拉索方法對脈沖折流板萃取柱存留分?jǐn)?shù)的預(yù)測

金磊, 高楊, 何輝,2, 謝濱駿龍, 周羽, 張萌

(1.哈爾濱工程大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,黑龍江 哈爾濱 150001; 2.中國原子能科學(xué)研究院, 北京 102413)

液液萃取是乏燃料后處理過程中常見的一種操作,通常是在脈沖萃取柱混合澄清槽等萃取設(shè)備中進(jìn)行。為了增加兩相的對流強(qiáng)度,增大兩相接觸面積,學(xué)者對萃取柱進(jìn)行了改進(jìn),提出了多種類型的改進(jìn)的萃取柱[1]:脈沖篩板柱[2-3];脈沖折流板柱[4-6];轉(zhuǎn)盤柱[7-8]以及鉆孔轉(zhuǎn)盤柱[9]等。這些萃取柱廣泛的應(yīng)用于乏燃料后處理、生物工程和濕法冶金等領(lǐng)域中[10-12]。其中脈沖折流板萃取柱由于其高通量,結(jié)構(gòu)簡單,沒有內(nèi)部運(yùn)動組件等優(yōu)點(diǎn),在核燃料領(lǐng)域得到大量的關(guān)注和研究[13-14]。為了能夠更好地完成脈沖折流板萃取柱的設(shè)計和改進(jìn),了解脈沖折流板萃取柱中各個操作參數(shù)的影響尤為重要。相關(guān)學(xué)者對萃取柱中的水力學(xué)參數(shù)如存留分?jǐn)?shù)、液滴大小[15]、液滴速度和特征速度等[16-20]都做了大量的分析和研究,并提出了在不同操作區(qū)間內(nèi)的相關(guān)水力學(xué)參數(shù)隨著操作參數(shù)變化的預(yù)測方程。

關(guān)于存留分?jǐn)?shù)的預(yù)測方程為重點(diǎn),不少水力學(xué)參數(shù)的預(yù)測方程都與存留分?jǐn)?shù)的變化相關(guān)。然而,這些存留分?jǐn)?shù)預(yù)測方程中包含了過多的高次項函數(shù)的乘積,使其適用范圍非常狹窄,在其他數(shù)據(jù)集上預(yù)測結(jié)果和實際值偏差過大,并且難以確定在存留分?jǐn)?shù)變化中起主導(dǎo)作用的操作參數(shù)。隨著計算機(jī)的不斷發(fā)展,越來越多的數(shù)據(jù)分析方法被成功應(yīng)用到工業(yè)生產(chǎn)當(dāng)中[21-22]。拉索回歸(the least absolute shrinkage and selection operator, LASSO)方法是一種L1正則化回歸[23],該方法能夠有效地平衡從數(shù)據(jù)中回歸分析出的非線性方程的復(fù)雜性和準(zhǔn)確性。并且能夠使一些參數(shù)前的系數(shù)收斂到0,從而對待選的高次項函數(shù)做出有效的篩選,避免過度擬合。

本文主要使用LASSO方法從實驗數(shù)據(jù)中回歸分析出關(guān)于脈沖折流板萃取柱中存留分?jǐn)?shù)隨著分散相速度,連續(xù)相速度和脈沖強(qiáng)度變化的多元二次型預(yù)測方程。同時將LASSO方法與其他經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式進(jìn)行對比分析擬合方程的預(yù)測值和實驗值的相對誤差(mean relative error,MRE),并根據(jù)預(yù)測方程分析相關(guān)操作參數(shù)對存留分?jǐn)?shù)的影響大小。本文為脈沖折流板萃取柱中分散相液滴粒徑分布,分散相液滴速度分布等水力學(xué)參數(shù)的研究提供分析方法,并為萃取柱設(shè)計和操作參數(shù)的選取提供理論數(shù)據(jù)支撐。

1 存留分?jǐn)?shù)測試與預(yù)測方程擬合方法

1.1 實驗設(shè)備

實驗所使用的脈沖折流板萃取柱如圖1所示。

注:1.水相入口,2.萃取段,3.取樣口,4.有機(jī)相入口,5.脈沖腿,6～8.脈沖系統(tǒng), 9.泵1,10.泵2,11～14.儲罐,15.有機(jī)相出口,16.水相出口。圖1 脈沖折流板柱示意Fig.1 Schematic diagram of the pulsed disc-doughnut column

