γ能譜法測量分析閥門中鈾滯留量技術(shù)研究

王 晶,何麗霞,邵婕文,李育蓉

(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所,北京 102413)

《中華人民共和國核材料管制條例》[1]規(guī)定,國家對(duì)核材料實(shí)行許可證制度。核材料許可證持有單位應(yīng)制定并實(shí)施核材料衡算管理制度,按規(guī)定的頻次對(duì)核材料進(jìn)行實(shí)物盤存,實(shí)物盤存記錄的核材料量必須是實(shí)測值。在某些散料核設(shè)施生產(chǎn)運(yùn)行過程中,會(huì)有一部分核材料積留在生產(chǎn)工藝管道或設(shè)備中,如閥門、過濾器和容器等,經(jīng)清洗后仍殘留在其中的核材料通常稱為滯留量。閥門是控制工藝管道內(nèi)物料傳輸?shù)暮诵牟考?在核設(shè)施核材料生產(chǎn)工藝設(shè)備中分布廣泛、數(shù)量眾多。閥門通常固定安裝在各類工藝管道上,根據(jù)其結(jié)構(gòu)和功能特性,主要有球閥、蝶閥、截止閥、節(jié)流閥、止回閥等類型。為保證工藝的氣密性和穩(wěn)定性,在工藝運(yùn)行或停車期間,難以將閥門拆除進(jìn)行徹底清洗,更難以進(jìn)行取樣分析。非破壞性分析方法(NDA)不會(huì)對(duì)測量對(duì)象造成損傷,可直接進(jìn)行整體測量,適合于閥門中核材料滯留量定量測量分析。

γ能譜法是常用的NDA分析方法之一。利用γ能譜法,結(jié)合具體測量對(duì)象的特點(diǎn),再通過測量核材料的特征γ射線以及本底輻射進(jìn)行分析,即可得到待分析對(duì)象中核材料含量。國際上已有相關(guān)研究人員采用γ能譜法開展了過濾器、球形容器和管道等設(shè)備內(nèi)核材料滯留量的技術(shù)研究,建立了滯留量測量的自吸收和探測效率校正方法[2-9]。本文擬結(jié)合后處理廠工藝設(shè)備和管道核材料滯留量測量技術(shù)的需求[10],在實(shí)驗(yàn)室條件下初步驗(yàn)證閥門中鈾滯留量的γ能譜測量分析的可行性。

1 γ能譜法測量核材料滯留量的原理

核材料中235U在衰變過程中會(huì)釋放特征γ射線,其強(qiáng)度與核材料的量之間存在一定關(guān)系(式(1))。因此,采用探測器探測核材料中放射性核素釋放的特征γ射線,記錄后即可獲得γ能譜,對(duì)γ能譜進(jìn)行量化分析即可獲得核材料的量。

測量對(duì)象中放射性物質(zhì)的質(zhì)量(m,g)可表示為:

(1)

式中:M為放射性物質(zhì)的摩爾質(zhì)量,g/mol;n0為特征γ射線全能峰的計(jì)數(shù)率,s-1;ε為探測器對(duì)特征γ射線全能峰的絕對(duì)探測效率;NA為阿伏伽德羅常數(shù),mol-1;λ為發(fā)射該特征γ射線核素的衰變常量,s-1;P為特征γ射線的分支比。

因此,在一定工作條件下,定量測量分析的關(guān)鍵是確定式(1)中的全能峰絕對(duì)探測效率ε,其計(jì)算公式為:

(2)

式中:N為全能峰計(jì)數(shù);A為放射核素的活度,Bq;t為測量時(shí)間,s。

獲得全能峰絕對(duì)探測效率的方法有有源效率刻度法和無源效率刻度法兩種[11]。其中,有源效率刻度法要求測量對(duì)象與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)或標(biāo)準(zhǔn)工作樣品在物理信息和幾何尺寸等方面基本相符。無源效率刻度法則可以根據(jù)測量對(duì)象的特點(diǎn),利用蒙特卡羅模擬方法建立分析模型,確定相應(yīng)的探測效率,結(jié)合有限的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行驗(yàn)證。由于測量對(duì)象的材料、狀態(tài)、幾何形狀有不同的情況,有源效率刻度法的實(shí)際應(yīng)用有限。本研究的測量對(duì)象是后處理廠工藝生產(chǎn)線某區(qū)段閥門中的鈾滯留量,很難建立與具體閥門完全相同的實(shí)驗(yàn)條件,也很難覆蓋閥門的類型,導(dǎo)致無法采用有源效率刻度法。而無源效率刻度法具有能夠?yàn)闇y量對(duì)象定制模型、覆蓋各種分析對(duì)象和基本實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)條件再現(xiàn)等優(yōu)勢。在實(shí)際應(yīng)用中,需要依據(jù)閥門內(nèi)滯留量的分布情況確定源分布參數(shù),本文采用標(biāo)準(zhǔn)工作樣品構(gòu)造已知源分布的測量對(duì)象。

