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    廢紙纖維氣相防銹氣凝膠的綠色制備及性能研究

    2023-12-20 03:32:54黃新瑤李越張譯文江帥肖麗賢史浩冉王海松呂艷娜
    包裝工程 2023年23期
    關(guān)鍵詞:改性

    黃新瑤,李越,張譯文,江帥,肖麗賢,史浩冉,王海松,呂艷娜

    廢紙纖維氣相防銹氣凝膠的綠色制備及性能研究

    黃新瑤,李越,張譯文,江帥,肖麗賢,史浩冉,王海松,呂艷娜*

    (大連工業(yè)大學(xué) 輕工與化學(xué)工程學(xué)院,遼寧 大連 116034)

    為了實現(xiàn)氣相防銹包裝材料基材的多樣性,以及廢紙的高值化利用,以廢報紙為原料制備出一種具有防銹功能的氣凝膠。用1-烯丙基-3-甲基咪唑氯鹽(AmimCl)對脫墨后的廢紙漿進(jìn)行溶解再生,冷凍干燥后制成氣凝膠,再通過化學(xué)浸漬法和氣相沉積法分別對氣凝膠進(jìn)行疏水和防銹改性。防銹氣凝膠對Q235鋼的緩蝕率為81.93%,水接觸角為104.78°,壓縮強度為6.91 kPa,密度為0.22 g/cm3。以廢紙為原料制備的氣凝膠,經(jīng)過疏水和防銹改性后,具有優(yōu)良的氣相緩蝕性能,可用于金屬元器件的防銹緩蝕。

    廢紙纖維;氣相防銹氣凝膠;疏水改性

    世界防腐蝕聯(lián)合會WCO于2019年發(fā)布的報告顯示,全球每年因金屬腐蝕而造成的經(jīng)濟(jì)損失超過2.2萬億美元,約占全球GDP的3%。僅2014年,我國金屬銹蝕損失高達(dá)20多萬億元,約占當(dāng)年GDP的3.3%[1],每年金屬銹蝕造成的損失遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于地震、洪澇等自然災(zāi)害造成的損失之和[2]。金屬在石油化工、能源供應(yīng)、基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)、交通運輸、制造業(yè)等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛[3],一旦銹蝕,不僅會產(chǎn)生經(jīng)濟(jì)損失,對安全生產(chǎn)、海洋環(huán)境和人民群眾的生命財產(chǎn)安全也產(chǎn)生重大威脅,因此,對金屬銹蝕的防護(hù)研究刻不容緩。

    氣相防銹法是利用氣相緩蝕劑(Vapor Phase Inhibitor,VPI)具有比空氣高的氣化性壓力的特點。在常溫下可以緩慢持續(xù)地汽化得到緩蝕氣體,氣體吸附在金屬表面[4–5],使金屬的表面、內(nèi)腔和縫隙等部位均能受到有效保護(hù),且防銹期長、成本較低,因此得到了廣泛應(yīng)用[6]。

    針對目前市場上氣相防銹塑料材料難以完全降解,且部分材料價格相對較高的情況,開發(fā)對金屬表面后續(xù)加工無影響,使用安全,低成本,可完全降解的輕質(zhì)生物質(zhì)基氣相防銹材料將成為防銹包裝材料領(lǐng)域的重要方向。

    氣凝膠相比于普通的多孔材料具有納米骨架結(jié)構(gòu),以及密度小、比表面積大、孔隙率高等特點。氣凝膠主要分為有機氣凝膠、無機氣凝膠和復(fù)合氣凝膠,纖維素基氣凝膠是一種常見的有機氣凝膠,纖維素表面含有大量羥基,可與多種物質(zhì)相互作用,易于改性,可制成纖維素基氣凝膠,具有可降解性和可重復(fù)利用性,在染料吸附、儲能催化和保溫建材等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[7]。

