TRISO顆粒SiC層輻照行為與力學(xué)性能的分子動(dòng)力學(xué)模擬

嚴(yán)澤凡,劉澤兵,田 宇,劉榮正,劉 兵,邵友林,唐亞平,劉馬林

(清華大學(xué) 核能與新能源技術(shù)研究院,北京 100084)

碳化硅(SiC)材料具有優(yōu)異的力學(xué)性能、熱學(xué)性能和抗輻照性能,是一類(lèi)非常重要的核材料,其在先進(jìn)核能系統(tǒng)中有廣泛應(yīng)用。目前SiC已被作為高溫氣冷堆所使用的三元結(jié)構(gòu)各向同性(tri-structural isotropic, TRISO)包覆核燃料顆粒的包覆層材料[1-2],通常使用流化床-化學(xué)氣相沉積(fluidized bed-chemical vapor deposition, FB-CVD)方法包覆制備[3]。在TRISO顆粒中,SiC作為主要的裂變產(chǎn)物阻擋層和承壓層,可保證燃料顆粒的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性[4-5]。因此,SiC層對(duì)TRISO顆粒的安全性能有重要影響,有必要對(duì)SiC層的輻照行為和輻照下力學(xué)性能變化進(jìn)行研究。

在輻照實(shí)驗(yàn)中,通常難從微觀(guān)角度細(xì)致觀(guān)察樣品結(jié)構(gòu)在輻照過(guò)程中的演化情況。采用分子動(dòng)力學(xué)(molecular dynamics, MD)模擬可精確描述輻照過(guò)程中的缺陷和微觀(guān)結(jié)構(gòu)演變,有助于分析材料的輻照行為。目前已有大量學(xué)者對(duì)SiC材料的輻照行為進(jìn)行了MD模擬研究[6-9],但目前相關(guān)研究集中在SiC單晶的單次級(jí)聯(lián)或級(jí)聯(lián)交疊,針對(duì)TRISO顆粒復(fù)雜的SiC層微觀(guān)結(jié)構(gòu)的MD級(jí)聯(lián)交疊模擬有待深入研究。輻照會(huì)引起SiC層力學(xué)性能的改變,可通過(guò)納米壓痕方法獲取力學(xué)性能和力學(xué)行為的信息[10],從而幫助探究SiC層因輻照發(fā)生力學(xué)性能變化的原因。MD模擬對(duì)開(kāi)展納米壓痕研究有著類(lèi)似的優(yōu)勢(shì),有助于分析材料的力學(xué)性能。針對(duì)SiC材料的納米壓痕的MD模擬研究有很多文獻(xiàn)報(bào)道[11-13],但研究對(duì)象大多為單一類(lèi)型的SiC單晶或多晶,缺乏對(duì)輻照后的TRISO顆粒SiC層進(jìn)行MD納米壓痕研究。因此,本文擬采用MD模擬詳細(xì)研究TRISO顆粒SiC層在級(jí)聯(lián)交疊過(guò)程中的輻照行為以及力學(xué)性能。

本文將首先通過(guò)MD模擬計(jì)算SiC在輻照中的體積腫脹理論值,以及納米壓痕下的力學(xué)性能理論值,并與實(shí)驗(yàn)值比較,以證明使用Tersoff/ZBL勢(shì)進(jìn)行SiC層的級(jí)聯(lián)交疊模擬,以及使用Vashishta勢(shì)和Tersoff勢(shì)進(jìn)行SiC層的納米壓痕MD模擬的適用性。為研究SiC層的輻照行為,考察SiC層在級(jí)聯(lián)交疊過(guò)程中的輻照行為,通過(guò)腫脹程度、密度、原子結(jié)構(gòu)類(lèi)型、點(diǎn)缺陷演化等參量對(duì)輻照行為進(jìn)行定量化分析,并計(jì)算不同輻照劑量下SiC層的力學(xué)性能。為進(jìn)一步研究SiC層在輻照前后的力學(xué)性能變化原因,通過(guò)載荷-深度曲線(xiàn)、應(yīng)力應(yīng)變等參量對(duì)SiC層的力學(xué)行為進(jìn)行定量化分析,以在微觀(guān)層次解釋輻照對(duì)SiC層力學(xué)性能的影響。

