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    響應(yīng)曲面法優(yōu)化磁性生物質(zhì)炭吸附水中汞離子特性研究

    2024-03-21 09:23:30馬宵穎許潔劉先爐馬雙忱
    電力科學(xué)與工程 2024年3期
    關(guān)鍵詞:效率實(shí)驗(yàn)

    馬宵穎,許潔,劉先爐,馬雙忱

    響應(yīng)曲面法優(yōu)化磁性生物質(zhì)炭吸附水中汞離子特性研究

    馬宵穎,許潔,劉先爐,馬雙忱

    (華北電力大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程系,河北 保定 071003)

    以玉米秸稈為原材料制備了生物質(zhì)基炭,經(jīng)共沉淀法成功制備了磁性生物質(zhì)碳(Fe3O4@C)用于吸附水中的汞離子。采用控制變量法探究了4個(gè)單因素(溶液pH、溫度、吸附劑投入量、吸附時(shí)間)對(duì)磁性生物質(zhì)炭吸附Hg2+效率的影響,發(fā)現(xiàn)pH值和投入量的影響程度較大,吸附時(shí)間次之,溫度影響較小。借助上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果,使用Design Expert軟件,通過Box-Behnken設(shè)計(jì)汞吸附實(shí)驗(yàn),成功構(gòu)建了汞吸附效率與上述影響因素之間的回歸模型;借助響應(yīng)曲面法分析,精確確定了最佳的工藝條件。經(jīng)平行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+的吸附效率可達(dá)到98.91%,經(jīng)過吸附處理后的含汞廢水達(dá)到可排放標(biāo)準(zhǔn)。

    汞污染;吸附法;磁性生物質(zhì)炭;響應(yīng)曲面

    0 引言

    重金屬汞會(huì)對(duì)水環(huán)境及生態(tài)環(huán)境造成不可忽視的危害。國(guó)內(nèi)外科研工作者對(duì)汞(Hg2+)的去除進(jìn)行大量研究,主要包括化學(xué)沉淀法、電化學(xué)法、離子交換法、吸附法等[1]。吸附法作為Hg2+的解決方案被認(rèn)為是最有前途的方法之一,而設(shè)計(jì)具有吸附效率高、制備簡(jiǎn)單、成本低廉的吸附劑是吸附法去汞應(yīng)用的關(guān)鍵。

    生物質(zhì)炭吸附劑因原料來(lái)自植物秸稈、污泥、畜禽糞便等工農(nóng)畜廢料,制備成本低廉、過程環(huán)保,且其經(jīng)過熱解形成了性質(zhì)穩(wěn)定、孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)、富含含氧官能團(tuán)的碳材料,可為重金屬離子提供天然的結(jié)合位點(diǎn)[2-4]。文獻(xiàn)[5]利用小麥秸稈制備改性生物質(zhì)炭吸附劑進(jìn)行鉻離子去除,發(fā)現(xiàn)經(jīng)HNO3改性后其吸附效率可以達(dá)到99 %。文獻(xiàn)[6]利用堅(jiān)果殼制備生物炭實(shí)現(xiàn)了銅離子的吸附,但吸附劑粒徑小,吸附后難以從溶液中分離。

    在此背景下,磁性生物質(zhì)炭因可在外磁場(chǎng)下實(shí)現(xiàn)快速、簡(jiǎn)單分離和回收或再生而得到學(xué)者重視。

    本文以玉米秸稈為生物質(zhì)炭原料,采用共沉淀法對(duì)生物質(zhì)炭進(jìn)行賦磁,成功制備了磁性生物質(zhì)碳(Fe3O4@C);對(duì)比了賦磁前后生物質(zhì)炭的吸附效率;研究了溶液pH、溫度、吸附劑投入量,吸附時(shí)間4個(gè)因素對(duì)磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+吸附效率的影響;用四因素三水平實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及Design-Expert 13軟件的BBD中心組合方法進(jìn)行響應(yīng)面優(yōu)化分析,以期得到最優(yōu)化條件。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 材料與儀器

