加工道次對(duì)FSP制備高熵合金增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料組織和性能的影響

李鵬 廉潤(rùn)康 馬超群 董紅剛

摘要： 采用攪拌摩擦加工制備了以AlCoCrFeNi2.1高熵合金為增強(qiáng)相的6061鋁合金復(fù)合材料（AlCoCrFeNi2.1/6061Al），重點(diǎn)研究了加工道次對(duì)復(fù)合材料組織均勻性、界面結(jié)合以及力學(xué)性能的影響。 結(jié)果表明，隨攪拌摩擦加工道次的增加，AlCoCrFeNi2.1/6061Al復(fù)合材料組織均勻性及力學(xué)性能均得到明顯改善. 復(fù)合材料中基體與增強(qiáng)相界面結(jié)合良好，界面處擴(kuò)散層厚度隨加工道次增加而增大。 相較于不添加增強(qiáng)相的6道次攪拌摩擦加工鋁合金，AlCoCrFeNi2.1增強(qiáng)相顆粒的引入可進(jìn)一步細(xì)化晶粒并提高抗拉強(qiáng)度，且隨著加工道次增加，復(fù)合材料抗拉強(qiáng)度及斷后伸長(zhǎng)率均顯著升高。 2，4道次下的斷口存在明顯的顆粒聚集區(qū)，而6道次下斷口表面顆粒分布均勻且呈現(xiàn)大量韌窩，為典型的韌性斷裂。該現(xiàn)象主要?dú)w因于載荷傳遞效應(yīng)、彌散強(qiáng)化和細(xì)晶強(qiáng)化3大強(qiáng)化機(jī)制。

關(guān)鍵詞： 高熵合金; 攪拌摩擦加工; 鋁基復(fù)合材料; 微觀組織; 力學(xué)性能

中圖分類號(hào)： TG 456

Effect of processing pass on the microstructure and properties of high entropy alloy reinforced aluminum matrix composites via FSP

Li Peng，Lian Runkang， Ma Chaoqun， Dong Honggang

（Dalian University of Technology， Dalian 116024， Liaoning， China）

Abstract： 6061 aluminum alloy composites using AlCoCrFeNi2.1 high entropy alloy as reinforced phases were prepared by friction stir processing. The effect of processing pass on the microstructural uniformity， interfacial metallurgical bonding and mechanical properties of composites were mainly investigated. The results indicated that microstructural uniformity and mechanical properties of AlCoCrFeNi2.1/6061Al composites were improved obviously with the increase of friction stir processing passes. The interface between matrix and reinforcements was well bonded with a certain diffusion layer in the composites. With the increase of processing passes， the thickness of the diffusion layer increased. Compared with 6-pass friction stir processed aluminum alloys without reinforced phases， the adding of AlCoCrFeNi2.1 particles can refine grain and enhance the tensile strength of composites. The tensile strength and elongation of composites increased markedly with the increase of processing passes. There are evident particles aggregation areas in the fracture surface of 2-pass and 4-pass samples， while the particles uniformly distribute and there are many dimples， presenting a ductile fracture mode on the fracture surface of 6-pass samples. The phenomena are attributed to three strengthening mechanisms of load transfer effect， dispersion strengthening and fine grain strengthening.

Key words： high entropy alloy; friction stir processing; aluminum matrix composites; microstructure; mechanical properties

0 前言

顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料（Particulate reinforced aluminum matrix composites，PRAMCs）因其輕質(zhì)、高強(qiáng)和高韌的突出特點(diǎn)得到廣泛關(guān)注，成為實(shí)現(xiàn)現(xiàn)代交通運(yùn)輸和航空航天等領(lǐng)域關(guān)鍵零部件輕量化的重要基礎(chǔ)材料，也被稱為21世紀(jì)最具有發(fā)展前途的先進(jìn)材料之一[1-2]。目前，顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的制備工藝主要有攪拌鑄造法、粉末冶金法、放電等離子燒結(jié)法以及攪拌摩擦加工等[3]。其中，攪拌摩擦加工（Friction stir processing，F(xiàn)SP）是在攪拌摩擦焊技術(shù)基礎(chǔ)上開(kāi)發(fā)的一種新型固態(tài)加工技術(shù)，將材料塑性加工及熱處理結(jié)合于一體，從而實(shí)現(xiàn)晶粒細(xì)化、性能強(qiáng)化及結(jié)構(gòu)均勻化[4]，在制備復(fù)合材料方面已得到廣泛應(yīng)用。