2 測量對(duì)象和實(shí)驗(yàn)條件

2.1 測量對(duì)象

與常規(guī)化工工藝處理的物料不同,后處理廠的乏燃料具有強(qiáng)放射性、高毒性等特點(diǎn)[12]。后處理廠使用的閥門在選型時(shí)重點(diǎn)考慮閥門的安全性能,包括抗輻照性能、抗腐蝕性能、密封性能、強(qiáng)度和剛度,以及使用壽命。為滿足這些性能要求,閥門材質(zhì)主要選擇不銹鋼,少數(shù)零部件選擇耐輻照、耐老化材料。閥門結(jié)構(gòu)要盡量減少放射性物質(zhì)附著,閥門與物質(zhì)接觸的表面,其粗糙度的精度不低于6.3 μm[13]。

在實(shí)際應(yīng)用時(shí),根據(jù)使用環(huán)境和功能特性選擇閥門的類型。球閥、蝶閥和截止閥是后處理工程中常用的開關(guān)閥,用于截?cái)嗷蚪油üに嚬艿乐薪橘|(zhì)的流動(dòng)。三者各具特點(diǎn),用于不同的場景。其中,球閥的主要組成部分包括閥體、球體、閥座、閥軸、密封圈和閥桿,其工作原理是球體與閥軸連接,閥桿帶動(dòng)閥軸旋轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)球體內(nèi)通道的打開與閉合。球閥的體積小、流阻低、開關(guān)速度快,多用于公稱直徑(DN)<80 mm的管路。蝶閥的主要組成部分包括閥體、閥座、碟板、閥軸、密封圈和閥桿,其工作原理是碟板與閥軸連接,閥桿帶動(dòng)閥軸旋轉(zhuǎn),實(shí)現(xiàn)碟板的啟閉。蝶閥結(jié)構(gòu)短小簡單、不易變形、重量輕、啟閉迅速,用于DN≥80 mm的管路。截止閥用于DN≤200 mm的管路,常分為填料式截止閥和波紋管截止閥,前者用于非放射性或中低放環(huán)境,后者用于輸送含放射性或腐蝕性的介質(zhì)。

對(duì)于輸送介質(zhì)為放射性物質(zhì)的管道,為保證安全性能,防止放射性物質(zhì)泄漏對(duì)人員帶來輻射影響,管道與閥門的連接形式一般采用焊接方式[14]。因此,閥門兩端與管道連接,探測器只能放在有限的空間進(jìn)行測量;而且閥門附近的管道內(nèi)也可能存在少量滯留的物料,會(huì)對(duì)閥門內(nèi)的滯留量測量結(jié)果的準(zhǔn)確性產(chǎn)生影響。

2.2 實(shí)驗(yàn)條件

利用實(shí)驗(yàn)室已有條件開展模擬測量,選擇球閥和蝶閥兩種常用的閥門,將其安裝在管道上,模擬后處理廠閥門的測量環(huán)境。測量平臺(tái)由探測器、準(zhǔn)直屏蔽體和自動(dòng)升降平臺(tái)等組成,測量平臺(tái)和閥門如圖1所示。采用的探測器為Saint-Gobain公司生產(chǎn)的由B380型LaBr3:Ce晶體和光電倍增管組成的集成式BrilLanCeTM探測器,晶體尺寸為φ5.08 cm×5.08 cm,對(duì)662 keV光子的能量分辨率為2.6%。屏蔽體材料為聚四氟乙烯和鉛,形狀為圓桶形,中心開口用于準(zhǔn)直,以有效降低周圍環(huán)境輻射的干擾,提高測量準(zhǔn)確度。探測器封裝在準(zhǔn)直屏蔽體內(nèi),固定在可升降的測量平臺(tái)上,滿足不同高度閥門的測量需求。此外,平臺(tái)可以在水平方向移動(dòng)并可鎖死固定位置。探測器與Canberra公司生產(chǎn)的Inspector 2000便捷式數(shù)字譜儀連接,用于γ能譜信號(hào)處理,γ能譜分析軟件為Genie 2000。譜儀能輸出雙極性高壓,電壓范圍為±10～±1 300 V或±1 300～±5 000 V,實(shí)驗(yàn)時(shí)設(shè)置電壓為+640 V。實(shí)驗(yàn)中采用的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源為57Co和137Cs,包裝容器為圓盤形,用于驗(yàn)證探測器模型和工作模型的可靠性;U標(biāo)準(zhǔn)工作樣品采用U3O8粉末,235U含量為2.00 g,包裝容器為圓柱形,用于初步驗(yàn)證無源效率刻度模擬的探測效率,結(jié)合測量計(jì)數(shù)率分析閥門中鈾滯留量的可行性,點(diǎn)源和U3O8的相關(guān)信息列于表 1。

