基于VLPE技術(shù)的碲鎘汞p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)材料與器件研究進展

王文金，孔金丞，起文斌，張 陽，宋林偉，吳 軍，趙 文，俞見云，覃 鋼

〈綜述與評論〉

基于VLPE技術(shù)的碲鎘汞p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)材料與器件研究進展

王文金，孔金丞，起文斌，張 陽，宋林偉，吳 軍，趙 文，俞見云，覃 鋼

（昆明物理研究所，云南 昆明 650223）

本文對比分析了碲鎘汞p-on-n器件四種制備方式的優(yōu)劣，其中，VLPE（Vertical Liquid Phase Epitaxy）技術(shù)具有原位As摻雜與高激活率的技術(shù)優(yōu)勢，是制備高性能p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)器件的重要方式。針對該技術(shù)，從材料生長、器件工藝和器件性能方面回顧了國內(nèi)外研究進展，討論了國內(nèi)外差距，明確了制約該技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵問題和技術(shù)難點，并提出了解決思路。最后，展望了VLPE技術(shù)p-on-n異質(zhì)結(jié)器件的發(fā)展趨勢。

碲鎘汞；p-on-n；臺面異質(zhì)結(jié)；富汞垂直液相外延（VLPE）

0 引言

自1959年英國Lawson等人發(fā)表了首篇關(guān)于HgCdTe（MCT）的論文，并預測了該種材料的紅外應用前景[1]，美國、法國、波蘭以及蘇聯(lián)等國家相繼開始實驗室研究[2-4]。到目前為止，MCT材料已經(jīng)過60多年的發(fā)展，實現(xiàn)了從體材料到外延材料的跨越，正向著超大面積、低缺陷、高少子壽命以及能帶裁剪調(diào)控等方向發(fā)展。由于其帶隙可調(diào)、高量子效率等優(yōu)異性能，MCT是軍事領(lǐng)域應用最廣泛的紅外探測材料，一直占據(jù)高端紅外探測器研制的主導地位[5-7]。

MCT紅外焦平面器件結(jié)構(gòu)包括本征汞空位摻雜n-on-p[8]、非本征摻雜n-on-p[9]、n-on-p臺面結(jié)器件[10]、n+/p高密度垂直集成光電器件[11]（High-density Vertically Integrated Photodetector, HDVIP）、As離子注入p-on-n平面結(jié)[12]、原位As摻雜p-on-n臺面結(jié)、非平衡全耗盡p-π(ν)-n[13-14]以及nBn器件[15-16]等。典型的MCT紅外焦平面器件結(jié)構(gòu)可以概括為n-on-p和p-on-n兩種類型[9,17]，如圖1所示。n-on-p型器件以P型MCT材料作為吸收層，材料少子壽命由Auger7復合機制決定[18]，p-on-n型器件以N型MCT材料作為吸收層，材料少子壽命由Auger1復合機制決定[19]。由于電子和空穴Auger復合存在不對稱性，P型MCT中Auger7復合速率比N型MCT中的Auger1復合速率小約3～6倍，理論上在相同載流子濃度下，P型MCT材料少子的壽命比N型MCT材料高3～6倍[18,20-21]。因此，理論上采用P型吸收層材料生長的器件極限暗電流約為N型吸收層生長的器件的1/6[18-19]。這些早期的經(jīng)典理論研究奠定了采用P型MCT作為吸收層的n-on-p器件結(jié)構(gòu)理論基礎(chǔ)。

圖1 MCT紅外焦平面器件結(jié)構(gòu)

然而，n-on-p器件結(jié)構(gòu)的低暗電流性能優(yōu)勢需要低濃度P型吸收層作為支撐，低濃度P型材料的穩(wěn)定可控制備一直是MCT材料研究中不變的主題。但受限于背景雜質(zhì)濃度，P型MCT載流子濃度很難穩(wěn)定可控地降低至1×1015cm－3以下[21]，到目前為止仍然只能控制在1015～1016cm－3范圍，少子壽命提高受限使n-on-p器件暗電流很難達到理論預期水平[20-21]。p-on-n型器件以載流子濃度可控制在較低水平的N型材料作為吸收層，使得工程上的p-on-n型器件相對n-on-p型器件來說暗電流更小，可降低兩個數(shù)量級[9]。隨著紅外探測器向長波/甚長波、高工作溫度等方向發(fā)展，對器件暗電流提出了更高的要求，p-on-n型器件由于其在工程實現(xiàn)上的性能優(yōu)勢已成為重要的技術(shù)路線[5,17,22-24]。

p-on-n器件有以下幾種制備方式：一是基于As離子注入的p-on-n平面結(jié)[12]，二是基于分子束外延技術(shù)（Molecular Beam Epitaxy，MBE）的原位As摻雜p-on-n臺面結(jié)[25]，三是基于金屬有機氣相外延（Metal Organic Vapour Phase Epitaxy, MOVPE）的p-on-n臺面結(jié)[10]；四是基于富汞垂直液相外延技術(shù)（Hg-rich Vertical Liquid-phase Epitaxy，VLPE）的原位As摻雜與激活的p-on-n臺面結(jié)[24]。

