應(yīng)用效果。需要注意的是,微波法只適合短時間內(nèi)快速提取,長時間提取可能會導(dǎo)致提取液溫度過高使某些活性成分分解,提取量減少。鄭利琴等[16]采用微波和超聲波提取楊梅中的多酚類物質(zhì),并進行了對比研究,結(jié)果顯示微波和超聲波提取的多酚量分別為 514.837mg/L 和 609.256 mg/L,超聲波提取楊梅多酚類物質(zhì)的量多于微波提取。汪興平等[17] 研究表明,微波短時處理茶葉對茶多酚的化學(xué)結(jié)構(gòu)無影響,但對其組分有一定影響,其中表沒食子兒茶素沒食子酸酯和兒茶素沒食子酸酯含量下降率分別為35.0% 和3.4%,沒食子兒茶素沒食子酸酯增加5.2%。

    2.2.5 離子液體提取技術(shù)

    離子液體由陰、陽離子構(gòu)成,黏度高、密度大,在室溫或接近室溫附近溫度下呈液態(tài),其具有很強的極性和對有機物和無機物具有特殊的溶解能力,且具有結(jié)構(gòu)可調(diào)、不易揮發(fā)、選擇性高等優(yōu)點,被認為是一種新型可替代傳統(tǒng)溶劑的綠色溶劑,擴大新型提取技術(shù)的應(yīng)用范圍,近年來在植物成分提取中的應(yīng)用越來越受到關(guān)注。如李倩等[18] 采用微波輔助提取技術(shù),以溴化1- 丁基-3- 甲基咪唑水溶液為提取劑提取葛根總黃酮,與傳統(tǒng)的乙醇提取方法相比,提取率要高13.5%,使用的溶劑量少,微波功率低,快速高效。Ma 等[19]用離子液體微波輔助法,以溴化1- 甲基-3- 十二烷基咪唑離子液體為溶劑,成功提取了北五味子果實中的揮發(fā)油,與水蒸氣蒸餾法相比,該法不僅節(jié)省了反應(yīng)時間(從3 h 降到了40 min),還提高了產(chǎn)率。范曉偉等[20] 以三丁基己基溴化膦離子液體為溶劑,結(jié)合超聲輔助提取以及雙水相萃取技術(shù)對柑橘果皮中的黃酮類化合物進行提取、分離及純化,結(jié)果柑橘果皮中黃酮類化合物的提取量高達69.13 mg/g,明顯高于傳統(tǒng)提取方法(8.92~14.14 mg/g)。雖然離子液體具有諸多優(yōu)點,可以替代傳統(tǒng)有機溶劑應(yīng)用于植物活性成分的提取,但仍存在亟須解決的問題。如離子液體的種類還相當有限,大多數(shù)離子液體具有較高的黏度,阻礙了離子液體對活性分子的溶解能力,影響了傳質(zhì)速率。另外,大多數(shù)離子液體在水中具有良好的溶解性,使用過程中可能會有一部分流失到環(huán)境中,從而對環(huán)境造成污染。因此,設(shè)計合成更多有價值的離子液體是廣大分析工作者的重點。

    Part 3

    植物活性成分的檢測技術(shù)

    植物所含化學(xué)成分復(fù)雜多樣,發(fā)揮功效的物質(zhì)基礎(chǔ)尚不明確,往往是多成分的共同作用?;瘖y品中的植物原料多以粗取物和活性部位等形式應(yīng)用,如何對植物原料的化學(xué)成分的精細表征和鑒定,是植物原料物質(zhì)基礎(chǔ)研究面臨的又一技術(shù)問題,也是植物原料質(zhì)量控制亟待突破的技術(shù)難點。對植物提取物等混合物的質(zhì)量控制,不但要關(guān)注其特異性,尤其要關(guān)注其整體性。植物取之于自然,非純工業(yè)化產(chǎn)品,地理環(huán)境、氣候條件、種植方式、采集時間等諸多因素會使同一植物外觀差異顯著,內(nèi)在物質(zhì)組成及含量也會發(fā)生波動,精細化分析很多時候不適合植物的質(zhì)量控制,而對植物整體輪廓分析和特征性成分的把控更具實際意義。對植物原料研發(fā)而言,兼具特征性和整體性的檢測方法值得借鑒。

