基于輻射損傷的磷灰石裂變徑跡退火行為研究

馮 磊，孫 敏，馮 鵬

1. 蘭州大學(xué) 地質(zhì)科學(xué)與礦產(chǎn)資源學(xué)院，蘭州 730000；2. 中國(guó)石油大學(xué) 油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249；3. 中國(guó)石油大學(xué) 地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249；4. 中國(guó)地質(zhì)大學(xué) 地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083；5. 中國(guó)石油集團(tuán)測(cè)井有限公司 長(zhǎng)慶分公司，西安 710200

裂變徑跡熱定年技術(shù)是根據(jù)磷灰石、鋯石等礦物顆粒中U自發(fā)裂變產(chǎn)生高能裂變碎片在礦物晶格中形成徑跡發(fā)展而來的一種低溫?zé)崮甏鷮W(xué)方法。近年來，隨著裂變徑跡測(cè)年技術(shù)在地質(zhì)、地貌學(xué)領(lǐng)域的成功應(yīng)用使其得到廣泛關(guān)注（Gallagher, 1995, 2012; Gleadow et al., 2015;Okamoto et al., 2015; Abdullin et al., 2016; Song et al., 2018b）。輻射損傷是由礦物中U、Th等放射性元素經(jīng)衰變與自發(fā)裂變所產(chǎn)生的子體粒子在運(yùn)動(dòng)過程中對(duì)周圍晶體結(jié)構(gòu)造成的破壞（Gleadow et al., 2019）。衰變的半衰期遠(yuǎn)小于自發(fā)裂變半衰期，在衡量輻射損傷的程度時(shí)可以認(rèn)為輻射損傷來自于U、Th等元素的衰變而忽略自發(fā)裂變。裂變徑跡是一種輻射損傷，裂變徑跡形成之后來自U、Th等放射性元素衰變產(chǎn)生的子體粒子可能會(huì)對(duì)其穩(wěn)定性產(chǎn)生影響，在原子尺度上影響到某些元素的擴(kuò)散性（如He、Pb）和缺陷（如空位和間隙子）之間的相互作用（Cherniak et al., 1991; Gleadow et al., 2002; McDannell et al., 2018）。因此,輻射損傷在地質(zhì)宏觀尺度上可能會(huì)影響到低溫?zé)崮甏盁釟v史的解釋（Valley et al., 2014; Kusiak et al.,2015; Gerin et al., 2017; Zeitler et al., 2017），甚至能夠影響鋯石U-Pb同位素體系和U-Pb同位素年齡值的測(cè)定（巫嘉德等，2015）。

迄今為止，裂變徑跡熱年代學(xué)是建立在有限的晶體損傷之上的，認(rèn)為熱是導(dǎo)致徑跡退火的唯一因素。然而Carpéna（1998）發(fā)現(xiàn)在低溫條件下退火也會(huì)發(fā)生在富錒系元素（如 La、Ce）或陽(yáng)離子取代（如Na、Mg、Sr、Mn、Fe、U、Th）的磷灰石中，輻射損傷可能在其中起到一定的退火作用。已有研究采用某一地區(qū)不同樣品通過外探測(cè)器法（EDM）或激光刻蝕—電感耦合等離子質(zhì)譜（LA-ICP-MS）法測(cè)定樣品中U含量從而探究徑跡長(zhǎng)度和年齡與U含量之間的關(guān)系（Hendriks et al., 2005; Chang et al.,2014; McDannell et al., 2019; Shi et al., 2019）。這些研究發(fā)現(xiàn)在磷灰石與鋯石中隨U含量的增加，徑跡年齡與長(zhǎng)度會(huì)出現(xiàn)下降的趨勢(shì)且鋯石中這種趨勢(shì)更為普遍。然而缺乏充足的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，在磷灰石中這種趨勢(shì)的可靠性受到了質(zhì)疑（Green et al., 2006;Larson et al., 2006; Kohn et al., 2009）。人們對(duì)于磷灰石輻射損傷在裂變徑跡退火中的作用存在不同認(rèn)識(shí)。由于影響裂變徑跡退火過程的因素繁多且退火過程復(fù)雜，這是造成不同學(xué)者研究結(jié)果存在差異的主要原因。在磷灰石中是否存在輻射損傷誘發(fā)徑跡退火的作用一直處在爭(zhēng)論中。本研究首次通過對(duì)云南臨滄花崗巖中的磷灰石顆粒進(jìn)行裂變徑跡測(cè)試分析，得到了徑跡長(zhǎng)度、單顆粒年齡分別隨相應(yīng)U含量的變化趨勢(shì)，揭示了磷灰石中輻射損傷對(duì)徑跡長(zhǎng)度、年齡的影響，進(jìn)一步為輻射損傷促進(jìn)裂變徑跡退火提供了新證據(jù)。正確認(rèn)識(shí)輻射損傷在裂變徑跡退火過程中的作用對(duì)修正退火模型和提高裂變徑跡定年精度具有重要的指示意義。

