某鎢礦山含重金屬?gòu)U水的生物制劑工藝處理方法研究

黃偉光, 李景芬, 王衛(wèi)兵, 葉 祥

某鎢礦山含重金屬?gòu)U水的生物制劑工藝處理方法研究

黃偉光, 李景芬*, 王衛(wèi)兵, 葉 祥

(廣晟有色金屬股份有限公司, 廣東 廣州 510610)

以生物制劑處理法對(duì)某鎢礦山含As、Mn、Cd、Cr、Pb、Zn等重金屬離子的廢水進(jìn)行處理, 通過(guò)工業(yè)試驗(yàn)評(píng)估其廢水處理效果及環(huán)境效益, 并探究生物制劑去除廢水中重金屬的作用機(jī)理。結(jié)果表明, 該生物制劑處理含重金屬?gòu)U水的效果較好, 處理后的廢水各項(xiàng)指標(biāo)遠(yuǎn)低于環(huán)境評(píng)價(jià)要求執(zhí)行的廣東省地方標(biāo)準(zhǔn)《水污染物排放限值》(DB44/26-2001)中第二時(shí)段的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)要求。在排放達(dá)標(biāo)的基礎(chǔ)上, 該工藝每年可減排重金屬As 12.09 t、Mn 10.42 t(以該鎢礦山廢水排放量4000 m3/d為基準(zhǔn)), 其他重金屬去除率在82%～97%之間。該方法通過(guò)含有大量羥基、巰基、羧基、氨基等功能基團(tuán)的生物制劑, 捕捉廢水中的重金屬離子并形成生物配合體, 經(jīng)水解、絮凝、沉降后固液分離, 實(shí)現(xiàn)了廢水中重金屬的高效脫除。因此, 生物制劑在處理礦山廢水中具有較好的應(yīng)用前景。

鎢礦; 生物制劑; 重金屬?gòu)U水; 工業(yè)試驗(yàn)

0 引 言

重金屬在現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)中不可或缺, 發(fā)揮著重要作用。然而, 工業(yè)活動(dòng)中產(chǎn)生的含重金屬?gòu)U水排放到自然界中, 將對(duì)水環(huán)境造成破壞; 同時(shí), 高濃度的重金屬?gòu)U水排放還會(huì)影響重金屬元素的地球化學(xué)循環(huán)。此外, 廢水中的重金屬元素具有較高的生物可利用性, 能被農(nóng)作物吸收, 人們食用這些農(nóng)作物或者農(nóng)產(chǎn)品后, 將導(dǎo)致重金屬元素在人體內(nèi)富集(李輝軍, 2021), 由于重金屬元素具有較高的生物毒性(朱春雁等, 2021), 因此重金屬元素的富集將危害人類身體健康。有色金屬采掘、冶煉行業(yè)是重金屬污染廢水的主要來(lái)源之一。隨著國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)、地方標(biāo)準(zhǔn)及行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)等環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)中對(duì)第一類污染物的排放限值要求越來(lái)越嚴(yán)格, 革新含重金屬?gòu)U水的處理技術(shù)和工藝, 實(shí)現(xiàn)廢水中重金屬達(dá)標(biāo)排放及減排, 成為實(shí)現(xiàn)有色金屬行業(yè)可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵舉措。