近年來(lái)，陶瓷顆粒作為FSP制備鋁基復(fù)合材料的增強(qiáng)相得到廣泛研究。Kurt等人[5]利用FSP將SiC顆粒摻入商用純鋁中，形成SiC/Al顆粒增強(qiáng)表面復(fù)合層。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，增加轉(zhuǎn)速和行進(jìn)速度均可使SiC顆粒分布更加均勻。Devaraju等人[6]采用FSP方法制備得到（SiC+Al2O3）/6061Al復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)硬質(zhì)SiC和Al2O3顆粒作為增強(qiáng)相產(chǎn)生了釘扎效應(yīng)，使復(fù)合材料硬度顯著提升，但Al2O3與基體的潤(rùn)濕性差，顆粒周?chē)嬖谖⒖?，?dǎo)致復(fù)合材料拉伸性能下降。陶瓷顆?？梢燥@著提高材料的強(qiáng)度及耐磨性，但硬質(zhì)陶瓷顆粒與基體界面相容性差，往往伴隨著復(fù)合材料延展性和韌性的下降，同時(shí)由于難以進(jìn)行機(jī)械加工，特別是焊接性較差，從而制約了其在工程中的應(yīng)用推廣[7]。高熵合金（High entropy alloy，HEA）作為一種新型合金，“四大核心效應(yīng)”賦予了其高強(qiáng)度、高硬度、良好的塑性以及耐腐蝕性能的優(yōu)點(diǎn)，有望解決增強(qiáng)相與基體的界面開(kāi)裂及增強(qiáng)相脆性斷裂問(wèn)題，從而提高復(fù)合材料的塑性。因此，高熵合金顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料逐漸成為一個(gè)新興的研究方向。已有研究表明，HEA作為增強(qiáng)相時(shí)，其與鋁基體之間可以形成良好的界面結(jié)合，在強(qiáng)度提升的同時(shí)仍能保持一定的塑性，呈現(xiàn)出獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。Yang等人[3]采用水下攪拌摩擦加工（Submerged friction stir processing，SFSP）方法制備了體積分?jǐn)?shù)為10%的AlCoCrFeNi/5083Al復(fù)合材料。與SFSPed-5083A1相比，復(fù)合材料中的增強(qiáng)相顆粒激發(fā)成核促進(jìn)了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，產(chǎn)生了平均粒徑為1.2 μm的細(xì)晶粒結(jié)構(gòu)。HEA與鋁基體界面處具有良好的結(jié)合，加入HEA顆粒后基體的屈服強(qiáng)度和抗拉強(qiáng)度分別提高25.1%和31.9%。Li等人[8]通過(guò)多道次攪拌摩擦加工制備了Al0.8CoCrFeNi/5083Al復(fù)合材料，經(jīng)多道次攪拌摩擦加工，HEA顆粒在基體中均勻分布，界面處發(fā)生元素?cái)U(kuò)散，復(fù)合材料力學(xué)性能較FSPed-5083A1顯著提高。

然而，由于所選材料體系及研究側(cè)重點(diǎn)不同，關(guān)于FSP制備HEA顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)、強(qiáng)化機(jī)理及道次影響方面的研究尚不充分。因此，文中以AlCoCrFeNi2.1高熵合金顆粒作為增強(qiáng)相，6061鋁合金作為基體，采用不同道次FSP工藝制備高熵合金顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料，研究加工道次及AlCoCrFeNi2.1增強(qiáng)相顆粒對(duì)復(fù)合材料組織和性能的影響規(guī)律，以期為高熵合金顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的工程化應(yīng)用提供理論和試驗(yàn)支撐。

1 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)所用基體和增強(qiáng)相顯微組織形貌如圖1所示。 基體材料選用尺寸為200 mm×60 mm×10 mm的商用軋制態(tài)6061-T6鋁合金，軋制方向上晶粒尺寸約為200 μm，如圖1a所示。增強(qiáng)相選用球形AlCoCrFeNi2.1高熵合金粉末，其形貌及尺寸分布如圖1b所示。從圖1b可見(jiàn)，高熵合金顆粒尺寸大小不一，平均粒徑為20.1 μm，細(xì)小顆粒多分布于大顆粒表面或空隙中，有利于提高粉末裝填密度。采用配備有FAGOR控制系統(tǒng)的專用攪拌摩擦焊設(shè)備進(jìn)行加工。試驗(yàn)采用的攪拌頭材料為H13工具鋼，分別為有針、無(wú)針兩種形式的攪拌頭，其形貌及示意圖如圖2所示。攪拌頭軸肩直徑為20 mm，有針攪拌頭的攪拌針根部直徑為7 mm，頂部直徑為5 mm，針長(zhǎng)為5.8 mm。

