氣象和排放管控對大氣污染物變化的貢獻評估

藍靜，文俊鵬，王春林，申沖，沈子琦

（1.廣州市氣候與農(nóng)業(yè)氣象中心，廣東廣州 511430；2.民航中南空管局氣象中心，廣東廣州 510405）

珠三角是我國重要城市群之一，經(jīng)濟活躍，人口密集，同時大氣污染等環(huán)境問題也顯著［1－2］。自2018年廣州市實施《污染防治行動方案》及“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”以來，空氣質(zhì)量有明顯改善。2020年細顆粒物濃度連續(xù)4年穩(wěn)定達標，并首次實現(xiàn)空氣質(zhì)量6項指標全面達標，標志著廣州市大氣污染防治工作取得重大勝利［3］。

影響空氣質(zhì)量的因素包括污染排放、氣象條件和區(qū)域傳輸?shù)?，其中氣象條件和污染排放是最主要因素。常用的氣象條件及排放管控評估方法有模式法［4］、統(tǒng)計法［5－6］和排放源清單分析法［7］。模式法通常為基于特定排放情景，通過計算不同氣象背景下污染物的濃度變化，得出氣象條件對污染物濃度的影響，其優(yōu)點為可模擬大氣中的物理化學(xué)過程，能反映污染物間的協(xié)同效應(yīng)［8－9］，但缺點為模式模擬的準確度有待提升及排放源清單的不確定性［10］。統(tǒng)計法通常使用線性回歸和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等方法，構(gòu)建氣象條件與污染物濃度之間的統(tǒng)計模型，分析氣象條件對污染物濃度的影響，其優(yōu)點為操作簡易，能較好的反映氣象條件與污染物濃度之間的關(guān)系，缺點是基于線性疊加，未考慮污染物的物理化學(xué)過程。

以往研究較少有針對廣州市的評估，且缺少對《污染防治行動方案》及“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”實施以來的氣象條件影響貢獻分析，本研究基于廣州市2016—2020年氣象及空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析氣象條件和污染物的變化趨勢，利用統(tǒng)計法評估氣象條件對廣州市空氣質(zhì)量變化的貢獻及排放管控對空氣質(zhì)量改善的成效，為全市生態(tài)文明建設(shè)成果評價提供科學(xué)依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 資料

本研究所用資料包括廣州市11個國控站的逐日污染物觀測資料，包括細顆粒物（PM2.5）、二氧化氮（NO2）、臭氧最大8 h（O3－8 h），5個國家氣象站逐日氣象觀測資料，包括相對濕度、氣壓、平均氣溫、最高氣溫、最低氣溫、降水量、風(fēng)速、小風(fēng)時數(shù)（24 h內(nèi)風(fēng)速≤1.5 m／s的時數(shù)之和）、日照時數(shù)、邊界層高度。

1.2 方法

1）收集2016—2020年廣州市11個國控站觀測的PM2.5、NO2、O3逐小時資料，以及廣州市5個國家氣象站逐小時氣象觀測資料，處理成20：00—20：00（北京時，下同）逐日數(shù)據(jù)集X，Y。X代表氣象觀測數(shù)據(jù)，包括相對濕度、氣壓、平均氣溫、最高氣溫、最低氣溫、降水量、風(fēng)速、小風(fēng)時數(shù)、日照時數(shù)、邊界層高度、通風(fēng)量；Y代表污染物觀測數(shù)據(jù)，包括PM2.5、NO2、O3－8 h。

2）將X、Y進行濾波處理，分別減去向后7 d滑動均值，濾去年際變化及天氣變化趨勢，得到Xd、Yd。

3）利用Xd、Yd求出氣象要素與污染物的回歸方程，代表氣象要素變化引起的污染物濃度變化。

4）將X、Y進行濾波處理，分別減去向后7 d滑動均值的5年平均值，濾去天氣變化趨勢，保留年際變化趨勢，得到Xa，Ya。

5）將Xa代入回歸方程，得到氣象貢獻量Ym。

6）計算排放貢獻量Yr：

評估技術(shù)路線如圖1所示。

圖1 技術(shù)路線示意圖

2 結(jié)果與分析

2.1 建立回歸方程

對剝離年變化趨勢及天氣變化趨勢的污染物數(shù)據(jù)集Yd與氣象數(shù)據(jù)集Xd作相關(guān)分析（表1），可知影響PM2.5質(zhì)量濃度變化的主要氣象條件是小風(fēng)時數(shù)、平均風(fēng)速、最高氣溫、通風(fēng)量、邊界層高度、平均氣溫、降水量；影響NO2質(zhì)量濃度變化的主要氣象條件是小風(fēng)時數(shù)、平均風(fēng)速、通風(fēng)量、邊界層高度、最高氣溫、平均氣溫、相對濕度；影響臭氧質(zhì)量濃度變化的主要氣象條件是日照時數(shù)、相對濕度、降水量、平均風(fēng)速、小風(fēng)時數(shù)、平均氣溫。