目前關(guān)于重金屬?gòu)U水的傳統(tǒng)處理工藝主要有吸附法、化學(xué)沉淀法、離子交換法和電解法等。吸附法是利用具有高比表面積或特殊官能團(tuán)的吸附劑, 通過(guò)物理或化學(xué)吸附作用去除廢水中的重金屬離子。吸附劑對(duì)多種金屬離子有很強(qiáng)的吸附能力, 傳統(tǒng)吸附劑主要包括活性炭和黏土礦物(沸石、高嶺石)等。吸附法去除重金屬離子的效果好、處理量大、占地面積小、操作簡(jiǎn)便、效率高, 但吸附劑的使用時(shí)間短, 導(dǎo)致投入成本高, 在實(shí)際應(yīng)用中受到了較大限制(陶雯, 2022)。化學(xué)沉淀法通過(guò)投入化學(xué)試劑(如氫氧化物、硫化物、鐵氧體等), 與廢水發(fā)生沉淀反應(yīng)去除重金屬離子, 也廣泛應(yīng)用于重金屬?gòu)U水處理?；瘜W(xué)沉淀法是處理重金屬?gòu)U水的傳統(tǒng)工藝, 技術(shù)成熟、管理方便、資金投入少、設(shè)施運(yùn)行穩(wěn)定、運(yùn)行周期短, 但是運(yùn)行過(guò)程中消耗大量電能, 經(jīng)濟(jì)性較低, 同時(shí)對(duì)反應(yīng)條件要求高, 需控制廢水酸度, 分離出的重金屬濃度高, 若不妥善處理發(fā)生泄露, 將造成二次污染(王勝凡等, 2017; 徐發(fā)凱等, 2020; 陶雯, 2022)。離子交換法通過(guò)離子交換樹(shù)脂上的活性基團(tuán)與廢水中重金屬離子接觸, 發(fā)生離子可逆交換反應(yīng)來(lái)降低重金屬離子濃度。在工業(yè)廢水處理中, 離子交換法主要用于回收重金屬、貴金屬和稀有金屬等, 該方法操作簡(jiǎn)單、容易再生、效率高、處理效果好(王勝凡等, 2017; 劉飛等, 2022)。但值得注意的是, 離子交換劑容易氧化失效, 且機(jī)械強(qiáng)度低、不耐高溫(王勝凡等, 2017), 處理成本較高, 前期投入較大, 適用范圍有限, 一般不用于處理高濃度及水質(zhì)波動(dòng)性較大的重金屬?gòu)U水。此外, 電解法也是常見(jiàn)的應(yīng)用方法, 主要原理是在直流電場(chǎng)的作用下, 廢水中帶電的重金屬離子遷移到陰極, 并在陰極中被還原, 產(chǎn)生的金屬單質(zhì)被沉淀或是被吸附到電極的表面, 實(shí)現(xiàn)對(duì)廢水中重金屬的去除回收。電解法在實(shí)際應(yīng)用中不需要添加任何化學(xué)試劑, 也不會(huì)對(duì)周邊環(huán)境造成嚴(yán)重污染, 但耗電量在處理過(guò)程中不斷增加, 不適用于處理低濃度的重金屬?gòu)U水(李輝軍, 2021; 劉飛等, 2022)。

傳統(tǒng)工業(yè)廢水處理方法以物理法和化學(xué)法為主, 這些工藝方法可在一定程度上達(dá)到預(yù)期的處理目標(biāo), 相關(guān)技術(shù)手段趨于穩(wěn)定。但在實(shí)際過(guò)程中, 這些方法仍存在需要消耗大量化學(xué)試劑的缺點(diǎn), 若試劑量控制不當(dāng), 還可能會(huì)造成二次污染。另外, 傳統(tǒng)工藝對(duì)設(shè)備有較強(qiáng)的依賴性, 且需要消耗大量電能, 增加投入成本(葛祖瀚和張剛, 2020)。除此之外, 這些傳統(tǒng)處理方法需要嚴(yán)格控制反應(yīng)條件, 通常情況下需要對(duì)廢水進(jìn)行預(yù)處理, 使其溫度和酸堿度保持在合理范圍內(nèi), 導(dǎo)致操作繁瑣。

目前, 以生物處理方法為主的新興工藝逐漸得到重視, 其在確保重金屬?gòu)U水處理效果的基礎(chǔ)上還能彌補(bǔ)傳統(tǒng)工藝的缺陷和不足, 且日常管理簡(jiǎn)單、運(yùn)行成本低、能耗低, 不容易產(chǎn)生二次污染(鄧國(guó)屏和王化敏, 2013)。生物制劑與廢水中的重金屬絡(luò)合, 形成穩(wěn)定的重金屬配合物, 由于生物制劑同時(shí)具有高效絮凝劑的作用, 當(dāng)重金屬配合物水解形成顆粒后, 可很快絮凝形成膠團(tuán), 實(shí)現(xiàn)多種重金屬同時(shí)高效凈化。