表1 點(diǎn)源和U3O8的相關(guān)信息

圖1 測量平臺(tái)(a)與閥門(b、c)

3 工作模型

無源效率刻度的關(guān)鍵是建立工作模型,工作模型與實(shí)際測量對(duì)象的一致性直接影響探測效率刻度的準(zhǔn)確性。本工作建立了球閥和蝶閥的滯留量測量分析模型。為了保證探測效率模擬的準(zhǔn)確性,需要準(zhǔn)確描述探測器和閥門的幾何結(jié)構(gòu)和尺寸。

3.1 探測器模型

一般情況下,直接利用廠家提供的晶體參數(shù)模擬得到的探測效率往往與實(shí)測結(jié)果偏差較大,需要對(duì)晶體參數(shù)進(jìn)行表征[15-16]。建立的探測器模型包含光學(xué)玻璃、LaBr3晶體、MgO反射層、包裝外殼鋁、聚四氟乙烯、準(zhǔn)直屏蔽體、不銹鋼外包裝,如圖2所示,各結(jié)構(gòu)的材料信息列于表2。在不同探測距離下進(jìn)行測量,記錄不同能量特征γ射線的全能峰計(jì)數(shù),通過式(2)計(jì)算實(shí)驗(yàn)全能峰絕對(duì)探測效率。在不同的晶體半徑和長度參數(shù)的組合下進(jìn)行模擬,計(jì)算模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)偏差的均方根,均方根最小的組合即為最佳參數(shù)。最終確定的相關(guān)參數(shù)為:LaBr3晶體半徑2.5 cm、長度4.28 cm、聚四氟乙烯厚度1.6 cm、外包裝鋁殼厚度0.06 cm、準(zhǔn)直器開口2 cm。為進(jìn)一步驗(yàn)證表征結(jié)果的準(zhǔn)確性,在上述確定的參數(shù)條件下,模擬計(jì)算不同點(diǎn)源在不同距離下的全能峰絕對(duì)探測效率,并與實(shí)驗(yàn)測量值進(jìn)行比較,結(jié)果如表3所列。由表3可看出,二者的相對(duì)偏差在5%以內(nèi),表明探測器模型結(jié)構(gòu)準(zhǔn)確,基本滿足效率刻度的要求。

表2 探測器材料信息

表3 不同能量γ射線在不同距離下的全能峰探測效率模擬計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值

圖2 LaBr3探測器模型

圖3 蝶閥分析模型(a)和設(shè)計(jì)剖面(b)

圖4 球閥分析模型(a)和設(shè)計(jì)剖面(b)

3.2 閥門模型

實(shí)驗(yàn)用球閥和蝶閥的組成部分均為不銹鋼材質(zhì),閥門與管道的連接方式為卡口式連接,閥門兩端與管道的連接處各有一個(gè)橡膠墊圈。閥門的幾何形狀和尺寸的精確性以及對(duì)材質(zhì)描述的準(zhǔn)確性是影響模擬計(jì)算精度的關(guān)鍵因素。對(duì)這些因素的精確描述需要輸入很多幾何參數(shù),會(huì)耗費(fèi)大量的工作和計(jì)算機(jī)占用時(shí)間。為便于測量計(jì)算,在模擬時(shí)省略了對(duì)閥桿的描述,適當(dāng)簡化了閥體的結(jié)構(gòu)。根據(jù)閥門設(shè)計(jì)圖幾何形狀和尺寸等信息構(gòu)建閥門模型,蝶閥和球閥的模型示意圖及設(shè)計(jì)剖面分別如圖 3、4所示。

省略和簡化考慮了以下幾方面:

