試驗數(shù)據(jù)驅(qū)動的MSRFC系統(tǒng)分析與仿真

摘要： 甲醇重整高溫質(zhì)子交換膜燃料電池（MSRFC）是一種以甲醇為燃料的清潔高效能源轉(zhuǎn)換裝置。建立了目標功率為3.5 kW的MSRFC試驗平臺，系統(tǒng)測量和分析了高溫燃料電池（HT-PEMFC）電堆功率階躍期和穩(wěn)定期甲醇燃料供給、重整氣組分、電堆性能以及重整器、燃燒器和電堆溫度等動態(tài)響應特征。基于試驗數(shù)據(jù)研究了樣本空間和不同機器學習方法對HT-PEMFC電堆性能預測的準確性和適用性，最終訓練了高斯過程回歸HT-PEMFC電堆電壓預測模型。通過Simulink構(gòu)建了耦合機器學習電壓預測模型和MSRFC子系統(tǒng)能量守恒方程的系統(tǒng)仿真方法，可以準確預測MSRFC系統(tǒng)階躍期和穩(wěn)定期的功率、溫度和響應時間，相對誤差分別控制在1%和3%以內(nèi)。試驗結(jié)果和系統(tǒng)仿真模型可以為MSRFC系統(tǒng)優(yōu)化和放大提供數(shù)據(jù)支撐。

關(guān)鍵詞： 甲醇蒸氣重整（MSR）；質(zhì)子交換膜燃料電池；性能預測；預測模型

DOI： 10.3969/j.issn.1001-2222.2024.04.005

中圖分類號：TM911.4文獻標志碼： B文章編號： 1001-２２２２（２０24）０4-００31-０7

氫能的制備和存儲是“十四五”國家規(guī)劃的重點方向，已經(jīng)成為我國實現(xiàn)“雙碳”目標和保障能源安全的關(guān)鍵節(jié)點［1］。甲醇在常溫常壓下呈液態(tài)，能與水無限混溶，運輸及使用安全便捷，同時兼具高氫碳比和高體積能量密度的特點，是理想的氫能存儲載體［2］。目前，甲醇在車用燃料、船用燃料和燃料電池［3］等領(lǐng)域已有了較為成熟的應用。

甲醇蒸氣重整（MSR）通過甲醇與水蒸氣高溫催化反應制氫，運行溫度在220～300 ℃之間，具有高產(chǎn)率、高純度和低成本的優(yōu)勢［4］。MSR產(chǎn)生的富氫氣與高溫質(zhì)子交換膜燃料電池（HT-PEMFC）結(jié)合，形成甲醇重整高溫質(zhì)子交換膜燃料電池（MSRFC）系統(tǒng)，可以高效地將甲醇和氧氣的化學能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔?。HT-PEMFC運行溫度在120～200 ℃之間，電池無需復雜的水/熱管理，膜電極對CO，SO2等雜質(zhì)耐受力大幅提升［5］。

由于重整器和HT-PEMFC理想工作溫度范圍不同，給MSRFC高效集成和控制帶來了嚴峻挑戰(zhàn)，國內(nèi)外學者對MSRFC開展了大量試驗和系統(tǒng)仿真研究［6-11］?；诟鹘M件和燃料物理、化學性質(zhì)，通過質(zhì)量守恒、動量守恒、能量守恒和電化學等方程可以構(gòu)建預測MSRFC動態(tài)響應的仿真模型［7，9，11］，討論不同控制策略對系統(tǒng)啟動時間［9，11］和能量效率［8，10］的影響。HT-PEMFC電堆是能量轉(zhuǎn)化的核心部件，其運行耦合了復雜的傳質(zhì)、傳熱、電化學反應、離子（電子）傳導和催化劑衰減等現(xiàn)象。已有的HT-PEMFC試驗測試主要研究CO濃度［12-13］、CO2濃度［14］和濕度［15］在不同工作溫度（120～200" ℃）下對單電池性能的影響，而文獻中關(guān)于復雜運行條件下全溫度區(qū)間和不同氣體組分對電堆性能影響的試驗數(shù)據(jù)相對較少。直接求解基于電極反應動力學的Nernst和Butler-Volmer方程，或者基于試驗數(shù)據(jù)擬合、查表［9］和回歸［16-17］獲得HT-PEMFC電堆電壓響應，影響因素眾多，而采用試驗數(shù)據(jù)驅(qū)動的方法則對測量數(shù)據(jù)的完整性和可靠性提出了很高要求。

