珠海市2019—2021年市售海產(chǎn)品中甲基汞含量特征分析

張瑰 吳雨蔓 林麗玲 江倩文 張彩虹

作者簡(jiǎn)介：張瑰（1973—），女，四川內(nèi)江人，本科，主任技師。研究方向：理化檢驗(yàn)金屬元素檢測(cè)。

通信作者：張彩虹（1970—），女，廣東湛江人，本科，主任技師。研究方向：理化檢驗(yàn)及質(zhì)量管理。E-mail：458701259

@qq.com。

摘 要：目的：運(yùn)用液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定珠海市2019—2021年市售海產(chǎn)品中甲基汞含量，對(duì)海產(chǎn)品中甲基汞食用風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估。方法：2019—2021連續(xù)3年采集珠海市斗門、香洲、高欄、高新、橫琴、金灣、萬山區(qū)域市售海魚類、甲殼類、軟體類、貝類等海產(chǎn)品，以液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法進(jìn)行檢測(cè)并對(duì)甲基汞的濃度進(jìn)行分析。結(jié)果：55.3%的海產(chǎn)品檢出甲基汞，甲基汞濃度中位數(shù)為

0.010 mg·kg-1，含量范圍為0～0.254 mg·kg-1。不同種類海產(chǎn)品中甲基汞含量由高到低依次為海魚類（中位數(shù)0.021 mg·kg-1）、甲殼類（中位數(shù)0.013 mg·kg-1）、軟體類（中位數(shù)0.011 mg·kg-1）、貝類（中位數(shù)0.004 mg·kg-1），不同種類的海產(chǎn)品甲基汞含量除軟體類-甲殼類無統(tǒng)計(jì)學(xué)差異外，其他均有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。不同地區(qū)的海產(chǎn)品甲基汞含量均無統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。不同年份的海產(chǎn)品甲基汞含量除2020—2021年不具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異外，其余均有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。結(jié)論：珠海市居民日常食用海產(chǎn)品的甲基汞污染程度比較輕微，魚類甲基汞含量高于其他海產(chǎn)品，孕婦和兒童在選擇時(shí)應(yīng)注意食用頻率和種類。

關(guān)鍵詞：珠海市；海產(chǎn)品；甲基汞

Characteristic Analysis of Methylmercury Content in Commercially Available Seafood in Zhuhai? from 2019 to 2021

ZHANG Gui1， WU Yuman2， LIN Liling1， JIANG Qianwen1， ZHANG Caihong1*

（1.Zhuhai Center for Disease Control and Prevention， Zhuhai 519000， China;

2.University of Wisconsin-Madison School of Statistics， Madison 53705， America）

Abstract： Objective： To determine the methylmercury content in seafood sold in Zhuhai from 2019 to 2021 by liquid chromatography-inductively coupled plasma mass spectrometry， and to evaluate the edible risk of methylmercury contamination in seafood. Method： From 2019 to 2021， marine fish， crustaceans， mollusks and shellfish sold in Doumen， Xiangzhou， Gaolan， Gaoxin， Hengqin， Jinwan and Wanshan regions of Zhuhai were collected for three consecutive years， and the concentrations of methylmercury were detected by liquid chromatography-inductively coupled plasma mass spectrometry. Result： Methylmercury was detected in 55.3% of seafood. The median methylmercury concentration was 0.010 mg·kg-1， and the content ranged from 0 mg·kg-1to

0.254 mg·kg-1. The contents of methylmercury in different kinds of seafood from high to low were Marine fish （median 0.021 mg·kg-1）， crustaceans （median 0.013 mg·kg-1）， mollusks （median 0.011 mg·kg-1）， and shellfish （median

0.004 mg·kg-1）， respectively. The methylmercury content of different kinds of seafood had statistical difference except for mollusc-crustaceans. There was no statistical difference in the content of methyl mercury in seafood from different regions. The methylmercury content of seafood in different years had statistical differences except that there was no statistical difference in 2020—2021. Conclusion： The degree of methylmercury pollution in seafood eaten by Zhuhai residents is relatively slight， and the content of methylmercury in fish is higher than that of other seafood. Pregnant women and children should pay attention to the frequency and type of consumption when choosing.