    3.1 高效薄層色譜

    薄層色譜法(TLC) 是鑒別中藥材的常用方法之一,廣泛用于中藥材的鑒別和質(zhì)量控制。高效薄層色譜法(HPTLC)方法是《中國藥典》2020 年版法定的鑒別手段,具有操作簡單、分離速度快等優(yōu)點,其靈活的展開劑極性配比與豐富的顯色試劑的使用,使其成為成分定性分析的重要手段。尤其隨著自動點樣儀、自動展開儀、薄層自動浸漬器等全自動儀器的普及,使得傳統(tǒng)的薄層色譜也能夠?qū)崿F(xiàn)標準化的操作,增加了薄層色譜的重現(xiàn)性。張穎等[21] 建立了靈芝的高效薄層圖譜方法,操作簡便、特征明顯,可應(yīng)用于福建靈芝的質(zhì)量追溯。但薄層色譜仍面臨需要主觀判斷、斑點鑒定難、共流出嚴重的困境。若與其他技術(shù)如超高效液相色譜(UPLC)、質(zhì)譜(MS) 等技術(shù)聯(lián)用,很大程度上可以改善這種劣勢,在薄層保留時間和斑點顏色的基礎(chǔ)上,提供了精確的相對分子質(zhì)量和碎片信息,增加了新維度的信息,使得鑒定結(jié)果更為可靠,還可對分離的未知成分結(jié)構(gòu)進行快速鑒定。苦參與山豆根均來自豆科槐屬,成分和功效相似而有差異,李凡等[22] 利用高效薄層色譜技術(shù)多維度多層次分析優(yōu)勢,為苦參和山豆根建立了同一的薄層色譜專屬性鑒別方法,能快速鑒定目標成分結(jié)構(gòu),建立的特征圖譜直觀反映了兩者的整體特征和特異性。劉星等[23] 建立了杜仲不同部位的HPTLC、高效薄層質(zhì)譜鑒別方法(TLC/MS) 和高效液相色譜(HPLC) 指紋圖譜,可實現(xiàn)對杜仲皮、葉、雄花、種子的區(qū)分。

    3.2 高效液相色譜法及高效液相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用法

    高效液相色譜法(HPLC) 作為目前應(yīng)用最為廣泛的分析技術(shù),具有靈敏度高、適用范圍廣等優(yōu)點,已廣泛用于動植物成分分析與鑒別應(yīng)用中。超高效液相色譜(UHPLC)屬于液相色譜的最新技術(shù),相較于高效液相色譜,超高效液相色譜往往具有更高靈敏度、更高分離度、更快分析速度及更少溶劑消耗量的優(yōu)勢。HPLC 通常配有電化學(xué)、熒光、紫外、二極管陣列、示差、蒸發(fā)光散射、質(zhì)譜等檢測器,其中質(zhì)譜(MS) 是液相色譜的理想檢測器,可以提供大量豐富的結(jié)構(gòu)信息,并且具有高靈敏度。高效液相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(HPLC-MS) 作為一種先進的分析手段,具有顯著的優(yōu)勢。①高分辨率。HPLC-MS 聯(lián)用技術(shù)具有很高的分辨率,能夠有效地分離和鑒定復(fù)雜混合物中的各種化合物。②高靈敏度。HPLC-MS 聯(lián)用技術(shù)靈敏度高,可以檢測和量化樣品中極低濃度的成分。③結(jié)構(gòu)信息。HPLC-MS 聯(lián)用技術(shù)不僅可提供化合物的質(zhì)量信息,還能提供其結(jié)構(gòu)的詳細信息。通過分析質(zhì)譜圖譜,能夠推斷化合物的分子結(jié)構(gòu),對于未知化合物的鑒定尤為重要。④廣泛適用性。HPLC-MS 聯(lián)用技術(shù)廣泛適用于各種類型的化合物,包括有機化合物、生物大分子、藥物及其代謝產(chǎn)物等。⑤快速性和自動化。HPLC-MS聯(lián)用技術(shù)系統(tǒng)能夠在相對短的時間內(nèi)完成大量樣品的分析,提高了分析效率。自動化的樣品處理和數(shù)據(jù)采集進一步簡化了實驗流程,減少了人為誤差,提高了實驗的可靠性。趙毅萌等[24] 應(yīng)用超高效液相色譜- 四極桿飛行時間質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(UHPLC-Q-TOF-MS/MS) 對荊芥穗中的化學(xué)成分進行定性分析,從荊芥穗中共鑒定出 97 個化合物,其中黃酮類化合物 28 個,酚酸類化合物 23 個,脂肪酸類化合物 23 個,萜類化合物 15 個以及其他類化合物 8 個,為荊芥穗藥效物質(zhì)基礎(chǔ)研究提供參考依據(jù)。金李玲等[25] 采用高效液相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)建立冬蟲夏草蛋白特征圖譜的快速分析方法,可有效鑒別冬蟲夏草及其混淆品,為冬蟲夏草的真?zhèn)舞b別技術(shù)的提升提供了技術(shù)支持。該技術(shù)還應(yīng)用于不同道地產(chǎn)區(qū)艾葉化學(xué)成分比較分析[26]、鑒定杜仲不同部位的化學(xué)成分差異[23]、藥食同源金蓮花的化學(xué)成分分析[27] 等。