本文分析了p-on-n器件幾種制備方式的優(yōu)劣，報道了基于VLPE技術(shù)的p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)器件（Double Layer Heterojunction，DLHJ）在材料生長、器件工藝和器件性能方面的研究進展。重點分析了p-on-n DLHJ器件的國內(nèi)外差距以及制約該技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵問題和技術(shù)難點，并提出了解決思路，最后對基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ器件的發(fā)展進行了展望。

1 p-on-n器件制備方式對比分析

根據(jù)相關(guān)文獻報道，影響p-on-n型器件性能的因素主要有：①N型吸收層的材料質(zhì)量[24]；②P型cap層的組分，以及同N型吸收層之間的界面狀態(tài)[26]。N型吸收層材料質(zhì)量直接決定了輻射吸收和器件性能；寬帶隙cap層形成的組分梯度有利于抑制熱激發(fā)[27]，降低耗盡區(qū)漏電流，同時近表面低阻區(qū)形成理想的金屬接觸[28]。p-on-n器件的幾種制備方式如圖2所示。

圖2(a)所示為基于As離子注入的p-on-n平面結(jié)器件。N型吸收層采用富碲液相外延技術(shù)[12]（Te-rich Liquid Phase Epitaxy，LPE）或MBE[29]在CdZnTe（CZT）襯底上原位摻In生長得到，P型區(qū)則通過As離子注入后退火激活實現(xiàn)。退火分兩步進行：首先，通過高溫富汞退火使As原子占據(jù)Te格點激活成受主，同時修復一定的注入損傷；其次，經(jīng)過低溫退火調(diào)整汞空位濃度，以滿足吸收層電學參數(shù)要求[12]。法國Sofradir由于高溫器件發(fā)展受限[30]，將器件結(jié)構(gòu)從n-on-p轉(zhuǎn)向As離子注入p-on-n，2005年，Sofradir和CEA成立聯(lián)合實驗室DEFIR開始發(fā)展p-on-n技術(shù)[31]。2011年，報道了第一個As離子注入p-on-n平面結(jié)器件SCORPIO LW，截止波長9.5mm@90K，平均噪聲等效溫差（Noise Equivalent Temperature Difference, NETD）小于25mK，有效像元率99.2%，中波MCT器件工作溫度提升至160K[30]。德國AIM的器件結(jié)構(gòu)發(fā)展與Sofradir類似，從汞空位n-on-p、Au摻雜n-on-p發(fā)展到As離子注入p-on-n，中波器件工作溫度達到了160K（HOT GEN2）[32]。昆明物理研究所（Kunming Institute of Physics，KIP）基于As離子注入p-on-n平面結(jié)器件實現(xiàn)了長波、甚長波MCT紅外焦平面器件的自主研發(fā)和小批量生產(chǎn)，暗電流接近國際水平[12]。美國Teledyne公司則采用MBE技術(shù)生長N型MCT吸收層和表面高組分cap層，再結(jié)合As離子注入技術(shù)制備了獨特的p-on-n平面結(jié)器件，并基于該器件提出了一個衡量紅外探測器性能的標準Rule 07[33]。該制備方式采用離子注入成結(jié)，平面結(jié)工藝制備，與傳統(tǒng)的成熟n-on-p平面結(jié)器件制備工藝匹配，降低了對表面鈍化的要求，但離子注入引入的損傷將在結(jié)區(qū)引入大量缺陷復合中心，增加了界面缺陷密度，低溫下缺陷輔助隧穿電流將更明顯[29]。

圖2 p-on-n器件制備方式

圖2(b)所示為基于MBE技術(shù)的p-on-n臺面結(jié)器件。N型吸收層采用MBE技術(shù)在CZT或GaAs襯底上原位摻In生長得到，P型As摻雜高組層通過控制CdTe束源爐和As束源爐實現(xiàn)[8,34]。Rockwell早期在GaAs襯底211（B）面上生長了原位As摻雜p-on-n異質(zhì)結(jié)，N型吸收層生長溫度185℃，In摻雜濃度為高系數(shù)1014cm-3，P型吸收層生長溫度165℃，As摻雜濃度為1017～1018cm－3。77K工作溫度下截止波長8.0mm的長波器件品質(zhì)因子（0）為5×103Ωcm2，量子效率大于55%[35]。中國科學院上海技術(shù)物理研究所沈川等人對基于MBE技術(shù)的p-on-n器件進行了高溫熱退火研究[25]。結(jié)果表明，高溫熱退火會引起能帶畸變，導致異質(zhì)結(jié)界面處的價帶勢壘增大，減小了器件的光電流，影響器件的量子效率。該制備方式基于MBE的精準組分控制，有利于形成比較陡直的Cd組分和As摻雜濃度曲線，為后期器件退火調(diào)控提供了很好的初始界面，可實現(xiàn)組分梯度和能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控，進而抑制表面漏電。但仍需要在高溫下實現(xiàn)As原子的激活，高溫激活過程伴隨著元素互擴散，會弱化界面，而且難以保證高激活率；其次，MBE過程為非平衡態(tài)生長，在晶體質(zhì)量方面與采用準平衡態(tài)模式生長的液相外延相比存在劣勢，因此不利于開發(fā)高性能長波/甚長波器件[24]。

