鈾尾砂充填膏體中鈾在地下裂隙水中的遷移研究

陳曉杰，劉 永，唐 好，蔣友睿，馮勝洋

(1.南華大學(xué)資源環(huán)境與安全工程學(xué)院安全工程系，湖南 衡陽(yáng) 421001；2.南華大學(xué)安全工程技術(shù)中心，湖南 衡陽(yáng) 421001；3.深圳大學(xué)物理與光電工程學(xué)院，廣東 深圳 518000)

0 引 言

核能是化石燃料的優(yōu)秀替代品，但是鈾礦冶工業(yè)在鈾礦石提煉的過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的鈾尾礦。鈾尾礦中仍然殘留著85 %的放射性物質(zhì)[1]。有研究表明，鈾尾礦中的放射性核素含量可高于地表本底2～3個(gè)數(shù)量級(jí)[2]。目前全國(guó)92.4 %的鈾尾礦庫(kù)和82 %的鈾尾砂分布在我國(guó)南方地區(qū)[3]。尾砂中的鈾和其他放射性元素在特定的條件下會(huì)大量釋放到周?chē)h(huán)境中，并對(duì)人類(lèi)健康和環(huán)境造成危害。

膏體充填是一種能夠減少尾礦處理和退役礦山修復(fù)的成本的尾礦處理方法[4]。將鈾尾砂制備成充填膏體并回填采空區(qū)，不僅能緩解鈾尾砂帶來(lái)的環(huán)境污染，又能有效減少采空區(qū)地面沉陷，還能減少尾礦庫(kù)的維護(hù)費(fèi)用，起到一舉三得的作用。

盡管?chē)?guó)內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)在尾砂充填膏體研究和應(yīng)用方面做了大量工作，但目前尾砂充填膏體尤其是鈾尾砂充填膏體(下文簡(jiǎn)稱(chēng)膏體)對(duì)地下水的污染仍然缺乏研究。該文基于離散裂隙網(wǎng)絡(luò)(DFN)方法建立地下裂隙結(jié)構(gòu)模型。根據(jù)膏體浸出試驗(yàn)獲得鈾在地下水中的浸出規(guī)律，生成鈾在裂隙地下水中的遷移模型，通過(guò)有限元方法進(jìn)行求解。進(jìn)而預(yù)測(cè)鈾在裂隙地下水中長(zhǎng)時(shí)間的遷移狀況，為膏體的工程應(yīng)用提供理論參考依據(jù)。

1 裂隙地下水中鈾遷移模型的建立

1.1 水文地理情況

研究區(qū)域位于湖南省衡陽(yáng)市某石膏礦采空區(qū)，開(kāi)采面積0.404 2 km2，厚度在2.06～2.35 m之間。區(qū)域地表水系主要為涓水河，流經(jīng)研究區(qū)域的東側(cè)和南側(cè)，該河為采空區(qū)地下水的重要補(bǔ)給來(lái)源之一。另一礦坑主要充水來(lái)源為主要賦存于近地表巖石風(fēng)化裂隙發(fā)育帶中的地下水。

1.2 地下水遷移方程

該研究的數(shù)值模型包含充填區(qū)域(多孔介質(zhì))和裂隙結(jié)構(gòu)(裂隙介質(zhì))。介質(zhì)內(nèi)的地下水流動(dòng)方程包括達(dá)西定律和連續(xù)性方程：

1.2.1 達(dá)西定律

在該研究的數(shù)值模型中，達(dá)西定律由以下形式表示：

(1)

式中：

u--流體的達(dá)西速度(m/s)；

Κ--多孔介質(zhì)的滲透率(m2)；

Μ--流體的粘滯系數(shù)(pa·s)；

P--介質(zhì)內(nèi)的流體壓力(pa)。

在裂隙中，裂隙內(nèi)的水流由下式表示：

(2)

式中：

df--裂隙開(kāi)度(m)；

κf--裂隙的滲透率(m2)；

pf--裂隙內(nèi)的流體壓力(Pa)；

▽T--限于裂縫切向平面的梯度算子；

ρ--流體密度(kg/m3)；

G--重力加速度(m/s2)；

D--垂直坐標(biāo)(m)。

根據(jù)立方定律，裂隙的滲透率κf由下式計(jì)算得到：

(3)

式中：

ff--裂隙粗糙度。

1.2.2 連續(xù)性方程

在該研究中，連續(xù)性方程表示為：

(3)