1 計(jì)算方法

1.1 模擬體系的提出和構(gòu)建

本文研究團(tuán)隊(duì)對(duì)TRISO顆粒制備工藝有著長(zhǎng)期的實(shí)驗(yàn)探索和優(yōu)化。通過(guò)對(duì)TRISO顆粒的長(zhǎng)期實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),不同包覆條件下制備的SiC層的微觀(guān)結(jié)構(gòu)不同,當(dāng)包覆濃度適中、顆粒較多時(shí)制備的SiC層多為等軸狀多晶,當(dāng)包覆濃度極低、顆粒較少時(shí)制備的SiC層多為長(zhǎng)軸狀多晶。實(shí)驗(yàn)中獲得的不同SiC層電子背散射衍射(electron back scatter diffraction, EBSD)圖像如圖1所示。

圖1 TRISO顆粒SiC層的分子動(dòng)力學(xué)模擬基礎(chǔ)

采用LAMMPS軟件[14]進(jìn)行MD模擬,后處理主要采用OVITO軟件[15]。本文使用的各類(lèi)SiC層模型如圖1所示。圖1中的模型采用識(shí)別金剛石結(jié)構(gòu)(identify diamond structure, IDS)方法[16]顯示。

SiC單晶用于驗(yàn)證MD方法,在實(shí)際包覆中難以出現(xiàn),而等軸狀多晶和長(zhǎng)軸狀多晶在實(shí)際包覆中常見(jiàn),故選取模型Ⅱ、Ⅲ進(jìn)行輻照模擬研究。模型先在300 K、0 Pa的條件下用NPT系綜進(jìn)行10 ps的熱平衡。然后從中隨機(jī)選擇1個(gè)Si原子作為初級(jí)撞出原子(primary knock-on atom, PKA),賦予其5 keV的動(dòng)能,使其引發(fā)碰撞級(jí)聯(lián)并造成輻照損傷。為緩解輻照引起的劇烈升溫,在模型邊緣設(shè)置厚度為0.3 nm、溫度為300 K的恒溫區(qū),使用NVT系綜控溫。剩余區(qū)域?yàn)槭褂肗VE系綜的牛頓區(qū),使其運(yùn)動(dòng)受牛頓第二定律控制,模擬原子間因碰撞產(chǎn)生的動(dòng)能傳遞。模擬體系在x、y、z方向上均為周期性邊界條件。一次輻照從賦予PKA動(dòng)能開(kāi)始,模擬體系在經(jīng)過(guò)20 ps的碰撞級(jí)聯(lián)后,在300 K、0 Pa的條件下用NPT系綜對(duì)模型熱平衡20 ps。級(jí)聯(lián)交疊通過(guò)不斷重復(fù)以上過(guò)程實(shí)現(xiàn),本文共連續(xù)模擬了1 000次級(jí)聯(lián),輻照劑量達(dá)0.444 dpa。

進(jìn)行力學(xué)性能研究的模擬體系包括SiC層和剛體球形金剛石壓頭。在壓痕開(kāi)始前,先將模擬體系能量最小化,然后在300 K、0 Pa的條件下用NPT系綜熱平衡。在壓痕過(guò)程中,SiC層分固定區(qū)、恒溫區(qū)和牛頓區(qū)。固定區(qū)用于固定邊界原子,消除壓痕過(guò)程中SiC層模型的剛體運(yùn)動(dòng)。恒溫區(qū)在NVE系綜下采用速度標(biāo)定法將SiC層模型的平衡溫度維持在300 K。牛頓區(qū)采用NVE系綜,使其運(yùn)動(dòng)受牛頓第二定律控制。壓頭先沿z軸向下加載,并在壓入SiC層表面與壓頭半徑相同的深度后,以大小相等、方向相反的速度卸載。模擬體系在x、y軸方向上為周期性邊界條件,在z軸方向上為固定邊界條件。模擬過(guò)程的時(shí)間步長(zhǎng)為0.001 ps。納米壓痕過(guò)程的模擬體系設(shè)置如圖2所示。