圖2(c)所示為基于MOVPE技術(shù)的p-on-n臺面結(jié)器件。MOVPE技術(shù)通過HgTe和CdTe互擴散形成HgCdTe，組分由HgTe和CdTe的厚度比例決定，通過Cd源流入反應器的時間調(diào)控。在富Cd或富Hg中，可實現(xiàn)施主（通常為As）與受主（通常為I）雜質(zhì)的直接摻雜[36]。在GaAs襯底上，先生長一層重摻雜N型公共層，緊接著生長輕摻雜N型吸收層，最后再生長一層P型覆蓋層，pn結(jié)位于中間吸收層與頂部覆蓋層之間，形成p-on-n結(jié)構(gòu)。英國SELEX是掌握MOVPE為數(shù)不多的研究機構(gòu)，基于該技術(shù)制備的長波器件，77K工作溫度下截止波長10.0mm，NETD在20～25mK范圍[10,37]。該制備方式具有成本低、靈活性高、異質(zhì)襯底生長等優(yōu)點，同時解決了MBE技術(shù)As摻雜問題。但相對于準平衡態(tài)生長的LPE或VLPE技術(shù)，MOVPE技術(shù)制備的材料晶體質(zhì)量較差，位錯腐蝕坑密度（Etch Pit Density，EPD）比富碲液相外延生長的材料高兩個量級[38]。

圖2(d)所示為基于VLPE技術(shù)的p-on-n雙層異質(zhì)臺面結(jié)器件。N型MCT吸收層可采用LPE[28]或VLPE[39]原位摻In生長，P型cap層采用VLPE原位摻As生長，經(jīng)臺面刻蝕、表面/側(cè)壁鈍化、電極開孔、金屬電極沉積和倒裝互連等工藝完成紅外焦平面器件制備。美國Raytheon在早期技術(shù)路線選擇的時候就認為異質(zhì)結(jié)才是光伏探測器獲得最佳性能的技術(shù)路線，大力發(fā)展了VLPE技術(shù)[40]?；赩LPE高均勻性、高晶體質(zhì)量以及最重要的原位As摻雜與激活技術(shù)優(yōu)勢，Raytheon公司的p-on-n DLHJ材料N型吸收層和P型cap層均采用VLPE技術(shù)生長，在材料均勻性和器件性能方面都達到了世界領(lǐng)先水平。BAE公司早期將吸收層從N型材料轉(zhuǎn)向P型材料后，便開始研制“無限源”富汞垂直浸漬液相外延系統(tǒng)，基于富碲水平液相外延和VLPE技術(shù)研制了獨特的背照式p-on-n DLHJ器件，形成了第二代MCT紅外焦平面基線[41]。VLPE是唯一以生長方式實現(xiàn)As摻雜并直接激活受主的外延技術(shù)，激活率接近100%[8]。高溫激活退火過程的減少，為p-on-n型器件提供了更好的初始調(diào)控界面，為器件性能提升留下空間。同時，通過cap層材料生長工藝調(diào)控摻雜濃度[42]、組分梯度[43]等實現(xiàn)能帶結(jié)構(gòu)的裁剪，可減小隧穿幾率；通過摻雜濃度優(yōu)化、退火處理等進一步調(diào)控界面，消除價帶勢壘對光生載流子的阻擋作用，可提高器件量子效率，降低暗電流[44]。

相比基于As離子注入的p-on-n平面結(jié)器件，一方面避免了離子注入引入的損傷，理論上可減少界面缺陷密度，從而抑制產(chǎn)生復合電流以及缺陷輔助隧穿電流[29]；表面高組分層有利于進一步抑制表面漏電流、耗盡區(qū)產(chǎn)生的復合電流和隧穿電流；同時，極大地簡化了器件制備的工藝流程，規(guī)避了離子注入、激活退火、損傷修復等過程。與基于MBE和MOVPE技術(shù)制備的p-on-n異質(zhì)結(jié)器件相比，在獲得更高的As激活率的同時減少了高溫激活退火過程，有利于獲得晶體質(zhì)量更優(yōu)越的材料。綜合以上分析，基于原位As摻雜與激活的VLPE技術(shù)制備p-on-n臺面結(jié)器件有望在更簡單的器件制備工藝下實現(xiàn)更低暗電流，為高性能HOT、長波以及甚長波MCT紅外焦平面器件的研制提供技術(shù)方向。