本研究通過(guò)對(duì)鐵細(xì)菌、硫桿菌為主的復(fù)合功能菌群代謝產(chǎn)物與其他化合物進(jìn)行組分功能設(shè)計(jì), 嫁接大量羥基(–OH)、羧基(–COOH)、巰基(–SH)、氨基(–NH2)等功能基團(tuán)(魏海彬, 2015)制備而成的一種生物制劑, 并以某鎢礦山的含重金屬?gòu)U水為對(duì)象, 通過(guò)工業(yè)試驗(yàn)評(píng)估該生物制劑在廢水處理中的效果及環(huán)境效益, 探究其去除廢水中重金屬離子的反應(yīng)機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

實(shí)驗(yàn)所用生物制劑是在非平衡生長(zhǎng)(缺乏N、O、P、S)條件下, 通過(guò)把以鐵細(xì)菌、硫桿菌為主的復(fù)合特異功能菌群經(jīng)大規(guī)模培養(yǎng)形成的代謝產(chǎn)物與某種無(wú)機(jī)化合物復(fù)配, 形成帶有大量羥基、巰基、羧基和氨基等功能基團(tuán)的聚合物。操作過(guò)程無(wú)需進(jìn)行分離純化, 也不需外加營(yíng)養(yǎng)源, 不會(huì)增加凈化水的化學(xué)需氧量(chemical oxygen demand, COD), 并對(duì)COD有脫除效果。

鎢礦山廢水主要包括尾礦庫(kù)滲水、選礦廢水和礦井廢水3種。因該鎢礦含有高品位硫砷鐵礦(FeAsS), 其采用淺孔留礦法井下開(kāi)采工藝, 導(dǎo)致3種廢水中均含有As、Zn、Cd、Pb等多種重金屬元素。

1.2 分析測(cè)試方法

總砷(TAs)采用二乙基二硫代氨基甲酸銀分光光度法(GB7485-87); 總錳(TMn)采用火焰原子吸收分光光度法(GB11911-89); 總鉻(TCr)采用高錳酸鉀氧化一二苯碳酰二肼分光光度法(GB7466-87); 總鋅(TZn)、總鉛(TPb)、總鎘(TCd)等采用原子吸收分光光度法(GB7475-87); pH值采用玻璃電極法(GB6920-86); COD采用重鉻酸鉀法(GB11914-89); 懸浮物(suspended solids, SS)采用重量法(GB11901-89); 色度采用稀釋倍數(shù)法(GB11903-89); 沉淀物烘干后采用紅外光譜檢測(cè)。

2 結(jié)果與討論

2.1 生物制劑法處理工藝及流程

生物制劑法處理工藝及流程如圖1所示, 鎢礦山的3種廢水在調(diào)節(jié)池進(jìn)行水質(zhì)和水量調(diào)節(jié)后, 同時(shí)進(jìn)入配合反應(yīng)池, 與生物制劑充分混合后進(jìn)入水解反應(yīng)池, 在曝氣機(jī)的作用下, 石灰乳與生物制劑充分混合水解, 最后流入絮凝反應(yīng)池, 在助凝劑聚丙烯酰胺(cpolyacrylamids, PAM)作用下生成大絮體。反應(yīng)后的廢水進(jìn)入沉淀池進(jìn)行固液分離, 沉淀池上清液在清水池中經(jīng)過(guò)硫酸中和回調(diào)處理后, 經(jīng)外排水渠排入下游河渠。沉淀池底泥泵入污泥濃縮池進(jìn)一步脫水, 濃縮池底泥泵入壓濾機(jī)生成濾餅, 對(duì)濾餅進(jìn)行安全處置。濃縮池上清液和壓濾機(jī)濾液自流進(jìn)入沉淀池。若處理后的廢水仍不達(dá)標(biāo), 則廢水經(jīng)由外排水渠引入應(yīng)急水池, 避免對(duì)環(huán)境造成污染。應(yīng)急水池的廢水泵入上游反應(yīng)池進(jìn)行二次處理。