圖2 納米壓痕過(guò)程的模擬體系設(shè)置

1.2 MD方法和勢(shì)函數(shù)

在MD模擬研究中,勢(shì)函數(shù)被用于描述原子間的相互作用,是模擬的基礎(chǔ)和關(guān)鍵。本文在SiC層輻照行為研究中采用Tersoff/ZBL勢(shì)描述SiC層中的原子相互作用;在SiC層力學(xué)性能研究中采用Vashishta勢(shì)描述SiC層中的原子相互作用,采用Erhart和Albe[17]改良的Tersoff勢(shì)描述SiC層與金剛石之間的原子相互作用以及金剛石中的原子相互作用。

Tersoff/ZBL勢(shì)被廣泛用于SiC輻照的MD模擬研究[18-19],其基本形式如下所示[20]:

VTersoff/ZBL(rij)=(1-fF(rij))VZBL(rij)+

fF(rij)VTersoff(rij)

(1)

其中:VTersoff/ZBL為T(mén)ersoff/ZBL勢(shì);VZBL為ZBL勢(shì),用于修正Tersoff勢(shì)在描述近程相互作用時(shí)的不足;fF為一類(lèi)費(fèi)米函數(shù),用于平滑地連接ZBL勢(shì)和Tersoff勢(shì);rij為原子i和j之間的距離。

Tersoff勢(shì)的經(jīng)典形式如下所示[21]:

VTersoff(rij)=fC(rij)(fR(rij)+bijfA(rij))

(2)

其中:VTersoff為T(mén)ersoff勢(shì);fR為二體勢(shì),代表排斥作用;fA為與鍵合相關(guān)的吸引作用;bij為連接原子i和j的鍵級(jí),代表了局部鍵合并確定勢(shì)對(duì)鍵角的依賴(lài)性;fA與bij的乘積為三體勢(shì);fC為截止函數(shù)。

Vashishta勢(shì)被廣泛用于SiC材料納米壓痕的MD模擬研究[22-23],其基本形式如下所示[24]:

(3)

(4)

(5)

1.3 模擬方法的驗(yàn)證

為驗(yàn)證Vashishta勢(shì)和Tersoff勢(shì)描述SiC層力學(xué)行為的可靠性,根據(jù)Oliver&Pharr方法,計(jì)算出模型Ⅰ的楊氏模量,并與實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對(duì)比,匯總列于表1。同時(shí)計(jì)算出模型Ⅰ～Ⅲ的硬度理論值,并與不同晶粒尺寸SiC多晶硬度的實(shí)驗(yàn)值匯總示于圖3所示,此處的晶粒尺寸為多晶中晶粒的平均直徑,可看出,通過(guò)MD模擬獲得的力學(xué)性能理論值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值較接近。

表1 SiC單晶楊氏模量的理論值和實(shí)驗(yàn)值對(duì)比

圖3 模型Ⅰ～Ⅲ的硬度理論值與SiC多晶硬度實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比[27]

為進(jìn)一步驗(yàn)證Tersoff/ZBL勢(shì)描述SiC層輻照過(guò)程的可靠性,對(duì)模型Ⅱ和模型Ⅲ在輻照過(guò)程中的體積腫脹程度進(jìn)行計(jì)算,并與輻照得到的實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行對(duì)比,如圖4所示,可看出,本文體積腫脹程度的MD計(jì)算結(jié)果與輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致。綜上,本文采用的勢(shì)能函數(shù)和相關(guān)參數(shù)可用于SiC輻照行為和力學(xué)性能模擬。

圖4 模型Ⅱ、Ⅲ在輻照條件下的體積腫脹程度理論值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比[28]

2 結(jié)果與討論

2.1 SiC輻照腫脹分析

為研究SiC層的輻照行為,給出SiC層的輻照腫脹與非晶化的演化過(guò)程,并進(jìn)行定量化分析。模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中的體積腫脹程度與密度如圖5所示。從圖5可看出,兩種模型在輻照過(guò)程中發(fā)生了體積膨脹、密度下降的現(xiàn)象。兩種晶體模型的變化過(guò)程基本一致,說(shuō)明長(zhǎng)軸晶和等軸晶受輻照影響規(guī)律類(lèi)似。SiC層的體積腫脹程度先迅速升高,在輻照劑量0.2 dpa左右開(kāi)始放緩,并逐漸達(dá)到穩(wěn)定;密度的變化趨勢(shì)與體積腫脹程度類(lèi)似。