2 基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ技術(shù)研究進展

2.1 材料生長

材料的厚度和組分均勻性、晶體質(zhì)量、組分梯度的構(gòu)建以及摻雜濃度的有效控制是實現(xiàn)高性能p-on-n DLHJ器件的基礎(chǔ)[24]，從前文分析可知，VLPE技術(shù)具有高晶體質(zhì)量以及原位As摻雜與激活等優(yōu)勢，是制備p-on-n DLHJ器件重要技術(shù)。

基于VLPE的技術(shù)優(yōu)勢，美國Raytheon公司吸收層和cap層均采用VLPE技術(shù)進行生長，吸收層生長溫度520℃～527℃左右，厚度均勻性≤±0.4mm，截止波長極差≤±0.02mm，X射線衍射雙晶回擺曲線半高寬（Full Width at Half Maximum of Double Crystal Rocking Curves，DCRC-FWHM）小于40arcsec，EPD小于3×105cm－2[40]，組分極差≤±0.0006，縱向組分梯度為0.0018±0.0001，In摻雜濃度2～4×1015cm－3。cap層生長溫度350～375℃左右，生長厚度2mm左右，中波異質(zhì)結(jié)器件cap層與吸收層組分差D在0.12左右[24]。圖3為Raytheon公司DLHJ器件結(jié)構(gòu)和摻雜元素分布以及材料均勻性。

圖3 Raytheon公司p-on-n臺面結(jié)器件結(jié)構(gòu)(a)[39]和摻雜元素分布(b)[24]以及材料均勻性(c)[40]

表面缺陷也是影響MCT紅外焦平面器件性能的重要因素。Raytheon通過優(yōu)化Cd飽和度實現(xiàn)了較好的表面缺陷抑制[24]。圖4為Cd飽和度對VLPE MCT材料表面缺陷的影響。CdTe過飽和時，石墨舟上母液吸附層厚，材料表面缺陷密度較大；優(yōu)化CdTe飽和度后，石墨舟上母液吸附層變薄，材料表面缺陷密度降低，0～10mm尺寸缺陷密度降低了96%，10～75mm尺寸缺陷密度降低了82%，75～100mm以及500mm以上尺寸缺陷密度也相應下降。為了進一步降低材料生長和器件工藝中引入的雜質(zhì)或缺陷所導致的缺陷密度，Raytheon優(yōu)化了工藝，降低了器件的缺陷輔助隧穿電流，提升了器件性能[39]。

美國BAE則采用LPE吸收層，厚度標準差在1.5%～2%左右，中波截止波長標準差低于0.3%，甚長波截止波長標準差低于0.5%，不同批次短波、中波截止波長標準差低于0.7%，長波、甚長波截止波長標準差低于1%，體現(xiàn)了很高的均勻性控制水平和極好的工藝重復性。In摻雜濃度2×1014～2×1015cm－3。DCRC-FWHM＜40arcsec，EPD為中系數(shù)104cm－2[28,41,45]。VLPE生長cap層，As摻雜濃度(2～4)×1017cm－3長波異質(zhì)結(jié)器件cap層與吸收層組分差D為0.037[45]。

組分梯度的構(gòu)建是p-on-n DLHJ器件實現(xiàn)漏電流抑制的關(guān)鍵。BAE在文獻中多次報道了組分梯度與價帶勢壘和器件量子效率的關(guān)系[28,45-46]。研究表明，組分梯度調(diào)控是消除價帶勢壘進而提高量子效率的關(guān)鍵。圖5為BAE公司p-on-n DLHJ器件結(jié)構(gòu)示意圖和摻雜濃度分布。從襯底到cap層，可分為3個組分梯度區(qū)[28]：①組分緩變遞減區(qū)，從襯底到耗盡區(qū)，組分緩變遞減，提供了一個從襯底指向耗盡區(qū)的內(nèi)建電場，增強了吸收層內(nèi)光生少子向耗盡區(qū)的漂移；②組分突變陡增區(qū)，從吸收層頂部到耗盡區(qū)底部（cap層內(nèi)），組分突變陡增，實現(xiàn)一個真正的異質(zhì)結(jié)，降低位于近表面耗盡區(qū)的漏電流；③組分遞減區(qū)，從cap層內(nèi)部高組分區(qū)到表面低組分區(qū)，組分逐漸降低，有利于實現(xiàn)低阻金屬接觸。

p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)材料的界面缺陷對器件缺陷輔助隧穿電流、產(chǎn)生復合電流、響應均勻性等關(guān)鍵性能有重要影響。BAE建立了器件漏電流與生長過程中引入的C顆粒之間的關(guān)系[47]。研究表明，C顆粒主要來源于石墨舟，影響器件響應均勻性。通過優(yōu)化石墨舟結(jié)構(gòu)設(shè)計和生長程序，減少了生長過程中引入的C顆粒，界面處顆粒密度降低99.4%，有效提升了器件響應均勻性。圖6為對p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)材料pn結(jié)界面處C顆粒對器件性能影響，C顆粒位置與輸出電壓異常點具有較好的對應關(guān)系。