    3.3 氣相色譜及氣相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用法

    氣相色譜(GC) 是一種以氣體為流動相的色譜技術(shù),可對易于揮發(fā)而不發(fā)生分解或經(jīng)衍生化后轉(zhuǎn)化為易揮發(fā)性化合物的物質(zhì)進行分離與分析。目前,氣相色譜使用的檢測器有很多種,其中氫火焰離子化檢測器(FID) 應(yīng)用最為廣泛,幾乎所有揮發(fā)性有機物在此檢測器中均有響應(yīng)。氣相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(GC-MS) 可通過檢索標準譜庫在短時間內(nèi)對被測物質(zhì)進行定性分析,因此特別適合于測定揮發(fā)性化合物的分子量、判斷化合物的結(jié)構(gòu)、對未知組分進行定性定量分析。王倩倩等[26] 采用頂空氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法(HS-GC-MS)對3 個道地產(chǎn)區(qū)艾葉中揮發(fā)性成分進行定性分析和比較,結(jié)果成分種類雖無顯著差異,但在各成分相對含量上有顯著差異。孫莉等[28] 采用頂空固相微萃取(HS-SPME) 結(jié)合氣相色譜- 質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS/MS) 對4 種不同品種花椒揮發(fā)性成分進行分離鑒定,用面積歸一法計算各成分的相對含量,比較不同品種花椒揮發(fā)性成分的差異性,推測揮發(fā)性物質(zhì)中烴類、醇類、醛類、酮類、酯類及萜烯類是影響花椒原料香氣品質(zhì)的主要成分。劉渝辰等[29] 采用頂空固相微萃取結(jié)合GC-MS 技術(shù),研究了贛南地區(qū)4 個主產(chǎn)區(qū)的臍橙果肉中揮發(fā)性有機物,總共鑒定揮發(fā)性有機化合物 97 種,包括酯類、醇類、醛類和萜烯類化合物,對進一步研究贛南臍橙物質(zhì)基礎(chǔ)具有一定指導(dǎo)意義。李麗等[30] 采用頂空- 固相微萃取- 氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法(HS-SPME-GC-MS) 分析了柑橘果皮精油揮發(fā)性物質(zhì)組成,為柑橘果皮精油品質(zhì)評價與發(fā)掘特殊香氣柑橘精油提供依據(jù)。

    3.4 實時直接分析質(zhì)譜法

    質(zhì)譜(MS) 是一種在分子水平上表征化學(xué)、生命科學(xué)及其他領(lǐng)域不同分析物的分析技術(shù),具有較高的靈敏度和特異性,常與色譜分離技術(shù)聯(lián)用,如HPLC-MS 聯(lián)用技術(shù)已廣泛應(yīng)用于中藥成分的分析及質(zhì)量控制、作用機制研究等方面。在質(zhì)譜分析前,通常需要對樣品進行前處理,以盡可能消除背景基質(zhì)的影響。實時直接分析質(zhì)譜(DART-MS) 是近年來新興的一種非表面接觸分析/ 離子化質(zhì)譜分析離子源技術(shù),不僅能最大限度減少樣品量與樣品制備、降低檢測限和分析時間,而且具有較高的靈敏度、多成分同時測定、同時分析不同極性(極性、中等極性和非極性) 成分等特點,無需預(yù)處理即可對固體、液體和氣體樣品進行分析[31]。DART 離子源快速實時分析化學(xué)成分的特點與植物多成分同時分析的研究需求相匹配,為分析植物復(fù)雜化學(xué)成分提供了新方法。張佳玲等[32] 基于采用DART-MS 法對茶葉中的主要成分的建立了快速檢測的方法,建立8 種茶葉中茶氨酸和咖啡堿的特征質(zhì)譜圖,實現(xiàn)了對這8 種茶葉的快速鑒別。蔣青等[33] 采用機械力化學(xué)提取法,從傳統(tǒng)藥材銀耳、黨參、黃芪、百合、茯苓、鐵皮石斛、金釵石斛和鼓槌石斛中高效提取多糖成分;聯(lián)用DART-MS 直接分析了其中的多糖大分子,建立了上述 8 種中草藥中多糖的快速指紋分析方法,不同的中草藥多糖得到的特征性的質(zhì)譜離子峰可用于多糖樣品的有效區(qū)分。該方法在中藥定性鑒別及定量分析以及中藥質(zhì)量研究中均有較好的應(yīng)用前景[34-35],但目前仍存在一些局限性,如DART 在檢測時檢測環(huán)境對其干擾較大,中藥有效成分容易疏漏,難以實現(xiàn)同一個條件下檢出所有有效成分;對化學(xué)成分進行定量分析的手段需要優(yōu)化等;此外,DART-MS 缺少匹配數(shù)據(jù)庫,后續(xù)分析未知化合物耗時較多。相信隨著DART 離子源技術(shù)革新,并與新技術(shù)聯(lián)合使用的開發(fā),DART 離子源在植物質(zhì)量控制與鑒別領(lǐng)域?qū)袕V闊的應(yīng)用前景。