圖5 模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中的體積腫脹程度與密度

2.2 SiC輻照非晶化分析

通過(guò)對(duì)模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中各類(lèi)結(jié)構(gòu)的原子比例進(jìn)行統(tǒng)計(jì)有助于了解輻照過(guò)程中的缺陷和非晶化的演化情況,如圖6所示。其中金剛石第一近鄰結(jié)構(gòu)和金剛石第二近鄰結(jié)構(gòu)可看作金剛石結(jié)構(gòu)與非晶結(jié)構(gòu)之間的中間態(tài),前者更接近晶體結(jié)構(gòu),后者更接近非晶結(jié)構(gòu)。兩種模型在輻照過(guò)程中各類(lèi)結(jié)構(gòu)的原子比例基本一致。在輻照初期,晶體結(jié)構(gòu)(立方金剛石)迅速減少,中間態(tài)結(jié)構(gòu)(立方金剛石第一近鄰、立方金剛石第二近鄰)和非晶結(jié)構(gòu)原子迅速增加。在輻照劑量達(dá)到0.05 dpa左右時(shí),中間態(tài)結(jié)構(gòu)原子的比例達(dá)最大,之后與晶體結(jié)構(gòu)原子一起緩慢減少,共同轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷ЫY(jié)構(gòu)原子。在輻照劑量達(dá)0.25 dpa左右時(shí),晶體結(jié)構(gòu)與中間態(tài)結(jié)構(gòu)的原子比例基本降為0,而非晶結(jié)構(gòu)的原子比例也達(dá)最大,此后一直穩(wěn)定不變。值得注意的是,中間態(tài)結(jié)構(gòu)中立方金剛石第二近鄰結(jié)構(gòu)的原子比例相較于立方金剛石第一近鄰結(jié)構(gòu)有一定滯后性,說(shuō)明前者在一定程度上是由后者轉(zhuǎn)化而來(lái)。

圖6 模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中的各類(lèi)原子比例

圖7展示了模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中的中間態(tài)結(jié)構(gòu)和非晶結(jié)構(gòu)原子的演化過(guò)程,其中用紅色標(biāo)記了初始結(jié)構(gòu)中的晶界原子,并隱去了晶體結(jié)構(gòu)原子,中間態(tài)結(jié)構(gòu)原子和非晶結(jié)構(gòu)原子的顏色標(biāo)注與圖1中一致?？煽闯?在輻照過(guò)程中兩種模型的中間態(tài)結(jié)構(gòu)原子均傾向于先以團(tuán)簇形式在晶界附近生成。在中間態(tài)結(jié)構(gòu)原子團(tuán)簇不斷長(zhǎng)大并充滿(mǎn)晶粒內(nèi)部后,非晶結(jié)構(gòu)原子同樣傾向于以團(tuán)簇形式出現(xiàn)在晶界附近,并不斷擴(kuò)張,直至完全充滿(mǎn)晶粒,使SiC層完全非晶化。這些現(xiàn)象與文獻(xiàn)[29-30]中的輻照過(guò)程點(diǎn)缺陷結(jié)果基本一致。如Jin等[29]研究了晶界對(duì)SiC輻照缺陷的影響。研究表明,點(diǎn)缺陷傾向于在晶界附近以團(tuán)簇形式積累,因?yàn)榫哂休^高內(nèi)能和拓?fù)錈o(wú)序的晶界附近的晶格比晶粒中的晶格更易受到損傷。而點(diǎn)缺陷的形成與非晶化過(guò)程存在強(qiáng)相關(guān)性,這將下文中進(jìn)行討論。這也使非晶化過(guò)程易在晶界附近發(fā)生。