圖4 Cd飽和度對VLPE MCT材料表面缺陷密度的影響：CdTe過飽和時，材料表面缺陷隨機分布且缺陷密度較高，石墨舟上附著一層較厚的母液，(a)為CdTe過飽和時表面缺陷分布，(b)為CdTe過飽和時不同大小的表面缺陷的密度統(tǒng)計，(c) CdTe過飽和時石墨舟及碲鎘汞薄膜表面形貌；優(yōu)化CdTe飽和度后，材料表面缺陷密度下降，石墨舟上母液附著層變薄，(d)為CdTe飽和度優(yōu)化后表面缺陷分布，(e)為CdTe飽和度優(yōu)化后不同大小的表面缺陷的密度統(tǒng)計，(f) CdTe飽和度優(yōu)化后石墨舟及碲鎘汞薄膜表面形貌[24]

圖5 BAE公司p-on-n臺面結(jié)器件結(jié)構(gòu)(a)和摻雜濃度分布(b)[28]

圖6 pn結(jié)界面C顆粒對p-on-n雙層臺面結(jié)器件性能的影響，C顆粒位置(a)與輸出電壓異常值(b)具有很好的對應關(guān)系[47]

2.2 器件工藝

臺面刻蝕和表面/側(cè)壁鈍化是p-on-n臺面結(jié)器件的關(guān)鍵制備工藝。臺面刻蝕實現(xiàn)像元隔離形成焦平面陣列，制備工藝包括干法刻蝕[10]、濕法腐蝕[45]、干法刻蝕與濕法腐蝕相結(jié)合[48]等方法，各研究機構(gòu)在長期的工藝探索中形成了獨具特色的工藝路線，但都在圍繞高深寬比、低損傷等目標展開。表面/側(cè)壁鈍化則實現(xiàn)表面漏電的抑制，制備工藝包括熱壁外延（Hot Wall Epitaxy, HWE）、MBE、磁控濺射（Magnetron Sputtering, MS）、熱蒸發(fā)（Thermal evaporation, TE）等。

Raytheon采用濕法腐蝕和等離子體耦合（Inductively Coupled Plasma, ICP）干法刻蝕相結(jié)合制備臺面。先利用干法刻蝕對光刻膠開孔，再利用濕法腐蝕的側(cè)向鉆蝕作用腐蝕MCT，同時形成光刻膠懸臂掩膜，最后再用干法刻蝕加深縱向深度完成高深寬比臺面結(jié)構(gòu)的制備[48]。結(jié)果表明，刻蝕均勻性較好，達到3.4% σ/mean（為標準差，mean為平均值），CdTe鈍化層沉積均勻性達到2.1%/mean，器件有效像元率大于99%。美國陸軍實驗室則研究了濕法腐蝕與電子回旋共振（Electron Cyclotron Resonance，ECR）干法刻蝕結(jié)合制備臺面結(jié)構(gòu)。采用低能量、大角度離子刻蝕光刻膠，濕法腐蝕MCT，最后再用高能量、小角度離子刻蝕MCT，獲得了可控的高深寬比臺面結(jié)構(gòu)[49]。圖7為美國陸軍實驗室和Raytheon公司制備的臺面隔離結(jié)構(gòu)。

圖7 干法刻蝕與濕法腐蝕結(jié)合制備的臺面隔離結(jié)構(gòu)：先用低能量、大角度離子刻蝕光刻膠，再用濕化學法腐蝕MCT(a)，最后用高能量、小角度離子縱向刻蝕MCT(b)，形成高深寬比臺面隔離槽(c)[48-49]

BAE則采用無損傷濕法腐蝕制備臺面結(jié)構(gòu)，MBE技術(shù)沉積CdTe鈍化層，厚度約0.3～0.6mm，緊接著采用互擴散退火工藝處理CdTe使其在MCT表面形成具有一定組分梯度的互擴散層，減少界面缺陷的熱復合速率；同時，組分互擴散區(qū)內(nèi)價帶能量向表面降低，進一步抑制了光生載流子的表面復合[45]。2010年，BAE對比了HWE和MBE兩種技術(shù)制備的鈍化層[50]。結(jié)果表明，MBE技術(shù)制備的CdTe鈍化層呈現(xiàn)為柱狀、紋理規(guī)則的多晶，晶粒直徑約20nm，而HWE生長的CdTe鈍化層則晶粒較大，直徑約40nm，紋理不規(guī)則。圖8為BAE公司采用無損傷濕法腐蝕制備的臺面結(jié)構(gòu)和MBE技術(shù)制備的CdTe鈍化層側(cè)壁SEM形貌圖。