    材料。玉米秸稈、氯化汞、重鉻酸鉀、65%~68%硝酸、濃鹽酸、氯化鐵、硫酸亞鐵、氫氧化鈉、無(wú)水乙醇、氯化亞錫均為分析純、氮?dú)猓ā?9%)。

    儀器。集熱式恒溫加熱磁力攪拌器、電熱鼓風(fēng)干燥箱、電子天平、氣體鋼瓶、減壓閥、數(shù)顯恒溫水浴振蕩器、熒光測(cè)汞儀、通風(fēng)櫥、管式電爐控制器、高溫燃燒管式爐、臺(tái)式pH計(jì)、調(diào)溫電熱板、超聲清洗儀。

    1.2 吸附劑制備

    1.2.1 玉米秸稈生物質(zhì)炭的制備

    準(zhǔn)確稱取10 g的玉米秸稈放入1 000 mL燒杯中,加入去離子水?dāng)嚢?0 min后過濾。將濾出物洗滌3次以去除可溶雜質(zhì),然后再用無(wú)水乙醇將其洗滌后進(jìn)行烘干、研磨、篩分,再將其轉(zhuǎn)入管式爐中。以氮?dú)鉃楸Wo(hù)氣體,在升溫速率10 ℃/min、500 ℃條件下熱解90 min。將得到的原生生物質(zhì)炭冷卻后裝入密封袋保存?zhèn)溆肹7-10]。

    1.2.2 磁性生物質(zhì)炭的制備

    將6.757 g FeCl3·6H2O和40~60目秸稈生物質(zhì)炭5.0 g放入燒杯中,加入100 mL去離子水?dāng)嚢?;在FeCl3完全溶解后,再將燒杯超聲20 min,使其分散均勻。然后,稱量3.477 g的FeSO4·7H2O加入燒杯。在混合均勻后,逐滴加入濃度為1 mol/L 的NaOH溶液,使pH值達(dá)到11~12。持續(xù)攪拌30 min后,靜置12 h。倒掉燒杯中上清液,再用去離子水進(jìn)行洗滌,直至上清液pH值達(dá)到8~9;用無(wú)水乙醇洗滌3次,將得到的產(chǎn)物轉(zhuǎn)入烘箱中烘干,最后得到磁性吸附劑Fe3O4@C[11,12]。

    1.3 實(shí)驗(yàn)溶液及方法

    配制500 μg/L重鉻酸鉀固定液,置陰涼處避光保存。以氯化亞錫溶液作反應(yīng)的還原劑。配制1 kg/L的汞標(biāo)準(zhǔn)貯備液,100 mg/L的汞中間溶液,5 mg/L的待吸附汞溶液,50 μg/L的待測(cè)汞溶液。

    將原生生物質(zhì)炭和磁化后的生物質(zhì)炭分別加入待吸附汞溶液,放入恒溫震蕩水浴鍋,進(jìn)行吸附反應(yīng)。吸附結(jié)束后,分別對(duì)吸附后的汞溶液進(jìn)行稀釋。用QM201熒光測(cè)汞儀測(cè)定溶液中Hg2+濃度的變化。利用式(1)計(jì)算原生生物質(zhì)炭和磁化后的生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+的吸附效率。

    式中:0為50mg/L的待測(cè)量汞溶液,或者稀釋其他倍數(shù),前后保持一致;0為固定液背景值(移取2 mL重鉻酸鉀固定液于反應(yīng)瓶中,再加入1 mL氯化亞錫溶液,測(cè)量3次取平均值);Z為吸附實(shí)驗(yàn)完成后,待吸附汞溶液的上清液稀釋相同倍數(shù)的測(cè)定熒光值。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 生物質(zhì)炭磁化前后對(duì)汞的吸附效率變化

    原生生物質(zhì)炭與磁性生物質(zhì)炭吸附效率對(duì)比如圖1所示。

    圖1 原生生物質(zhì)炭與磁性生物質(zhì)炭吸附效率對(duì)比

    由圖1可知,原生秸稈生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+具有一定吸附效果,而賦磁后的生物質(zhì)炭吸附效率得到明顯的提升。推測(cè):賦磁優(yōu)化了生物質(zhì)炭比表面積、疏水性、孔徑等理化性質(zhì),提高了吸附效果。

    文獻(xiàn)[13]利用共沉淀法等制備磁性杉木屑生物質(zhì)炭,發(fā)現(xiàn)磁改性擴(kuò)大了生物質(zhì)炭的比表面積,提高了吸附效率;文獻(xiàn)[14]利用廢骨粉制備磁性生物質(zhì)炭,發(fā)現(xiàn)微孔結(jié)構(gòu)比原生生物質(zhì)炭更多,吸附能力更強(qiáng)。文獻(xiàn)[15]研究新型生物碳負(fù)載納米零價(jià)鐵對(duì)重金屬Cd和As的吸附,發(fā)現(xiàn)一些重金屬可以通過靜電吸附和共沉淀附著在磁性生物質(zhì)炭表面,使吸附效率提高。