    廢紙中含有大量纖維素,與木漿纖維素和棉短絨相比,其成本較低,如果對其加以利用,制備纖維素基氣凝膠,這無疑開辟出一條廢紙資源高值化利用的新途徑。因此,結(jié)合纖維素氣凝膠和氣相防銹材料的特點制備出纖維素基氣相防銹氣凝膠,在此基礎(chǔ)上,通過賦予傳統(tǒng)植物纖維防銹、防水和緩沖性能,并將其應(yīng)用于高端金屬儀器和小型金屬元器件的防護(hù)

    包裝上,不僅符合國家綠色環(huán)保包裝的政策,而且為開發(fā)較低成本的通用型防銹緩沖包裝材料提供了有益的借鑒,為提升金屬制品在國際市場的包裝檔次和水平提供了可行性方案。

    本文以廢報紙纖維為原料,1-烯丙基-3-甲基咪唑氯鹽為溶劑,通過冷凍干燥法制備纖維素基氣凝膠(Cellulose-based Aerogel,CA)。通過沉積法對纖維素基氣凝膠進(jìn)行疏水改性,得到疏水氣凝膠(Hydrophobic Aerogel,HA),再通過浸漬處理將氣相防銹油吸附在疏水氣凝膠上,制備防銹氣凝膠(Anti-rust Aerogel, AA),并對其疏水、防銹和緩沖性能進(jìn)行研究。

    1 實驗

    1.1 原料

    主要原料:廢報紙,實驗室自備;硅酸鈉、氫氧化鈉、30%過氧化氫,均購自天津大茂化學(xué)試劑有限公司;十二烷基苯磺酸鈉,麥克林;1-烯丙基-3-甲基咪唑氯鹽(AmimCl),中科院蘭州化物所;無水乙醇,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司;叔丁醇,天津大茂化學(xué)試劑有限公司;3-巰丙基三甲氧基硅烷(MPTMS),麥克林;金屬試片(Q235鋼),購于大連紅勝五金建材裝飾;氣相防銹油(DR-101揮發(fā)性防銹油),由東莞市科澤潤滑油有限公司提供。

    實驗中所用試劑均為分析純。

    1.2 儀器與設(shè)備

    主要儀器與設(shè)備:CV-2水力碎漿機,陜西科技大學(xué)機械廠;IMT-TM02浮選脫墨機,英特耐森精密儀器有限公司;SCIENTZ-12ND冷凍干燥機,寧波新芝生物科技股份有限公司;RGI-5電子萬能試驗機,深圳市瑞格爾儀器有限公司;Sprctrum 10傅里葉紅外光譜儀,鉑金埃爾默儀器有限公司;島津7000SX射線衍射儀,日本島津公司;JSM-7800F掃描電子顯微鏡,日本電子公司;SL200K接觸角儀,美國科諾工業(yè)有限公司;熱重分析儀,美國TA公司。

    1.3 實驗方法

    1.3.1 脫墨

    將215 g絕干廢報紙撕成20 mm×20 mm的碎片放于塑料桶中,稱取0.25 g硅酸鈉、2.15 g氫氧化鈉、0.65 mL 30%過氧化氫和2.15 g十二烷基苯磺酸鈉,溶于1 929.73 g水中,將溶解后的藥品倒入盛有廢紙的桶中,攪拌潤濕后熟化5 min,再全部轉(zhuǎn)移至碎漿機。碎漿后進(jìn)行浮選,并不斷攪拌,浮選20 min后將紙漿進(jìn)行干燥,測定其水分含量。

    1.3.2 纖維素基氣凝膠的制備

    稱取一定量干燥后的脫墨紙漿和AmimCl于燒杯中,使紙漿纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到2%、4%、6%、8%,加熱至80 ℃,并磁力攪拌30 min,然后冷卻至室溫,得到凝膠;加入去離子水浸泡,再分別用無水乙醇和叔丁醇浸泡,得到醇凝膠,將其進(jìn)行冷凍干燥,制得纖維素基氣凝膠(CA)。再將脫墨紙漿溶于AmimCl,當(dāng)紙漿纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%時,分別加熱至70、80、90 ℃,按照上述流程制得纖維素基氣凝膠(CA)。