1 樣品采集與實(shí)驗(yàn)方法

本次研究的樣品來自青藏高原東南緣滇西地區(qū)臨滄附近的花崗巖帶內(nèi)部（圖1）。所采集的樣品為細(xì)粒至粗粒斑狀黑云母花崗巖和花崗閃長(zhǎng)巖，還有中粒堿性長(zhǎng)石花崗巖和細(xì)粒二云母花崗巖。臨滄花崗巖體是云南省出露面積最大的花崗巖基（范蔚茗等，2009）。臨滄花崗巖帶西側(cè)為元古代侵入變質(zhì)巖帶，東側(cè)為臨滄剪切帶所限定，與中－晚三疊世玄武巖和流紋巖呈侵入接觸，局部存有大勐龍群殘留體（劉方斌和聶軍勝，2022）。巖基總體南北向延伸, 沿瀾滄江展布形成了巨大的巖漿巖帶,南北長(zhǎng)~370 km，東西寬~10~50 km，出露面積達(dá)7400 km2（Cong et al., 2020）。向南與泰國(guó)、馬來西亞的花崗巖體斷續(xù)相連, 向北延伸與白馬雪山花崗巖體相連，構(gòu)成一條醒目的花崗巖帶。臨滄花崗巖為多期侵入的復(fù)式巖基，其形成演化與古特提斯俯沖—碰撞過程密切相關(guān)（Dong et al., 2013; Cong et al., 2020）。臨滄花崗巖基主體巖性為黑云母二長(zhǎng)花崗巖和花崗閃長(zhǎng)巖,無明顯巖性分帶。此外,還包含有少量的補(bǔ)體燕山晚期花崗巖（Dong et al.,2013）。

圖1 研究區(qū)區(qū)域地質(zhì)和采樣位置分布簡(jiǎn)圖Fig. 1 Regional geological map showing the study area and sample localities

裂變徑跡熱年代學(xué)數(shù)據(jù)采用外探測(cè)器法獲得。除中子輻照在俄勒岡州立大學(xué)的熱中子反應(yīng)堆完成，其余包括樣品分選、制靶、鏡下統(tǒng)計(jì)分析以及數(shù)據(jù)處理等流程在中國(guó)地震局地質(zhì)研究所地震動(dòng)力學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室裂變徑跡實(shí)驗(yàn)室中完成。測(cè)試分析過程用到的儀器為L(zhǎng)eica顯微鏡IMEXT FTA裂變徑跡人工測(cè)試系統(tǒng)（圖2）。

圖2 測(cè)試儀器和樣品顯微照片F(xiàn)ig. 2 Analytical instrument and micrographs of the samples

野外采集的樣品經(jīng)碎樣、篩分、淘洗、磁選、重液分選后，在顯微鏡下挑選理想磷灰石顆粒（周祖翼, 2014）。將環(huán)氧樹脂和硬化劑按5∶1的比例配好后，將挑選好的磷灰石顆粒均勻撒在配好的膠中，室溫下冷卻凝固。經(jīng)粗磨后，依次用6 μm、3 μm、1 μm的金剛砂拋光液拋光。拋光洗凈后，在21℃恒溫條件下，使用5.5 mol/L HNO3溶液蝕刻20 s（Carlson et al., 1999; Kohn et al., 2019）。隨后用蒸餾水沖洗干凈，把蝕刻好的樣品玻片與外探測(cè)器（無鈾云母片）疊合固定扎孔后，與中子通量檢測(cè)器（標(biāo)準(zhǔn)玻璃CN5）一起放置在輻照管中，送至熱中子反應(yīng)堆進(jìn)行輻照。之后云母片在21 ℃下40%HF溶液蝕刻40 min揭示誘發(fā)裂變徑跡，中子注量利用CN5鈾玻璃標(biāo)定（Kohn et al., 2019）。然后將靶片與云母片一一對(duì)應(yīng)、按照鏡像關(guān)系固定在載玻片上。