圖1 生物制劑處理含重金屬?gòu)U水的工藝流程圖

2.2 鎢礦山含重金屬?gòu)U水分析

該鎢礦山的3種廢水均呈酸性, 尾礦庫(kù)滲水pH值為5.12, 選礦廢水pH值為2.05, 礦井廢水pH值為3.04(表1)。尾礦庫(kù)滲水、選礦廢水和礦井廢水中的重金屬(Cr、As、Zn、Pb、Cd、Mn)總濃度較高, 分別為23.24 mg/L、16.72 mg/L和17.96 mg/L。3種礦山廢水中的主要重金屬種類不同, 其中, 尾礦庫(kù)滲水中主要為As和Mn, 選礦廢水中主要為As, 礦井廢水中主要為Mn。此外, 該鎢礦山廢水中還具有較高濃度的有機(jī)物(COD為20.7～90.6 mg/L; 氨氮為2.0～7.5 mg/L)和SS(34.0～70.1 mg/L), 廢水色度值為4.0～20.0 mg/L。COD、SS、氨氮和色度值與重金屬濃度大致呈負(fù)相關(guān)關(guān)系, 表明重金屬不利于微生物的生長(zhǎng)繁殖, 從而導(dǎo)致有機(jī)物濃度低?？偟膩?lái)說(shuō), 該鎢礦山廢水是一種As、Mn濃度較高, 含有機(jī)物和固體污染物的酸性廢水。

表1 某鎢礦山重金屬?gòu)U水典型水質(zhì)(mg/L)分析

2.3 生物制劑工藝處理某鎢礦山廢水工業(yè)試驗(yàn)

采用生物制劑工藝處理上述鎢礦山含重金屬?gòu)U水, 將生物制劑配置成液體(固體濃度約30%, 密度約為1.30～1.40 kg/L)后, 直接加入配合反應(yīng)池中, 添加量約為0.1～0.8 L/m3。生物制劑處理含重金屬酸性廢水工藝調(diào)試完畢后投入運(yùn)行, 連續(xù)處理鎢礦山含重金屬酸性廢水約一個(gè)季度, 并在線檢測(cè)廢水處理站出水口排水中重金屬濃度及pH值、COD、SS等指標(biāo), 以評(píng)價(jià)其廢水處理效果。結(jié)果表明, 經(jīng)過(guò)生物制劑處理工藝處理后, 廢水中的重金屬污染因子(Cr、Cd、As、Zn、Pb、Mn)大幅下降, 且全部滿足持續(xù)穩(wěn)定達(dá)標(biāo)排放的要求(表2)。除重金屬濃度外, 廢水中的COD、SS、氨氮、總磷、色度等指標(biāo)也均達(dá)到廣東省地方標(biāo)準(zhǔn)《水污染物排放限值》(DB44/26-2001)中第二時(shí)段的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。此外, 經(jīng)該生物制劑工藝處理后的廢水pH值為中性(7.01), 對(duì)環(huán)境中的水、土壤、動(dòng)植物等無(wú)害。經(jīng)環(huán)保運(yùn)營(yíng)公司及當(dāng)?shù)丨h(huán)保部門(mén)連續(xù)監(jiān)測(cè)120 d, 各項(xiàng)指標(biāo)均能達(dá)到廣東省地方標(biāo)準(zhǔn)《水污染物排放限值》(DB44/26-2001)中第二時(shí)段的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