萃取段主體是由3.3高硼硅玻璃制成,內(nèi)徑50 mm,有效段高度1.6 m,配有10個取樣口。篩板是由1 mm厚的304不銹鋼制成,板間距為25 mm,擋板直徑為42 mm,環(huán)板內(nèi)徑為32 mm,環(huán)板外徑為48 mm,澄清段內(nèi)徑為102 mm。通過將一個曲柄連桿控制的活塞連接到脈沖腿,從而產(chǎn)生正弦脈沖。脈沖頻率由一個調(diào)節(jié)器控制,振幅由調(diào)整曲柄活塞控制。兩相的流速由蠕動泵控制。在液液實驗中,使用水作為連續(xù)相,煤油作為分散相,并且都在實驗前相互飽和。其物理特性如表1所示。

表1 實驗系統(tǒng)物理特性Table 1 Physical character of the column

1.2 實驗流程

本實驗通過體積置換法來測量折流板萃取柱中的存留分?jǐn)?shù)。實驗開始時,先在萃取柱中注滿連續(xù)相,穩(wěn)定后再向萃取柱中注入分散相,并將兩相流速、脈沖強(qiáng)度等操作參數(shù)調(diào)整到所需值(脈沖強(qiáng)度Af調(diào)整范圍為 15.7～31.8 mm/s,分散相表觀流速Vd變化范圍為0.347～1.89 mm/s,連續(xù)相表觀流度Vc變化范圍為0.818～6.71 mm/s)。

當(dāng)萃取柱達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)時,記錄上澄清段中的兩相界面位置,再同時關(guān)閉各相的進(jìn)出口閥門以及脈沖,靜置分相后再記錄兩相界面。計算兩相界面的位移。假設(shè)所有的分散相都被分離到上澄清段,導(dǎo)致界面下降,存留分?jǐn)?shù)為:

Φ=A1hd/Vtotal

(1)

1.3 存留分?jǐn)?shù)經(jīng)驗關(guān)聯(lián)式

不同的操作條件下,關(guān)于脈沖折流板柱中的分散相存留分?jǐn)?shù)的預(yù)測方程主要有4個:

1)在沒有傳質(zhì)的條件下在脈沖折流板萃取柱中對水-煤油體系下的分散相存留分?jǐn)?shù)的預(yù)測方程為[1]:

(2)

式中H是板間距。

2)基于脈沖強(qiáng)度和兩相流量的存留分?jǐn)?shù)預(yù)測經(jīng)驗方程為[24]:

(3)

(4)

式中:k為不同擬合系數(shù);α為孔隙率;ρ為密度;μ為粘度。

3)基于8種脈沖萃取柱的實驗數(shù)據(jù)[25](不包括脈沖折流板萃取柱),可得平均相對誤差EMRE=18.1%時的無量綱預(yù)測方程:

xd=ΠΦΨΓ

(5)

其中:

Π=CΠ+[/g(ρc/gγ)1/4]n1

(6)

Φ=[Vd(ρc/gγ)1/4]n2exp[n3Vc(ρc/gγ)1/4]

(7)

Ψ=CΨ(Δρ/ρc)n4(μd/μw)n5

(8)

Γ=CΓen6[l(ρcg/γ)]

(9)

式中:Π為單位質(zhì)量的輸入能量;Φ為由于兩相流動引起的相互作用;Ψ為物理性質(zhì)的影響;Γ為萃取柱幾何尺寸的影響;CΠ、CΨ、CΓ分別為不同的常量;n為不同擬合系數(shù);為脈沖能量;γ表示表面張力;l表示特征長度。后續(xù)將其中的常數(shù)進(jìn)行重新擬合成功將該式應(yīng)用到脈沖折流板萃取柱當(dāng)中[16]。

4)通過在煤油-水,甲苯-水和乙酸乙酯-水3種不同的液液體系以及3種不同的操作區(qū)間內(nèi)的參數(shù)變化擬合出2個存留分?jǐn)?shù)的預(yù)測方程。其中在過渡區(qū)和液泛區(qū)的關(guān)系式為[4]:

(10)

在方程(2)～(10)中,存在許多高次項,導(dǎo)致這些方程在只考慮1個參數(shù)作為變量時,擬合曲線在操作參數(shù)的取值范圍內(nèi)趨于線性變化。因此本文使用LASSO方法并主要考慮各個參數(shù)的二次函數(shù)的作用,回歸分析出一個適用范圍更廣的更加穩(wěn)定的預(yù)測方程,來預(yù)測分散相速度,連續(xù)相速度和脈沖強(qiáng)度對存留分?jǐn)?shù)的影響。LASSO方法回歸方程為:

(11)

構(gòu)建的待選參數(shù)矩陣以及預(yù)測方程為:

(12)

Φ=Xθ

(13)

θT=[δ1δ2δ3δ4…δn]

(14)

式中:X為待分析參數(shù)矩陣;θ為各個參數(shù)前待回歸系數(shù)。

將各個待選參數(shù)值求出并放入矩陣中。再用LASSO方法計算得到待選參數(shù)前的系數(shù)向量θ并且將某些參數(shù)前系數(shù)回歸為0。最終得到一個關(guān)于脈沖折流板萃取柱中存留分?jǐn)?shù)隨著分散相速度,連續(xù)相速度和脈沖強(qiáng)度變化的二次方程。