圖7 模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中的非晶化演化過(guò)程

以上結(jié)果說(shuō)明,SiC層的輻照腫脹與非晶化存在緊密的聯(lián)系,且它們不會(huì)因晶粒結(jié)構(gòu)改變而發(fā)生顯著改變。如對(duì)于模型Ⅱ,其輻照腫脹程度(圖5)和非晶結(jié)構(gòu)原子比例(圖6)在輻照劑量小于0.2 dpa時(shí)迅速增加,但當(dāng)輻照劑量超過(guò)0.2 dpa時(shí)增加緩慢并趨于穩(wěn)定。這意味著SiC層在輻照初期輻照腫脹與非晶化程度均迅速增加,但在輻照劑量飽和后趨于穩(wěn)定。輻照過(guò)程中的非晶化并非直接由晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷ЫY(jié)構(gòu),而是存在晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為中間態(tài)結(jié)構(gòu),再轉(zhuǎn)化為非晶結(jié)構(gòu)的過(guò)程,且這種過(guò)程傾向于從晶界附近開(kāi)始發(fā)展。

2.3 SiC輻照Frenkel對(duì)分析

在輻照過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生由空位和間隙原子構(gòu)成的缺陷系統(tǒng),即Frenkel對(duì)。為了解SiC層在輻照過(guò)程中的Frenkel對(duì)演化情況,可用Wigner-Seitz方法[31]統(tǒng)計(jì)了SiC層在輻照過(guò)程中的Frenkel對(duì)數(shù)量與各類(lèi)空位和間隙原子比例。鑒于模型Ⅱ和模型Ⅲ的輻照行為沒(méi)有明顯差異,此處以模型Ⅱ?yàn)槔M(jìn)行分析,如圖8所示?？砂l(fā)現(xiàn)Frenkel對(duì)數(shù)量隨輻照劑量的增長(zhǎng)與圖6中的非晶結(jié)構(gòu)原子類(lèi)似,這說(shuō)明SiC層在輻照過(guò)程中的非晶化與點(diǎn)缺陷的生成存在密切關(guān)系。

圖8 模型Ⅱ在輻照過(guò)程中的Frenkel對(duì)數(shù)量與各類(lèi)空位和間隙原子比例

對(duì)于空位,在輻照早期C空位的比例遠(yuǎn)大于Si空位,隨著輻照劑量的增加,二者之間的比例差距逐漸減小,在輻照劑量0.25 dpa左右時(shí),二者的比例變得幾乎一樣。對(duì)于間隙原子,在輻照早期Si間隙原子的比例大于C間隙原子,隨著輻照劑量的增加,二者之間的比例差距先增加后減小,在輻照劑量0.25 dpa左右時(shí),二者的比例變得幾乎一樣。這是因?yàn)镃原子的離位閾值低于Si原子的離位閾值,所以在輻照早期C原子在輻照過(guò)程中更易離開(kāi)原有點(diǎn)位,傾向于形成空位。而Si原子在輻照過(guò)程中位置的偏移量更小,所以更傾向于形成間隙原子。但隨輻照劑量的增大,C空位和Si間隙原子趨于飽和,這些傾向表現(xiàn)得越來(lái)越不明顯,所以C空位和Si空位、C間隙原子和Si間隙原子的比例趨于接近。

圖9示出了模型Ⅱ在輻照過(guò)程中Frenkel對(duì)的演化過(guò)程,其中圖9a～d為空位的演化過(guò)程,圖9e～h為間隙原子的演化過(guò)程。C空位用綠色標(biāo)記,Si空位用紫色標(biāo)記,C間隙原子用橄欖色標(biāo)記,Si間隙原子用棕色標(biāo)記?？煽闯?空位和間隙原子的演化過(guò)程與非晶化過(guò)程類(lèi)似,傾向于在輻照過(guò)程中以團(tuán)簇形式在晶界附近生成,然后不斷擴(kuò)展并充滿(mǎn)晶粒內(nèi)部。