Keywords： Zhuhai city; seafood; methylmercury

汞是一種普遍存在于環(huán)境中的有毒重金屬元素，汞在環(huán)境中主要以元素汞、無機(jī)汞和有機(jī)汞的形式存在。有機(jī)汞主要有甲基汞、乙基汞和苯基汞等，有機(jī)汞的毒性遠(yuǎn)大于元素汞和無機(jī)汞。甲基汞是毒性最大的有機(jī)汞，是公認(rèn)的“全球性環(huán)境污染物”。甲基汞進(jìn)入人體后容易被吸收并迅速隨血液輸送至全身各組織，主要損害神經(jīng)系統(tǒng)，特別是腦組織，其損傷是不可逆的。甲基汞具有強(qiáng)脂溶性，生物累積效應(yīng)和生物放大效應(yīng)，易于穿透生物膜且通過食物鏈產(chǎn)生聚集[1-7]，在生物體內(nèi)具有很強(qiáng)的半衰期，會(huì)對(duì)動(dòng)植物生長(zhǎng)產(chǎn)生影響。水生生物對(duì)甲基汞的富集因子可以達(dá)到104～107[8-9]。隨著珠江三角洲地區(qū)經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，區(qū)域生態(tài)環(huán)境壓力也與日俱增，珠江水環(huán)境遭受嚴(yán)重污染。劉芳文等[10]曾對(duì)珠江河口沉積物中重金屬的分布及富集狀況進(jìn)行分析，結(jié)果顯示沉積物中汞的富集程度最高。汞通過生物累積和生物甲基化作用富集于海產(chǎn)品中，生成毒性更強(qiáng)的甲基汞[11-12]。而珠海作為珠三角沿海城市，居民普遍愛好吃海鮮，導(dǎo)致珠海市居民存在較大的汞食用暴露風(fēng)險(xiǎn)。本文將采用液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法對(duì)珠海市常見海產(chǎn)品甲基汞污染狀況進(jìn)行分析，為相關(guān)部門提供海產(chǎn)品甲基汞蓄積水平參考數(shù)值，并為評(píng)價(jià)海產(chǎn)品甲基汞食用風(fēng)險(xiǎn)建立監(jiān)測(cè)體系提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料、試劑與儀器設(shè)備

樣品為2019—2021連續(xù)3年分別在香洲、斗門、高新、金灣、橫琴等地的農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)或超市購買的海魚類（102份）、甲殼類（91份）、軟體類（91份）、貝類（92份）等海產(chǎn)品，共376份。海魚類包括帶魚、馬頭魚、海鱸、石斑魚、黃花魚等；甲殼類包括各種

蝦、蟹類；軟體類包括魷魚、墨魚、八爪魚、海參等；貝類包括生蠔、蜆、花甲、帶子、蟶子等。海產(chǎn)品取可食部分粉碎（注意避免試樣污染），裝入潔凈聚乙烯瓶中密封，于-20 ℃冰箱冷藏備用。

乙酸銨（色譜純），美國(guó)Sigma公司；L-半胱氨酸鹽酸鹽（C3H8ClNO2S），分析純；甲醇（CH3OH），色譜純；氨水（25%），優(yōu)級(jí)純；鹽酸（HCl），優(yōu)級(jí)純；甲基橙，分析純；甲苯中甲基汞標(biāo)準(zhǔn)溶液

（10 μg·mL-1），環(huán)境保護(hù)部標(biāo)準(zhǔn)樣品研究所；魚肉粉中甲基汞標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)[（0.507±0.028） mg·kg-1]，大連中食國(guó)實(shí)檢測(cè)技術(shù)有限公司。