式中：

εp--孔隙率；

T--時(shí)間(a)。

1.3 數(shù)值模型中鈾遷移的控制方程

在鈾尾砂充填膏體中，鈾遷移的控制方程如下所示：

(4)

式中：

ci--多孔介質(zhì)中的鈾濃度(mg/l)；

cp，i--固體顆粒的吸附量(固體的摩爾單位干重，mg/kg)；

cG，i--在氣相物質(zhì)的濃度(mg/l)；

θl--液體體積分?jǐn)?shù)；

ρ--干物質(zhì)密度；

θg--氣體體積分?jǐn)?shù)；

Dd--彌散系數(shù)(m2/s)；

De--擴(kuò)散系數(shù)(m2/s)；

Si--源項(xiàng)(mg·a-1/l)。

源項(xiàng)Si為基于膏體浸出試驗(yàn)獲得的地下水中鈾浸出率函數(shù)：

(5)

此外，膏體被設(shè)定為為充滿(mǎn)水的多孔介質(zhì)，上式中的液體體積分?jǐn)?shù)θl與孔隙率εp相等，物相的干重ρ=(1-εp)ρs，ρs為固相密度。因此，式4可以改寫(xiě)為如下形式：

(6)

而在裂隙介質(zhì)中的鈾遷移控制方程為：

(7)

式中：

cf--裂隙中鈾的濃度(mg/l)；

n0--對(duì)應(yīng)的是相鄰多孔介質(zhì)的平面外物質(zhì)通量(mg·a-1/m2)。

2 裂隙地下水中的鈾遷移數(shù)值研究

2.1 裂隙遷移的數(shù)值模型

該文采用建立的理論模型研究了膏體充填某退役石膏礦后，鈾在石膏礦采空區(qū)及周?chē)鷰r層裂隙中的遷移規(guī)律。研究區(qū)域中，礦床位于裂隙含水層內(nèi)，地下水大體呈自東南向西北流動(dòng)。模型將充填區(qū)域和裂隙分別簡(jiǎn)化為多孔介質(zhì)和裂隙結(jié)構(gòu)。模型中的裂隙結(jié)構(gòu)是基于離散裂隙網(wǎng)絡(luò)方法(DFN)生成的[5]。使用連續(xù)性方程將充填區(qū)域及裂隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行耦合，并使用有限元方法對(duì)其中的流體流動(dòng)和鈾的遷移過(guò)程進(jìn)行求解。

2.2 巖層裂隙地下水中鈾的遷移規(guī)律

膏體充填石膏礦采空區(qū)后，充填區(qū)域的鈾會(huì)隨地下水在周?chē)鷰r層裂隙中遷移。0.02 a時(shí)裂隙地下水中鈾的最大濃度為2×10-2mg/l，與浸出結(jié)束時(shí)的最大鈾濃度的由此可知膏體充填地下采空區(qū)后，鈾在地下水的遷移在非常短的時(shí)間內(nèi)發(fā)生。圖1為膏體充填采空區(qū)20 000 a后，巖層裂隙地下水中鈾濃度的分布云圖。圖1中暖色調(diào)代表的鈾幾乎覆蓋了膏體所在的裂隙含水層，這表明膏體中的鈾對(duì)裂隙地下水的影響是廣泛的。

圖1 浸出時(shí)間為20 000 a時(shí)裂隙地下水中鈾濃度分布情況(單位：mg/l)Fig.1 Distribution of uranium concentration in fractured groundwater after 20，000 years of leaching(mg/l)

為研究膏體充填地下采空區(qū)后地下水中鈾濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律，選取了充填區(qū)域后方上由近至遠(yuǎn)的不同位置點(diǎn)a-g，深度為700 m，詳見(jiàn)圖2。選擇點(diǎn)位于充填區(qū)域附近，該處有大量裂隙組成連通裂隙，能最有效的評(píng)估充填膏體對(duì)裂隙結(jié)構(gòu)地下水的影響。

圖2 裂隙結(jié)構(gòu)地下水中a-g點(diǎn)位置示意圖Fig.2 Schematic diagram depicting the positions of points a to g within the fractured groundwater

圖3 膏體不同距離下裂隙結(jié)構(gòu)地下水中的鈾濃度變化趨勢(shì)Fig.3 Trend of uranium concentration variation in groundwater at different distances from fractures in the paste structure