綠色為C空位,紫色為Si空位,橄欖色為C間隙原子,棕色為Si間隙原子

2.4 SiC輻照反位原子分析

在輻照過(guò)程中,也會(huì)發(fā)生某種原子替代另一種原子點(diǎn)位的現(xiàn)象,即反位原子。對(duì)于SiC,如果1個(gè)Si原子占據(jù)了原本屬于C原子的點(diǎn)位,那么該Si原子就是Si反位原子;同理,C反位原子就是C原子占據(jù)了原本屬于Si原子的點(diǎn)位產(chǎn)生的。此處同樣以模型Ⅱ?yàn)槔?采用Wigner-Seitz方法統(tǒng)計(jì)了SiC層在輻照過(guò)程中的反位原子數(shù)量與各類(lèi)反位原子比例,如圖10所示。可發(fā)現(xiàn)反位原子數(shù)量曲線(xiàn)與圖8a中的Frenkel對(duì)數(shù)量曲線(xiàn)趨勢(shì)基本一致。Si反位原子與C反位原子比例的變化趨勢(shì)與圖8b中的Si空位和C空位基本一致。這也是由于C原子的離位閾值低于Si原子造成的,所以在輻照早期C原子比Si原子更易取代對(duì)方成為反位原子。但輻照劑量的增加使Si反位原子和C反位原子的比例趨近。這種趨近現(xiàn)象與C原子和Si原子的離位閾值差異有關(guān)[32-33]。C反位原子更易形成,其數(shù)量在輻照過(guò)程中會(huì)更易達(dá)到飽和,這主要體現(xiàn)在輻照早期C反位原子的比例大于Si反位原子的比例。而Si反位原子更難形成,其數(shù)量的增加相較于C反位原子有一定滯后性,但隨輻照過(guò)程的進(jìn)行,Si反位原子的數(shù)量逐漸達(dá)到與C反位原子的數(shù)量接近的水平。出現(xiàn)圖8中現(xiàn)象的原因也與之類(lèi)似。

圖10 模型Ⅱ在輻照過(guò)程中的反位原子數(shù)量與各類(lèi)反位原子比例

圖11示出了模型Ⅱ在輻照過(guò)程中的反位原子演化過(guò)程。C反位原子用橙色標(biāo)記,Si反位原子用粉色標(biāo)記?？煽闯?反位原子的演化過(guò)程與空位和間隙原子的演化過(guò)程基本一致,這說(shuō)明了輻照過(guò)程中各類(lèi)點(diǎn)缺陷的演化之間存在強(qiáng)相關(guān)性。

橙色為C反位原子,粉色為Si反位原子

2.5 輻照前后的力學(xué)性能分析

為了解輻照過(guò)程中SiC層的力學(xué)性能變化,對(duì)不同輻照劑量下的模型Ⅱ和模型Ⅲ進(jìn)行納米壓痕測(cè)試。計(jì)算得到的SiC層在輻照過(guò)程中的力學(xué)性能變化如圖12所示。由圖12可知,模型Ⅱ和模型Ⅲ的硬度和楊氏模量均在輻照初期隨輻照劑量的增加而迅速下降,在輻照劑量超過(guò)0.2 dpa后達(dá)到穩(wěn)定,幾乎不再下降。這說(shuō)明模型Ⅱ和模型Ⅲ在力學(xué)性能趨勢(shì)變化上是相似的。輻照會(huì)導(dǎo)致SiC層力學(xué)性能的降低,但在輻照缺陷趨于飽和后不再對(duì)SiC層的力學(xué)性能有顯著影響。

圖12 模型Ⅱ、Ⅲ在輻照過(guò)程中的力學(xué)性能

為了解輻照前后SiC層在納米壓痕過(guò)程中的力學(xué)行為,匯總模型Ⅱ和模型Ⅲ在輻照前后的載荷-深度曲線(xiàn),如圖13所示?？煽闯?輻照前的SiC層在加載過(guò)程中的載荷隨深度的增加迅速上升,而輻照后的SiC層則上升緩慢,使前者在加載終點(diǎn)時(shí)的載荷遠(yuǎn)高于后者。輻照前后的SiC層在加載過(guò)程中均發(fā)生了彈進(jìn)(pop-in)現(xiàn)象,即加載曲線(xiàn)中出現(xiàn)了載荷的突然下降,這是彈性變形到塑性變形的轉(zhuǎn)變標(biāo)志。輻照前的SiC層在加載后期出現(xiàn)了多次明顯的彈進(jìn)現(xiàn)象,使其加載曲線(xiàn)較為粗糙;而輻照后的SiC層在加載過(guò)程中出現(xiàn)的彈進(jìn)幅度均較小,使其加載曲線(xiàn)更光滑。這說(shuō)明輻照會(huì)使SiC層在外力作用下的承受能力和塑性變形程度減小。