液相色譜（譜臨晟）-電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（安捷倫7900型）（LC-ICP/MS）；梅特勒電子天平：感量為0.1 mg和1.0 mg；西格瑪離心機(jī)（最大轉(zhuǎn)速10 000 r·min-1）；超聲清洗器。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

1.2.1 試劑配制

（1）流動(dòng)相（5%甲醇-0.01 mol·L-1乙酸銨-0.1% L-半胱氨酸鹽酸鹽）配制。稱取1 g L-半胱氨酸鹽酸鹽、0.77 g乙酸銨，用水溶解，再加入50 mL甲醇，用水定容至1 000 mL容量瓶。經(jīng)0.45 μm有機(jī)系濾膜過濾后，于超聲水浴中超聲脫氣30 min，現(xiàn)用現(xiàn)配。

（2）甲基橙指示劑（1 g·L-1）配制。稱取0.1 g甲基橙，溶于100 mL水中，混勻。

（3）樣品提取溶液配制。量取83 mL鹽酸，溶于水并稀釋至約500 mL，加入8.78 g L-半胱氨酸鹽酸鹽，溶解后滴加5滴甲基橙指示劑，混勻后定容至

1 000 mL容量瓶。

1.2.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制

（1）甲基汞標(biāo)準(zhǔn)中間液（1.00 μg·mL-1）配制。準(zhǔn)確移取0.10 mL甲苯中甲基汞標(biāo)準(zhǔn)溶液（10 μg·mL-1），用甲醇定容到1.00 mL。現(xiàn)用現(xiàn)配。

（2）甲基汞標(biāo)準(zhǔn)使用液（100 μg·L-1）配制。準(zhǔn)確移取0.90 mL甲基汞標(biāo)準(zhǔn)中間液（1.00 μg·mL-1），用流動(dòng)相定容到9.00 mL?，F(xiàn)用現(xiàn)配。

（3）標(biāo)準(zhǔn)系列溶液配制。準(zhǔn)確加入100 μg·L-1甲基汞標(biāo)準(zhǔn)使用液0 mL、0.020 mL、0.050 mL、

0.100 mL、0.200 mL、0.300 mL、0.400 mL和

0.500 mL，用流動(dòng)相稀釋至5.00 mL，分別配制成濃度為0 μg·L-1、0.40 μg·L-1、1.00 μg·L-1、2.00 μg·L-1、

4.00 μg·L-1、6.00 μg·L-1、8.00 μg·L-1和10.0 μg·L-1的標(biāo)準(zhǔn)系列溶液。

1.2.3 試樣提取

稱取0.50～1.00 g（精確至0.001 g）樣品于

15 mL塑料離心管中，加入9 mL樣品提取溶液，放置過夜。室溫下超聲水浴提取60 min（超聲過程中水浴溫度可能會(huì)升高，但不能超過50 ℃），水浴期間振搖數(shù)次。放冷后，準(zhǔn)確加入1.0 mL氨水，混勻。離心后取上清液于0.45 ?m有機(jī)系濾膜過濾，待測(cè)。同時(shí)做空白試驗(yàn)。

1.2.4 儀器條件

（1）液相色譜參考條件。色譜柱：MP C18分析柱（柱長(zhǎng)150 mm，內(nèi)徑4.6 mm）；流動(dòng)相組成：5%甲醇-0.01 mol·L-1乙酸銨-0.1%L-半胱氨酸鹽酸鹽；流速：0.8 mL·min-1；進(jìn)樣體積：10 μL。

（2）ICP/MS儀器參考工作條件。調(diào)諧模式：

No Gas；功率：1 550 W；采樣深度：8.0 mm；載氣流速：1.09 L·min-1；霧化室溫度：2 ℃；蠕動(dòng)泵速率：0.5 r·s-1；采樣周期：0.500 s；采集時(shí)間：300 s。