圖2描述了從模型中心點(diǎn)起始，裂隙結(jié)構(gòu)地下水中鈾的濃度與膏體距離的增加而變化的關(guān)系。在20 000 a的研究時(shí)間里，數(shù)值模型中的鈾濃度始終低于現(xiàn)行國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[6]。從圖中可以看到，在浸出開(kāi)始后很短的時(shí)間里，所有位置點(diǎn)的鈾濃度都出現(xiàn)了明顯的上升，然后趨向一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的水平。在浸出開(kāi)始后，點(diǎn)e的鈾濃度始終是各點(diǎn)最高的，點(diǎn)a的濃度始終是各點(diǎn)中最低的；點(diǎn)g的鈾濃度僅次于點(diǎn)e，點(diǎn)d的鈾濃度在浸出的大部分時(shí)間里排行第三，但在浸出末期被位居第四的點(diǎn)c的鈾濃度超越。點(diǎn)f是a-g點(diǎn)中距離膏體最近的，然而其鈾濃度并不是所有點(diǎn)中最高的。點(diǎn)g與膏體的距離相對(duì)較遠(yuǎn)，其濃度卻在所有點(diǎn)中排行第二。這表明裂隙結(jié)構(gòu)中各點(diǎn)地下水的鈾濃度并不與膏體距離相關(guān)。膏體充填區(qū)域浸出的鈾隨地下水主要在連通的大尺度裂隙內(nèi)向遠(yuǎn)端遷移，孤立裂隙、獨(dú)頭裂隙和小尺度裂隙中占比極少。

此外，除點(diǎn)e外的所有點(diǎn)位，在浸出開(kāi)始的鈾濃度與浸出結(jié)束時(shí)的鈾濃度都處于同一個(gè)數(shù)量級(jí)。點(diǎn)e浸出后0.02 a的鈾濃度僅為浸出結(jié)束時(shí)的10.4 %。浸出開(kāi)始與結(jié)束鈾濃度相差最小的點(diǎn)為點(diǎn)a，浸出后0.02 a與浸出結(jié)束時(shí)的鈾濃度幾乎一致。這表明浸出開(kāi)始不久后，鈾在地下水中的遷移是相當(dāng)迅速的。在0.02～20 000 a的研究過(guò)程中，裂隙結(jié)構(gòu)中地下水的鈾濃度都保持在一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的水平。

從上述研究分析可以得出以下規(guī)律：①裂隙結(jié)構(gòu)中的鈾濃度并不表現(xiàn)出明顯的空間相關(guān)性，即距離膏體較遠(yuǎn)處的裂隙結(jié)構(gòu)中的鈾濃度并不一定較低；②裂隙結(jié)構(gòu)的傳質(zhì)速度表現(xiàn)出極大的空間差異性，鈾在地下水中的遷移主要通過(guò)大尺度連通裂隙完成；③裂隙結(jié)構(gòu)地下水中的鈾濃度在0.02 a的時(shí)間內(nèi)就完成了大部分的遷移過(guò)程。

3 結(jié) 語(yǔ)

鈾尾砂充填膏體有著廣闊的應(yīng)用前景，其對(duì)地下水網(wǎng)絡(luò)的污染急需研究。該研究基于分形離散裂隙網(wǎng)絡(luò)方法，根據(jù)現(xiàn)場(chǎng)勘測(cè)結(jié)果和地質(zhì)報(bào)告，生成地下裂隙結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡(luò)模型。通過(guò)開(kāi)展膏體長(zhǎng)期浸出試驗(yàn)，獲得鈾在地下水中的浸出率函數(shù)，建立鈾在裂隙結(jié)構(gòu)地下水中的遷移模型，基于有限元方法求解，獲得以下結(jié)論：

(1)在20 000 a的研究時(shí)間內(nèi)，地下水中的鈾濃度都低于現(xiàn)行國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，這說(shuō)明鈾尾砂充填膏體不會(huì)對(duì)周?chē)叵滤h(huán)境造成明顯危害，有著廣闊的應(yīng)用前景。

(2)在浸出開(kāi)始0.02 a后，裂隙結(jié)構(gòu)地下水中各點(diǎn)的鈾濃度與浸出結(jié)束時(shí)的鈾濃度相差較小，這說(shuō)明裂隙結(jié)構(gòu)地下水中鈾的遷移是相當(dāng)迅速的。

(3)鈾在裂隙結(jié)構(gòu)地下水中的分布并沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的空間相關(guān)性，這說(shuō)明鈾在地下水中的遷移主要通過(guò)大尺度連通裂隙完成。