2.3 器件性能

材料生長和器件制備工藝是實現(xiàn)p-on-n DLHJ器件的基礎(chǔ)，器件性能則是檢驗材料生長和器件工藝的最終標準。品質(zhì)因子0和量子效率（Quantum Efficiency, QE）是衡量器件性能的兩個關(guān)鍵性指標。0為器件零偏電阻0和結(jié)面積的乘積，消除了結(jié)面積的影響，能夠很好地表征紅外探測器的品質(zhì)[12]。QE為某一特定波長下單位時間內(nèi)產(chǎn)生的平均光電子數(shù)與入射光子數(shù)之比，是描述光電轉(zhuǎn)換能力的一個重要參數(shù)[8]。

Raytheon基于VLPE技術(shù)制備的p-on-n DLHJ器件，78K工作溫度下，截止波長11mm器件，0達到100Ω×cm2；截止波長12.7mm器件、160×160陣列焦平面器件QE達到65%，、非均勻性優(yōu)于7%；截止波長14mm器件，-曲線表現(xiàn)出優(yōu)異的均勻性和可重復性好，擊穿電壓大于200mV，達到了很高的技術(shù)水平[39]。這可能得益于Raytheon成熟的VLPE技術(shù)所制備的高均勻性、低缺陷密度MCT材料以及臺面刻蝕和表面鈍化等關(guān)鍵器件工藝的不斷優(yōu)化和可重復性的提高。圖9為Raytheon公司基于VLPE技術(shù)制備的p-on-n DLHJ器件性能及應用組件。

圖8 p-on-n器件的臺面刻蝕與側(cè)壁鈍化SEM形貌：臺面焦平面陣列[45] (a)以及CdTe鈍化層與HgCdTe的界面：(b)臺面左側(cè)CdTe/ HgCdTe界面；(c)臺面右側(cè)CdTe/ HgCdTe界面；(d)臺面底部CdTe/ HgCdT界面[50]

圖9 Raytheon公司基于VLPE技術(shù)制備的p-on-n臺面結(jié)器件在78K工作溫度下R0A與截止波長的關(guān)系(a)和量子效率(b)以及應用組件(c)[39-40]

Fig 9 Performance of p-on-n mesa devices based on VLPE technology: (a) relationship between0and cut-off wavelength at 78K operating temperature, (b) quantum efficiency and (c) application components at Raytheon[39-40]

BAE基于LPE和VLPE制備的p-on-n DLHJ器件，在60K工作溫度下，截止波長為14.9mm的器件，通過價帶勢壘消除以及減反膜覆蓋工藝優(yōu)化后，量子效率達到90%，0接近預測線。40～60K工作溫度下，截止波長為14～15.5mm的器件，量子效率在73%～96%之間；40～80K工作溫度下，截止波長為10.5～17mm的器件，0低于理論預測線，受n區(qū)擴散電流和Auger復合限制[46]。BAE不斷延伸器件截止波長，證明了70K下截止波長17.6mm的可行性，并有望推至25mm[51]。58K下截止波長15.6mm器件應用于AIRS（Atmospheric Infrared Sounder）組件[52]，70K下截止波長為17.6mm的器件應用于IMG-2（Interferometric Monitor for Greenhouse Gases）組件[53]等。圖10為BAE基于LPE和VLPE技術(shù)發(fā)展的DLHJ器件性能及其所應用的組件。

相比國外，國內(nèi)VLPE技術(shù)起步較晚，發(fā)展緩慢。華北光電技術(shù)研究所（North China Research Institute of Electro-Optics，NCRIEO）在2018年報道了基于VLPE技術(shù)的p-on-n長波雙層異質(zhì)結(jié)材料生長與器件制備，77K工作溫度下，截止波長為12.3mm的器件，0達到了10Ω·cm2的水平，實現(xiàn)了器件研制，但尚未產(chǎn)品化，主要存在臺面器件工藝不成熟、臺面刻蝕與表面鈍化引起的漏電較大等問題[54]。KIP開展了VLPE單層MCT材料表面缺陷抑制、均勻性提升及原位As摻雜等研究，實現(xiàn)了p-on-n雙層異質(zhì)材料的制備，但尚未實現(xiàn)產(chǎn)品的工程化研制。

通過研究國內(nèi)外現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢可以發(fā)現(xiàn)，國外已實現(xiàn)p-on-n DLHJ器件的產(chǎn)品化，國內(nèi)尚處于研制階段，初步實現(xiàn)了p-on-n DLHJ材料的生長與器件研制，對于Cd組分梯度的調(diào)控、摻雜元素擴散還鮮有研究，臺面刻蝕、表面鈍化等關(guān)鍵工藝尚未成熟。

圖10 BAE公司基于LPE和VLPE技術(shù)制備的p-on-n臺面結(jié)器件性能R0A(a)和量子效率(b) [51]