1.2.5 數(shù)據(jù)分析

由于樣本分布族的數(shù)學(xué)形式未知，關(guān)于總體分布族的信息較少，樣本量較小，故考慮非參數(shù)檢驗(yàn)，又因?yàn)榻M數(shù)有多組，故采用Kruskal-Wallis秩和H檢驗(yàn)來比較多組樣本間的差異顯著性；同時(shí)采用t檢驗(yàn)來比較兩個(gè)獨(dú)立樣本均值間的差異顯著性。查界值表得P值，當(dāng)P＜0.05時(shí)，說明數(shù)據(jù)具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異；當(dāng)P＞0.05時(shí)，說明數(shù)據(jù)不具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。中位數(shù)與平均數(shù)相比，不受極端值的影響，因此更能夠反映數(shù)據(jù)的整體特征和分布情況，故本文采用中位數(shù)來體現(xiàn)數(shù)據(jù)分布情況。當(dāng)原始數(shù)據(jù)個(gè)數(shù)為奇數(shù)時(shí)，將數(shù)據(jù)按照從小到大的順序排列，取中間數(shù)即為中位數(shù)；如果原始數(shù)據(jù)個(gè)數(shù)是偶數(shù)時(shí)，取中間兩個(gè)數(shù)的平均數(shù)即為中位數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 方法可行性分析

2.1.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

將甲基汞標(biāo)準(zhǔn)系列溶液導(dǎo)入LC-ICP/MS進(jìn)行測(cè)定，以甲基汞濃度為橫坐標(biāo)，以色譜峰面積為縱坐標(biāo)，繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線，得到曲線方程為y=19 240.4x，相關(guān)系數(shù)r=1.000 0。

2.1.2 回收率及精密度檢測(cè)

分別向空白基質(zhì)海產(chǎn)品（桂山蜆）中加入低、中、高3種不同濃度的甲基汞標(biāo)準(zhǔn)溶液，按照樣品處理方法進(jìn)行測(cè)定。每種濃度平行測(cè)定3次，計(jì)算不同濃度下甲基汞的加標(biāo)回收率及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。由表1可知，甲基汞的加標(biāo)回收率在81.0%～99.2%，RSD均＜10%。

2.1.3 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)檢測(cè)

采用本文方法對(duì)魚肉粉中甲基汞標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)CFAPA-QC457B-2進(jìn)行測(cè)定，結(jié)果為0.527 mg·kg-1，在標(biāo)準(zhǔn)差范圍內(nèi)[（0.507±0.028）mg·kg-1]，表明實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠。

2.2 海產(chǎn)品中甲基汞含量分析

2.2.1 基本情況

本文對(duì)376份樣品進(jìn)行甲基汞檢測(cè)，其含量范圍為0～0.254 mg·kg-1，含量中位數(shù)為0.010 mg·kg-1，甲基汞共檢出208份，檢出率為55.3%。甲基汞檢出含量均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)限量值?！妒称钒踩珖?guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》（GB 2762—2022）[13]規(guī)定水產(chǎn)動(dòng)物及其制品（肉食性魚類及其制品除外）中的甲基汞限量為0.5 mg·kg-1；肉食性魚類及其制品（金槍魚、金目鯛、槍魚、鯊魚及以上魚類的制品除外）中的甲基汞限量為1.0 mg·kg-1。珠海市2019—2021年各區(qū)不同種類海產(chǎn)品甲基汞含量結(jié)果見表2。（本方法檢出限為0.008 mg·kg-1，若實(shí)驗(yàn)結(jié)果小于方法檢出限，則該數(shù)值以1/2檢出限，即0.004 mg·kg-1計(jì)入統(tǒng)計(jì)。）

