• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    黑果腺肋花楸花青素理化性質(zhì)及抗氧化活性研究

    2023-11-22 12:19:36楊俊峰沈越張耀丹張卉
    中國(guó)調(diào)味品 2023年11期
    關(guān)鍵詞:腺肋花楸黑果

    楊俊峰,沈越,張耀丹,張卉

    (沈陽(yáng)化工大學(xué) 制藥與生物工程學(xué)院,沈陽(yáng) 110142)

    黑果腺肋花楸(Aroniamelanocarpa)屬于薔薇科腺肋花楸屬植物[1]。其果實(shí)中富含黃酮類成分,主要以花青素、原花青素及其衍生物為主[2—3]。陳彤垚等[4]研究發(fā)現(xiàn),黑果腺肋花楸果實(shí)總花青素含量約為(0.35~15.96) mg/g FW,(12.65~23.31) mg/g DW,高于藍(lán)莓等水果?;ㄇ嗨爻勺鳛槭秤蒙貞?yīng)用于食品領(lǐng)域外,近年來(lái)因發(fā)現(xiàn)其保護(hù)心血管系統(tǒng)、抗衰老和抗癌等生物活性而具有在醫(yī)藥、化妝品等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用的潛力[5—7]。

    目前,黑果腺肋花楸花青素在食品行業(yè)主要用于制作果酒、果汁等產(chǎn)品,Gironés-Vilaplana等[8]研究發(fā)現(xiàn)將檸檬汁和黑果腺肋花楸果汁混合,在很大程度上保留了花青素含量并使其抗氧化性增強(qiáng),改善了其風(fēng)味。Witkowska等[9]對(duì)黑果腺肋花楸果酒的成分進(jìn)行分析,其中總抗氧化能力為34.0 mmol/L,總花青素含量最高為1.39 g/L,總酚含量最高為4.10 g/L,表明黑果腺肋花楸果酒具有較高的營(yíng)養(yǎng)價(jià)值。但是因花青素的穩(wěn)定性較差,其應(yīng)用還需進(jìn)行穩(wěn)定性及抗氧化活性等方面的深入研究。

    近年來(lái),Drózdz等[10]研究了酸性條件(pH 2.0~6.0)下紅薯花青素的穩(wěn)定性,結(jié)果表明在強(qiáng)酸性(pH 2.0~4.0)條件下比pH 5.0~6.0條件下更穩(wěn)定;孫倩怡等[11]的研究顯示,藍(lán)莓花青素在避光、低溫條件下較穩(wěn)定,當(dāng)溫度高于60 ℃時(shí),共價(jià)鍵發(fā)生破壞,從而導(dǎo)致花青素含量降低。劉軍波等[12]研究了黑果腺肋花楸花青素的穩(wěn)定性,其結(jié)果表明在溫度低于50 ℃、避光條件下,當(dāng)pH值小于4時(shí)該花青素的穩(wěn)定性較好,其中Fe3+、Al3+對(duì)該花青素穩(wěn)定性的影響較大。迄今,關(guān)于黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性等理化性質(zhì)及生物活性的研究仍然不夠系統(tǒng)。因此,全面探究光照、pH、溫度、金屬離子、常用食品添加劑等對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響,以及進(jìn)行該色素抗氧化活性的深入研究,將為黑果腺肋花楸深加工產(chǎn)品的開(kāi)發(fā)和資源化利用提供理論基礎(chǔ)和應(yīng)用路徑。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器

    1.1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    蔗糖、抗壞血酸、氯化鈣、氯化鈉、氯化鎂、硫酸亞鐵、過(guò)硫酸鉀、水楊酸、鐵氰化鉀、無(wú)水乙醇(均為分析純):天津市恒興化學(xué)試劑制造有限公司;硫酸銅、氯化鐵(均為分析純):河南萬(wàn)邦化工科技有限公司;檸檬酸(分析純):天津永大化學(xué)試劑制造有限公司;山梨酸鉀(分析純):寧波王龍科技股份有限公司;苯甲酸鈉(分析純):天津東大化工集團(tuán)有限公司;葡萄糖(分析純):天津大茂化學(xué)試劑廠;2,2′-聯(lián)氮雙(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)二銨鹽(ABTS)、2,2-聯(lián)苯基-1-苦基肼基(DPPH)、雙氧水(均為分析純):上海麥克林生化科技股份有限公司。