試驗(yàn)采用預(yù)先打孔和后續(xù)填充的方式添加增強(qiáng)相。首先，使用角磨機(jī)和砂紙將鋁板表面打磨干凈以去除表面氧化膜，使用鉆孔設(shè)備在鋁合金表面加工50個(gè)2 mm×5 mm呈陣列排布的盲孔；其次，去除表面加工產(chǎn)生的毛刺，用酒精清洗鋁合金表面，并用壓縮空氣吹干表面及孔內(nèi)殘留酒精；最后，在盲孔內(nèi)添加體積分?jǐn)?shù)為15%的高熵合金粉末并壓實(shí)。

FSP過(guò)程分兩個(gè)步驟，首先需要使用無(wú)針攪拌頭對(duì)試樣進(jìn)行“封孔”預(yù)處理，防止在攪拌摩擦加工過(guò)程中增強(qiáng)相顆粒溢出或?yàn)R射[9]。封孔處理后再使用有針攪拌頭沿著盲孔中心線方向分別進(jìn)行2，4，6道次下的FSP試驗(yàn)，如圖3所示，所得復(fù)合材料分別簡(jiǎn)稱為2-AMCs，4-AMCs和6-AMCs。試驗(yàn)采用往返加工來(lái)消除塑性變形的不對(duì)稱。FSP轉(zhuǎn)速和行進(jìn)速度分別恒定為1200 r/min和80 mm/min，固定傾角為2°。同時(shí)設(shè)置不含增強(qiáng)相的6道次加工試驗(yàn)進(jìn)行對(duì)比，簡(jiǎn)稱FSPed-6061Al。

采用線切割方式從復(fù)合材料加工區(qū)截取所需的金相及拉伸試樣。試樣經(jīng)SiC砂紙打磨、金剛石拋光膏拋光和Keller試劑腐蝕后，吹干備用。采用Leica-MEF4A型光學(xué)金相顯微鏡（Optical microscope，OM）和ZEISS SUPRA55場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡（Scanning electron microscope，SEM）對(duì)基材及復(fù)合材料的顯微組織及增強(qiáng)相分布狀況進(jìn)行觀察。使用Empyrean型X射線衍射儀（X-ray diffraction，XRD）比較分析基體及不同道次加工試樣的物相差異。選用JXA-8350F Plus型電子探針?lè)治鰞x（Electron probe micro-analyzer，EPMA）對(duì)加工區(qū)域增強(qiáng)相的分布狀態(tài)、增強(qiáng)相與基體之間的界面結(jié)合狀況及元素分布情況進(jìn)行觀察。選用5982型Instron電子萬(wàn)能材料試驗(yàn)機(jī)測(cè)量試樣的拉伸強(qiáng)度。拉伸試驗(yàn)采用標(biāo)距長(zhǎng)度20 mm、寬度4 mm、厚度2 mm的狗骨型標(biāo)準(zhǔn)拉伸試樣，每組拉伸試樣取3個(gè)，采用砂紙對(duì)拉伸試樣進(jìn)行打磨以達(dá)到要求的表面粗糙度，拉伸速率為0.5 mm/min。

2 試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 復(fù)合材料的宏觀形貌

不同加工道次攪拌摩擦加工后復(fù)合材料的宏觀形貌圖如圖4所示。由于采用往返加工的方式，試樣兩側(cè)均出現(xiàn)少量飛邊，因此前進(jìn)側(cè)與后退側(cè)不進(jìn)行區(qū)分。同時(shí)可以看出，4，6道次復(fù)合材料表面的魚(yú)鱗波紋較2道次明顯減少且更加光滑。此外，2，4，6道次的復(fù)合材料加工表面均未觀察到表面過(guò)熱、溝槽、孔洞等表面缺陷，說(shuō)明表面復(fù)合材料層的宏觀成形良好。