    Part 4

    結(jié)語

    植物提取物是化妝品植物原料的主要應(yīng)用形式。植物提取物所含化學(xué)成分復(fù)雜,雖然含有有效成分,但是也含有無效和有毒成分,提取方法的選擇直接影響著其功效性和安全性。新型提取技術(shù)較傳統(tǒng)的提取工藝都有其明顯的優(yōu)勢,但也有各自的局限性,多數(shù)技術(shù)的成熟度還不夠,缺乏足夠的中試和工業(yè)數(shù)據(jù)支持,需要進一步地深化研究。我國植物資源豐富,隨著功效性植物原料在化妝品中的廣泛應(yīng)用,市場上難免存在混淆品、代用品等,造成同一植物的化學(xué)成分有著較大差異,功效性和安全性受到影響,對植物原料化學(xué)成分的準確表征及嚴格的質(zhì)量控制,有助于解決化妝品植物原料研發(fā)的痛點和難點。然而,植物復(fù)雜的特性對其分離分析技術(shù)提出了較高的要求。相信隨著技術(shù)的不斷進步,植物成分的提取與檢測技術(shù)會更加成熟,更有利于我國化妝品產(chǎn)業(yè)的高質(zhì)量發(fā)展。

    作者介紹

    白向菊: 國家中藥保護品種保護審評委員會辦公室,北京100070

    王鏡勛 石 鉞: 中國醫(yī)學(xué)科學(xué)院藥用植物研究所,北京100193

    [ 參考文獻]

    [1] 化妝品監(jiān)督管理條例

    [2] 國家藥監(jiān)局關(guān)于化妝品新原料鼓勵創(chuàng)新和規(guī)范管理有關(guān)事宜的公告(2023 年第143 號)

    [3] 已使用化妝品原料目錄(2021 年版)

    [4] 鄭尚珍,孟軍才,王定勇,等.綠茶中茶多酚的提取工藝研究[J].西北師范大學(xué)學(xué)報: 自然科學(xué)版,1996,32( 3):40-45.

    [5] 張煥麗,李凡姝,馬慧,等.巨峰葡萄皮中白藜蘆醇提取工藝的研究[J].農(nóng)產(chǎn)品加工,2016,( 9):29-31,33.

    [6] 王延峰,李延清,郝永紅,等.超聲法提取銀杏葉黃酮的研究[J].食品科學(xué),2002,23( 8):166-167.

    [7] 馮飛,葛永杰,代容,等. 超聲波輔助提取技術(shù)研究進展[J]. 食品工業(yè),2022,43(4):239-243.

    [8] 李建軍,連笑雅,任美玲,等.超臨界CO2 萃取金銀花揮發(fā)油及其成分分析[J].河南師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2017,45(6):65-69.

    [9] 于基成,金莉,薄爾琳,等. 超臨界CO2 萃取技術(shù)在茶多酚提取中的應(yīng)用[J].食品科技,2007,(1):85-87.

    [10] 黃雪,馮光炷,雒廷亮,等. 超臨界CO2 萃取三七總皂苷[J] . 精細化工,2008,25(3):238-242.

    [11] 趙德勝,趙艷玲,王海峰. 超臨界CO2 萃取甘草黃酮工藝的研究[J].江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2012,40(2):213-215.

    [12] 劉修樹,周晶,何曉麗,等. 超臨界CO2 法萃取苦參中苦參堿的工藝優(yōu)化[J]. 中國現(xiàn)代中藥,2012,14(11):46-48.

    [13] 韓偉,陳惠丹,樊亮,等. 酶法提取積雪草苷[J].南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版),2009,31(3):18- 22.

    [14] 潘麗軍,姜紹通,汪國庭,等.果膠酶對茶多酚萃取體系傳質(zhì)效果的影響[J].食品科學(xué),1999,(12):25-28.

    [15] 周琳,李元波,曾英,等.超聲酶法提取三七總皂苷的研究[J].中成藥,2006,18(5):642- 645.

    [16] 鄭利琴, 張慜, 孫金才. 微波與超聲波提取楊梅汁多酚類物質(zhì)的對比研究[J]. 食品與生物技術(shù)學(xué)報,2010,29(4):514-520.

    [17] 汪興平,周志.微波對茶多酚結(jié)構(gòu)及其兒茶素組成的影響[J].食品科學(xué),2002,23(1):37-39.

    [18] 李倩,張越非,鐘玲,等.離子液體微波輔助提取葛根總黃酮[J].武漢工程大學(xué)學(xué)報,2011,33(11):31-34.

    [19] Chunhui Ma,Tingting Liu,Lei Yang,et al. Ionic liquidbased microwave-assisted extraction of essential oil and biphenyl cyclooctene lignans from Schisandra chinensisBaill fruits [J]. Journal of Chromatography A,2011, 1218: 8573-8580.

    [20] 范曉偉,冉露,郭箐,等.離子液體結(jié)合超聲輔助和雙水相萃取提取分離柑橘果皮中黃酮類化合物[J].食品科學(xué),2020,41(10):265-271.

    [21] 張穎,蔣昆霞,關(guān)夢瑤,等. 福建靈芝高效薄層色譜鑒別及其在溯源中的應(yīng)用[J]. 藥學(xué)研究,2023,42(2):98-104.