3 基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ器件性能優(yōu)勢與技術(shù)難點

圖11為MCT紅外焦平面器件幾種器件結(jié)構(gòu)的性能對比[23,55]。從圖中可以看出，國外技術(shù)路線包括主要為以美國Raytheon為代表的基于VLPE技術(shù)p-on-n DLHJ器件和以法國DEFIR為代表的本征汞空位摻雜和非本征摻雜n-on-p器件，國內(nèi)則主要發(fā)展了基于LPE技術(shù)的本征汞空位摻雜和非本征Au摻雜n-on-p器件以及As離子注入p-on-n器件。KIP采用汞空位和Au摻雜n-on-p技術(shù)研制的長波器件暗電流分別達到了AIM公司提出的本征摻雜和非本征摻雜經(jīng)驗模型水平，采用p-on-n技術(shù)研制的長波和甚長波器件的暗電流也達到了先進水平[56]，部分器件的0值略微高于Rule 07模型，多個數(shù)據(jù)點的擬合曲線則同Rule 07模型吻合得較好[12]。

從幾種器件結(jié)構(gòu)的理論預測線可以看出，p-on-n器件理論預測線Rule 07高于本征汞空位摻雜n-on-p和非本征摻雜n-on-p器件理論預測線。實際器件結(jié)果與此趨勢吻合，本征汞空位摻雜n-on-p器件0比非本征摻雜n-on-p器件低近一個量級，而p-on-n器件具有最高的0，比非本征摻雜n-on-p器件高近一個量級。在p-on-n型器件的制備方式中，基于As離子注入的p-on-n平面結(jié)器件和基于VLPE的原位As摻雜p-on-n DLHJ器件在9～13mm截止波長范圍內(nèi)，兩者性能差異較小。但值得關(guān)注的是，隨著波長變長，在13～16mm截止波長范圍內(nèi)，基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ器件0值部分已高于Rule 07預測曲線，性能優(yōu)于相同截止波長下的As離子注入p-on-n器件，這可能歸因于甚長波器件隧穿電流的影響。相比于As離子注入成結(jié)p-on-n平面結(jié)器件，基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ器件采用原位成結(jié)，結(jié)區(qū)缺陷密度更低、穩(wěn)定性更好。

圖11 碲鎘汞探測器R0A值與77K截止波長的關(guān)系[55]

綜合以上分析，基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ器件在對暗電流要求較高的長波、甚長波紅外探測器方面具有一定的性能優(yōu)勢，是高性能紅外探測器的重要發(fā)展方向。但目前國內(nèi)尚未實現(xiàn)產(chǎn)品化，限制器件性能的關(guān)鍵問題和技術(shù)難點主要有以下幾方面：

1）cap層組分梯度構(gòu)建。cap層組分梯度的構(gòu)建是p-on-n DLHJ器件實現(xiàn)表面漏電抑制的關(guān)鍵，如前文所述（圖4），需要實現(xiàn)兩個區(qū)域的組分梯度構(gòu)建：近界面組分突變陡增區(qū)和近表面組分遞減區(qū)。近界面高組區(qū)實現(xiàn)一個真正的異質(zhì)結(jié)，降低近耗盡區(qū)的漏電流，近表面低組區(qū)實現(xiàn)良好的低阻金屬接觸。VLPE技術(shù)采用“無限源”生長（10～15kg生長源），而cap層厚度僅在1～3mm左右，在“無限源”中生長薄層MCT材料并實現(xiàn)Cd組分的梯度構(gòu)建，具有一定的難度，對生長系統(tǒng)控溫精度、降溫速率提出了很高要求。

2）界面控制。p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)材料涉及Cd、In、As三種元素的擴散遷移控制，Cd元素的擴散是構(gòu)建cap層兩個組分梯度區(qū)的關(guān)鍵，As元素和In元素的擴散則影響pn結(jié)的位置。圖12為pn結(jié)位置對器件暗電流和量子效率的影響。當pn結(jié)位置位于吸收層內(nèi)時，暗電流最高；當pn結(jié)進入寬禁帶cap層，暗電流和量子效率都隨著進入深度的增加而降低，量子效率的降低會導致器件光電流減少，影響器件探測率。因此，為了兼顧器件暗電流和量子效率兩個性能指標，需要精確控制pn結(jié)進入cap層的深度[35,46]。但在實際工藝中，要精確控制pn結(jié)位置并非易事，生長溫度、材料缺陷、汞壓等都會對As元素和In元素擴散的影響，需要根據(jù)理論計算與仿真設(shè)計預期pn結(jié)位置，再基于擴散理論對溫度、汞壓等影響pn結(jié)位置的條件進行研究，并結(jié)合二次離子質(zhì)譜儀[28]（Secondary Ion Mass Spectrometry, SIMS）或電子束感應電流[38]（Electron Beam Induced Current, EBIC）等技術(shù)對pn結(jié)位置進行表征才能很好地實現(xiàn)界面控制。

圖12 pn結(jié)位置對暗電流和量子效率的影響：(a)為暗電流隨pn結(jié)進入cap層的深度增加而增大，(b)為暗電流最優(yōu)區(qū)；(c)為量子效率隨pn結(jié)進入cap層的深度增加而降低，(d)為量子效率最優(yōu)區(qū)[44,57]