AlCoCrFeNi2.1高熵合金顆粒增強(qiáng)的6061鋁合金復(fù)合材料（AlCoCrFeNi2.1/6061Al）在不同加工道次下加工區(qū)橫截面宏觀形貌如圖5所示。按照組織特征不同，加工區(qū)橫截面可分為4個(gè)區(qū)域：攪拌區(qū)（Stir zone，SZ）、熱力影響區(qū)（Thermo-mechanically affected zone，TMAZ）、熱影響區(qū)（Heat affected zone，HAZ）以及母材區(qū)（Base metal，BM）[10]，其中增強(qiáng)相顆粒主要分布于攪拌區(qū)，同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)不同區(qū)域在寬度上存在較大差別。Kumar等人［11]采用“攪拌針驅(qū)動(dòng)流”和“軸肩驅(qū)動(dòng)流”兩種不同的材料流動(dòng)模型揭示了攪拌摩擦過(guò)程中焊縫的形成機(jī)制，由于這兩種驅(qū)動(dòng)流在加工深度及驅(qū)動(dòng)機(jī)制上存在差異，從而導(dǎo)致整個(gè)加工區(qū)域不同深度各類組織寬度不同。圖5a為2道次加工試樣橫截面宏觀形貌。攪拌區(qū)存在較大孔洞缺陷，周?chē)嬖诿黠@的顆粒聚集，這是由于在2道次加工條件下，基體流動(dòng)性不足，流動(dòng)范圍小，盲孔未被塑化金屬完全填充，顆粒尚未分散。整個(gè)攪拌區(qū)呈“罐狀”，可見(jiàn)摩擦熱的有效作用深度有限。在4道次加工條件下，攪拌區(qū)同樣存在一些缺陷和顆粒聚集，但相較于2道次，缺陷體積顯著降低，且顆粒分布比較分散，呈帶狀分布，整個(gè)攪拌摩擦區(qū)較2道次在寬度方向有明顯增大，如圖5b所示。6道次加工條件下，整個(gè)攪拌區(qū)并未觀察到明顯缺陷，顆粒分布較為均勻，攪拌區(qū)范圍較2，4道次明顯增大，形狀由“罐狀”轉(zhuǎn)變?yōu)椤芭锠睢?，如圖5c所示。

2.2 增強(qiáng)相顆粒分布情況

圖6為不同加工道次下HEA增強(qiáng)相顆粒在攪拌區(qū)中心區(qū)域的分布情況?？梢钥闯?，2道次加工后，增強(qiáng)相顆粒發(fā)生了嚴(yán)重的簇狀聚集；而4道次加工后，其顆粒分布明顯比2道次加工后的顆粒分布更加均勻，由簇狀聚集轉(zhuǎn)變?yōu)閷訋罹奂植迹?道次加工后顆粒分布均勻性較2，4道次明顯改善，呈彌散分布狀態(tài)。在FSP過(guò)程中，塑性鋁合金會(huì)包裹增強(qiáng)相顆粒一起流動(dòng)，由于兩者物理性能方面的差異，導(dǎo)致增強(qiáng)相顆粒隨鋁合金基體的流動(dòng)阻力較大，而加工道次的增加可以提高兩者的流動(dòng)性，使顆粒分布均勻性不斷提高，同時(shí)2，4，6道次加工后增強(qiáng)相顆粒均未出現(xiàn)明顯的脫落現(xiàn)象。

試驗(yàn)結(jié)果表明，6道次FSP大大改善了攪拌區(qū)中心區(qū)域增強(qiáng)相顆粒的分布狀態(tài)，但在其它區(qū)域分布情況尚未可知，因此繼續(xù)對(duì)6道次加工后增強(qiáng)相顆粒在攪拌區(qū)不同區(qū)域的分布情況作進(jìn)一步分析，結(jié)果如圖7所示。