2 存留分?jǐn)?shù)結(jié)果與討論

2.1 存留分?jǐn)?shù)變化測量結(jié)果

連續(xù)相和分散相速度以及脈沖強(qiáng)度對存留分?jǐn)?shù)的影響如圖2所示。

圖2 3種參數(shù)對存留分?jǐn)?shù)的影響的實驗結(jié)果Fig.2 Experimental data of the impact of three parameters on dispersed phase holdup effect

由于在液泛時,體積置換法難以對存留分?jǐn)?shù)進(jìn)行有效測量,圖2只記錄液泛前的實驗結(jié)果。圖2(a)中分散相存留分?jǐn)?shù)主要隨著脈沖強(qiáng)度的增加而增加。因為脈沖強(qiáng)度的增加會導(dǎo)致分散相更容易破碎形成小液滴從而聚集在萃取段內(nèi)。在脈沖不足時,由于脈沖強(qiáng)度不足以使大液滴破碎,脈沖強(qiáng)度的增加會有助于大的分散相液滴在板段內(nèi)上升,導(dǎo)致存留分?jǐn)?shù)出現(xiàn)較小的下降趨勢[4]。圖2(b)和圖2(c)分別顯示了分散相存留分?jǐn)?shù)隨連續(xù)相速度和分散相速度變化的情況。在本文的實驗條件下兩相流速的增加都會促進(jìn)分散相速度的增加。其中連續(xù)相增加會對分散相液滴產(chǎn)生更大的曳力,從而增加存留分?jǐn)?shù);而分散相流速的增加使更多的分散相進(jìn)入萃取柱內(nèi),從而提高存留分?jǐn)?shù)[17]。

2.2 經(jīng)驗公式擬合結(jié)果

將本文預(yù)測方程(2)、(3)、(5)、(10)中關(guān)于Af,Vd和Vc的相關(guān)參數(shù)視為變量,其他參數(shù)看作常數(shù)對經(jīng)驗公式在本文實驗數(shù)據(jù)集上進(jìn)行重新擬合,得到新的經(jīng)驗公式,并計算出與實驗值的相對平均誤差,并在圖3中比較各個預(yù)測方程中預(yù)測值和實驗值相差情況。擬合方程為:

圖3 擬合方程預(yù)測存留分?jǐn)?shù)和實驗值的比較Fig.3 Comparison of the experimental data with the predicted holdup of refitted correlations

預(yù)測1 根據(jù)方程(2)重新擬合,EMRE= 29%:

(15)

預(yù)測2 根據(jù)方程(3)重新擬合,EMRE= 32%:

Φ=7.86×10-7exp(0.38|Af-1.83|)·

(16)

預(yù)測3 根據(jù)方程(5)重新擬合,EMRE= 33%:

(17)

預(yù)測4 根據(jù)方程(10)重新擬合,EMRE=16%:

(18)

在圖3中可以看到由于在預(yù)測1和預(yù)測3中分別缺少Vc和Af的作用,導(dǎo)致有一些預(yù)測結(jié)果與實驗值的誤差大于100%。預(yù)測2的擬合結(jié)果大部分都小于實驗值,多半分布于圖3的下方。預(yù)測4的誤差最小。各個重新擬合的方程預(yù)測結(jié)果在操作范圍內(nèi)也趨于變化,相關(guān)系數(shù)的指數(shù)也趨于1和2,由此驗證了選用二次方程來預(yù)測存留分?jǐn)?shù)隨著脈沖強(qiáng)度,分散相表觀流速以及連續(xù)相表觀速度的變化的有效性。

2.3 LASSO擬合結(jié)果

通過LASSO方法回歸出的二次預(yù)測方程為:

0.001 73VcAf+0.002VdAf+0.000 83(Af)2

(19)

圖4所示為預(yù)測值和實驗值的比較,平均相對誤差EMRE=11.5%。從圖4中可以看出大部分預(yù)測值與實驗值的誤差都在20%以內(nèi)。圖5所示為預(yù)測方程計算的存留分?jǐn)?shù)隨著脈沖強(qiáng)度以及3個操作參數(shù)變化趨勢。

圖4 LASSO方法擬合方程預(yù)測存留分?jǐn)?shù)和實驗值的比較Fig.4 Comparison of the experimental data with the predicted holdup of regressed equation

圖5 擬合方程和實驗結(jié)果關(guān)于存留分?jǐn)?shù)隨著Af,Vc和Vd變化的對比Fig.5 Comparation of experimental holdup and predicted holdup by refitted correlation versus Af,Vc, and Vd