    [22] 李凡,谷麗華,金武燮,等. 基于高效薄層色譜?電噴霧質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)建立苦參和山豆根專屬性特征圖譜[J]. 藥學(xué)學(xué)報,2023,58(10):3090 ? 3098.

    [23] 劉星,王玲,姚帥,等. 高效薄層色譜、薄層質(zhì)譜和HPLC 指紋圖譜聯(lián)用技術(shù)鑒定杜仲不同部位的化學(xué)成分差異[J]. 中草藥,2023,54(21):7166-7175.

    [24] 趙毅萌,張禮欣,楊舒昀,等. 基于UHPLC-Q-TOF-MS/MS 技術(shù)的中藥荊芥穗化學(xué)成分表征與鑒定[J/OL].中國中藥雜志,https://doi.org/10.19540/j.cnki.cjcmm.20230822.201

    [25] 金李玲,吳夢奇,汪小東,等. 基于HPLC-MS 的冬蟲夏草蛋白特征圖譜快速分析[J]. 今日藥學(xué),2023,33(7):511-514.

    [26] 王倩倩,郭蕊,張丹,等. 基于UPLC 和HS-GC-MS 的不同道地產(chǎn)區(qū)艾葉藥材化學(xué)成分比較分析[J]. 中國中藥雜志,2023,48(20):5509-5518.

    [27] 劉琦,王玉美,李靜輝,等. 基于UPLC-MS 法探究藥食同源金蓮花的化學(xué)成分及其裂解規(guī)律[J]. 中國食品添加劑,2022,(11):51-61.

    [28] 孫莉. 基于HS-SPME-GC-MS/MS 對不同品種花椒揮發(fā)性物質(zhì)分析研究[J]. 中國食品添加劑,2023,(6):301-309.

    [29] 劉渝辰,余迎利,甘思逸,等. 聯(lián)合UPLC-QTOF-MS 與HS-SPMEGC-MS 測定贛南臍橙果肉化學(xué)成分[J]. 食品科學(xué),2023,44(14):216-228.

    [30] 李麗,蔣景龍,胡佳樂,等. 不同品種柑橘果皮精油關(guān)鍵香氣物質(zhì)篩選[J]. 食品工業(yè)科技,2023,44(24):259-269.

    [31] Smoluch M, Mielczarek P, Silberring J. Plasma-basedambient ionization mass spectrometry in bioanalyticalsciences [J]. Mass Spectrom Rev, 2016, 35(1): 22-34.

    [32] 張佳玲,張偉,周志貴,等. 采用實時直接分析質(zhì)譜法原位快速鑒別茶葉[J]. 色譜,2011,29(7):681-686.

    [33] 蔣青,李紅麗. 實時直接分析質(zhì)譜分析中草藥多糖[J]. 分析測試學(xué)報,2021,40(2):288-294.

    [34] 王星宇,顧文怡,張方麗,等. 實時直接分析質(zhì)譜技術(shù)在中藥分析中的應(yīng)用[J]. 質(zhì)譜學(xué)報,2023,44(4):461-475.

    [35] 胡雙飛,張 奧,王永剛,等. 實時直接分析質(zhì)譜法在中藥質(zhì)量研究中的應(yīng)用進展[J]. 中草藥,2023,54(13):4377-4384.