3）器件臺面刻蝕與表面鈍化。p-on-n DLHJ器件的臺面刻蝕與側(cè)壁鈍化是發(fā)揮其性能優(yōu)勢的關(guān)鍵制備工藝，臺面刻蝕引入的損傷、鈍化膜質(zhì)量的好壞都會影響器件的最終性能。美國Raytheon采用干法刻蝕與濕法腐蝕結(jié)合制備臺面，而BAE則采用濕法腐蝕制備臺面，并結(jié)合MBE技術(shù)制備鈍化膜，實現(xiàn)了高性能p-on-n DLHJ器件制備。國內(nèi)臺面制備工藝起步晚，臺面刻蝕及側(cè)壁鈍化工藝尚不成熟，刻蝕損傷評價及去除技術(shù)等體系尚未建立。因此，p-on-n組分異質(zhì)結(jié)器件的制備還需加大臺面工藝制備技術(shù)的研究，臺面制備技術(shù)的突破是組分異質(zhì)結(jié)的優(yōu)勢充分發(fā)揮的關(guān)鍵。

綜上，在傳統(tǒng)n-on-p標準工藝基礎(chǔ)上，針對材料生長與器件制備的關(guān)鍵工藝進行研究，探究成熟穩(wěn)定的p-on-n制備工藝，提高其可靠性、重復性及技術(shù)成熟度，是實現(xiàn)高性能p-on-n DLHJ器件產(chǎn)品化的重要一環(huán)。

4 結(jié)論與展望

MCT是新一代高性能紅外探測器的首選材料，暗電流降低是紅外焦平面器件性能提升的重要方向。p-on-n型器件是降低器件暗電流的重要發(fā)展方向，在p-on-n器件的幾種制備方式中，基于VLPE技術(shù)的p-on-n DLHJ器件采用原位生長成結(jié)，避免了離子注入損傷，實現(xiàn)了原位As摻雜與高激活率的同時，可獲得較高晶體質(zhì)量，表面高組分層可有效降低近漏電流，是高性能紅外探測器的重要發(fā)展方向，有望成為長波/甚長波以及HOT器件的支撐技術(shù)。

然而，目前p-on-n DLHJ器件國內(nèi)外發(fā)展仍存在一定差距，為實現(xiàn)器件的產(chǎn)品化研制與工程化應用，亟需解決的問題包括：

1）突破VLPE生長技術(shù)，實現(xiàn)低缺陷密度、高均勻性原位As摻雜cap層材料的生長和組分梯度構(gòu)建；

2）研究p-on-n DLHJ器件界面控制技術(shù)，兼顧暗電流與量子效率兩個關(guān)鍵性能指標；

3）研究低損傷、高深寬比臺面刻蝕技術(shù)，降低刻蝕損傷，減小表面漏電；

4）提升鈍化層質(zhì)量，減小側(cè)壁鈍化表面漏電；

5）在傳統(tǒng)的成熟n-on-p器件制備工藝上探索一套適用于p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)臺面器件的工藝，充分發(fā)揮p-on-n雙層異質(zhì)結(jié)臺面器件的工藝簡化和低暗電流優(yōu)勢。

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Research Progress on Materials and Devices of HgCdTe p-on-n Double Layer Heterojunction Grown by VLPE

WANG Wenjin，KONG Jincheng，QI Wenbin，ZHANG Yang，SONG Linwei，WU Jun，ZHAO Wen，YU Jianyun，QIN Gang

(Kunming Institute of Physics, Kunming 650223, China)

This paper compares four different fabrication methods for mercury cadmium telluride (HgCdTe) p-on-n devices. Among these methods, vertical liquid-phase epitaxy (VLPE) stands out because of its unique advantages, particularly the high activation rate of in situ arsenic (As) dopants. VLPE is an essential approach for producing high-performance p-on-n double heterojunction devices. This paper reviews the research progress, both domestically and internationally, covering material growth, device processes, and performance. The discrepancies between domestic and foreign research are discussed, and the key challenges and technical bottlenecks hindering VLPE technology development are identified. Several solutions have been proposed to solve this problem. This study provides insights into the future trends of VLPE technology for p-on-n heterojunction devices, which hold significant promise in semiconductor devices.

HgCdTe, p-on-n, mesa heterojunction, VLPE

TN215

A

1001-8891(2024)03-0233-13

2023-07-14；

2023-08-30.

王文金（1997-），男，云南曲靖人，助理工程師，碩士研究生，研究方向是光電材料。E-mail: wangwenjin211@163.com。

孔金丞（1979-），男，云南南華人，研究員級高級工程師，博士生導師，主要從事光電材料與器件研究。E-mail: kongjincheng@163.com。

基礎(chǔ)加強計劃技術(shù)領(lǐng)域項目（2019-JCJQ-JJ527）。