    以上文獻(xiàn)中的研究結(jié)果與本文研究結(jié)果相似。

    2.2 pH對(duì)吸附效率的影響

    溶液pH可以影響磁性物質(zhì)炭上的表面電荷分布和Hg2+的形態(tài),對(duì)吸附效率具有不可忽視的影響。

    吸附效率隨pH值的變化情況如圖2所示。

    由圖2可知,隨著pH升高,磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+的吸附效率也越高。

    圖2 吸附效率隨pH值的變化情況

    1)在pH值為3時(shí),吸附效率較低,只有27.7%。原因推測(cè)為:在低pH值條件下,磁性生物質(zhì)炭材料上的功能團(tuán)—NH2、—NH和—OH容易質(zhì)子化帶上正電荷,與同為帶正電荷的Hg2+相排斥。

    2)在pH值達(dá)到3~7時(shí),吸附效率迅速增大。隨著溶液pH值的升高,質(zhì)子化的活性位點(diǎn)得以脫質(zhì)子化,于是更多活性位點(diǎn)展現(xiàn)在吸附劑表面,進(jìn)而增大了對(duì)Hg2+的吸附能力。

    3)在pH值超過7之后,吸附效率趨于穩(wěn)定,說明磁性生物質(zhì)炭吸附能力趨于飽和。

    小結(jié):在pH值超過7以后,磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+吸附效率超過95%。這說明,較高的pH值有利于磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+的吸附[5]。

    2.3 溫度對(duì)吸附效率的影響

    磁性生物質(zhì)炭的吸附效率隨反應(yīng)溫度的變化情況如圖3所示。

    圖3 吸附效率隨反應(yīng)溫度的變化情況

    由圖3可知:

    1)在溫度達(dá)到55 ℃之前,磁性生物質(zhì)炭吸附率隨著溫度上升而緩慢上升。磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+的吸附過程伴隨著能量的消耗,是一個(gè)吸熱過程。隨著溫度升高,分子熱運(yùn)動(dòng)越劇烈,吸附劑的吸附速率也越大。

    2)在溫度為55 ℃時(shí),吸附效率達(dá)到峰值,為75.2%。

    3)在溫度超過55 ℃后,磁性生物質(zhì)炭的吸附效率存在下降趨勢(shì)。吸附溫度升高加快了溶液中Hg2+的移動(dòng)速率,但也抑制了磁性生物質(zhì)炭的吸附效率,從而導(dǎo)致磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+的吸附效率降低。

    小結(jié):過高的吸附溫度不利于磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+的吸附。

    2.4 吸附劑投入量對(duì)吸附效率的影響

    磁性生物質(zhì)炭的吸附效率隨吸附劑投入量的變化情況如圖4所示。

    圖4 吸附效率隨吸附劑投入量的變化情況

    由圖4可知,隨著吸附劑投入量的增加,溶液中的吸附位點(diǎn)增加,吸附效率不斷上升。在吸附劑投入量達(dá)到5 g/L時(shí),吸附效率上升趨勢(shì)逐漸放緩,高濃度的磁性生物炭在溶液中形成了微小凝聚顆粒,導(dǎo)致吸附劑有效吸附表面積減少,吸附位點(diǎn)減少。

    小結(jié):在控制其他變量的情況下,建議吸附劑投加量為5~6 g/L。

    2.5 吸附時(shí)間對(duì)吸附效率的影響

    磁性生物質(zhì)炭的吸附效率隨時(shí)間變化如圖5所示。

    圖5 吸附效率隨吸附時(shí)間的變化

    由圖5可知:吸附時(shí)間在達(dá)到60 min前,吸附效率隨時(shí)間增加而快速提升。在吸附時(shí)間達(dá)到60 min后,吸附效率增速放緩。在吸附時(shí)間為70 min時(shí),吸附效率達(dá)到74.2%,此后吸附效率略微下降。

    在吸附過程初期,磁性生物質(zhì)炭表面有充足的吸附位點(diǎn);隨著時(shí)間逐漸增加,吸附位點(diǎn)逐漸飽和,直至達(dá)到峰值。

    小結(jié):磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+的吸附存在一個(gè)最佳吸附時(shí)間。