    1.3.3 疏水氣凝膠的制備

    將在80 ℃加熱、紙漿纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%條件下制得的CA放置在扁形稱量瓶中,參照Boden等[8]的方法,將疏水試劑MPTMS倒入燒杯,將扁形稱量瓶放在燒杯中;將燒杯用保鮮膜密封,并放入105 ℃烘箱24 h,通過氣相沉積得到疏水氣凝膠(HA)。

    1.3.4 防銹氣凝膠的制備

    HA冷卻至室溫后,用氣相防銹油浸漬,將其在溫度為23 ℃、相對濕度為50%的恒溫恒濕箱中放置24 h,得到防銹氣凝膠(AA),制備過程如圖1所示。

    1.3.5 防銹氣凝膠的靜態(tài)防銹甄別實驗

    實驗采用濕熱法,通過失重分析防銹氣凝膠在高溫高濕環(huán)境的緩蝕效果[9–10]。

    將金屬試片進(jìn)行預(yù)處理,打磨光滑后,將2個金屬試片用無水乙醇和丙酮清洗并烘干,分別稱重。向2個廣口瓶內(nèi)注入60 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的NaCl溶液,用鐵絲穿過2個預(yù)處理好的金屬試片,分別吊掛在2個廣口瓶內(nèi)。將用鐵絲穿過的氣相防銹氣凝膠懸掛在實驗組金屬試片的周圍,用橡膠塞將廣口瓶密封后,將密封好的2個廣口瓶放入(50±2)℃的恒溫水浴箱中,加熱12 h,室溫冷卻12 h。以24 h為1個周期,實驗持續(xù)3個周期,每日記錄試片的銹蝕情況。實驗結(jié)束后,先用酸洗液除去銹跡,再用去離子水沖洗并烘干后,計算金屬試片的腐蝕速度和緩蝕率[11]。

    1.4 表征

    1.4.1 表觀密度

    密度是通過樣品的質(zhì)量與其體積比值計算得到的。每種樣品取3個進(jìn)行測試,最后得到其平均密度。

    1.4.2 孔隙率

    孔隙率的計算見式(1)。

    式中:0為材料自然狀態(tài)下的體積,cm3;為材料的絕對密實體積,cm3;0為材料密度,g/cm3;為材料密度,g/cm3。

    1.4.3 壓縮強度

    根據(jù)GB/T 8168—2008,采用RGI-5型電子萬能試驗機測定氣凝膠的壓縮強度3次,取平均值,測試速度為2 mm/min。

    1.4.4 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)

    采用Spectrum 10傅里葉變換紅外光譜儀測定氣凝膠的紅外吸收光譜圖,掃描范圍為4 000~650 cm?1。

    1.4.5 X-射線衍射(XRD)

    測試前將樣品均勻地平鋪在樣品臺上,采用反射模式測試角度(2)范圍在5°~40°。

    1.4.6 掃描電鏡(SEM)

    將干燥的氣凝膠用導(dǎo)電膠固定在樣品臺上,噴金1 min,采用掃描電子顯微鏡觀察氣凝膠斷面的微觀形貌。

    1.4.7 水接觸角

    采用SL200KS接觸角/界面張力儀對氣凝膠的水接觸角進(jìn)行測定,評估氣凝膠的疏水性。將10 μL的水滴注入氣凝膠表面,捕獲水滴的圖像,測試3次,用橢圓擬合方法來計算接觸角。

    1.4.8 熱重(TG)

    采用Q50型熱重分析儀對氣凝膠的熱穩(wěn)定性進(jìn)行測定。在流速為40 mL/min的N2保護(hù)下以10 ℃/min的升溫速度將約7 mg氣凝膠樣品從室溫加熱到700 ℃,常壓下對樣品進(jìn)行熱解。

