Meta分析固液分離技術(shù)對養(yǎng)殖廢棄物分離效率及氣體排放的影響

張新星,王珊珊,梁文旭,文麗青,張偉濤,高志嶺,4① (.河北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,河北 保定 07000;.保定市環(huán)境監(jiān)測中心,河北 保定 07000;.河北省畜牧總站,河北 石家莊 050000;4.河北省農(nóng)田生態(tài)環(huán)境重點實驗室,河北 保定 07000)

中國是世界第一養(yǎng)殖大國,目前我國養(yǎng)殖業(yè)每年產(chǎn)生約38萬t的畜禽糞便,但其利用率不到50%[1-2]。畜禽糞污中含有大量的氮、磷、鉀等營養(yǎng)物質(zhì),可作為重要的養(yǎng)分資源。但是由于近年來集約化養(yǎng)殖業(yè)的發(fā)展,畜禽糞污的產(chǎn)生量遠遠超出了養(yǎng)殖場附近耕地可消解的范疇,給環(huán)境治理帶來了巨大的壓力。因此亟需將過量的糞污進行資源化處理,以實現(xiàn)養(yǎng)殖業(yè)生產(chǎn)的可持續(xù)發(fā)展[3-6]。

固液分離技術(shù)是廣泛應(yīng)用于亞、歐等地區(qū)的糞污處理技術(shù)。糞污經(jīng)固液分離后可分離為富含有效氮的液體組分及富含磷和有機質(zhì)的固體組分,液體組分經(jīng)過發(fā)酵后可直接灌溉養(yǎng)殖場附近農(nóng)田[7-10],固體組分經(jīng)過堆肥后可作為有機肥運輸?shù)絼游锩芏刃〉牡貐^(qū),或經(jīng)過特殊處理后作為墊料在養(yǎng)殖場內(nèi)部循環(huán)[11-12]。由于固液分離技術(shù)可有效分離氮磷養(yǎng)分,規(guī)避了在合適氮肥施用量的條件下磷肥投入超標的風(fēng)險[13]。整體來看,固液分離技術(shù)的應(yīng)用優(yōu)化了糞污在養(yǎng)殖場存儲及田間應(yīng)用期間的管理,不僅降低了糞污對儲存及處理空間的要求,還增加了糞污的肥料價值,降低了運輸成本[14-15]。

傳統(tǒng)的固液分離技術(shù)按其原理可以分為4類:自然沉降、離心、篩分(例如斜板篩和螺旋篩)和加壓過濾(例如螺旋擠壓和帶式壓濾)[12]。已有研究表明,離心技術(shù)對干物質(zhì)的分離效率高于加壓過濾[16-17],加壓過濾后固體水分含量低于無壓過濾[18-19]。由于傳統(tǒng)固液分離技術(shù)難以去除粒徑小于0.05 mm的懸浮小顆粒,而在糞污(尤其是豬場糞污)中營養(yǎng)物質(zhì)(如N和P)大多存在于懸浮小顆粒中[20],因此通過添加絮凝劑及混凝劑(如硫酸鋁、氯化鐵、膨潤土或聚丙烯酰胺等)促進懸浮小顆粒聚集成較大顆粒[17, 21-23],可使傳統(tǒng)固液分離技術(shù)的固體、總氮及總磷去除效率分別提高 92%、47%和 91%[24-25]。

畜禽糞污是大氣中氨氣、溫室氣體(GHG)氧化亞氮及甲烷排放的主要來源[26-28]。固液分離技術(shù)的應(yīng)用使得糞污理化性質(zhì)發(fā)生變化,導(dǎo)致畜禽生產(chǎn)過程中環(huán)境風(fēng)險的評估方法復(fù)雜化,無法準確揭示固液分離工藝所帶來的環(huán)境污染與生態(tài)風(fēng)險,增加了我國養(yǎng)殖業(yè)和種植業(yè)的不確定性。例如,分離后的液體組分中揮發(fā)性固體物質(zhì)含量減少,降低了甲烷的生成潛力。有研究表明,糞污經(jīng)過螺旋擠壓處理后甲烷的排放量降低81%[29]。而對于氧化亞氮來說,分離后各組分中總固體含量及銨態(tài)氮含量顯著影響了其排放量的高低[11,18,30]。因此,量化固液分離技術(shù)在處理養(yǎng)殖場糞污時的固液兩相氮、磷、碳等分離效率對明確固、液兩相在養(yǎng)殖場管理環(huán)節(jié)的養(yǎng)分損失與溫室效應(yīng)以及對于養(yǎng)殖業(yè)和種植業(yè)的綠色可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。