一般來(lái)說(shuō)，在攪拌針壓鍛力及摩擦熱的共同作用下，塑性鋁合金基體與增強(qiáng)相顆?；旌蠌亩纬蓮?fù)合材料。在FSP過(guò)程中，強(qiáng)烈的機(jī)械攪拌作用促使塑性鋁合金基體從前進(jìn)側(cè)向后退側(cè)移動(dòng)，而前進(jìn)側(cè)溫度分布明顯高于后退側(cè)，因此增強(qiáng)相顆粒往往呈現(xiàn)不對(duì)稱分布的現(xiàn)象[12]。而通過(guò)對(duì)比圖7a和7c發(fā)現(xiàn)，顆粒在攪拌區(qū)兩側(cè)的分布并無(wú)明顯差異，證實(shí)了通過(guò)往返加工來(lái)消除前進(jìn)側(cè)和后退側(cè)兩側(cè)增強(qiáng)相不對(duì)稱分布的可行性。總體來(lái)看，6道次FSP增強(qiáng)相顆粒在攪拌區(qū)各區(qū)域分布較為均勻，說(shuō)明加工道次增加后，“軸肩驅(qū)動(dòng)流”與“攪拌針驅(qū)動(dòng)流”的耦合作用累積效果良好，在足夠的熱輸入下基體充分軟化，增強(qiáng)相顆粒隨鋁合金基體的塑性流動(dòng)性增強(qiáng)，進(jìn)而與基體混合更加充分。

2.3 界面結(jié)合情況及元素?cái)U(kuò)散行為

除了受基體和增強(qiáng)相自身特性影響外，鋁基復(fù)合材料的性能在很大程度上還取決于基體與增強(qiáng)相之間的界面結(jié)合情況。圖8為不同道次下AlCoCrFeNi2.1增強(qiáng)相顆粒的微觀組織形貌。從圖8可以看出，2道次加工后存在極薄的界面擴(kuò)散層，平均厚度約為100 nm；4道次加工的界面擴(kuò)散層較厚，平均厚度約500 nm；6道次加工下界面擴(kuò)散層更加明顯，且擴(kuò)散層界面更加連續(xù)致密，平均厚度約為700 nm。這表明隨著加工道次增加，界面層的厚度不斷增大，該結(jié)果與加工道次增加而產(chǎn)生更多熱量的積累相關(guān)，同時(shí)可發(fā)現(xiàn)不同道次下增強(qiáng)相顆粒與鋁基體界面均無(wú)明顯空隙或缺陷，說(shuō)明增強(qiáng)相顆粒與鋁基體之間發(fā)生了良好的冶金結(jié)合。為進(jìn)一步分析增強(qiáng)相與基體之間的元素?cái)U(kuò)散行為及界面層形成原因，對(duì)6道次FSP后的增強(qiáng)相顆粒及周?chē)w進(jìn)行了元素面掃描分析，結(jié)果如圖9所示。從圖9可以看出，Al元素大多分布在基體中，其主要在鋁基體與HEA界面發(fā)生擴(kuò)散，形成一定厚度的Al過(guò)渡層。Co，Cr，F(xiàn)e，Ni元素仍主要分布于增強(qiáng)相顆粒中，向基體中僅發(fā)生少量的擴(kuò)散，主要是因?yàn)閿嚢枘Σ良庸は鄬?duì)較低的加工溫度以及HEA具有的“遲滯擴(kuò)散效應(yīng)”[13]使得界面處元素?cái)U(kuò)散困難。Mg元素主要均勻分布在基體中，Si元素含量相對(duì)較少，但在界面擴(kuò)散層發(fā)生了富集。對(duì)于這種富集現(xiàn)象，可以用吸附能或混合焓來(lái)加以解釋[14]，即Si在鋁合金基體中主要以Mg2Si的形式存在，Si與Co，Cr，F(xiàn)e，Ni元素之間的混合焓分別為-38，-37，-35和-40 kJ/mol，均低于Si與Mg元素的混合焓-26 kJ/mol以及Si與Al元素的混合焓-19 kJ/mol，混合焓越低，原子之間親和力越大，趨向于混合來(lái)降低整個(gè)體系的能量。因此Si元素更傾向于與Co，Cr，F(xiàn)e，Ni元素混合。另外，Si元素的界面活化作用使其具有降低界面張力的能力[15]，促進(jìn)了界面原子的擴(kuò)散，Si元素也常常在釬焊中作為界面活性劑使用，因此推測(cè)Si元素在界面的富集有利于界面更好的冶金結(jié)合。