本研究將對一套MSRFC開展系統(tǒng)試驗，測量和分析復雜運行條件下子系統(tǒng)的溫度、電堆性能和燃料供給變化?；谕暾囼灁?shù)據(jù)，從樣本空間大小、預測誤差和預測速度方面研究高斯過程回歸（GPR）、向量機（SVM）和回歸樹（Tree）3種回歸方法對電堆性能預測的準確性和適用性，獲得最優(yōu)HT-PEMFC電堆機器學習模型。針對MSRFC子系統(tǒng)集成，利用Simulink建立精確一維仿真系統(tǒng)模型，準確預測MSRFC中系統(tǒng)動態(tài)響應。

1MSRFC系統(tǒng)與測試方案

圖1示出了MSRFC系統(tǒng)整體布置、系統(tǒng)內(nèi)部物質(zhì)與能量流路徑以及數(shù)據(jù)采集點位置。

重整器是將一定比例的甲醇水，經(jīng)過汽化裝置（燃料蒸發(fā)室）加熱汽化，在一定溫度、壓力和催化劑作用下重整為富氫氣體。HT-PEMFC電堆由120節(jié)單體電池以串聯(lián)的方式層狀堆疊組成，電堆質(zhì)量約為20.5 kg，尺寸為227 mm×148 mm×453 mm，額定功率為5 kW。集成換熱器包括重整氣（HE1）換熱處、甲醇水從液態(tài)到氣態(tài)的相變發(fā)生處（HE2）、冷卻液（HE3）和燃燒器反應熱產(chǎn)物處（HE4）。車用發(fā)動機2024年第4期2024年8月鹿瑤， 等： 試驗數(shù)據(jù)驅(qū)動的MSRFC系統(tǒng)分析與仿真

啟動階段，將燃燒室電加熱到最低工作溫度，空氣過風機1泵入燃燒器，燃燒反應廢氣依次通過重整器和HE4最終排出；甲醇燃料經(jīng)過HE2加熱；冷卻液依次流經(jīng)空氣換熱器HE5，HT-PEMFC，HE3，與燃燒室尾氣換熱后經(jīng)過冷卻風扇再回到電堆陰極，冷卻風扇不工作。

運行階段，甲醇水先與HE4換熱變成甲醇水蒸氣，再進入重整器催化重整；產(chǎn)生的重整氣體先進入HE1降溫，再進入HT-PEMFC電堆陽極；空氣在HE5中換熱升溫后，進入電堆陰極進行氧化反應，陰極廢氣直接排出系統(tǒng)；當電堆溫度過高時，空氣風扇啟動。與啟動階段不同的是，運行階段主要通過燃燒電堆尾氣來維持系統(tǒng)的熱平衡。

2MSRFC系統(tǒng)建模

在試驗測量的基礎上，本研究利用Simulink對MSRFC系統(tǒng)建模，包括重整器子系統(tǒng)、HT-PEMFC子系統(tǒng)及燃燒器子系統(tǒng)。2.1重整器子系統(tǒng)