    1.4.9 金屬試片銹蝕效果測試

    腐蝕速率計算見式(2)。

    式中:0為實驗前金屬試片的質(zhì)量,g;1為實驗后去除銹跡后金屬試片的質(zhì)量,g;為面積,cm2;為試驗時間,h;為Q235鋼的密度,g/cm3。

    緩蝕率計算見式(3)。

    式中:0為未經(jīng)處理的金屬試片的腐蝕速率;為經(jīng)防銹處理的金屬試片的腐蝕速率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 纖維素氣凝膠最佳制備工藝

    2.1.1 纖維含量對氣凝膠性能的影響

    由圖2a、b可知,隨著纖維含量的增大,所制備的氣凝膠密度逐漸增大,孔隙率逐漸減小,抗壓強度也隨之增加。從圖2a可以看出,纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2%的氣凝膠的抗壓強度最小,氣凝膠容易被壓潰,難以循環(huán)利用;纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6%和8%的氣凝膠的抗壓強度較大,但紙漿纖維中含有較多未溶解的紙漿顆粒;纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%的氣凝膠抗壓強度較大,提高了氣凝膠的抗破壞性,且具有較高的孔隙率,緩沖性能良好[12],可以為吸附MPTMS提供充足的存儲面積,因此,選擇纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%的紙漿纖維制備氣凝膠。

    2.1.2 反應(yīng)溫度對氣凝膠性能的影響

    由圖3a、b分析可知,隨著溫度升高,氣凝膠的密度逐漸增大,孔隙率逐漸減小,抗壓強度隨之增加,這是由于在離子液體中纖維的溶解度隨著溫度升高而增加[13]。反應(yīng)溫度為70 ℃的氣凝膠的抗壓強度較低;而反應(yīng)溫度為90 ℃時,氣凝膠可能由于溫度過高破壞了纖維素分子間氫鍵的連接[14],導(dǎo)致壓縮強度降低。因此,本實驗的最佳反應(yīng)溫度確定為80 ℃。

    圖2 纖維含量對纖維素基氣凝膠物理和機械性能的影響

    圖3 溫度對纖維素基氣凝膠物理和機械性能的影響

    2.1.3 廢紙纖維氣凝膠的形態(tài)

    以紙漿質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%、溫度為80 ℃作為最佳工藝條件,制得的氣凝膠如圖4a所示,放置18個月后如圖4b所示。氣凝膠的平均密度為0.092 5 g/cm2,平均孔隙率為70.81%。

    圖4 纖維素基氣凝膠的外觀形態(tài)

    2.2 改性氣凝膠的性能

    2.2.1 FT-IR分析

    圖5中,CA在1 600~1 000 cm?1為木質(zhì)素的特征峰[15],3 400 cm?1處為O?H的伸縮振動峰。在疏水改性后,HA的Si?O?Si的伸縮振動吸收峰與C—O的特征峰在1 000~1 130 cm?1處重疊,3 151 cm?1處為咪唑的C?H伸縮振動峰[16],HA在3 340 cm?1處O?H的伸縮振動峰弱于CA在3 400 cm?1處O?H的伸縮振動峰,HA在2 486cm?1處的弱峰是?SH的伸縮振動峰,證明(3?巰基丙基)三甲氧基硅烷接枝成功。對于AA,1 254 cm?1處是Si?O的伸縮振動峰,3 427cm?1處為O?H的伸縮振動峰,比HA在3 340cm?1處O?H的伸縮振動峰強,證明AA表面羥基含量比HA多。AA與CA、HA相比,在1 571 cm?1和995 cm?1處的C=C和C?N伸縮振動峰增強,表明氣相防銹油沉積在氣凝膠表面。