為了進(jìn)一步明確FSP及AlCoCrFeNi2.1增強(qiáng)相顆粒的引入對(duì)復(fù)合材料組織結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律，分別對(duì)6061鋁合金、FSPed-6061Al、HEA顆粒以及6-AMCs 進(jìn)行了XRD表征，結(jié)果如圖10所示。從圖10可以看出，6061鋁合金在攪拌摩擦加工后相結(jié)構(gòu)并未發(fā)生變化，同時(shí)復(fù)合材料中AlCoCrFeNi2.1顆粒增強(qiáng)相仍為面心立方（Face-centered cubic， FCC）和體心立方（Body-centered cubic， BCC）雙相結(jié)構(gòu)，復(fù)合材料中未檢測(cè)到其它化合物相，說(shuō)明HEA顆粒在6道次FSP過(guò)程中具有良好的熱力學(xué)穩(wěn)定性，F(xiàn)SP并未使其相結(jié)構(gòu)發(fā)生明顯變化，這主要?dú)w因于HEA的“遲滯擴(kuò)散效應(yīng)”以及FSP較低的加工溫度和較短的停留時(shí)間。

2.4 復(fù)合材料晶粒尺寸分析

為了探究高熵合金顆粒加入對(duì)復(fù)合材料晶粒尺寸的影響，分別對(duì)基體、FSPed-6061Al和6-AMCs進(jìn)行了EBSD表征，如圖11所示。圖11a表明鋁合金基體為與軋制方向一致的軋制態(tài)粗大晶粒，且晶粒尺寸差別較大，軋制方向上平均晶粒尺寸為200 μm。沒(méi)有添加高熵合金增強(qiáng)相顆粒的情況下，經(jīng)FSP后可以觀察到微觀組織發(fā)生細(xì)化，組織中整體呈現(xiàn)為細(xì)小的等軸晶粒，平均晶粒尺寸為8.12 μm，如圖11b所示。而加入高熵合金顆粒后，晶粒進(jìn)一步細(xì)化，平均晶粒尺寸為3.63 μm，如圖11c所示。

6-AMCs晶粒尺寸的顯著減小是受到FSP及高熵合金增強(qiáng)相顆粒共同作用的結(jié)果。一方面，F(xiàn)SP過(guò)程中產(chǎn)生的摩擦熱和強(qiáng)烈的塑性變形共同作用形成了理想的再結(jié)晶條件。FSP時(shí)，由于攪拌頭旋轉(zhuǎn)過(guò)程中軸肩與工件表面以及攪拌針與工件內(nèi)部發(fā)生強(qiáng)烈摩擦，產(chǎn)生足夠的摩擦熱，為材料內(nèi)部晶粒的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶形核提供能量，從而提高晶粒的再結(jié)晶形核率。動(dòng)態(tài)再結(jié)晶發(fā)生的方式主要取決于應(yīng)變率和堆垛層錯(cuò)能，由于鋁具有較高的堆垛層錯(cuò)能，因此可能會(huì)發(fā)生連續(xù)的動(dòng)態(tài)再結(jié)晶[16]。同時(shí)，F(xiàn)SP屬于固相加工過(guò)程，在攪拌頭的旋轉(zhuǎn)擠壓作用下，組織隨著基體的流動(dòng)發(fā)生劇烈的塑性變形，位錯(cuò)密度不斷增加，伴隨產(chǎn)生位錯(cuò)纏結(jié)，形成更多的亞晶結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)形核率的提高。另一方面，HEA硬質(zhì)顆粒作為增強(qiáng)相，在再結(jié)晶過(guò)程中可作為再結(jié)晶形核的核心，同時(shí)硬質(zhì)顆粒對(duì)再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中的晶界具有釘扎作用，從而抑制再結(jié)晶晶粒長(zhǎng)大。