本研究中重整器是一種固定床反應器，填充Cu基催化劑顆粒。其中發(fā)生甲醇水蒸氣重整、甲醇裂解和逆水氣變換3個反應，對應的化學方程式分別為

CH3OH+H2OCO+3H2，H298=49.5 kJ/mol，

CH3OHCO+2H2，H298=90.5 kJ/mol，

CO+H2OCO2+H2，H298=-41.1 kJ/mol。

式中：H298為溫度為298 K時反應的吸熱和放熱量。

在系統(tǒng)運行階段，甲醇和水的混合蒸氣需在換熱器HE2中預熱到重整器溫度，而燃燒器高溫煙氣流經(jīng)重整器為吸熱反應提供熱量。根據(jù)能量守恒定律，質(zhì)量為mref，比熱容為Cpref的重整器溫度Tref需滿足［11］：

mref·Cpref·dTrefdt=gas，ref-rad-ref。（1）

燃燒器尾氣向重整器傳遞的熱量gas，ref可以表示為

gas，ref=hgas，ref·Agas，ref·Tb，gas-Tref。（2）

式中：hgas，ref為燃燒器尾氣與重整器之間的對流傳熱系數(shù)；Agas，ref為換熱面積；Tb，gas為燃燒器尾氣的溫度。重整器向環(huán)境中的散熱rad可以表示為

rad=kr，cond·Aref·Tref-TeΔxr。（3）

式中：kr，cond為重整器與環(huán)境之間的導熱系數(shù)；Aref為重整器換熱表面積；Δxr為重整器厚度。

重整反應所需熱量ref等于［18］：

ref=rR·ΔHSR+rD·ΔHmd+rW·ΔHwgs。（4）

2.2HT-PEMFC電堆子系統(tǒng)

溫度控制是實現(xiàn)HT-PEMFC電堆高效和穩(wěn)定運行的重要環(huán)節(jié)，根據(jù)能量守恒方程，HT-PEMFC電堆溫度Tfc需滿足［9］：

mfc·Cpfc·dTfcdt=oil+（TN-e）-rad。（5）

式中：mfc為電堆質(zhì)量；Cpfc為電堆的比熱容；e為電堆的輸出功率，等于n節(jié)單電池輸出電壓和輸出電流的乘積之和，即

e=n·Ifc·Vfc。（6）

式中：Ifc為電堆電流；Vfc為電堆電壓。電堆電化學產(chǎn)熱可以表示為

TN=n·Ifc·VTN。（7）式中：VTN為電堆的熱中性電壓。導熱油與燃料電池組之間的導熱量oil可以參照式（2）計算；電堆向環(huán)境中的熱損失rad可以參照式（3）計算。

2.3試驗數(shù)據(jù)驅(qū)動的電壓預測模型

本研究從樣本空間大小、預測誤差和預測速度方面研究支持向量機（SVM）、高斯過程回歸（GPR）和回歸樹（Tree）等3種機器學習方法對穩(wěn)定期和階躍期MSRFC系統(tǒng)中HT-PEMFC電堆電壓預測的適用性和可靠性，以獲得最優(yōu)機器學習模型。

從測量數(shù)據(jù)中提取電堆陰極進風量、重整甲醇流量、電流密度和電堆溫度作為輸入特征值，電堆電壓作為預測目標，穩(wěn)定期和階躍期特征數(shù)據(jù)比例為5∶1，取85%的特征數(shù)據(jù)作為訓練集，剩余作為驗證集。利用MATLAB實現(xiàn)監(jiān)督式機器學習，訓練出的回歸模型作為目標函數(shù)生成C/C++代碼與Simulink耦合。為了評估上述模型預測性能，選取均方根誤差（RMSE）、均方誤差（MSE）、平均絕對誤差（MAE）和決定系數(shù)（R2）為評價指標。

2.4燃燒器

在系統(tǒng)啟動階段，燃燒器中僅發(fā)生甲醇燃燒反應；而在系統(tǒng)工作階段，主要發(fā)生氫氣燃燒反應。燃燒器的建?？蓞⒄罩卣鳎?1］。燃燒器內(nèi)燃料溫度升高所要吸收的熱量可以表示為

h=houtlet-hinlet·i。（8）

式中：houtlet和hinlet分別為燃燒器進出口物質(zhì)的蒸發(fā)焓，物質(zhì)包括甲醇、氧氣、氫氣和水蒸氣；i為對應物質(zhì)的摩爾流量。