研究采用Meta分析方法,整合已發(fā)表文獻中的數(shù)據(jù)進行綜合分析,通過明確不同分離技術(shù)條件下干物質(zhì)(DM)、揮發(fā)性固體(VS)、總碳(TC)、總氮(TN)、銨態(tài)氮(TAN)、總磷(TP)及總鉀(TK)在分離后的固體及其液體中的分布,評估不同分離技術(shù)的分離性能及對儲存期間氣體排放的影響,旨在為糞污田間施用及評估糞污在管理過程中的大氣環(huán)境風(fēng)險提供理論基礎(chǔ)。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

基于Web of Science(ISI)、Google Scholar、中國知網(wǎng)(CNKI)等數(shù)據(jù)庫,以slurry、manure、solid liquid separation、糞污、固液分離、分離效率作為關(guān)鍵詞檢索2020年12月前發(fā)表的與養(yǎng)殖場畜禽糞污固液分離相關(guān)的所有文獻并進行篩選。文獻篩選的標準為:(1)研究對象為未經(jīng)酸化、發(fā)酵等方式處理的原始糞污;(2)應(yīng)用的固液分離技術(shù)明確;(3)直接給出了或可通過數(shù)據(jù)計算糞污質(zhì)量分離效率;(4)直接給出或可計算出至少1個組分的固液分離效率,如干物質(zhì)、揮發(fā)性固體、總碳、總氮、總銨態(tài)氮、總磷及總鉀。

基于以上標準,共篩選出36篇有效英文文獻納入研究。使用Origin 9.0軟件中數(shù)字轉(zhuǎn)換功能(digitizer tool)提取圖片中的可用數(shù)據(jù),并記錄了與結(jié)果分析有關(guān)的信息,例如研究尺度(實驗室規(guī)模、中試規(guī)模或農(nóng)場規(guī)模)、動物類型、分離技術(shù)等。

1.2 數(shù)據(jù)分類

將收集的數(shù)據(jù)按照養(yǎng)殖場糞污類型及固液分離技術(shù)進行分類。

養(yǎng)殖場糞污類型:(1)豬;(2)牛。分離技術(shù):(1)螺旋擠壓機;(2)帶式壓濾機;(3)輥式壓濾機;(4)加壓過濾;(5)離心機;(6)篩分;(7)螺旋篩;(8)絮凝+螺旋篩;(9)絮凝+排水;(10)絮凝+離心機;(11)絮凝+帶式壓濾機;(12)篩分+聚丙烯酰胺;(13)帶式壓濾機+螺旋擠壓;(14)聚丙烯酰胺+滾筒篩+加壓過濾;(15)絮凝+混凝+排水。

將上述機械分離技術(shù)按原理歸納分為4類:自然沉降-排水;離心-離心機;篩分-篩網(wǎng)、螺旋篩;加壓過濾-螺旋擠壓、加壓過濾、帶式壓濾機、輥式壓濾機。

1.3 數(shù)據(jù)分析計算方法

1.3.1質(zhì)量分布計算

通過未分離糞污(RS)、分離后固體(SF)及液體組分(LF)的質(zhì)量直接計算糞污固液質(zhì)量分離效率[31]。

ESF=MSF/MRS×100,

(1)

ELF=MLF/MRS×100。

(2)

式(1)～(2)中,ESF和ELF分別為SF和LF的糞污質(zhì)量分離效率,%;MRS、MSF及MLF分別為RS、LF及SF的質(zhì)量,kg。

除質(zhì)量數(shù)據(jù)外,通過糞污中任一組分在RS、LF及SF中的濃度均也可計算糞污質(zhì)量分離效率[32]:

ELF=(XRS-XSF)/(XLF-XSF)×100,

(3)

ESF=(XRS-XLF)/(XSF-XLF)×100。

(4)

式(3)～(4)中,XRS、XLF和XSF分別為各組分在RS、LF及SF中的含量,mg·kg-1。

計算出糞污固液質(zhì)量分離效率后,通過以下公式計算各組分的固液分離效率[23]:

EX-LF=ELF×XLF/XRS,

(5)

EX-SF=ESF×XSF/XRS。

(6)

式(5)～(6)中,EX-LF和EX-SF分別為LF和SF的固液分離效率,%。分離效率指標的選取取決于研究目標,理想的分離設(shè)備能夠?qū)⒐腆w組分中的每種化合物與水及可溶性組分盡可能地完全分離,生成具有高固體含量的固體組分,因此在文獻中效率指標的分析常用固體組分來代表[32]。

RX-LF=1-XLF/XRS,

(7)

RX-SF=ESF×XSF/XRS。

(8)

式(7)～(8)中,RX-LF為各組分以液體形式從原始糞污中去除的效率,從而間接表示各指標在固體中的分離效率;RX-SF以固體中各組分的質(zhì)量與未分離糞污中的質(zhì)量比表示。

1.3.2質(zhì)量分布誤差計算

由于不可控因素(糞污在分離過程中的損失及指標測定誤差)的影響,由1.3.1節(jié)中的公式計算出的ELF/SF存在一定的誤差,因此計算出的分離后糞污中各指標總量與未分離糞污相比也會存在一定的誤差,筆者參考GUILAYN等[32]的研究,應(yīng)用以下公式對納入該研究指標的質(zhì)量分布誤差(Er)進行計算。

Er=(ELF×XLF+ESF×XSF)/XRS-1。

(9)

通過計算,將誤差超過±10%的處理從研究中剔除。

1.3.3氣體排放量的計算

1.3.3.1不同情景下氣體排放量的計算

為排除不同研究中不同測量條件下的差異(例如不同的測量技術(shù)、儲存設(shè)施的大小和量化氣體排放時的測量持續(xù)時間等),研究使用自建數(shù)據(jù)庫中對應(yīng)指標分離效率的均值(EVS、ETN和ETAN)并結(jié)合聯(lián)合國政府間氣候變化專門委員會(IPCC)[33]中提供的RS、SF、LF的N2O和CH4的排放因子以及WEBB等[34]提供的NH3排放因子進行計算,以評估高低分離效率的技術(shù)對氣體排放的影響。因為豬糞污和牛糞污具有不同的C/N比和氣體排放系數(shù)[34],因此在計算過程中對畜種進行了區(qū)分。假設(shè)糞污原漿及分離后的液體部分儲存在貯液池中,固體進行自然堆放,對氣體排放數(shù)據(jù)進行歸一化處理,所有結(jié)果均為相對排放數(shù)值。

CH4和N2O排放的增溫潛勢分別是CO2的28倍和265倍,GHG(包括N2O和CH4)排放被轉(zhuǎn)換為CO2當(dāng)量,儲存過程中由于NH3排放產(chǎn)生的間接N2O 排放也包括在內(nèi)[33]。

1.3.3.2不確定性分析

研究設(shè)定不同情景下氣體排放量的不確定性來源于不同分離技術(shù)的分離效率及不同畜種糞污的理化性質(zhì)?；诿商乜_(MC)的方法分析了不同情景下計算排放量的不確定性[35],通過比較MC模擬輸出,使用Tukey′s顯著性差異(HSD)檢驗,在顯著性水平為0.05、置信區(qū)間為95%的情況下對不同情景之間的排放差異進行統(tǒng)計分析[36]。