為了進(jìn)一步定量評(píng)估該生物制劑工藝的處理效果, 連續(xù)采樣三個(gè)月, 對(duì)比采用該工藝處理前后廢水中主要重金屬(As、Mn、Zn、Cd、Cr(Ⅵ)、Pb)的濃度。結(jié)果表明, 相比于處理前, 采用該生物制劑工藝處理后的水體中重金屬濃度(三個(gè)月平均值)顯著降低(圖2)。除了Pb(82%)和Mn(83%)外, 該生物制劑工藝對(duì)Cr(Ⅵ)(96%)、As(100%)、Zn(97%)和Cd(96%)的去除率均大于95%, 且總金屬去除率為92%(圖3), 表明該生物制劑工藝對(duì)該鎢礦山廢水中重金屬處理性能優(yōu)異。

除了對(duì)廢水中的重金屬具有優(yōu)異的處理性能外, 該生物制劑工藝對(duì)廢水中的COD、SS、氨氮和色度值也具有較好的降低效果。對(duì)比處理前后廢水中COD、SS、氨氮和色度值發(fā)現(xiàn), 處理后的水體中相關(guān)指標(biāo)大幅度降低, COD、SS、氨氮和色度值的去除率分別為88%、75%、99%和80%(圖4)。

2.4 生物制劑工藝處理廢水的環(huán)境效益評(píng)估

生物制劑處理含重金屬酸性廢水工藝正常運(yùn)行后, 可有效減少該鎢礦山污染物排放量, 尤其是重金屬As、Mn實(shí)現(xiàn)大幅減排, 達(dá)到了良好的環(huán)境效果和社會(huì)效益。在排放達(dá)標(biāo)的基礎(chǔ)上, 以該鎢礦山廢水排放量4000 m3/d為基準(zhǔn), 計(jì)算該工藝的重金屬減排效果(t/a): As=4000×365×(8.3?0.017)×10?6=12.09; Mn=4000×365×(8.64?1.50)×10?6=10.42, 且其他重金屬排放值均低于檢測(cè)下限。

表2 廢水處理站出口監(jiān)測(cè)結(jié)果與排放標(biāo)準(zhǔn)對(duì)比表(mg/L)

注: 監(jiān)測(cè)結(jié)果取季度均值; 執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)為廣東省地方標(biāo)準(zhǔn)《水污染物排放限值(DB44/26-2001)中第二時(shí)段的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

圖2 生物制劑工藝處理前后廢水中重金屬濃度對(duì)比

圖3 生物制劑工藝總金屬去除率

圖4 生物制劑工藝處理前后廢水中COD、SS、氨氮、色度值(a)和去除率(b)

2.5 生物制劑去除廢水中重金屬的機(jī)理分析

該生物制劑是帶有大量羥基、巰基、羧基和氨基等功能基團(tuán)的聚合物, 在低pH值條件下呈膠體粒子狀態(tài)存在。在配合反應(yīng)池中, 該生物制劑的官能團(tuán)與廢水中的重金屬離子成鍵形成生物配合體; 進(jìn)入水解反應(yīng)池后, 通過(guò)石灰乳調(diào)節(jié)廢水的pH值為9～10, 在堿性環(huán)境下重金屬離子水解, 誘導(dǎo)生物配位體形成的膠團(tuán)長(zhǎng)大, 并形成溶度積非常小、含有多種元素的絮凝體, 從而使重金屬離子附著于絮凝體上。在絮凝反應(yīng)池中, 含有重金屬的絮凝體在助凝劑PAM作用下生成大絮體后, 進(jìn)入沉淀池即可發(fā)生快速絮凝沉降, 進(jìn)而固液分離, 實(shí)現(xiàn)廢水中重金屬的高效脫除。

將沉淀物烘干后, 進(jìn)行紅外光譜檢測(cè), 發(fā)現(xiàn)沉淀物具有特定的紅外吸收光譜, 吸收頻率為3435 cm?1、3390 cm?1、2513 cm?1、2350 cm?1、1720 cm?1、1625 cm?1、1412 cm?1。其中, 3435 cm?1為典型的–OH的伸縮振動(dòng)吸收峰, 3390 cm?1為–NH2的伸縮振動(dòng)吸收峰, 2513 cm?1為飽和–CH吸收峰, 2350 cm?1為–SH吸收峰, 1720 cm?1為–COOH吸收峰, 1625 cm?1為–OH的伸縮振動(dòng)峰, –OH一般出現(xiàn)在1760 cm?1～1690 cm?1,受與–CH相連的基團(tuán)影響, 吸收峰向低頻移動(dòng), 這些基團(tuán)與重金屬離子成鍵形成配合物。