表1 污染物與氣象條件相關(guān)系數(shù)

基于上述相關(guān)性較高的因子，合理剔除自相關(guān)性較高的因子，利用逐步回歸方法建立3個主要污染物的回歸方程，方程如下：

其中，p為氣壓（hPa）；tmax為最高氣溫（℃）；Rh為相對濕度（%）；R為降水量（mm）；Wh為小風(fēng)時數(shù)（h）；S為日照時數(shù)（h）。

計算可知，3個方程的擬合優(yōu)度分別為0.39、0.58、0.59，表明所建方程能較好地反映氣象條件與污染物質(zhì)量濃度間的關(guān)系。

2.2 廣州市污染物變化情況

從2016—2020年主要污染物濃度變化（圖2）來看，近5年細顆粒物和NO2總體呈現(xiàn)下降趨勢，O3－8 h呈上升趨勢，具體表現(xiàn)為PM2.5質(zhì)量濃度從34.3μg／m3下降至22.8μg／m3，下降幅度達33.5%；NO2質(zhì)量濃度從43.3μg／m3下降至35μg／m3，下降幅度達19.2%；O3－8 h質(zhì)量濃度從83.2μg／m3上升至98μg／m3，上升幅度為17.8%。而各污染物的超標日數(shù)則與污染物變化略有不同，PM2.5超標日數(shù)在2016—2018年基本保持在16 d左右，2019年急劇下降，2020降至0.6 d，超標天數(shù)下降幅度大于污染物濃度降幅。NO2超標日數(shù)在2016—2020年呈現(xiàn)拋物線下降趨勢，2017年超標日數(shù)最多，為39.8 d，2020年超標日數(shù)最少，為8.3 d。O3－8 h超標日數(shù)在2016—2020年也呈拋物線趨勢，2019年超標日數(shù)最多，為60.2 d，2020年超標日數(shù)為37.2 d，在近5年中排倒數(shù)第2，但2020年O3－8 h質(zhì)量濃度值在近5年中排第2，二者變化不一致，表明廣州市政府采取的一系列針對污染物超標管控的削峰行動卓有成效。

圖2 2016—2020年廣州市主要污染物質(zhì)量濃度（a）和超標日數(shù)（b）

2.3 廣州市污染氣象條件變化情況

2016—2020年廣州市年平均風(fēng)速介于1.7～2 m／s之間（圖3），呈U型分布，其中2016—2019年風(fēng)速呈下降趨勢，2019年風(fēng)速最小，為1.7 m／s；2020年風(fēng)速最大，為2 m／s。2016—2020年廣州市小風(fēng)時數(shù)與平均風(fēng)速變化相反，呈拋物線，2020年小風(fēng)時數(shù)最少，為9.9 h／d。邊界層高度2016—2018年變化不大，2019—2020年邊界層高度有所增加?？傮w上看，大氣輸送擴散條件在2016—2019年間呈逐年變差的趨勢，2020年轉(zhuǎn)好。

圖3 2016—2020年廣州市氣象要素變化

2016—2020年廣州市年降水量呈波動狀，2016年降水量最多，達2 407.8 mm；2017年降水量最少，為1 492.4 mm。2016—2020年廣州市年降水日數(shù)呈現(xiàn)波動下降的趨勢，2016年降水日數(shù)最多，為168 d；2020年降水日數(shù)最少，為144.4 d?？傮w上大氣濕清除條件略微變差。

2016—2020年廣州市年平均氣溫總體呈逐漸升高的趨勢，但高溫日數(shù)波動較大，沒有明顯趨勢，且與年平均氣溫變化不一致?？傮w上看，在本研究中氣溫有利于臭氧生成。

2.4 氣象條件變化對污染物貢獻

空氣質(zhì)量的主要影響因素為氣象條件和污染物排放，污染物排放可分人為源和自然源，在一定時間內(nèi)，自然源變化幅度小，污染物排放變化可視為人為活動導(dǎo)致的人為源變化。人為源變化對空氣質(zhì)量的影響難以直接定量計算，學(xué)者一般通過實際污染物質(zhì)量濃度變化量及氣象條件的定量影響，推斷排放源影響［11－12］。廣州市2016—2020年3種主要污染物的逐月氣象、排放貢獻量見圖4。