將方程分別對上述3個操作參數(shù)求偏導(dǎo)具體分析各個參數(shù)對存留分?jǐn)?shù)的影響,如方程為:

0.037 3

(20)

(21)

(22)

圖5(a)顯示隨著脈沖強(qiáng)度的增加,存留分?jǐn)?shù)變化曲線的斜率會逐漸增大,因為由于脈沖強(qiáng)度的增加會加劇兩相間的相互作用最終將導(dǎo)致液泛,并且如式(20)所示,當(dāng)兩相流速以及脈沖強(qiáng)度不大時,存留分?jǐn)?shù)對脈沖強(qiáng)度的偏導(dǎo)數(shù)會小于0,表明此時存留分?jǐn)?shù)會隨著脈沖強(qiáng)度的增加而減少。

圖5(b)中顯示隨著連續(xù)相流速的增加,存留分?jǐn)?shù)的上升速度會逐漸減緩。關(guān)于連續(xù)相速度對存留分?jǐn)?shù)影響的作用方式的描述主要有2種:1)由于連續(xù)相流速對分散相液滴的曳力會增大,從而增加存留分?jǐn)?shù);2)但同時過多的連續(xù)相液體流入萃取柱內(nèi),會導(dǎo)致分散相的相比減少。這2種作用方式的相互制衡,最終會使得連續(xù)相流速對存留分?jǐn)?shù)的影響逐漸減少,如式(21)所示連續(xù)相流速前的系數(shù)為負(fù)數(shù),而且連續(xù)相作用項的值在操作區(qū)間內(nèi)都小于其他兩項作用的和。

圖5(c)和式(22)中顯示存留分?jǐn)?shù)隨著分散相速度的增加而單調(diào)的線性增加,這是由于分散相速度的增加只會引起柱內(nèi)分散相的通量隨之增大從而提高存留分?jǐn)?shù),并且斜率會隨著脈沖強(qiáng)度和連續(xù)相流速的增大而增大。

通過上述分析說明LASSO方法擬合出的存留分?jǐn)?shù)預(yù)測方程對脈沖強(qiáng)度,分散相流速和連續(xù)相流速的作用都有較好的篩選能力,并且能夠很好地擬合的變化趨勢。

2.4 LASSO方法在其他文獻(xiàn)數(shù)據(jù)集擬合結(jié)果

為了分析LASSO方法在存留分?jǐn)?shù)變化預(yù)測的適用性,將其分別應(yīng)用于文獻(xiàn)[4]與文獻(xiàn)[6]的數(shù)據(jù)集上進(jìn)行回歸分析。

1)在對3種不同表面張力體系下的數(shù)據(jù)擬合中引入表面張力σ作為新的參數(shù)變量。原文中擬合結(jié)果和實驗值的平均相對誤差為EMRE=7.5%[6]。LASSO擬合結(jié)果和文獻(xiàn)數(shù)據(jù)的EMRE=1.9%,擬合方程為:

Φ=0.15-0.000 093σ2+0.000 19σVc+

0.001 8AfVd+0.000 91σVd-0.000 068Afσ+

0.000 18AfVc+0.000 065(Af)2

(23)

Φ=0.12-0.000 069σ2+0.000 54σVc+

0.001 4Vdσ-0.000 037Afσ-0.000 6Af+

0.000 053(Af)2

(24)

2)在3種表面張力且跨越多個操作區(qū)間的實驗數(shù)據(jù)上[4],LASSO方法重新擬合的存留分?jǐn)?shù)變化結(jié)果如式(24)所示,EMRE=20%。由于該數(shù)據(jù)集上的操作區(qū)間跨度較大,導(dǎo)致LASSO方法擬合出的單個預(yù)測方程并不能達(dá)到文獻(xiàn)[4]中2個分段方程的預(yù)測精度(分別為8.8%和9.5%),但也能較好地擬合文獻(xiàn)中的實驗數(shù)據(jù)。

3 結(jié)論

1)本文在水煤油體系下使用LASSO方法對操作參數(shù)進(jìn)行篩選,擬合出了便于分析解釋的多元二次預(yù)測方程。通過求解預(yù)測方程對應(yīng)系數(shù)的偏導(dǎo),分析比較了實驗數(shù)據(jù)中各個參數(shù)對存留分?jǐn)?shù)的影響,得出對存留分?jǐn)?shù)起主要作用的是分散相流速。

2)通過在相關(guān)文獻(xiàn)的數(shù)據(jù)集上進(jìn)行擬合分析,本文方法適用對存留分?jǐn)?shù)隨操作參數(shù)變化預(yù)測。

3)本文為相關(guān)水力學(xué)參數(shù)的研究和分析提供思路和改進(jìn)方法。