2.5系統(tǒng)模型搭建

綜合2.1至2.4節(jié)的模型，利用Simulink對MSRFC系統(tǒng)進行建模，包含了重整器、燃燒器、高溫燃料電池電堆、冷卻風扇、燃料泵、集成換熱器、空氣換熱器等模塊，它們與圖1中的系統(tǒng)框架相對應。

3結(jié)果與討論

3.1MSRFC系統(tǒng)測試結(jié)果

以3.0 kW目標功率試驗結(jié)果為例，圖2示出了約8.3 h測試過程，包含啟動、運行和關(guān)機階段MSRFC系統(tǒng)各參數(shù)的動態(tài)響應。啟動階段，高溫電堆、重整器和燃燒器的升溫速率分別為1.96 K/min，7.85 K/min和41.3 K/min；當燃燒器溫度超過570 ℃，燃燒器甲醇供給量降低22.3%，以確保燃燒器在500～570 ℃范圍內(nèi)工作。

運行階段包含3個功率階躍期和3個功率穩(wěn)定期。燃燒器主要通過燃燒高溫電堆陽極尾氣來保持系統(tǒng)熱平衡，燃燒器進風量也減少為啟動階段峰值的68.9%。在第Ⅰ個功率階躍期（567 s）和功率穩(wěn)定期（1 138 s），重整器甲醇燃料泵流量階躍到32.1 g/min后保持穩(wěn)定，電堆陰極風量階躍到548.8 L/min后保持穩(wěn)定，電堆功率達到1.5 kW后保持穩(wěn)定。在電堆升溫過程中，燃燒器溫度波動相對較高。每個功率階躍期，隨著重整器甲醇燃料泵流量上升，燃燒器和重整器溫度會發(fā)生較大波動。

本研究將調(diào)節(jié)甲醇燃料泵流量變化引起燃燒器和重整器大幅溫度波動所經(jīng)歷的時間定義為系統(tǒng)響應時間。當燃燒器平均溫度在500～570 ℃之間、重整器平均溫度在260～270 ℃之間的條件同時滿足時，系統(tǒng)調(diào)節(jié)完成。隨著目標功率的升高，響應時間逐漸增加，3次功率階躍對應的響應時間分別為566.95 s，736.69 s和1 401.2 s。第Ⅱ個功率穩(wěn)定期（約1 307.8 s）燃燒器的溫度波動（離散系數(shù)1.15%）要明顯高于第Ⅲ個功率穩(wěn)定期（約646.76 s）燃燒器的溫度波動（離散系數(shù)0.56%）。關(guān)閉階段，燃燒器和重整器甲醇燃料泵關(guān)閉，通過提高燃燒器進風量（580L/min）和冷卻風扇功率來實現(xiàn)整個系統(tǒng)的冷卻，耗時約為0.28" h。

3.2HT-PEMFC電堆性能與電壓預測模型

圖3示出了MSRFC系統(tǒng)中高溫電堆的極化曲線（實心圓點代表電堆溫度），包含了10 h中超過10萬組測量點，橫坐標為120節(jié)單電池（面積162.3 cm2）平均電流密度。高溫電堆的工作溫度在125～165 ℃之間，高溫電堆的功率在0～3.5 kW之間。本研究測試的120節(jié)單電池最大額定電流密度為0.32 A/cm2，對應電壓為0.56 V。圖4中還標出了5個功率穩(wěn)定期，對應的重整器氣體組分與圖4中數(shù)據(jù)對應。作為參照，圖3中還包含文獻中不同溫度和CO濃度下HT-PEMFC試驗和模擬數(shù)據(jù)［13，19-20］（實心三角表示純氫氣，空心圓表示富氫氣）。