    猜你喜歡
    檢測技術(shù)
    工廠空氣污染與污染檢測技術(shù)
    計算機軟件安全漏洞檢測技術(shù)
    前海合作區(qū)建設(shè)工程檢測技術(shù)應(yīng)用研究
    傳感器與檢測技術(shù)在機電一體化系統(tǒng)中的應(yīng)用
    有關(guān)我國特種設(shè)備檢測技術(shù)現(xiàn)狀的分析與展望
    祖國(2016年20期)2016-12-12 19:18:39
    農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量控制中農(nóng)藥殘留檢測技術(shù)的應(yīng)用
    食品安全檢測技術(shù)研究現(xiàn)狀
    公路工程試驗檢測存在的問題及措施
    價值工程(2016年30期)2016-11-24 16:39:03
    煤礦機電產(chǎn)品檢測技術(shù)
    鍋爐檢測應(yīng)用壓力管道無損檢測技術(shù)的分析
    一级黄色大片毛片| 午夜激情欧美在线| 黄色女人牲交| 老司机深夜福利视频在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 日韩欧美免费精品| 亚洲成人精品中文字幕电影| 黑人操中国人逼视频| 99久久国产精品久久久| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲电影在线观看av| 国产 一区 欧美 日韩| a在线观看视频网站| 国产精品一及| 国产爱豆传媒在线观看| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产精品九九99| 精品电影一区二区在线| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 美女cb高潮喷水在线观看 | 一a级毛片在线观看| 岛国在线观看网站| 午夜福利视频1000在线观看| 久久99热这里只有精品18| 脱女人内裤的视频| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产三级黄色录像| ponron亚洲| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国产欧美日韩一区二区三| 欧美一区二区精品小视频在线| 成人精品一区二区免费| 亚洲一区高清亚洲精品| 久久久精品欧美日韩精品| 一进一出抽搐gif免费好疼| 在线观看舔阴道视频| 成人鲁丝片一二三区免费| 一个人免费在线观看电影 | 欧美成狂野欧美在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲自拍偷在线| 91九色精品人成在线观看| 首页视频小说图片口味搜索| 成在线人永久免费视频| 精华霜和精华液先用哪个| 午夜两性在线视频| 91老司机精品| 欧美3d第一页| 最近最新免费中文字幕在线| 天堂动漫精品| 黄色 视频免费看| 国产av一区在线观看免费| 久久性视频一级片| 亚洲国产欧美人成| 村上凉子中文字幕在线| 久久香蕉精品热| 特大巨黑吊av在线直播| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 精品久久久久久,| 免费无遮挡裸体视频| 中文字幕av在线有码专区| 久久久国产成人精品二区| 色精品久久人妻99蜜桃| 九九热线精品视视频播放| 热99在线观看视频| 国内精品美女久久久久久| 又黄又粗又硬又大视频| 久久午夜综合久久蜜桃| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产精品 国内视频| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 91av网一区二区| 黄色 视频免费看| 一二三四在线观看免费中文在| 怎么达到女性高潮| 欧美一级毛片孕妇| 成人av在线播放网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产精品免费一区二区三区在线| 亚洲乱码一区二区免费版| 天天一区二区日本电影三级| 两性夫妻黄色片| 亚洲av熟女| 哪里可以看免费的av片| 男女午夜视频在线观看| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美高清成人免费视频www| 黄色丝袜av网址大全| aaaaa片日本免费| 久久性视频一级片| 99久久无色码亚洲精品果冻| 久久精品影院6| 亚洲国产看品久久| 日韩欧美 国产精品| 国产毛片a区久久久久| 久久久久久久久中文| 一本精品99久久精品77| www国产在线视频色| 国产真实乱freesex| 国产黄色小视频在线观看| 国产精品九九99| 黄片小视频在线播放| 国产一区在线观看成人免费| 此物有八面人人有两片| 亚洲专区国产一区二区| 免费看光身美女| 麻豆一二三区av精品| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 午夜激情欧美在线| 成人无遮挡网站| 51午夜福利影视在线观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 97超视频在线观看视频| 男女下面进入的视频免费午夜| av天堂在线播放| 国产一区二区三区视频了| 麻豆成人av在线观看| 亚洲专区字幕在线| 中文字幕高清在线视频| 国产成人av激情在线播放| 成熟少妇高潮喷水视频| 99久久精品国产亚洲精品| 好男人在线观看高清免费视频| 免费看十八禁软件| 最近最新中文字幕大全免费视频| 麻豆国产97在线/欧美| 午夜免费观看网址| 亚洲国产精品sss在线观看| 波多野结衣高清无吗| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 亚洲色图av天堂| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲av片天天在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 久久人妻av系列| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产v大片淫在线免费观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 两性夫妻黄色片| 久久久久国产一级毛片高清牌| 一边摸一边抽搐一进一小说| 观看美女的网站| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲av美国av| 久久这里只有精品中国| 少妇人妻一区二区三区视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 久久香蕉精品热| 国产精品久久久久久久电影 | 国产欧美日韩精品一区二区| av黄色大香蕉| 日本在线视频免费播放| 国产单亲对白刺激| 免费看日本二区| 桃色一区二区三区在线观看| 在线看三级毛片| bbb黄色大片| 日韩有码中文字幕| 午夜精品在线福利| 性色avwww在线观看| 亚洲精品久久国产高清桃花| 免费人成视频x8x8入口观看| 18禁美女被吸乳视频| 久久中文字幕人妻熟女| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 亚洲av电影在线进入| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲熟妇熟女久久| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 十八禁网站免费在线| 在线免费观看的www视频| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 美女午夜性视频免费| 欧美在线黄色| 亚洲欧美日韩无卡精品| 2021天堂中文幕一二区在线观| 男人舔奶头视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 2021天堂中文幕一二区在线观| 男女午夜视频在线观看| av国产免费在线观看| 91av网一区二区| 国产主播在线观看一区二区| 久久这里只有精品中国| 国产精品,欧美在线| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 