樣品靶鏡下定位后，挑選晶形完好、表面干凈、包裹體及內(nèi)部裂隙較少且具有水平封閉徑跡的理想顆粒進(jìn)行掃描拍照。拍照完成后進(jìn)行裂變徑跡的人工統(tǒng)計(jì)。測(cè)試標(biāo)樣得到個(gè)人實(shí)驗(yàn)室Zeta值（ζ=353.0±10）。在反射光下標(biāo)定c軸，測(cè)量Dpar，根據(jù)封閉徑跡在透、反射鏡下的特征，識(shí)別磷灰石中的封閉徑跡，測(cè)量長(zhǎng)度。以測(cè)量的封閉徑跡中點(diǎn)為中心圈定一定面積的統(tǒng)計(jì)區(qū)，統(tǒng)計(jì)其中的自發(fā)徑跡數(shù)量（Ns）和對(duì)應(yīng)云母片相應(yīng)區(qū)域中的誘發(fā)徑跡數(shù)量（Ni）。全部顆粒測(cè)試完成后導(dǎo)出數(shù)據(jù)。將測(cè)試數(shù)據(jù)分別導(dǎo)入HeFTy軟件，輸入Zeta參數(shù)，即可獲得單顆粒年齡。根據(jù)計(jì)算公式（1） (Enkelmann et al., 2003)，得到統(tǒng)計(jì)區(qū)的U含量。這實(shí)現(xiàn)了封閉徑跡長(zhǎng)度、單顆粒年齡與附近區(qū)域U含量的一一對(duì)應(yīng)。

其中，K為校正系數(shù)，與不同礦物中裂變碎片的射程、礦物與標(biāo)準(zhǔn)玻璃的密度有關(guān)；U(glass)為作為玻璃探測(cè)器的標(biāo)準(zhǔn)玻璃的U含量；ρi為磷灰石中誘發(fā)徑跡密度；ρd為標(biāo)準(zhǔn)玻璃的誘發(fā)徑跡密度。

2 磷灰石裂變徑跡分析結(jié)果

2.1 磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度分析

在樣品D-26統(tǒng)計(jì)31條封閉徑跡長(zhǎng)度，變化范圍為10~15 μm，平均長(zhǎng)度為12.7±1.2 μm，徑跡附近區(qū)域U含量變化范圍是40~120 μg/g（ 圖3，4，5）。在樣品D-27統(tǒng)計(jì)23條封閉徑跡長(zhǎng)度，變化范圍為9~15 μm，平均長(zhǎng)度為12.7±1.5 μm，徑跡附近區(qū)域U含量變化范圍是48~150 μg/g。在樣品D-29統(tǒng)計(jì)43條封閉徑跡長(zhǎng)度，變化范圍為9~15 μm，平均長(zhǎng)度為12.7±1.2 μm，徑跡附近區(qū)域U含量變化范圍是40~290 μg/g。在樣品D-30統(tǒng)計(jì)29條封閉徑跡長(zhǎng)度，變化范圍為9~16 μm，平均長(zhǎng)度為12.7±1.6 μm，徑跡附近區(qū)域U含量變化范圍是24~168 μg/g。所有磷灰石顆粒的封閉徑跡長(zhǎng)度分布在9~16 μm。大部分樣品的封閉徑跡長(zhǎng)度顯示單峰偏斜的分布特征，且D-26和D-29長(zhǎng)度分布曲線基本相同，D-27和D-30長(zhǎng)度分布曲線基本相同（圖3）。

圖3 云南臨滄花崗巖樣品磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度分布直方圖Fig. 3 Histograms of apatite confined track length of the granite samples from Lincang,Yunnan