圖13 模型Ⅱ、Ⅲ輻照前后的載荷-深度曲線(xiàn)

為了解SiC層在納米壓痕測(cè)試過(guò)程中的應(yīng)力應(yīng)變分布,此處計(jì)算并給出模型Ⅰ～Ⅲ和輻照后的非晶SiC層在加載終點(diǎn)處沿y軸半剖面的原子Von Mises應(yīng)力[34]和剪切應(yīng)變,同時(shí)顯示了晶粒的分布,便于相互對(duì)照,如圖14所示。與模型Ⅰ相比,模型Ⅱ和模型Ⅲ的應(yīng)力應(yīng)變分布不僅局限在壓頭附近,而是與晶界的分布高度相關(guān)。模型Ⅱ的應(yīng)力應(yīng)變分布更傾向于沿著等軸晶的晶界橫向擴(kuò)展;模型Ⅲ的應(yīng)力應(yīng)變分布傾向于沿著長(zhǎng)軸晶的晶界縱向擴(kuò)展;而非晶SiC層的應(yīng)力應(yīng)變分布則顯得沒(méi)有規(guī)律。這說(shuō)明輻照會(huì)使SiC層在外力作用下的應(yīng)力應(yīng)變分布紊亂。

圖14 模型Ⅰ～Ⅲ和非晶SiC層的晶粒分布與應(yīng)力應(yīng)變分布

3 結(jié)論

本文通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了TRISO顆粒SiC層的輻照行為和力學(xué)性能,可得出如下結(jié)論。

1) SiC層在輻照過(guò)程中腫脹程度的理論值與實(shí)驗(yàn)值基本一致,證明了Tersoff/ZBL勢(shì)和其他模擬體系參數(shù)對(duì)SiC層輻照行為研究適用。通過(guò)Oliver&Pharr方法計(jì)算的SiC單晶的楊氏模量和各種SiC多晶的硬度理論值與實(shí)驗(yàn)值吻合較好,證明了Vashishta勢(shì)和Tersoff勢(shì)和其他模擬體系參數(shù)對(duì)SiC層力學(xué)性能研究適用。

2) 分子動(dòng)力學(xué)模擬研究中,可通過(guò)腫脹程度、密度、原子結(jié)構(gòu)類(lèi)型、點(diǎn)缺陷演化等參量對(duì)輻照行為進(jìn)行定量化分析。SiC層的晶粒結(jié)構(gòu)對(duì)其輻照腫脹與非晶化影響較小。SiC層的輻照腫脹與非晶化程度在輻照初期迅速增加,但在輻照劑量飽和后趨于穩(wěn)定。輻照過(guò)程中的非晶化并非直接由晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榉蔷ЫY(jié)構(gòu),而是存在晶體結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化為中間態(tài)結(jié)構(gòu),再轉(zhuǎn)化為非晶結(jié)構(gòu)的過(guò)程。在點(diǎn)缺陷的演化過(guò)程中,C原子和Si原子的離位閾值差異導(dǎo)致點(diǎn)缺陷在早期以C空位、Si間隙原子和C反位原子為主,但隨著輻照劑量趨于飽和這些差異逐漸消失。非晶化和點(diǎn)缺陷傾向于從晶界附近開(kāi)始發(fā)展。長(zhǎng)軸晶和等軸晶受輻照影響規(guī)律類(lèi)似。

3) 分子動(dòng)力學(xué)模擬研究中,納米壓痕過(guò)程可通過(guò)載荷-深度曲線(xiàn)、應(yīng)力應(yīng)變等參量描述,更有助于分析輻照對(duì)SiC層力學(xué)性能的影響。長(zhǎng)軸晶和等軸晶的受力主要受晶界方向影響。輻照會(huì)導(dǎo)致SiC層力學(xué)性能的降低,但在劑量趨于飽和后,不再對(duì)SiC層的力學(xué)性能有顯著影響。SiC層力學(xué)性能的降低與其在外力作用下的承受能力和塑性變形程度減小、應(yīng)力應(yīng)變分布紊亂密切相關(guān)。