    圖5 CA、HA和AA的紅外光譜圖

    2.2.2 XRD分析

    由圖6可知,CA在2=29.48°對應(yīng)來自于廢紙纖維中的方解石(CaCO3)的(1, 0, 4)晶面[17],2=23.2°處的(0, 0, 2)晶面對應(yīng)的是纖維素Ⅱ型的特征峰,而HA在2=22.26°((0, 0, 2)晶面)處仍為纖維素Ⅱ型的特征峰[18],表明疏水改性對氣凝膠晶型沒有影響。與CA相比,AA幾乎沒有結(jié)晶度,表明在改性過程中氣相防銹油會破壞氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),部分結(jié)晶區(qū)轉(zhuǎn)化為無定形區(qū),表明氣相防銹油附著在樣品表面,具有防銹疏水功能。

    圖6 CA、HA和AA的X射線衍射圖

    2.2.3 SEM分析

    氣凝膠微觀結(jié)構(gòu)如圖7所示。圖7a中纖維互相連接,構(gòu)成三維網(wǎng)狀多孔結(jié)構(gòu),孔隙較多,為氣相防銹油的沉積提供足夠的吸附位點。圖7b仍為三維網(wǎng)狀多孔結(jié)構(gòu),纖維表面光滑,證明3-巰丙基三甲氧基硅烷沉積在氣凝膠表面。圖7c纖維表面光滑,孔隙變小,結(jié)構(gòu)致密化,證明大量氣相防銹油沉積在氣凝膠表面[19]。

    2.2.4 能譜分析

    圖8a為CA氣凝膠能譜(EDS)圖,可以觀察到圖內(nèi)只有C、N、O 3種元素。圖8b可見有大量的S、Si沉積分布于HA表面,證明MPTMS成功沉積在氣凝膠表面。圖8c為AA能譜圖,可見新增大量C、Cl元素,證明防銹試劑成功沉積在氣凝膠表面。

    2.2.5 氣凝膠的疏水性能分析

    通過靜態(tài)水接觸角來評價廢紙纖維氣凝膠以及改性后氣凝膠的表面疏水性能。由圖9可見,CA組平均水接觸角為30.63°,這是由于CA表面含有大量羥基,具有良好的親水性;HA組平均水接觸角為122.61°,這是因為在氣凝膠表面沉積了大量的疏水試劑(MPTMS),含有Si?O,有明顯的疏水性;AA組平均水接觸角為104.78°,這是因為AA中含有氣相防銹油,含有大量C=C,有一定的疏水效果,與HA相比疏水性能有所下降。從FTIR圖中可知,這是由于AA比HA的羥基含量增加[20],但經(jīng)過防銹改性后氣凝膠仍具有較好的疏水性能。

    圖7 CA、HA和AA的掃描電子顯微鏡圖

    圖8 CA、HA和AA的能譜圖

    圖9 CA、HA和AA的水接觸角

    2.2.6 力學(xué)性能

    氣凝膠的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖10所示,CA氣凝膠的抗壓強度為2.46 kPa,經(jīng)過疏水改性后得到的HA氣凝膠的抗壓強度為6.30 kPa,抗壓強度增大了1.56倍,可能歸因于MPTMS與氣凝膠形成的氫鍵。進(jìn)一步防銹改性后,AA氣凝膠的抗壓強度增大至6.91 kPa,這一結(jié)果主要歸因于大量的氣相防銹油附著后,由圖7可知,氣凝膠空隙變小,結(jié)構(gòu)更加致密,且防銹改性后,由圖5可知,AA含有大量羥基,導(dǎo)致AA的氫鍵含量增加,力學(xué)強度有所提高。

    圖10 CA、HA和AA的應(yīng)力-應(yīng)變

    2.2.7 熱穩(wěn)定性分析

    通過TG和DTG曲線反應(yīng)3種氣凝膠的熱穩(wěn)定性,如圖11所示,3種氣凝膠的熱分解分為3個階段。第1階段:室溫~100 ℃時,主要是樣品中水分的蒸發(fā)。第2階段:200~300 ℃時,這一階段失重最多,主要發(fā)生了纖維素和半纖維素的熱分解[21],CA、HA和AA的最大分解速率對應(yīng)的溫度分別為265.56、266.57和248.02 ℃。第3階段:300~700 ℃時,主要是木質(zhì)素的熱分解。