    3 響應(yīng)曲面法優(yōu)化Hg2+的吸附

    3.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果分析

    使用Design-Expert13軟件,基于響應(yīng)曲面法,設(shè)計(jì)四因素三水平實(shí)驗(yàn)。

    四因素分別為溫度、pH值、投入量、吸附時(shí)間;三水平為–1、0、+1,分別對(duì)應(yīng)的更低值、中心點(diǎn)、更高值。

    在第一階段的實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)之上分析此四因素的交互信息,探究最優(yōu)反應(yīng)條件。

    實(shí)驗(yàn)編碼因素及水平見表1。

    表1 實(shí)驗(yàn)編碼因素及水平表

    根據(jù)表1的四因素三水平實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及design- expert 13軟件的BBD中心組合方法,共得29組實(shí)驗(yàn)結(jié)果。以Hg2+的吸附效率為響應(yīng)值,響應(yīng)曲面實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表2。

    表2 響應(yīng)曲面法實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    利用Design-Expert 13軟件對(duì)表2實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行回歸擬合,得到磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+吸附效率與吸附時(shí)間()、pH值()、投入量()、溫度()的二次多元回歸方程如式(2)所示。

    回歸方程的2值為0.996 3,預(yù)測(cè)的2值為0.982 1。該結(jié)果表明,擬合具備一定的優(yōu)度,預(yù)測(cè)數(shù)值和實(shí)驗(yàn)數(shù)值相關(guān)性緊密。

    3.2 方差分析

    吸附效果的響應(yīng)曲面二次回歸模型方差分析結(jié)果見表3所示。

    表3 吸附效果的響應(yīng)曲面二次回歸模型方差分析

    由表3可知:

    1)回歸模型的值小于0.000 1,說明該擬合模型效果極其顯著,擬合方程的回歸效果良好,適用于本實(shí)驗(yàn)。

    2)變異系數(shù)為2.07%,精密度為58.231,表明實(shí)驗(yàn)可信度和精確度較高,回歸模型能夠準(zhǔn)確表述磁性生物質(zhì)炭吸附Hg2+與4個(gè)影響因子之間的關(guān)系。

    3)、、、的值小于0.000 1,為極顯著項(xiàng),、、、2、2、2的值小于0.05,為顯著項(xiàng)。由值大小比較可知,單因素自變量對(duì)響應(yīng)值的影響水平為,交互項(xiàng)的影響水平依次為,二次項(xiàng)的影響水平2>2>2>2。

    磁性生物質(zhì)炭對(duì)Hg2+吸附效率預(yù)測(cè)數(shù)值和實(shí)驗(yàn)數(shù)值的對(duì)照?qǐng)D如圖6所示。

    從圖6中可以看出,實(shí)驗(yàn)值基本在擬合直線附近,大部分實(shí)驗(yàn)值落在擬合直線上。這說明所用的試驗(yàn)?zāi)P涂梢暂^為準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果,可以更好地分析實(shí)驗(yàn)過程中的單因素變量。

    3.3 影響因子交互作用的分析

    利用3D響應(yīng)曲面圖來(lái)判斷單因素交互作用。

    為得到實(shí)驗(yàn)所選的4個(gè)影響因子對(duì)磁性生物質(zhì)炭吸附Hg2+的吸附效率的交互作用信息,利用design-expert 13軟件繪制響應(yīng)面圖:吸附時(shí)間和溫度、吸附時(shí)間和投入量、溫度和投入量、pH值和投入量對(duì)吸附效率的3D響應(yīng)曲面分別如圖7所示。

    圖6 預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比

    圖7 獨(dú)立變量交互作用的3D響應(yīng)曲面圖

    分析圖7。圖7(a)pH值和投入量2個(gè)因素的交互對(duì)吸附效率影響最大。當(dāng)pH值數(shù)值越接近7,投入量數(shù)值越接近6 g/L,吸附效率的值越趨于最大值(99.01%)。圖7(b)~(c)所示pH值與溫度和吸附時(shí)間的交互作用中,起主要作用的均為pH值。圖7(d)~(e)所示投入量與吸附時(shí)間和溫度交互作用中,起主要作用的均為投入量。圖7(f)顯示溫度和吸附時(shí)間2個(gè)因素交互作用對(duì)吸附效率影響較小??偟膩?lái)看,僅pH值和投入量的交互作用影響極其顯著(=0.002 1<0.01),其中pH值的影響更大,吸附時(shí)間和溫度及pH值交互作用對(duì)吸附效率影響顯著(<0.05),其余因素交互作用對(duì)吸附效率影響均不大(>0.05)。