這些樣品的平均徑跡長(zhǎng)度在誤差范圍內(nèi)相同且均采自云南臨滄花崗巖體，可以假設(shè)是同源的且經(jīng)歷的熱退火作用相同。所有統(tǒng)計(jì)的封閉徑跡附近區(qū)域的U含量變化范圍為24~290 μg/g。根據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果繪制了D-26、D-27、D-29和D-30花崗巖中的磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度隨U含量變化關(guān)系圖。對(duì)于具有高U含量（>100 μg/g）的磷灰石，D-30隨U含量的增大，長(zhǎng)度減小的趨勢(shì)不明顯，而D-26、D-27和D-29隨U含量的增大，長(zhǎng)度具有明顯減小的趨勢(shì)。在D-26中磷灰石U含量大于70 μg/g，長(zhǎng)度分布較為離散，變化范圍較大，而U含量小于70 μg/g，長(zhǎng)度分布較為聚斂，變化范圍較小。在D-29中高U含量磷灰石當(dāng)U含量大于150 μg/g時(shí)，隨著U含量的增加，長(zhǎng)度分布逐漸離散，變化范圍變大（圖5）。所有樣品顆粒U含量變化范圍為24~290 μg/g，磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度具有隨著U含量增加而減小的趨勢(shì)，尤其在D-27中表現(xiàn)得更為明顯（圖5）。

2.2 磷灰石裂變徑跡單顆粒年齡分析

在樣品D-26挑選32顆磷灰石，U含量變化范圍40~120 μg/g，裂變徑跡單顆粒年齡變化范圍是64~19 Ma，中心年齡為36.2±1.5 Ma（圖4，6）。在樣品D-27挑選23顆磷灰石，U含量變化范圍48~150 μg/g，裂變徑跡單顆粒年齡變化范圍是50~15 Ma，中心年齡為25.3±1.8 Ma。在樣品D-29挑選43顆磷灰石，U含量變化范圍40~290 μg/g，裂變徑跡單顆粒年齡變化范圍是69~29 Ma，中心年齡為45.7±1.6 Ma。在樣品D-30挑選29顆磷灰石，U含量變化范圍24~168 μg/g，裂變徑跡單顆粒年齡變化范圍是71~21 Ma，中心年齡為50.1±2.9 Ma。D-26和D-27單顆粒年齡呈單峰偏斜的分布特征，而D-29和D-30單顆粒年齡分布較為寬廣離散。所有磷灰石顆粒的裂變徑跡年齡分布在71~15 Ma，均小于花崗巖形成年齡~250~230 Ma（Cong et al., 2020; Huang et al., 2021）。

圖4 云南臨滄花崗巖樣品磷灰石裂變徑跡單顆粒年齡分布直方圖Fig. 4 Histograms of apatite single grain fission track ages of the granite samples from Lincang, Yunnan

這些樣品中所有磷灰石U含量變化范圍為24~290 μg/g，Huang等（2021）報(bào)道的臨滄花崗巖中鋯石U含量也有很大的變化范圍（80~3500 μg/g）。根據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果繪制了D-26、D-27、D-29和D-30花崗巖中的磷灰石裂變徑跡（AFT）單顆粒年齡隨U含量變化關(guān)系圖。對(duì)于具有高U含量（>100 μg/g）的磷灰石，D-26和D-27隨U含量的增大，年齡減小的趨勢(shì)不明顯，而D-29和D-30隨U含量的增大，年齡具有明顯減小的趨勢(shì)。且在D-29中高U磷灰石在100~150 μg/g，年齡分布較為離散，變化范圍較大，而在150~290 μg/g，年齡分布較為聚斂，變化范圍較小（圖6）。整體上，所有樣品顆粒U含量在24~290 μg/g范圍內(nèi)，AFT年齡具有隨著U含量增加而減小的趨勢(shì)。但總體上，這些樣品的單顆粒年齡隨 U含量的增加而減小的趨勢(shì)不如封閉徑跡長(zhǎng)度隨U含量增加而減小的趨勢(shì)明顯（圖5，6）。

圖5 云南臨滄花崗巖樣品磷灰石顆粒中統(tǒng)計(jì)區(qū)內(nèi)的封閉徑跡長(zhǎng)度與 U 含量之間的關(guān)系圖Fig. 5 Confined track length measured within the statistical area versus U for the granite samples from Lincang, Yunnan