2 結(jié)果與討論

2.1 數(shù)據(jù)質(zhì)量檢驗

2.1.1干物質(zhì)計算固液分離效率準確性驗證

糞污的固液分離效率通常通過式(1)～(2)進行計算,但文章中未提供質(zhì)量數(shù)據(jù)時無法直接進行計算。納入的指標中DM含量較高,受分離過程影響較大,且其重復(fù)測定的數(shù)值較為可靠,因此在未給出相關(guān)質(zhì)量數(shù)據(jù)時采用干物質(zhì)的含量計算固液分離效率。為了檢驗DM含量計算固液分離效率的準確性,對用2種方法計算的ESF進行了線性回歸,結(jié)果如圖1所示,線性回歸方程為y=1.145 1x-1.909 8(R2=0.949 7,P<0.001,n=38),表明2種方法計算出的ESF非常接近,因此可以將用DM含量計算出的數(shù)值用于后續(xù)分析中,以便保留更多可用數(shù)據(jù)。

圖1 質(zhì)量及干物質(zhì)含量計算的固液分離效率的線性回歸方程Fig.1 Linear regressions of the separation efficiencies calculated by the mass and the content of DM

由于分離及指標測定過程中誤差的存在,某些點的橫坐標或縱坐標數(shù)值大于100%,圖中只展示了100%以內(nèi)的數(shù)據(jù)。

2.1.2質(zhì)量平衡誤差分析

由于糞污分離、指標測定及固液分離效率計算等過程中均存在不可避免的誤差,因此最終分離到LF及SF中的各組分質(zhì)量加和與RS相比存在一定誤差?；谑?9)計算出的誤差結(jié)果分布如圖2所示,約90%以上的數(shù)據(jù)組誤差控制在±10%的范圍內(nèi),且各指標中值與0相比無顯著性差異(P>0.05)。上述結(jié)果表明,該研究提出的計算方法適用于評估糞污固液分離后各組分的分布特征,在后續(xù)分析中剔除了誤差范圍超過±10%的數(shù)據(jù)組。

DM—干物質(zhì),VS—揮發(fā)性固體,TC—總碳,TN—總氮,TAN—總銨態(tài)氮,TP—總磷,TK—總鉀。括號中的數(shù)字為納入文獻數(shù)及處理數(shù);虛線表示可接受誤差范圍的上限及下限(±10%)。

2.2 固液分離技術(shù)效率評估

2.2.1不同分離技術(shù)的分離效率

由于不同畜種糞污理化性狀的差異可能會對分離技術(shù)的效果產(chǎn)生影響,因此在區(qū)分分離技術(shù)的基礎(chǔ)上對畜種進行了區(qū)分,結(jié)果如圖3所示。

DM—干物質(zhì),VS—揮發(fā)性固體,TC—總碳,TN—總氮,TAN—總銨態(tài)氮,TP—總磷,TK—總鉀。括號中的數(shù)字為納入文獻數(shù)及處理數(shù)。

螺旋擠壓與離心技術(shù)是在納入文獻中出現(xiàn)頻率最高的分離技術(shù),也是實際生產(chǎn)中應(yīng)用最廣泛的分離技術(shù)。4種條件下各指標在固體中的分離效率均表現(xiàn)為DM、VS、TC、TN及TP高于TAN及TK,表明固液分離技術(shù)可更有效地分離非水溶性及容易吸附在固體顆粒物上的組分。對于同一畜種糞污,除了TAN及TK這2個水溶性組分的分離效率相當(dāng)外,其余組分均表現(xiàn)為離心技術(shù)高于螺旋擠壓技術(shù),這與離心技術(shù)能夠去除粒徑大于0.22 mm的顆粒物,而螺旋擠壓技術(shù)僅能去除粒徑大于1 mm的顆粒物的結(jié)果[31]一致。對于同一種分離技術(shù),相較于牛廠糞污,豬廠糞污各組分傾向于更高的分離效率(圖3)。