十八禁网站免费在线| 国产一区二区在线av高清观看| 国产一区二区激情短视频| 欧美性猛交黑人性爽| 黄色视频,在线免费观看| 免费大片18禁| 精品免费久久久久久久清纯| 99久久无色码亚洲精品果冻| 久久精品91无色码中文字幕| 成年人黄色毛片网站| 好男人在线观看高清免费视频| 热99re8久久精品国产| 国产麻豆成人av免费视频| 女人被狂操c到高潮| 成人三级做爰电影| 最近最新中文字幕大全电影3| 中文在线观看免费www的网站| 欧美最黄视频在线播放免费| 成人精品一区二区免费| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 成人国产综合亚洲| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久久久久久人人人人人| 国产三级在线视频| 久久亚洲精品不卡| 在线免费观看的www视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 午夜福利免费观看在线| 偷拍熟女少妇极品色| 日本 欧美在线| 午夜福利视频1000在线观看| 热99re8久久精品国产| 99久国产av精品| 午夜久久久久精精品| 99精品在免费线老司机午夜| 久久精品国产综合久久久| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 不卡一级毛片| 婷婷精品国产亚洲av在线| 午夜福利欧美成人| 1024香蕉在线观看| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲精品中文字幕一二三四区| a在线观看视频网站| 女警被强在线播放| 色av中文字幕| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲成av人片在线播放无| 亚洲最大成人中文| 亚洲国产高清在线一区二区三| 成人国产一区最新在线观看| 国产真人三级小视频在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 少妇丰满av| 国产精品一及| 丰满的人妻完整版| 国产欧美日韩精品亚洲av| 91av网站免费观看| 一本久久中文字幕| 女警被强在线播放| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 亚洲 欧美一区二区三区| 日韩国内少妇激情av| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| av中文乱码字幕在线| 国产精品久久久人人做人人爽| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 1024手机看黄色片| 久久久久国产一级毛片高清牌| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲一区二区三区不卡视频| 久久精品91蜜桃| 国产精品影院久久| 在线永久观看黄色视频| 亚洲中文av在线| 天天躁日日操中文字幕| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 久久香蕉精品热| 免费在线观看影片大全网站| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| www.999成人在线观看| 性色av乱码一区二区三区2| 两性夫妻黄色片| 成人三级做爰电影| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产黄片美女视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久中文字幕人妻熟女| 亚洲五月婷婷丁香| www国产在线视频色| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产精品,欧美在线| 午夜亚洲福利在线播放| 久9热在线精品视频| 欧美一级毛片孕妇| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国语自产精品视频在线第100页| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国产成年人精品一区二区| 亚洲av熟女| 精品无人区乱码1区二区| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 又黄又粗又硬又大视频| 久久久久久人人人人人| 午夜免费观看网址| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲人与动物交配视频| 99久久成人亚洲精品观看| 老司机福利观看| 99热精品在线国产| 日韩欧美 国产精品| 五月玫瑰六月丁香| 一区福利在线观看| 露出奶头的视频| 视频区欧美日本亚洲| 欧美激情在线99| 亚洲欧美激情综合另类| 久久人妻av系列| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产爱豆传媒在线观看| 一进一出好大好爽视频| 日本a在线网址| 精品一区二区三区四区五区乱码| 久久热在线av| 欧美激情久久久久久爽电影| 又粗又爽又猛毛片免费看| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费在线观看成人毛片| 91老司机精品| 在线观看66精品国产| 美女免费视频网站| 中文字幕熟女人妻在线| 国产欧美日韩一区二区精品| 伦理电影免费视频| 岛国在线观看网站| 国产野战对白在线观看| 国产av不卡久久| 欧美成人一区二区免费高清观看 | av在线蜜桃| 国产精品,欧美在线| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲成a人片在线一区二区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 精品日产1卡2卡| 国产熟女xx| 欧美+亚洲+日韩+国产| 老汉色av国产亚洲站长工具| 高清毛片免费观看视频网站| 一本精品99久久精品77| 男人舔女人的私密视频| 欧美日韩乱码在线| 99热这里只有精品一区 | 国语自产精品视频在线第100页| 97碰自拍视频| 成人特级av手机在线观看| 欧美乱妇无乱码| 校园春色视频在线观看| 久久精品国产综合久久久| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 久久久久久久久免费视频了| 九九在线视频观看精品| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 亚洲中文字幕日韩| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 免费搜索国产男女视频| 亚洲人成伊人成综合网2020| 中文字幕av在线有码专区| 午夜福利高清视频| 丰满的人妻完整版| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产久久久一区二区三区| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 神马国产精品三级电影在线观看| 成年女人永久免费观看视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产精品一区二区精品视频观看| 亚洲精品一区av在线观看| or卡值多少钱| 亚洲人与动物交配视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 1024香蕉在线观看| 99久久无色码亚洲精品果冻| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 色老头精品视频在线观看| 午夜影院日韩av| 夜夜爽天天搞| 精品午夜福利视频在线观看一区| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲国产欧美人成| x7x7x7水蜜桃| 久久久久免费精品人妻一区二区| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲性夜色夜夜综合| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲国产精品合色在线| 久久亚洲精品不卡| a在线观看视频网站| 