當電流上升至0.12 A/cm2之前，燃料電池電流較小，開路電壓急劇下降，通入重整氣的HT-PEMFC極化損失較為嚴重，這是由于電堆處在升溫過程，電池運行不穩(wěn)定。

當電流密度達到0.12 A/cm2，電堆功率達到1.5 kW，負載電流目標值由0.12 A/cm2上升至0.2 A/cm2，電池平均溫度為160" ℃，重整氣體中CO濃度為（1.4±0.5）%，H2濃度為（68.7±7.7）%，相比其他穩(wěn)定階段，CO濃度高，氣體組分波動較大，這是重整器溫度偏高所致。這一階段電池的性能優(yōu)于120 ℃，130 ℃，140 ℃溫度下純H2的電池性能，僅次于160 ℃純H2和160 ℃（1%CO）的電池性能。

當電流密度大于0.2A/cm2時，重整氣中CO濃度在1%以內(nèi)，H2占75%左右，電池的性能高于160 ℃（2%CO）電池性能，低于160 ℃（1%CO）電池性能。綜上，雖然MSRFC系統(tǒng)中電堆性能低于單電池，但總體表現(xiàn)優(yōu)于純氫氣的HT-PEMFC性能。

受限于氣相色譜儀采樣和分析頻率，氣體測量主要針對功率穩(wěn)定期。圖4示出了1.5 kW，2.0 kW，2.5 kW，3.0 kW，3.5 kW共5種穩(wěn)定工況下重整器出口處CO，CO2和H2組分的平均值和標準差（重整器入口甲醇水溶液的水醇比均為1.1∶1）。圖4的右軸給出了重整器平均溫度和離散系數(shù)，除了2.0 kW工況外，H2濃度均在75%以上，說明重整器性能較穩(wěn)定；CO占比均小于1%，說明高溫燃料電池工作相對穩(wěn)定。

圖5對比了樣本大小對GPR，SVM和回歸樹電壓回歸模型準確性的影響。測量數(shù)據(jù)超過10萬組，隨著樣本點數(shù)量的增加，3種模型的RMSE，MSE和平均MAE都逐漸降低，當樣本點數(shù)量達到6萬組后，3個模型的誤差趨于平穩(wěn)，且R2gt;0.99。由于SVM對噪聲和異常值敏感，其3種誤差值都明顯高于GPR和回歸樹。而GPR的RMSE和MAE值比回歸樹分別低了0.1和0.05，因此，GPR比回歸樹更適用于復雜關(guān)系的預測。

圖5d示出了3個模型的預測速度。3種模型的預測速度在103～106 obs/s之間（AMD EPYC 7R32 48-Core Processor）。GPR計算相對復雜，預測速度為103.556 3 obs/s。為了兼顧電壓回歸模型準確性和訓練效率，最終選擇的樣本點數(shù)量為6萬組，訓練方法為GPR。

本研究MSRFC系統(tǒng)高溫電堆電壓范圍為0～100 V，電流密度的范圍為0～0.3 A/cm2，電堆溫度范圍為25～165 ℃。由圖6a可見試驗測試電壓與GPR模型預測電壓具有較高的一致性。圖6b示出GPR模型預測相對誤差與電流密度、電堆溫度和甲醇泵流量的關(guān)系，由圖可見：預測相對誤差隨著電堆溫度的升高有所增加，隨著甲醇供給量的增加先增加后減小；電流階躍上升期的預測相對誤差要明顯低于電流穩(wěn)定期?？傮w上，GPR模型預測電壓相對誤差在1%內(nèi)，GPR模型能夠?qū)崿F(xiàn)電堆電壓精確預測，有助于提升系統(tǒng)仿真模型的準確性和適用性。