    3.4 最優(yōu)化分析

    根據(jù)響應(yīng)曲面法實(shí)驗(yàn)分析,確定各個(gè)因素的取值范圍:吸附時(shí)間為50~80 min、pH值范圍為5~8、加入量為4~10 g/L、溫度范圍為35~75 ℃,設(shè)置吸附效率的范圍為38.9%~100%。

    通過求解方程,得到最優(yōu)化吸附工藝條件:吸附時(shí)間為53.21 min、溶液pH值為7.36、投入量為5.49 g/L、吸附溫度為42.7 ℃,得到的吸附結(jié)果為107.48%。

    由此可知,預(yù)測(cè)的最優(yōu)化吸附條件與前文中單因素實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果趨于一致,兩者吻合度較高。

    對(duì)模型預(yù)測(cè)值進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,在3組平行實(shí)驗(yàn)下,磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+的吸附效率平均值為98.91%,已經(jīng)達(dá)到高水平。

    4 結(jié)論

    以玉米秸稈為原料,通過共沉淀法制備出磁性生物質(zhì)炭,用于水中Hg2+的吸附。此吸附劑設(shè)計(jì)吸附效率高,制備成本低廉,過程環(huán)保,賦磁效果優(yōu)異,且磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中的Hg2+吸附效果良好。通過運(yùn)用Design-Expert13軟件對(duì)模型進(jìn)行計(jì)算和分析優(yōu)化后得到最優(yōu)的工藝參數(shù)為:吸附時(shí)間為53.21 min、溶液pH值為7.36、投入量為5.49 g/L、吸附溫度為42.7 ℃。通過對(duì)該方案進(jìn)行試驗(yàn)得到磁性生物質(zhì)炭對(duì)水中Hg2+的吸附效率平均值為98.91%。該類材料的高吸附性在汞脫除領(lǐng)域具有良好的開發(fā)潛力。

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    Study on Adsorption of Mercury Ions in Water by Magnetic Biomass Carbon Optimized by Response Surface Methodology

    MA Xiaoying, XU Jie, LIU Xianlu, MA Shuangchen

    (Department of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University, Baoding 071003, China)

    The magnetic biomass carbon (Fe3O4@C) was prepared by co-precipitation method and used to adsorb mercury ions in water with using maize straw as raw materials to prepare for biomass-based carbon. The effects of 4 single factors (pH, temperature, amount of adsorbent and adsorption time) on the adsorption efficiency of Hg2+on magnetic biomass carbon (MBC) were investigated by the control variable method, and it was found that the pH value and the amount of input had a greater effect, the adsorption time was the second, and the temperature had a smaller effect. Based on the above experimental results, the mercury adsorption experiment was designed by Box-Behnken using Design Expert software, and the regression model between the mercury adsorption efficiency and the above-mentioned influencing factors was successfully constructed. The optimum process conditions were determined accurately by the analysis of response surface method. The parallel experiments verify that the adsorption efficiency of Hg2+by magnetic biomass carbon was 98.91%, and the Hg2+containing wastewater could meet the discharge standard.

    mercury pollution; adsorption method; magnetic biomass; response surface

    10.3969/j.ISSN.1672-0792.2024.03.005

    X522

    A

    1672-0792(2024)03-0044-08

    河北省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(B2019502059)。

    2023-09-18

    馬宵穎(1982—),女,講師,研究方向?yàn)槿济簾煔庵泄?、硫、氮一體化污染物控制研究、脫硫廢水零排放及脫汞研究、廢水中重金屬污染控制研究;

    許潔(1999—),女,碩士研究生,研究方向?yàn)閺U水中重金屬污染控制研究;

    劉先爐(2000—),男,碩士研究生,研究方向?yàn)閺U水中重金屬污染控制研究;

    馬雙忱(1968—),男,教授,研究方向?yàn)槿济何廴究刂苹瘜W(xué)、脫硫廢水零排放、碳捕集與資源化、高溫高壓水汽系統(tǒng)化學(xué)。

    馬宵穎

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