1) 保留閥門主體結(jié)構(gòu)的幾何形狀和尺寸,嚴(yán)格按照廠家提供的設(shè)計(jì)信息輸入幾何參數(shù),確保模擬計(jì)算的準(zhǔn)確性;

2) 閥門兩端與生產(chǎn)線管道連接,閥門的閥桿位于閥門上端,現(xiàn)場測量時(shí)探測器擺放在閥門的側(cè)面,因此閥桿不會(huì)吸收射入探測器的射線,模擬時(shí)簡化其形狀或予以忽略;

3) 碟板或球體與閥軸連接的細(xì)節(jié)部分幾何形狀復(fù)雜,不做細(xì)致描述,保留其整體幾何形狀和尺寸。

3.3 坐標(biāo)變換

工作模型由探測器和閥門兩部分組成,通常的做法是在一個(gè)坐標(biāo)系中同時(shí)描述這兩部分。該方法的不利之處是當(dāng)探測距離、閥門的尺寸或結(jié)構(gòu)等任一參數(shù)發(fā)生變化時(shí),需要重新描述所有與其位置相關(guān)的幾何結(jié)構(gòu)的位置參數(shù)。為解決這個(gè)問題,提出了采用坐標(biāo)變換方法,在已建立的閥門模型和探測器模型的基礎(chǔ)上,快速建立不同探測距離條件下或采用同一探測器對(duì)不同類型閥門進(jìn)行測量的工作模型。

首先以閥門中心為原點(diǎn),閥門的軸向?yàn)閦軸,探測器晶體中心與閥門中心連線方向?yàn)閤軸,建立閥門坐標(biāo)系,在該坐標(biāo)系下構(gòu)建閥門模型。以探測器底面中心為原點(diǎn),坐標(biāo)軸方向與閥門坐標(biāo)系一致,建立探測器坐標(biāo)系,在該坐標(biāo)系下構(gòu)建探測器模型。以蝶閥為例,兩個(gè)坐標(biāo)系如圖5所示,位置關(guān)系與實(shí)驗(yàn)測量時(shí)探測器擺放位置一致,通過平移實(shí)現(xiàn)兩個(gè)坐標(biāo)系之間的變換。

圖5 蝶閥坐標(biāo)系(a)與探測器坐標(biāo)系(b)

探測器底部的中心在閥門坐標(biāo)系下的坐標(biāo)為(-d,0,0),其中d為探測器底面到閥門中心的距離。則探測器坐標(biāo)系下的某點(diǎn)(xD,yD,zD)與其在閥門坐標(biāo)系下的坐標(biāo)(xV,yV,zV)之間的轉(zhuǎn)換關(guān)系為:

(xV,yV,zV,1)=(xD,yD,zD,1)·

(3)

這種方法的便利之處在于:1) 當(dāng)探測器與閥門的相對(duì)位置發(fā)生變化時(shí),無需更改探測器結(jié)構(gòu)在坐標(biāo)系中的絕對(duì)位置參數(shù),僅需根據(jù)實(shí)際情況改變變換矩陣中的關(guān)鍵參數(shù)即可得到相應(yīng)的工作模型;2) 構(gòu)建不同類型或尺寸閥門的工作模型時(shí),可直接利用已構(gòu)建的探測器模型,有效提高工作模型的擴(kuò)展性。

4 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

4.1 工作模型的可靠性驗(yàn)證

由測量分析原理可知,要獲得準(zhǔn)確的全能峰探測效率的計(jì)算結(jié)果,首先需確保工作模型可靠,為此,分別用球閥和蝶閥進(jìn)行了實(shí)驗(yàn),二者實(shí)驗(yàn)過程相似,以球閥為例介紹實(shí)驗(yàn)步驟。

1) 將點(diǎn)源固定在鋼尺的零刻度位置,探測器平臺(tái)移動(dòng)至球閥的側(cè)面,探測器晶體中心與球閥中心在一條直線上,探測器外表面到球閥中心的距離為15 cm;2) 將鋼尺平放在管道底部內(nèi)表面,根據(jù)鋼尺邊緣與管道口平面之間的垂直關(guān)系,確保鋼尺垂直通入管道使點(diǎn)源到達(dá)球閥內(nèi)部,利用膠帶標(biāo)記管道口平面的中心,根據(jù)鋼尺邊緣與管道口平面中心分別在x軸、y軸方向上的距離以及鋼尺伸入管道的長度計(jì)算得到點(diǎn)源在閥門坐標(biāo)系中的坐標(biāo),作為模擬時(shí)點(diǎn)源的位置參數(shù);3) 采用能譜分析軟件獲取γ能譜,通過自動(dòng)解譜功能扣除本底,獲得全能峰凈計(jì)數(shù);4) 不改變點(diǎn)源位置,向外移動(dòng)測量平臺(tái),步長為 5 cm;5) 距離移至30 cm時(shí)完成測量,然后將尺子豎立并固定保持穩(wěn)定,以類似上述的方式判斷點(diǎn)源位置,重復(fù)步驟1～4;6) 通過式(2)計(jì)算點(diǎn)源在不同探測距離下的探測效率。