2.5 拉伸性能及斷口分析

圖12為不同加工道次AlCoCrFeNi2.1/6061Al復(fù)合材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。從圖12可以發(fā)現(xiàn)，所有試樣的拉伸曲線都觀察到微小的鋸齒狀波動(dòng)，有研究認(rèn)為是由于拉伸試樣的動(dòng)態(tài)應(yīng)變時(shí)效引起的PLC效應(yīng)（Portevin-Le Chatelier） ，與材料內(nèi)部Mg溶質(zhì)原子有關(guān)[17]。同時(shí)隨著加工道次的增加，材料的抗拉強(qiáng)度和斷后伸長(zhǎng)率均明顯增大。6-AMCs的抗拉強(qiáng)度為223 MPa，達(dá)到基體材料抗拉強(qiáng)度（309 MPa）的72%，相比之下FSPed-6061Al試樣的抗拉強(qiáng)度僅為178 MPa，可以發(fā)現(xiàn)添加HEA顆粒后，材料抗拉強(qiáng)度提升了25.6%，但斷后伸長(zhǎng)率有所下降，表明材料塑性變形能力相應(yīng)有所降低。不同道次下拉伸試樣斷口形貌如圖13和圖14所示，可以發(fā)現(xiàn)2，4道次斷裂面均存在明顯的顆粒聚集區(qū)，且2道次斷面存在明顯的裂紋缺陷。而6道次的斷裂面顆粒分布均勻，無(wú)明顯聚集區(qū)域，且斷口呈現(xiàn)明顯的韌窩，韌窩中心存在增強(qiáng)相顆粒。這是因?yàn)轫g窩主要是由微觀孔洞的形核長(zhǎng)大及合并發(fā)展而來(lái)，常在第二相粒子或增強(qiáng)相界面產(chǎn)生。觀察圖14c可發(fā)現(xiàn)，斷口上HEA顆粒表面覆蓋有許多細(xì)密的韌窩，證明斷裂時(shí)并不是簡(jiǎn)單的顆粒脫落，增強(qiáng)相顆粒與基體之間存在良好的冶金結(jié)合，拉伸載荷能夠有效的傳遞到增強(qiáng)相顆粒處。

為了明確添加HEA增強(qiáng)相顆粒對(duì)試樣拉伸斷裂過(guò)程的影響，進(jìn)一步對(duì)比了6-AMCs與FSPed-6061Al拉伸試樣SEM斷口形貌，如圖15所示，可以發(fā)現(xiàn)兩者均呈現(xiàn)出典型的韌窩形貌，表明斷裂機(jī)制為韌性斷裂。局部區(qū)域放大圖顯示韌窩更加明顯，不添加顆粒時(shí)的韌窩深而大（圖15b），添加顆粒后的韌窩淺而細(xì)密（圖15d），說(shuō)明添加HEA增強(qiáng)相顆粒后材料塑性降低，這主要?dú)w因于增強(qiáng)相顆粒的高硬度和高強(qiáng)度使得其難以發(fā)生塑性變形，同時(shí)也與應(yīng)力-應(yīng)變曲線中添加HEA顆粒導(dǎo)致斷后伸長(zhǎng)率下降的現(xiàn)象相對(duì)應(yīng)。

綜上所述，加工道次的增加使復(fù)合材料的強(qiáng)度和塑性都有所提高，通過(guò)對(duì)斷口形貌、顆粒分布情況、界面結(jié)合狀態(tài)并綜合晶粒尺寸變化的分析，明確了FSP制備AlCoCrFeNi2.1/6061Al復(fù)合材料的主要強(qiáng)化機(jī)制有：① 載荷傳遞效應(yīng)。良好的界面結(jié)合使載荷能夠有效地從鋁合金基體轉(zhuǎn)移到HEA硬質(zhì)顆粒，從而提高了復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度；② 彌散強(qiáng)化。隨加工道次增加，細(xì)小的HEA硬質(zhì)顆粒逐漸彌散分布于鋁合金基體中，有效阻礙了位錯(cuò)的滑移，從而顯著提高材料的強(qiáng)度；③ 細(xì)晶強(qiáng)化。攪拌摩擦加工過(guò)程中劇烈的熱-力耦合作用和HEA硬質(zhì)顆粒的釘扎作用共同使基體組織得到顯著細(xì)化，不僅提高了材料的強(qiáng)度，也大幅改善了材料的塑韌性。此外，隨加工道次增加，缺陷含量的降低也較大程度上提升了復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度。

3 結(jié)論

（1）FSP道次的增加可顯著改善AlCoCrFeNi2.1/6061Al復(fù)合材料中顆粒分布均勻性，使團(tuán)聚現(xiàn)象減少，缺陷含量降低。同時(shí)，基體與增強(qiáng)相顆粒間形成的界面擴(kuò)散層是實(shí)現(xiàn)良好冶金結(jié)合的關(guān)鍵，隨著加工道次的增加，界面層厚度不斷增大。

（2）FSP作用及AlCoCrFeNi2.1粉末顆粒添加均使復(fù)合材料組織顯著細(xì)化，且晶粒由基體的軋制態(tài)晶粒變?yōu)榈容S晶粒。6道次FSP使鋁合金晶粒尺寸從200 μm細(xì)化為8.12 μm，加入HEA顆粒后進(jìn)一步使晶粒從8.12 μm細(xì)化為3.63 μm。