2.2.2 不同種類海產(chǎn)品甲基汞含量比較

海魚類102份，甲基汞濃度中位數(shù)為

0.021 mg·kg-1；甲殼類91份，中位數(shù)為0.013 mg·kg-1；軟體類91份，中位數(shù)為0.011 mg·kg-1；貝類92份，

中位數(shù)為0.004 mg·kg-1。其中海魚類檢出86份，檢出率為84.3%；甲殼類檢出65份，檢出率為71.4%；軟體類檢出51份，檢出率為56.0%；貝類檢出6份，檢出率為6.5%。海產(chǎn)品中甲基汞檢出大小依次為海魚類＞甲殼類＞軟體類＞貝類。

采用Kruskal-Wallis秩和檢驗(yàn)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，得出不同種類海產(chǎn)品中甲基汞含量具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異（H=132.3，P＜0.05）。除軟體類-甲殼類甲基汞含量不具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異外（t=-0.395，P＞0.05），其余海魚類-甲殼類（t=4.005，P＜0.05）、海魚類-軟體類（t=4.172，P＜0.05）、海魚類-貝類（t=6.630，P＜0.05）、軟體類-貝類（t=6.421，P＜0.05）、甲殼類-貝類（t=-8.025，P＜0.05）均有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。

2.2.3 不同區(qū)域海產(chǎn)品甲基汞含量比較

斗門采樣74份，甲基汞濃度中位數(shù)為

0.004 mg·kg-1；香洲采樣74份，中位數(shù)為0.010 mg·kg-1；金灣采樣74份，中位數(shù)為0.011 mg·kg-1；高新采樣

50份，中位數(shù)為0.008 7 mg·kg-1、橫琴采樣50份，中位數(shù)為0.009 5 mg·kg-1；高欄采樣27份，中位數(shù)為

0.017 mg·kg-1；萬山采樣27份，中位數(shù)為0.013 mg·kg-1。采用Kruskal-Wallis秩和檢驗(yàn)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，得出不同區(qū)域海產(chǎn)品中甲基汞含量不具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異（H=4.140，P＞0.05）。

2.2.4 不同年份海產(chǎn)品甲基汞含量比較

2019年海產(chǎn)品136份，甲基汞濃度中位數(shù)為

0.013 mg·kg-1，2020年海產(chǎn)品120份，甲基汞濃度中位數(shù)為0.011 mg·kg-1，2021年海產(chǎn)品120份，甲基汞濃度中位數(shù)為0.004 mg·kg-1。采用Kruskal-Wallis秩和檢驗(yàn)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，得出不同年份海產(chǎn)品中甲基汞含量具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異（H=11.235，P＜0.05），除2020—2021年中的甲基汞含量不具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異外（t=-1.433，P＞0.05），2019—2020年（t=2.261，P＜0.05）、2019—2021年（t=3.166，P＜0.05）均有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。

3 討論

本調(diào)查研究全部樣品中甲基汞含量中位數(shù)為0.010 mg·kg-1，未超過我國(guó)食用海產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)中甲基汞最大允許值0.5 mg·kg-1。本次調(diào)查結(jié)果顯示甲基汞含量依次為海魚類＞甲殼類＞軟體類＞貝類。海魚類相對(duì)于其他類別的海產(chǎn)品，食物鏈長(zhǎng)度較長(zhǎng)，海魚以其他小魚或小型甲殼類動(dòng)物為食，如小蝦、小蟹等。這些小型生物可能已經(jīng)富集了一定量的甲基汞，因此海魚攝食這些小型生物時(shí)也會(huì)攝入甲基汞，食物鏈富集導(dǎo)致其體內(nèi)甲基汞含量明顯高于其他種類。而貝類以過濾海水?dāng)z取營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，雖然攝取了水中的甲基汞，但其吸收和富集甲基汞的機(jī)制與魚類不同，因此甲基汞富集程度最低。甲殼類、軟體類的食物鏈長(zhǎng)度相對(duì)海魚較短，因此其富集甲基汞的程度較海魚低。朱艾嘉等[14]證實(shí)營(yíng)養(yǎng)級(jí)對(duì)魚類體內(nèi)汞含量有重要影響，汞在常見魚類體內(nèi)有生物放大效應(yīng)；TEFFER等[15]研究表明汞含量水平與魚體尺寸大小、飲食和營(yíng)養(yǎng)級(jí)別呈正相關(guān)。高志強(qiáng)等[16]調(diào)查珠江入?？诤．a(chǎn)品中總汞與甲基汞含量，也顯示甲基汞含量大小為海魚類＞甲殼類＞貝類。曹程明等[17]利用HPLC-ICP-MS對(duì)貝類樣品進(jìn)行檢測(cè)，也說明貝類對(duì)甲基汞的富集程度較低。