精品日产1卡2卡| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久亚洲精品不卡| 免费搜索国产男女视频| 国产综合懂色| 又紧又爽又黄一区二区| 国产成年人精品一区二区| 欧美成狂野欧美在线观看| 九色国产91popny在线| 国产乱人视频| 国产黄a三级三级三级人| 麻豆成人午夜福利视频| 91在线观看av| 午夜福利在线在线| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产精品国产高清国产av| 色吧在线观看| 青草久久国产| 欧美最黄视频在线播放免费| av中文乱码字幕在线| 一个人免费在线观看的高清视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美日韩国产亚洲二区| 日本与韩国留学比较| 色播亚洲综合网| 日本三级黄在线观看| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 久久精品影院6| 最近在线观看免费完整版| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲国产精品999在线| 偷拍熟女少妇极品色| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| h日本视频在线播放| 丰满的人妻完整版| 国产成人aa在线观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产精品久久久av美女十八| 欧美zozozo另类| 国产久久久一区二区三区| 国产高清视频在线播放一区| 国产三级黄色录像| www国产在线视频色| 国产黄片美女视频| 91麻豆精品激情在线观看国产| 免费在线观看亚洲国产| 国产亚洲精品av在线| 亚洲美女视频黄频| 日日干狠狠操夜夜爽| 老司机午夜十八禁免费视频| 天天一区二区日本电影三级| 国产av在哪里看| 色精品久久人妻99蜜桃| 日本一本二区三区精品| 亚洲成人久久性| 最近最新中文字幕大全免费视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲性夜色夜夜综合| 精品久久蜜臀av无| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产亚洲欧美在线一区二区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 在线观看66精品国产| 国产成年人精品一区二区| 精品久久蜜臀av无| av福利片在线观看| 麻豆国产97在线/欧美| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 免费看光身美女| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 白带黄色成豆腐渣| www.999成人在线观看| 免费在线观看成人毛片| 久久香蕉精品热| 国产一区二区在线av高清观看| 老司机福利观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 日韩精品中文字幕看吧| 欧美在线黄色| 欧美激情在线99| 99国产精品99久久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 欧美乱妇无乱码| 一本综合久久免费| 午夜免费观看网址| 亚洲精品456在线播放app | 九色国产91popny在线| 午夜影院日韩av| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产精品野战在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 久9热在线精品视频| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲18禁久久av| 国产单亲对白刺激| 三级国产精品欧美在线观看 | 99久久精品一区二区三区| 色在线成人网| 1024手机看黄色片| 免费看光身美女| 十八禁网站免费在线| www.精华液| 国产爱豆传媒在线观看| 一本久久中文字幕| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 亚洲精品色激情综合| 国产97色在线日韩免费| 在线观看免费视频日本深夜| 精品免费久久久久久久清纯| 精品久久久久久久久久免费视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 最近在线观看免费完整版| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲中文av在线| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 久久精品91蜜桃| 国产精品av久久久久免费| 怎么达到女性高潮| 五月伊人婷婷丁香| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 欧美性猛交黑人性爽| 看免费av毛片| 国产一区二区在线观看日韩 | 一进一出好大好爽视频| 99久国产av精品| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久久九九精品影院| 久久精品国产综合久久久| 亚洲av美国av| 精品久久久久久成人av| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 最近在线观看免费完整版| 国产毛片a区久久久久| 免费观看人在逋| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久中文看片网| 国产成人欧美在线观看| 男人舔奶头视频| 香蕉国产在线看| 白带黄色成豆腐渣| 一夜夜www| 国产1区2区3区精品| 长腿黑丝高跟| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 美女免费视频网站| 一级作爱视频免费观看| 欧美日韩黄片免| 91久久精品国产一区二区成人 | 一个人观看的视频www高清免费观看 | 国产视频内射| 欧美+亚洲+日韩+国产| av片东京热男人的天堂| 毛片女人毛片| 在线观看66精品国产| 免费观看人在逋| 国产av麻豆久久久久久久| 波多野结衣高清作品| 精品久久久久久成人av| 少妇丰满av| 欧美色欧美亚洲另类二区| 欧美又色又爽又黄视频| 国产精华一区二区三区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产成人精品久久二区二区91| 超碰成人久久| 亚洲无线在线观看| 国产激情欧美一区二区| 亚洲av美国av| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 无遮挡黄片免费观看| 日本 av在线| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产精品一区二区精品视频观看| 日本免费a在线| 一级毛片高清免费大全| 国产一区二区激情短视频| 九色国产91popny在线| 日韩欧美三级三区| 亚洲avbb在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 夜夜夜夜夜久久久久| 18禁观看日本| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 青草久久国产| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 免费看十八禁软件| 日韩精品中文字幕看吧| 99久久无色码亚洲精品果冻| 国产成+人综合+亚洲专区| 日韩欧美免费精品| 中文字幕高清在线视频| 床上黄色一级片| 可以在线观看毛片的网站| 波多野结衣高清作品| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产私拍福利视频在线观看| 久久热在线av| 亚洲激情在线av| 国产精品一区二区免费欧美| 久久99热这里只有精品18| 中文在线观看免费www的网站| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 午夜成年电影在线免费观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 一级毛片精品|