（3）隨著FSP道次的增加，復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度及斷后伸長(zhǎng)率均有所提高，6道次AlCoCrFeNi2.1/6061Al復(fù)合材料的抗拉強(qiáng)度223 MPa最佳。2，4道次下復(fù)合材料斷口存在明顯的缺陷及顆粒聚集，而6道次下復(fù)合材料斷口為大量韌窩，呈韌性斷裂。高熵合金顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的主要強(qiáng)化機(jī)制為載荷傳遞效應(yīng)、細(xì)晶強(qiáng)化和彌散強(qiáng)化。

參考文獻(xiàn)

［1］ 聶金鳳， 范勇， 趙磊， 等.顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料強(qiáng)韌化機(jī)制的研究新進(jìn)展[J].材料導(dǎo)報(bào)， 2021， 35（9）： 9009-9015.

［2] 楊佳， 曹風(fēng)江， 譚建波.顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀[J].鑄造設(shè)備與工藝， 2017（5）： 69-72， 78.

［3] Yang X， Dong P， Yan Z， et al.AlCoCrFeNi high-entropy alloy particle reinforced 5083Al matrix composites with fine grain structure fabricated by submerged friction stir processing[J].Journal of Alloys and Compounds， 2020， 836： 155411.

［4] 王洪鐸， 王文， 李霄， 等.亞共析鋼攪拌摩擦加工組織與力學(xué)性能[J].焊接學(xué)報(bào)， 2018， 39（10）： 41-47.

［5] Kurt A， Uygur I， Cete E.Surface modification of aluminium by friction stir processing[J].Journal of Materials Processing Technology， 2011， 211（3）： 313-317.

［6] Devaraju A， Kumar A， Kumaraswamy A， et al.Influence of reinforcements （SiC and Al2O3） and rotational speed on wear and mechanical properties of aluminum alloy 6061-T6 based surface hybrid composites produced via friction stir processing[J]. Materials & Design， 2013， 51： 331-341.

［7] 牛濟(jì)泰， 程?hào)|鋒， 高增， 等.SiC顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料的連接現(xiàn)狀[J].焊接學(xué)報(bào)， 2019， 40（3）： 155-160.

［8] Li J C， Li Y L， Wang F F， et al. Friction stir processing of high-entropy alloy reinforced aluminum matrix composites for mechanical properties enhancement[J]. Materials Science and Engineering： A， 2020， 792： 139755.

［9] Mirjavadi S S， Alipour M， Hamouda A M S， et al.Effect of multi-pass friction stir processing on the microstructure， me-chanical and wear properties of AA5083/ZrO2 nanocomposites[J].Journal of Alloys and Compounds， 2017， 726： 1262-1273.

[10] Heidarzadeh A， Mironov S， Kaibyshev R， et al.Friction stir welding/processing of metals and alloys： A comprehensive review on microstructural evolution[J]. Progress in Materials Science， 2021， 117： 100752.

[11] Kumar K， Kailas S V.The role of friction stir welding tool on material flow and weld formation[J].Materials Science and Engineering A， 2008， 485（1-2）： 367-374.

[12] Yang X， Zhang H， Cheng B， et al. Microstructural， Microhardness and tribological analysis of cooling-assisted friction stir processing of high-entropy alloy particles reinforced aluminum alloy surface composites[J].Surface Topography： Metrology and Properties， 2020， 8（3）： 035012.

[13] Yeh J W.Recent progress in high-entropy alloys[J]. Annales De Chimie-Science Des Materiaux， 2006， 31： 633-648.

[14] Takeuchi A， Inoue A.Classification of bulk metallic glasses by atomic size difference， heat of mixing and period of constituent elements and its application to characterization of the main alloying element[J].Materials Transactions， 2005， 46（12）： 2817-2829.

[15] 靳鵬， 隋然， 李富祥， 等.熔融6061/4043鋁合金在TC4鈦合金表面的反應(yīng)潤(rùn)濕[J].金屬學(xué)報(bào)， 2017， 53（4）： 479-486.

[16] Balakrishnan M， Dinaharan I， Palanivel R， et al. Influence of friction stir processing on microstructure and tensile behavior of AA6061/Al3Zr cast aluminum matrix composites[J]. Journal of Manufacturing Processes， 2019， 38： 148-157.

[17] Yang X， Zhai X， Dong P， et al. Interface characteristics of high-entropy alloy/Al-Mg composites by underwater friction stir processing[J]. Materials Letters， 2020， 275： 128200.