珠海市不同區(qū)域海產(chǎn)品中甲基汞含量不具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異。珠海市是一個(gè)相對(duì)較小的城市，各區(qū)域地理位置相近，水域環(huán)境相對(duì)類似，汞污染源也可能相似，且海水中甲基汞含量受到自然環(huán)境因素的影響較大，如潮汐、海流等因素，這些自然環(huán)境因素的差異可能并不顯著，導(dǎo)致珠海市不同地區(qū)的海產(chǎn)品甲基汞含量沒有顯著差異。

珠海市海產(chǎn)品甲基汞含量呈逐年降低趨勢(shì)，其原因可能有以下幾個(gè)方面。①監(jiān)管力度加強(qiáng)。近年來，珠海市加強(qiáng)了對(duì)海產(chǎn)品的監(jiān)管力度，包括采樣和檢測(cè)頻率的增加，以及對(duì)于不合格產(chǎn)品的處罰力度加大等，這將導(dǎo)致生產(chǎn)者更加謹(jǐn)慎和嚴(yán)格，從而減少了甲基汞的含量。②生產(chǎn)者采取了措施減少甲基汞含量。海產(chǎn)品養(yǎng)殖生產(chǎn)者采取了一定措施來減少甲基汞的含量，如改變養(yǎng)殖方式、采取更加嚴(yán)格的生產(chǎn)措施等，使產(chǎn)品的質(zhì)量得到提高。③生態(tài)環(huán)境改善。海洋污染是影響海魚中汞含量的主要因素，包括工業(yè)廢水、農(nóng)業(yè)廢棄物、城市排污等，這些污染物會(huì)進(jìn)入海洋中并通過食物鏈傳遞到海魚體內(nèi)。海洋生態(tài)環(huán)境的改善是導(dǎo)致甲基汞含量逐年降低的原因之一。隨著人們環(huán)保意識(shí)的提高和環(huán)保政策的實(shí)施，海洋環(huán)境得到了一定的改善，這也有利于減少海產(chǎn)品中甲基汞的含量。

4 結(jié)論

雖然本次調(diào)查中海魚甲基汞含量未超過限值，但過量攝入甲基汞仍會(huì)對(duì)人體健康造成不良影響。此外，由于甲基汞可以損害神經(jīng)系統(tǒng)，人們?cè)谑秤煤ｔ~類時(shí)要格外小心，應(yīng)選擇甲基汞含量較低的魚類食用，尤其是對(duì)于孕婦和兒童來說更為重要。而對(duì)于貝類的食用，由于檢出率較低，其對(duì)人體的影響相對(duì)較小，可放心食用。

本研究未涉及淡水魚類，而淡水魚在居民飲食中最為常見；浙江沿海海產(chǎn)品中鯊魚、金槍魚等大型肉食性魚類甲基汞含量明顯高于一般魚類，建議在今后的污染物監(jiān)測(cè)采樣計(jì)劃中加入淡水魚及大型肉食性魚類。建立完備的海產(chǎn)品甲基汞含量監(jiān)測(cè)體系，為居民的飲食安全提供科學(xué)有效的依據(jù)。另外，建議政府和企業(yè)加強(qiáng)對(duì)海產(chǎn)品的監(jiān)測(cè)和管理，盡量減少甲基汞污染，保護(hù)人們的身體健康。

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