2.2.2干物質(zhì)含量對EX-SF的影響

圖4為DM與EX-SF的線性回歸關(guān)系。不管是經(jīng)過SP還是CE處理的糞污,EX-SF均隨DM的增加而升高。在SP處理條件下,ESF、EDM-SF及ETC-SF與DM含量分別達到了極顯著或顯著相關(guān)(P<0.01或0.05)。在CE處理條件下ESF、ETC-SF和ETAN-SF分別與干物質(zhì)含量達顯著相關(guān)(P<0.05)。以往研究表明,EX-SF與原始糞污中DM含量及粒徑分布有關(guān),因此存在于固體中或者容易吸附在固體顆粒上的組分EX-SF會隨著DM含量的增加而升高[13, 33, 35]。對于氮和磷來說,由于糞污中90%的氮和磷吸附在粒徑<0.125 mm的固體顆粒中[36],而CE及SP對處于該范圍內(nèi)粒徑的去除能力有限,這可能是導(dǎo)致TN及TP在固體中的分離效率與DM含量無顯著相關(guān)性的原因。并且當(dāng)TN中可溶性的無機氮含量占比高時,會進一步降低其與DM含量間的相關(guān)性。TK多為水溶性組分,其分離效率的高低受DM含量的影響很小。

1—與離心技術(shù)相關(guān)的線性回歸方程,2—與螺旋擠壓技術(shù)相關(guān)的線性回歸方程。

2.2.3干物質(zhì)的分離效率及去除效率頻率分布特征

利用干物質(zhì)的分離效率(E)及去除效率(R)頻率分布對分離效率進行了分類。由圖5可知,E與R的頻率均呈雙峰分布,相鄰峰的分界線分別為RDM=0.61和EDM=0.65。進一步分析發(fā)現(xiàn),除了2組數(shù)據(jù)在EDM和RDM頻率分布中的位置不一致外[37-38],其余數(shù)據(jù)在E和R頻率分布中的位置均一致,因此在下面的分析中將這2組數(shù)據(jù)剔除。

E—分離效率,R—去除效率。

計算結(jié)果表明,RDM及EDM的數(shù)值在低效分離組及高效分離組內(nèi)均呈正態(tài)分布(P>0.05),且同一指標在低效率及高效率組之間均具有極顯著差異(P<0.01),RDM在低效及高效分離組的均值分別為0.36±0.12和0.75±0.07,EDM均值分別為0.44±0.14和0.80±0.09。

2.2.4不同分離技術(shù)的效率分類

將文章中出現(xiàn)的所有分離技術(shù)依據(jù)2.2.3節(jié)中描述的方法進行了分離效率的分類。由圖6可以看出,低效率組中包括所有的單一加壓過濾技術(shù)及離心技術(shù),絮凝/混凝+機械分離技術(shù)的處理均出現(xiàn)在高效率組,說明絮凝劑及混凝劑的添加可大幅度提高機械分離技術(shù)的分離效率。但CE及SP在高、低效率組均有出現(xiàn),且其對牛糞污的分離均處于低效率組,而高效率組中主要是豬糞污。綜上說明,分離效率的高低除了受分離技術(shù)的影響外,還會受到其他因素的影響,例如糞污的初始理化性狀等,但在目前條件下評估分離效率時無法將分離技術(shù)與糞污性狀的影響完全分開。

圖6 不同分離技術(shù)的效率分類Fig.6 Efficiency classification of different separation technologies

2.2.5不同分離效率下的組分分布特征

高、低效率組中各指標的分布如圖7所示。高效率組中EFM、EDM-SF、EVS-SF、ETN-SF、ETAN-SF、ETP-SF及ETK-SF在SF中的分離效率顯著高于低效率組,分別為低效率組的2.5、1.9、1.6、3.1、5.2、2.3及3.1倍。有研究表明,糞污經(jīng)過固液分離后可有效將氮和磷分離。WEBB等[34]在關(guān)于沼液固液分離的研究中發(fā)現(xiàn),低效率組中氮磷的去除效率均較低,高效率組中磷去除效率顯著升高,因此在高效率組中的固液分離技術(shù)可分別將氮和磷有效分離到LF及SF中。而該研究的結(jié)果表明,不管是在高效率組還是低效率組均無法很好地將氮磷分離,這可能與糞污在儲存期間由于有機物質(zhì)分解而導(dǎo)致有機氮含量降低、易溶于水的無機氮含量增加有關(guān)。