3.3MSRFC系統(tǒng)仿真與驗證

本研究構(gòu)建的Simulink系統(tǒng)仿真模型可以根據(jù)甲醇燃料泵流量輸入預測求解MSRFC系統(tǒng)運行過程中各子系統(tǒng)和電堆性能的動態(tài)響應特征。圖7示出以3.0 kW工況試驗甲醇燃料泵流量為輸入的預測結(jié)果和相對誤差。在啟動階段，仿真模型高估了電堆溫度，低估了重整器溫度。在運行階段，仿真模型預測的電堆溫度先減小后增加，之后每次階躍都會增加預測的相對誤差，穩(wěn)定期Ⅲ中的電堆溫度相對誤差波動較大；重整器溫度相對誤差從階躍期Ⅰ后逐漸減低，在階躍期Ⅱ后，仿真模型低估了重整器溫度，相對誤差略有升高；電堆功率預測精度較高。與試驗結(jié)果對比，電堆溫度和電堆功率預測相對誤差分別控制在3%和1%以內(nèi)。3次功率階躍期后的系統(tǒng)響應時間預測值分別為542.60 s，764.52 s和1 468.26 s，誤差均小于5%。

4結(jié)論

a） MSRFC系統(tǒng)輸出功率每次階躍提升后，重整器和燃燒器溫度分別控制在260～270 ℃和500～570 ℃范圍內(nèi)，重整器升溫速率低于燃燒器，系統(tǒng)整體運行穩(wěn)定，響應時間隨著目標功率的增加而增加；

b） 重整器出口處的H2，CO2和CO占比約為75%，24.2%和0.8%，在重整器穩(wěn)定工作時離散系數(shù)分別小于5%，5%和0.1%；

c） GPR機器學習模型對電堆電壓預測具有更好的準確性和適用性，訓練樣本數(shù)應大于6萬組，模型預測結(jié)果相對誤差在1%以內(nèi)；

d） 耦合GPR電壓預測模型的Simulink仿真方法能夠通過甲醇燃料供給流量準確預測系統(tǒng)輸出功率動態(tài)響應，階躍期和穩(wěn)定期HT-PEMFC電堆功率和溫度預測結(jié)果相對誤差分別控制在1%和3%以內(nèi)，響應時間預測誤差小于5%。

參考文獻：

［1］李俊峰，李廣.碳中和——中國發(fā)展轉(zhuǎn)型的機遇與挑戰(zhàn)［J］.環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展，2021，46（1）：50-57.

［2］Araya S S，Liso V，Cui X T，et al.A review of the methanol economy：The fuel cell route［J］.Energies，2020，13（3）：596.

［3］李文浩，方虹璋，杜常清，等.氫燃料電池發(fā)動機熱管理系統(tǒng)的控制方案研究［J］.車用發(fā)動機，2022（1）：58-63.

［4］唐永華 顏，候獻軍，李小毅，等.直接甲醇燃料電池在汽車上的應用前景分析［J］.車用發(fā)動機，2005（3）：1-4.

［5］Guptap T B，Rahaman M.A critical review on hydrogen based fuel cell technology and applications ［J］.Chemical Recourd，2023，24（1）：e202300295.

［6］Herdem M S，F(xiàn)arhad S，Hamdullahpur F.Modeling and parametric study of a methanol reformate gas-fueled HT-PEMFC system for portable power generation applications ［J］.Energy Conversion and Management，2015，101：19-29.

［7］Korsgaard A R，Nielsen M P，Kr S K.Part one：A novel model of HTPEM-based micro-combined heat and power fuel cell system ［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2008，33（7）：1909-1920.

［8］Korsgaard A R，Nielsen M P，Kr S K.Part two：control of a novel HTPEM-based micro combined heat and power fuel cell system［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2008，33（7）：1921-1931.

［9］Sahlin S L，Andreasen S J，KR S K.System model development for a methanol reformed 5 kW high temperature PEM fuel cell system［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2015，40（38）：13080-13089.

［10］Zhang S，Zhang Y，Chen J，et al.Design，fabrication and performance evaluation of an integrated reformed methanol fuel cell for portable use［J］.Journal of Power Sources，2018，389：37-49.