3 討論

3.1 磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度、裂變徑跡年齡與U含量的關(guān)系

近年來，在某些克拉通盆地中發(fā)現(xiàn)了AFT年齡明顯小于相應(yīng)的（U-Th）/He年齡的異?，F(xiàn)象。Hendriks和Redfield（2005）發(fā)現(xiàn)Fennoscandian地區(qū)AFT年齡遠(yuǎn)小于其（U-Th）/He年齡，通過研究AFT中心年齡、池年齡和平均徑跡長(zhǎng)度分別與U含量之間的關(guān)系，認(rèn)為磷灰石中U含量的增加會(huì)嚴(yán)重影響裂變徑跡退火行為，對(duì)該地區(qū)冷卻事件的熱年代學(xué)解釋提出了質(zhì)疑。在一系列研究中，相對(duì)于輻射損傷對(duì)于AHe定年的影響，輻射損傷對(duì)AFT定年的影響是否可以忽略尚在爭(zhēng)論中（Hendriks et al., 2005; Green et al., 2006; Hendriks et al., 2006; Larson et al., 2006）。磷灰石中，在高劑量輻射損傷的條件下觀察到的更短的裂變徑跡平均長(zhǎng)度的主要原因是alpha粒子輻射所導(dǎo)致的裂變徑跡退火，從而導(dǎo)致徑跡變短，年齡減?。℉endriks et al., 2005; Hendriks et al., 2006）。Green等（2006）卻認(rèn)為磷灰石中alpha衰變出的反沖核造成的缺陷使得He擴(kuò)散被阻礙，較多的He被保留下來影響到了He的擴(kuò)散性從而導(dǎo)致AHe年齡偏老，而不是輻射損傷促進(jìn)裂變徑跡退火從而導(dǎo)致AFT年齡偏小。同時(shí)，由于缺乏充分的證據(jù)，磷灰石輻射損傷引發(fā)裂變徑跡退火受到了許多學(xué)者的質(zhì)疑（Green et al., 2006; Larson et al., 2006; Kohn et al., 2009）。首先，可能是樣品所經(jīng)歷的熱史不同或徑跡產(chǎn)生的時(shí)間不一樣導(dǎo)致徑跡平均長(zhǎng)度更短，而非輻射損傷引發(fā)的退火效應(yīng)（Green et al., 2006）。其次，未考慮Th含量，導(dǎo)致輻射損傷劑量不能準(zhǔn)確量化（Kohn et al., 2009）。再次，化學(xué)組成變化的影響，如磷灰石中Cl含量的變化（Larson et al., 2006）。還有計(jì)算樣品年齡與平均長(zhǎng)度所產(chǎn)生的誤差，即徑跡長(zhǎng)度及AFT年齡沒有分別與U含量一一對(duì)應(yīng)。這都有可能造成裂變徑跡長(zhǎng)度與年齡一定程度地變化，導(dǎo)致輻射損傷的退火作用可靠性一直受到質(zhì)疑。

本研究的云南臨滄花崗巖4件樣品磷灰石裂變徑跡測(cè)試分析結(jié)果顯示，封閉徑跡長(zhǎng)度、AFT年齡分別隨U含量的增加而逐漸減小（圖5，6），在一定程度上表明在U含量較高的磷灰石中，輻射損傷發(fā)揮著誘發(fā)并促進(jìn)裂變徑跡退火的作用。隨U含量增加徑跡長(zhǎng)度逐漸下降，且下降趨勢(shì)比單顆粒年齡隨U含量增加而減小的趨勢(shì)更為明顯。這是由于長(zhǎng)度是衡量徑跡退火最直接的指標(biāo)，而年齡僅為間接指標(biāo)。長(zhǎng)度減小造成自發(fā)徑跡密度下降，從而造成計(jì)算的年齡值偏小。裂變徑跡的退火過程首先是徑跡長(zhǎng)度逐漸減小，當(dāng)減小到一定程度（長(zhǎng)度減小到零或蝕刻液不能將其蝕刻而在光學(xué)顯微鏡下觀察到），則會(huì)造成自發(fā)徑跡密度下降進(jìn)而使年齡減小。而當(dāng)部分徑跡退火程度較小時(shí)，長(zhǎng)度減小密度仍有可能保持不變，年齡也就不會(huì)減小。