FM—糞污鮮重,DM—干物質(zhì),VS—揮發(fā)性固體,TC—全碳,TN—總氮,TAN—總銨態(tài)氮,TP—總磷,TK—總鉀。

2.3 高、低效率組分離技術(shù)對氣體排放的影響

糞污固液分離會影響其儲存期間氣體的排放(圖8)。牛廠糞污經(jīng)固液分離后,高效率組分離技術(shù)顯著降低了氨排放(33.4%),低效率對氨排放量降低不顯著;豬廠糞污經(jīng)固液分離后,高、低效率組均有NH3排放增加的趨勢,但增幅不顯著。不管高效率組還是低效率組的分離技術(shù),對糞污N2O的排放均無顯著影響。分離組分N2O的總排放主要由SF決定。這是因為LF中NO3-的含量可以忽略不計,反硝化過程非常有限,而好氧硝化過程是N2O排放的主要途徑。

圖8 不同分離效率組別下氣體相對排放量Fig.8 Relative gas emissions under different separation efficiency groups

此外,糞污表面形成的自然結(jié)殼可以為N2O的生產(chǎn)提供所需的需氧和厭氧環(huán)境,以增強N2O的排放。然而,與未分離糞污相比,分離后LF中固體含量降低,可能導(dǎo)致天然結(jié)殼形成不良,LF的N2O排放減少[39-42]。分離后的SF由于含水量低,刺激氨氧化和NO3-的產(chǎn)生,有利于N2O的產(chǎn)生和排放,但TN及TAN在SF中的分離效率普遍較低,這可能是導(dǎo)致分離后N2O氣體總排放量無顯著變化的原因。分離技術(shù)均顯著降低了豬糞污和牛糞污CH4(高效率組:67.8%和67.9%;低效率組:43.5%和43.7%)及GHG的排放(高效率組:60.7%和60.5%;低效率組:38.9%和38.9%),其中高效率組具有更高的減排效果。GHG的減排主要源自甲烷排放量的降低,甲烷在厭氧條件下產(chǎn)生,固液分離后液體部分含碳物質(zhì)減少,甲烷產(chǎn)生底物減少是導(dǎo)致甲烷排放量降低的主要原因。

2.4 展望

該研究評估了不同固液分離技術(shù)的分離效率,其中包括單一的機械分離、機械分離+機械分離及絮凝/混凝+機械分離的組合。不同分離技術(shù)條件下產(chǎn)生的LF和SF具有不同的特性,因此在后續(xù)的儲存及田間施用期間對氨氣及溫室氣體排放的貢獻不同[9,43-44]。目前關(guān)于固液分離后糞污氣體排放變化情況的研究結(jié)果不一致[8-14,43-44],因此需要進行綜合研究來明確固液分離技術(shù)對糞污在固液分離后的管理鏈條中氨氣及溫室氣體排放的影響。

糞污分離后的LF及SF由于性質(zhì)的變化在田間應(yīng)用后可能會對土壤造成不可預(yù)測的后果。例如,聚丙烯酰胺(PAM)和氯化鐵通常作為絮凝劑用于提高分離效率[22,45],但它們對生物地球化學(xué)循環(huán)及土壤微生物的影響尚未進行深入研究。因此,在使用這些分離技術(shù)之前,需要系統(tǒng)地研究LF和SF的潛在風(fēng)險。另外,LF施用后對土壤滲透率的改變是影響氣體損失和溫室氣體排放的一個重要因素,且其主要由固體去除率決定,而固體去除率在不同的分離技術(shù)之間有所不同,因此這些方面也應(yīng)在后續(xù)的研究中進行評估。

3 結(jié)論

研究發(fā)現(xiàn),不同分離技術(shù)分離效率差異明顯,離心技術(shù)對非水溶性組分的分離效率均高于螺旋擠壓技術(shù),復(fù)合分離技術(shù)可顯著提高各指標分離效率;各指標分離效率與糞污干物質(zhì)含量呈正相關(guān)關(guān)系;糞污經(jīng)固液分離后顯著降低了CH4及GHG的排放,高效率組分離技術(shù)的減排潛力更高。