［11］Ipaskis D，Ouzounudou M，Papadopoulou S，et al.Dynamic modeling and control analysis of a methanol autothermal reforming and PEM fuel cell power system［J］.Applied Energy，2017，208：703-718.

［12］Jeppesen C，Polverino P，Andreasen S J，et al.Impedance characterization of high temperature proton exchange membrane fuel cell stack under the influence of carbon monoxide and methanol vapor［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2017，42（34）：21901-21912.

［13］Das S K，Reis A，Berry K J.Experimental evaluation of CO poisoning on the performance of a high temperature proton exchange membrane fuel cell［J］.Journal of Power Sources，2009，193（2）：691-698.

［14］Zhou F，Andreasen S J，Kr S K，et al.Experimental investigation of carbon monoxide poisoning effect on a PBI/H3PO4 high temperature polymer electrolyte membrane fuel cell：Influence of anode humidification and carbon dioxide［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2015，40（43）：14932-14941.

［15］Chippar P，Kang K，Lim Y D，et al.Effects of inlet relative humidity （RH） on the performance of a high temperature-proton exchange membrane fuel cell （HT-PEMFC）［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2014，39（6）：2767-2775.

［16］Hossain S K S，Ali S S，Rushd S，et al.Interaction effect of process parameters and pd-electrocatalyst in formic acid electro-oxidation for fuel cell applications：implementing supervised machine learning algorithms［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2022，46（15）：21583-21597.

［17］Ming W，Sun P，Zhang Z，et al.A systematic review of machine learning methods applied to fuel cells in performance evaluation，durability prediction，and application monitoring［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2023，48（13）：5197-5228.

［18］Jimin Z，Simon A S，Xiaoti C，et al.The role of effectiveness factor on the modeling of methanol steam reforming over CuO/ZnO/Al2O3 catalyst in a multi-tubular reactor ［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2022，47（14）：8700-8715.

［19］Devrim Y，Albostan A，Devrim H.Experimental investigation of CO tolerance in high temperature PEM fuel cells［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2018，43（40）：18672-18681.

［20］Shamardina O，Chertovich A，Kulikovsky A A，et al.A simple model of a high temperature PEM fuel cell［J］.International Journal of Hydrogen Energy，2010，35（18）：9954-9962.

Analysis and Simulation of MSRFC System Driven by Experimental Data

LU Yao1，JIANG Zhaochen2，HE Zhixia2，SHEN Jianyue3

（1.School of Energy and Power Engineering，Jiangsu University，Zhenjiang212013，China;2.Institute for Energy Research，Jiangsu University，Zhenjiang212013，China;3.Shanghai Palcan New Energy Technology Company，Shanghai201702，China）

Abstract： Methanol steam reforming high temperature proton exchange membrane fuel cell （MSRFC） is a clean and efficient energy conversion device that utilizes methanol as fuel source. A MSRFC test platform with a target power of 3.5 kW was established to systematically measure and analyze the dynamic response characteristics of reformer gas composition， high-temperature fuel cell （HT-PEMFC） stack performance and temperatures of reformer， combustor and HT-PEMFC stack in the power step and stabilization periods caused by the variation of methanol fuel supply. The sample space and different machine learning methods were investigated for the accuracy and applicability of the HT-PEMFC stack based on the experimental data. The HT-PEMFC stack voltage prediction model was trained by means of Gaussian process regression. A MSRFC system simulation approach coupling the machine learning voltage prediction model and the energy conservation equations of sub-system was constructed in the frame of Simulink， which could accurately predict the power，temperature and response time of the HT-PEMFC stack during step and stabilization periods. The relative errors could be controlled within 1% and 3% respectively. The obtained experimental results and system simulation model could provide data support for optimization and scaling up of MSRFC systems.

Key words： methanol steam reforming （MSR）;proton exchange membrane fuel cell;performance prediction;prediction model

［編輯： 姜曉博］