通過改變坐標(biāo)變換參數(shù)獲得不同探測距離下工作模型的輸入文件,改變輸入文件中的能量設(shè)置值,分別模擬計(jì)算不同位置的點(diǎn)源在不同探測距離下的探測效率。球閥和蝶閥的實(shí)驗(yàn)測量效率與模擬計(jì)算效率分別列于表4、5。由表4、5可看出,兩個(gè)點(diǎn)源在不同位置處的模擬計(jì)算效率與實(shí)驗(yàn)效率相對(duì)偏差最小為1.29%,最大為16.87%。

表4 球閥測量系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)效率與模擬效率的比較

表5 蝶閥測量系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)效率與模擬效率的比較

與探測器模型的模擬結(jié)果相比,工作模型的探測效率計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的相對(duì)偏差增大。分析認(rèn)為,其主要原因在于:1) 閥門模型采取了適當(dāng)簡化,部分未描述的細(xì)微結(jié)構(gòu)對(duì)γ射線有吸收;2) 閥門的主體結(jié)構(gòu)材質(zhì)為不銹鋼,國際標(biāo)準(zhǔn)要求不銹鋼各組分的含量在一定范圍內(nèi),模擬時(shí)采取的含量不一定與閥門制造時(shí)組分含量的真實(shí)值完全一致;3) 受閥門結(jié)構(gòu)和尺寸限制,點(diǎn)源在閥門內(nèi)的位置不便于精確測量,估算值與真實(shí)位置存在一定偏差。

4.2 方法的可行性驗(yàn)證

采用U標(biāo)準(zhǔn)工作樣品對(duì)方法的可行性進(jìn)行初步驗(yàn)證,實(shí)驗(yàn)過程與工作模型可靠性驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)過程一致。模擬時(shí),假定U樣品的尺寸遠(yuǎn)小于測量距離,可采用點(diǎn)源模型近似描述U樣品。實(shí)驗(yàn)測量的計(jì)數(shù)率和探測效率模擬計(jì)算值列于表6、7。使用式(1)計(jì)算得235U質(zhì)量介于1.75～2.28 g之間。與實(shí)際樣品中235U的含量(2.00 g)相比,兩種閥門內(nèi)235U的質(zhì)量測量值的相對(duì)偏差均小于15%,驗(yàn)證了該方法的準(zhǔn)確性。偏差產(chǎn)生的主要原因是探測效率刻度所導(dǎo)致的偏差。

表6 球閥測量計(jì)數(shù)率、探測效率模擬值和235U質(zhì)量計(jì)算值

表7 碟閥測量計(jì)數(shù)率、探測效率模擬值和235U質(zhì)量計(jì)算值

5 結(jié)語

閥門是后處理廠控制物料流動(dòng)的關(guān)鍵部件,測量閥門中核材料的滯留量對(duì)后處理廠運(yùn)行輻射防護(hù)、臨界安全分析以及核材料的閉合衡算都有重要意義。本文建立了閥門鈾滯留量測量分析工作模型,在閥門模型建立過程中對(duì)其內(nèi)部結(jié)構(gòu)進(jìn)行了適當(dāng)簡化,利用坐標(biāo)變換方法,快速建立了不同閥門的工作模型。

在已有的實(shí)驗(yàn)條件下對(duì)兩種常見的閥門進(jìn)行了測量,結(jié)果表明建立的工作模型接近實(shí)際測量的閥門。

后續(xù)研究中,還需要結(jié)合現(xiàn)場實(shí)際測量,考慮物料對(duì)γ射線的自吸收效應(yīng)以及閥門內(nèi)滯留量的分布情況,并對(duì)探測效率進(jìn)行校正,以提高測量的準(zhǔn)確度。此外,還需要考慮現(xiàn)場環(huán)境、管線布局和屏蔽周圍管線、設(shè)備中的物料干擾等問題。