圖4 2016—2020年廣州市逐月氣象、排放對PM2.5（a）、NO2（b）、O3－8 h（c）質(zhì)量濃度變化貢獻

根據(jù)評估結(jié)果，廣州市PM2.5質(zhì)量濃度從2016年起以每年以2.65μg／m3的速度下降，其中氣象條件起負貢獻，貢獻量約每年－0.07 μg／m3，占3%；人為因素呈負貢獻，貢獻量為每年－2.58μg／m3，占97%，表明人為排放減少是廣州市細顆粒物質(zhì)量濃度下降的主要原因。

NO2質(zhì)量濃度從2016年起以每年2.13μg／m3的速度下降，其中氣象條件起負貢獻，貢獻量約每年－0.26μg／m3，占12%；人為因素呈負貢獻，貢獻量為每年－1.87μg／m3，占88%，表明人為排放減少是廣州市NO2質(zhì)量濃度下降的主要原因。

O3質(zhì)量濃度從2016年起以每年3.59μg／m3的速度上升，其中氣象條件起正貢獻，貢獻量約每年1.13μg／m3，占31%；人為因素呈正貢獻，貢獻量為每年2.46μg／m3，占69%，表明人為排放疊加不利的氣象條件是廣州市臭氧質(zhì)量濃度上升的主要原因。

從時間變化上看，隨著政策的實施推進，人為減排對細顆粒物與NO2調(diào)控的效果越加明顯。2018年廣州市實施“打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”，堅持“減煤、控車、降塵、少油煙”的工作思路，采取了關(guān)停廣州發(fā)電廠、旺隆電廠燃煤機組、工業(yè)鍋爐整治和全市公交車純電動化等一系列管控措施，人為減排力度不斷加大，可以看到從2018年秋冬季起，人為排放對細顆粒物與NO2的影響逐步凸顯，呈現(xiàn)大幅度的負貢獻，表明藍天保衛(wèi)戰(zhàn)以來制定的大氣污染物管控措施對細顆粒物與NO2的管控卓有成效，這與Zhang等［13］的研究結(jié)果一致。但同時也注意到近5年來O3呈現(xiàn)上升趨勢，表明目前的管控措施對氣態(tài)二次污染物效果不明顯，這與王肖麗［14］的研究結(jié)果一致，臭氧質(zhì)量濃度上升除氣象條件影響外，有可能是由于前體物比例變化和顆粒物質(zhì)量濃度下降導(dǎo)致大氣氧化能力升高［15］等原因，有待進一步分析。從大氣污染防治管控政策上看，未來應(yīng)著重研究開展針對臭氧及細顆粒物協(xié)同管控的有效措施。

3 結(jié)論

對廣州市2016—2020年氣象條件、污染物質(zhì)量濃度變化進行分析，并開展污染氣象條件貢獻率評估，結(jié)果表明：

1）廣州市實施《污染防治行動方案》及“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)”以來，2016—2020年P(guān)M2.5、NO2質(zhì)量濃度顯著下降，O3－8 h質(zhì)量濃度總體呈上升趨勢，總體空氣質(zhì)量有所好轉(zhuǎn)。

2）從長期來看，污染排放管控是PM2.5、NO2質(zhì)量濃度下降的主要原因，貢獻率分別為97%、88%；氣象條件變化對PM2.5質(zhì)量濃度無顯著影響，對NO2質(zhì)量濃度變化起負貢獻，貢獻率為－12%。

3）2016—2020年人為排放疊加不利氣象條件是臭氧質(zhì)量濃度上升的主要原因，二者貢獻率分別為69%和31%。

4）大氣污染物管控措施對對細顆粒物與NO2的管控顯著，但對氣態(tài)二次污染物（臭氧）管控效果不明顯，其原因是可能是顆粒物質(zhì)量濃度下降導(dǎo)致大氣氧化能力升高，以及臭氧的生成受揮發(fā)性有機物、氮氧化物等前體物質(zhì)量濃度影響；而揮發(fā)性有機物種類繁多，不同組分揮發(fā)性有機物對臭氧生成速率影響不同，管控難度較大，且揮發(fā)性有機物和氮氧化物生成臭氧的關(guān)系是非線性的，需要考慮前體物排放比例進行管控，因此針對臭氧質(zhì)量濃度的管控應(yīng)著重關(guān)注揮發(fā)性有機物治理，聚焦石化、有機化工、印刷等領(lǐng)域的結(jié)構(gòu)調(diào)整和精細化管理減排。