該生物制劑工藝降低SS和色度的機(jī)理包括:①?gòu)U水中重金屬濃度的大幅度下降導(dǎo)致色度降低;②重金屬離子與生物制劑形成的膠團(tuán)在水解、絮凝的過(guò)程中也會(huì)包裹、攜帶水體中的SS, 而SS顆粒本身也能夠起到載體的作用, 促進(jìn)膠團(tuán)在其周圍長(zhǎng)大、絮凝。SS的存在有利于形成更大顆粒的膠團(tuán), 從而發(fā)生沉降實(shí)現(xiàn)固液分離。因此, 該生物制劑工藝能夠降低水體中的SS濃度, 從而降低水體的色度, 且適當(dāng)?shù)腟S有利于重金屬元素的分離。

3 結(jié) 論

(1) 生物制劑法去除含重金屬酸性廢水工藝運(yùn)行穩(wěn)定, 處理后的廢水各項(xiàng)指標(biāo)均遠(yuǎn)低于廣東省地方標(biāo)準(zhǔn)《水污染物排放限值》(DB44/26-2001)中第二時(shí)段的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 處理效果較好, 因此使用生物制劑深度去除重金屬是實(shí)際可行的。

(2) 在排放達(dá)標(biāo)的基礎(chǔ)上, 以該鎢礦山廢水排放量4000 m3/d為基準(zhǔn), 通過(guò)運(yùn)行一個(gè)季度的數(shù)據(jù)平均值估算, 采用該生物制劑工藝每年可減排重金屬As 12.09 t、Mn 10.42 t。

致謝:特別感謝中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所梁曉亮研究員和華南師范大學(xué)宴波教授提出建設(shè)性修改建議。

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Study on removing heavy metals from a tungsten mine wastewater using a biological agent method

HUANG Weiguang, LI Jingfen*, WANG Weibing, YE Xiang

(Rising Nonferrous Metals Co. Ltd., Guangzhou 510610, Guangdong, China)

In this study, we applied a biological agent method to treat heavy metal-containing wastewater from a tungsten mine and evaluated the treatment effect and environmental benefits of this method based on industrial tests. The mechanism of action of this biological agent in the removal of heavy metals from wastewater was explored. The results showed that the biological agent method effectively removed heavy metals from wastewater, and all indicators of the treated wastewater met and were far lower than the first-level standard requirements in the second period of the “Guangdong Provincial Local Standard Water Pollutant Discharge Limits” (DB44/26-2001). Based on the standard discharge, this method can reduce the emission of 12.09 tons of the heavy metal arsenic and 10.42 tons of the heavy metal manganese per year, based on a tungsten mine wastewater discharge of 4000 m3/d. The removal efficiencies of the other heavy metals ranged from 82% to 97%. The biological agent method for the removal of heavy metals from wastewater involves coordination, hydrolysis, flocculation, sedimentation, and solid-liquid separation, where biological agents that contain a large number of hydroxyl, sulfur, carboxyl, and amino functional groups can capture heavy metals (such As, Cd, Mn, Cu, Pb, Zn, Hg) from wastewater to form biological ligands. This study suggests that the biological agent method has the potential to treat mine wastewater.

tungsten ore; biological agent; heavy metal wastewater; industrial test

X52

A

0379-1726(2023)06-0715-06

10.19700/J.0379-1726.2023.04.201

2022-11-09;

2022-12-27

黃偉光(1980–), 男, 中級(jí)工程師, 主要從事有色金屬采選工作。E-mail: 44258312@qq.com

李景芬(1981–), 女, 中級(jí)工程師, 主要從事有色金屬采選及冶煉環(huán)境保護(hù)工作。E-mail: lijingfen1019@163.com