    圖11 CA、HA和AA的熱穩(wěn)定性

    2.3 氣相防銹緩蝕性能分析

    2.3.1 氣相防銹效果

    圖12為氣相防銹保護(hù)與未保護(hù)的金屬試片的防銹甄別實驗效果圖,涂覆氣相防銹油的鋼片沒有明顯銹蝕痕跡,而對照組的銹蝕較為嚴(yán)重,形成強烈對比。經(jīng)計算,防銹油的緩蝕率為30.84%,氣相防銹氣凝膠對金屬的緩蝕率為81.93%。

    2.3.2 水接觸角測試

    水接觸角測試通過對防銹氣凝膠中的氣相緩釋劑在金屬表面形成的保護(hù)層的疏水性能的測量,以評定防銹氣凝膠的緩蝕效果。如圖13所示,本次實驗金屬試樣Q235鋼在加速腐蝕模擬場中暴露,表面接觸角很小,僅為33.34°,呈現(xiàn)親水性;在氣相防銹氣凝膠的保護(hù)下的表面接觸角為73.98°,具有較為明顯的疏水性,說明金屬表面形成了一層保護(hù)膜,不具備發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)的條件[22],難以發(fā)生金屬腐蝕,說明此氣相防銹氣凝膠具備良好的緩蝕性能。

    圖12 防銹甄別實驗照片

    圖13 有、無保護(hù)的Q235鋼表面接觸角

    3 結(jié)語

    以廢紙纖維為原料,離子液體為溶劑,通過溶解、置換、冷凍干燥制得CA、HA和AA,氣凝膠具有三維網(wǎng)絡(luò)多孔結(jié)構(gòu),表明該材料具有良好的緩沖性能和吸附能力。纖維質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%時,在80 ℃下加熱攪拌,制備的CA性能最佳。疏水改性后,HA的水接觸角為122.61°。再經(jīng)防銹改性后,AA的抗壓強度為6.86 kPa,緩蝕率為81.93%,水接觸角為104.78°。本實驗制備的防銹氣凝膠具有良好的緩蝕性能,實現(xiàn)了紙漿纖維的無污染緩沖防銹。

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    Green Preparation and Performance of Vapor Phase Antirust Aerogel from Waste Paper Fibre

    HUANG Xin-yao, LI Yue, ZHANG Yi-wen, JIANG Shuai, XIAO Li-xian, SHI Hao-ran, WANG Hai-song, LYU Yan-na*

    (School of Light Industry and Chemical Engineering, Dalian Polytechnic University, Liaoning Dalian 116034, China)

    The work aims to prepare an aerogel with antirust function from waste newspaper, in order to achieve the diversity of substrates for vapor phase antirust packaging materials and the high-value utilization of waste paper. The waste paper pulp after deinking was dissolved and regenerated with 1-allyl-3-methylimidazole chloride salt (AmimCl), and the aerogel was made after freeze-drying, and then hydrophobic and antirust modifications were carried out on the aerogel by chemical impregnation and vapour phase deposition methods, respectively. The corrosion inhibition rate of the antirust aerogel on Q235 steel was 81.93%, the water contact angle was 104.78°, the compressive strength was 6.91 kPa, and the density was 0.22 g/cm3. The aerogel prepared from waste paper has excellent vapor phase corrosion inhibition performance after hydrophobic and antirust modification, and can be used for rust and corrosion inhibition of metal components.

    waste paper fibre; vapor phase antirust aerogel; hydrophobic modification

    TB485.4

    A

    1001-3563(2023)23-0011-08

    10.19554/j.cnki.1001-3563.2023.23.002

    2023-10-14

    廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室開放基金資助(2021KF21);大連工業(yè)大學(xué)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計劃(X202310152353)

    責(zé)任編輯:曾鈺嬋

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