相比于Danisik等（2010），在Liu等（2014）的研究數(shù)據(jù)中，平均徑跡長(zhǎng)度與裂變徑跡年齡均較大(圖7a，b)，表明雖然經(jīng)歷熱史，但受溫度的影響并不大。而Song等（2018）的樣品分析結(jié)果，相比于Danisik等（2010），雖然徑跡長(zhǎng)度基本相同，但年齡較大（圖7a，b）。這表明其受熱史（即溫度和時(shí)間）的影響較大。這也許是相比于Danisik等（2010）和Song等（2018），Liu等（2014）裂變徑跡平均徑跡長(zhǎng)度隨U含量或輻射劑量的增加具有較為明顯的下降趨勢(shì)的原因。在磷灰石中U含量一般遠(yuǎn)大于Th含量，可以使用U含量衡量輻射損傷的程度。AFT年齡、長(zhǎng)度隨U含量變化的趨勢(shì)和隨輻射劑量變化的趨勢(shì)基本一致（圖7），這也充分表明使用U含量衡量輻射損傷的程度的合理性。這三項(xiàng)研究數(shù)據(jù)的裂變徑跡年齡隨U含量的增加具有明顯的下降趨勢(shì)，表明U、Th同位素α衰變過程中所產(chǎn)生的反沖核可能具有引發(fā)裂變徑跡退火的作用。而徑跡平均長(zhǎng)度隨U含量的增加而減小的趨勢(shì)不明顯（圖7a）。這可能是由于徑跡產(chǎn)生的時(shí)間、經(jīng)平均化處理后的長(zhǎng)度與U含量不能一一對(duì)應(yīng)等因素對(duì)于這種趨勢(shì)的影響。徑跡退火不一定導(dǎo)致年齡減小，年齡隨U含量增加而減小的趨勢(shì)僅能作為間接參考。這些研究中，徑跡長(zhǎng)度及年齡與U含量的關(guān)系一直受到較大地其他因素的影響，如溫度、徑跡產(chǎn)生的時(shí)間、化學(xué)組分及計(jì)算整塊樣品平均長(zhǎng)度、中心年齡或池年齡、平均U含量所造成的誤差等。而本研究實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)度、年齡分別與相應(yīng)的U含量之間的一一對(duì)應(yīng)。且每塊樣品中磷灰石是同源的，經(jīng)歷的地質(zhì)熱歷史基本相同。在一定程度上減小了前人研究中的誤差來源。

圖7 磷灰石裂變徑跡年齡和平均徑跡長(zhǎng)度分別與兩種衡量輻射損傷程度指標(biāo)之間的變化關(guān)系分布圖（數(shù)據(jù)來自Danisik et al., 2010; Liu et al., 2014; Song et al., 2018a）Fig. 7 Apatite fission track age and mean track length versus two indexes used to measure the degrees of radiation damages respectively(data from Danisik et al., 2010; Liu et al., 2014; Song et al., 2018a)

在同一塊樣品中不同顆粒的輻射損傷所引發(fā)的裂變徑跡退火作用相對(duì)于不同樣品之間的這種退火效應(yīng)得到了更為明顯的展現(xiàn)。這說明在研究輻射損傷的退火作用時(shí)，使用樣品的池年齡與平均徑跡長(zhǎng)度作為衡量退火程度時(shí)，會(huì)導(dǎo)致誤差較大從而使得這種效應(yīng)不能得到明顯地表現(xiàn)。雖然裂變徑跡年齡與封閉徑跡長(zhǎng)度隨U含量增加都有減小的趨勢(shì)，但是這種趨勢(shì)在不同樣品中的表現(xiàn)程度不同，反映了輻射損傷在不同樣品中發(fā)揮著不同程度的退火作用。這種由輻射損傷在不同樣品中所引發(fā)的退火作用程度的不同也許和礦物密度、化學(xué)成分、礦物所經(jīng)歷的熱歷史等因素有關(guān)。

3.2 輻射損傷誘發(fā)裂變徑跡退火效應(yīng)的微觀機(jī)制

目前不同學(xué)者對(duì)輻射損傷誘發(fā)裂變徑跡退火微觀機(jī)制的認(rèn)識(shí)存在分歧。Hendriks 和 Redfield（2005）認(rèn)為是磷灰石中α衰變產(chǎn)生的α粒子引起了徑跡的退火，而Li等（2021）則認(rèn)為是α衰變產(chǎn)生的反沖核破壞了徑跡結(jié)構(gòu)從而使其縮短消失。Li等（2021）通過在TEM下的原位離子輻射技術(shù)分別模擬了磷灰石和鋯石中，由U、Th等放射性元素經(jīng)α衰變產(chǎn)生α粒子（使用400 keV He+模擬）和α反沖核（使用1 MeV Kr2+離子模擬）對(duì)于裂變徑跡（磷灰石中使用80 MeV Xe離子徑跡模擬，鋯石中使用107 MeV Kr離子徑跡模擬）穩(wěn)定性的影響，發(fā)現(xiàn)隨著1 MeV Kr2+（模擬α反沖核）離子輻射磷灰石和鋯石，隨著劑量的增大，徑跡的體積有規(guī)律的減小而使用400 keV He+輻射則徑跡沒有明顯變化。這充分表明了是α衰變產(chǎn)生的反沖核誘發(fā)促進(jìn)了徑跡退火而不是α粒子。

α反沖核在運(yùn)動(dòng)過程中通過核碰撞的方式與周圍原子相互作用。在擁有周期性結(jié)構(gòu)的晶體中，α反沖核能夠使局部非晶化從而產(chǎn)生α反沖核徑跡。而鋯石裂變徑跡附近由α衰變產(chǎn)生的α反沖核與徑跡內(nèi)部的間隙子發(fā)生碰撞，使內(nèi)部的間隙子與空位結(jié)合從而恢復(fù)晶體結(jié)構(gòu)（圖8a；Li et al., 2021）。磷灰石徑跡內(nèi)部近乎中空，相對(duì)于空位，間隙子極少，大部分α反沖核與徑跡內(nèi)部空位發(fā)生“碰撞”，使空位向外發(fā)散破壞徑跡的內(nèi)部結(jié)構(gòu)使其碎裂成片段從而進(jìn)一步變小乃至最后的消失（圖8b；Li et al., 2021）。

圖8 輻射損傷造成裂變徑跡退火的微觀機(jī)制示意圖（據(jù)Li et al., 2011修改）Fig. 8 Radiation-enhanced fission track annealing micromechanism models(modified after Li et al., 2011). (a) Amorphous tracks in zircon; (b) Porous tracks in apatite

α衰變產(chǎn)生的反沖核在磷灰石中射程短（<1 μm），只有徑跡附近區(qū)域的反沖核才會(huì)對(duì)其穩(wěn)定性產(chǎn)生影響。本研究通過在高U磷灰石中，以封閉徑跡中點(diǎn)作為統(tǒng)計(jì)區(qū)中心從而在測(cè)量的封閉徑跡附近區(qū)域精確得到U含量。相對(duì)于前人研究結(jié)果，通過這種方法獲得的封閉徑跡長(zhǎng)度、AFT年齡分別與U含量的負(fù)相關(guān)關(guān)系更為明顯。同時(shí)，也指示了相對(duì)于普通U含量較低的磷灰石，在高U磷灰石中輻射損傷對(duì)裂變徑跡的退火作用更為顯著。這也在一定程度上支持了Li等（2021）所提出的輻射損傷誘發(fā)裂變徑跡退火的微觀機(jī)制。

4 結(jié)論

本文通過對(duì)4件云南臨滄花崗巖的磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度和單顆粒裂變徑跡年齡與U含量之間關(guān)系的研究，認(rèn)為磷灰石中輻射損傷能夠誘發(fā)并促進(jìn)裂變徑跡的退火行為。研究結(jié)果表明，在這4塊花崗巖中磷灰石封閉徑跡長(zhǎng)度和單顆粒裂變徑跡年齡與U含量之間均呈明顯的負(fù)相關(guān)關(guān)系，揭示了磷灰石輻射損傷使封閉徑跡長(zhǎng)度和AFT年齡減小。這造成了封閉徑跡長(zhǎng)度及裂變徑跡年齡的低估，從而影響熱史分析結(jié)果與裂變徑跡定年精度。本研究為探索磷灰石內(nèi)部輻射對(duì)裂變徑跡的退火作用提供了新證據(jù)，對(duì)深刻理解裂變徑跡退火機(jī)制，提高裂變徑跡定年精度具有重要意義。