    1.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

    BS-124S分析天平 賽多利斯儀器有限公司;PHS-300 pH計(jì) 上海天達(dá)儀器有限公司;SCIENTZ-Ⅱ型超聲波細(xì)胞粉碎機(jī) 寧波新芝生物科技股份有限公司;HZP-150全溫振蕩培養(yǎng)箱 上海陽(yáng)光實(shí)驗(yàn)儀器有限公司;HHS-S電子恒溫水浴鍋 上??德穬x器設(shè)備有限公司;H1650離心機(jī) 湘儀離心機(jī)儀器有限公司;RE52CS旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 上海亞榮儀器有限公司;FD-1C-50真空冷凍干燥機(jī) 上海喬越電子有限公司;Spark 20M Tecan酶標(biāo)儀 勒菲生物科技(上海)有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 黑果腺肋花楸花青素制備

    黑果腺肋花楸果實(shí)經(jīng)洗凈、勻漿;果漿與體積分?jǐn)?shù)為40%的酸化甲醇按照料液比1∶5比例混勻,50 ℃恒溫振蕩1.2 h后抽濾,得到色素溶液,再將該溶液在真空度-0.09 MPa、50 ℃條件下旋蒸得到花青素粗提液。

    1.2.2 黑果腺肋花楸花青素純化

    將花青素粗提液加入經(jīng)預(yù)處理的HPD-100大孔樹(shù)脂柱中,當(dāng)花青素充分吸附在樹(shù)脂上后,加入蒸餾水沖洗樹(shù)脂柱,除去花青素粗提液中的蛋白質(zhì)、多糖等雜質(zhì)。除雜后,將體積分?jǐn)?shù)60%的乙醇溶液加入到樹(shù)脂柱中進(jìn)行洗脫,收集洗脫流分,50 ℃下旋蒸得到花青素純化液,冷凍干燥后得到花青素純化產(chǎn)物。

    1.2.3 黑果腺肋花楸花青素理化性質(zhì)

    1.2.3.1 黑果腺肋花楸花青素溶解性

    取蒸餾水、無(wú)水乙醇、乙酸乙酯、四氫呋喃、丙酮、氯仿、石油醚各5 mL,分別加入經(jīng)純化的花青素0.05 g,避光靜置30 min,觀察溶解情況。

    1.2.3.2 光照對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    配制1 mg/mL花青素純化產(chǎn)物水溶液,根據(jù)參考文獻(xiàn)[13]所述方法進(jìn)行測(cè)定,以避光作為對(duì)照,計(jì)算花青素保留率。

    1.2.3.3 溫度對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    同1.2.3.2方法配制花青素水溶液,分別放置在10,20,40,60,80,100 ℃中,在0,1,2,3,4,5 h測(cè)定吸光度,每組重復(fù)3次,以室溫作為對(duì)照,計(jì)算花青素保留率[14]。

    1.2.3.4 pH值對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    同1.2.3.2方法配制花青素水溶液,分別取10 mL加入到14支試管中,將pH調(diào)至1~14。避光靜置30 min,測(cè)定吸光度,每組重復(fù)3次,計(jì)算保留率[15],并觀察顏色變化。

    1.2.3.5 金屬離子對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    同1.2.3.2方法配制花青素水溶液,分別取10 mL上述水溶液,加入0.1 mol/L Mg2+、Cu2+、Ca2+、K+、Fe3+、Na+各0.3 mL,其中以去離子水作為對(duì)照,避光靜置,在0,1,2,3,4,5 h測(cè)定吸光度,每組重復(fù)3次,計(jì)算花青素保留率[16]。

    1.2.3.6 氧化劑、還原劑對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    同1.2.3.2方法配制花青素水溶液,配制2%、4%、6%、8%、10% H2O2和2,4,6,8,10 g/L Na2SO3,各取1 mL分別加入到10 mL上述水溶液中,根據(jù)參考文獻(xiàn)[17]所述方法進(jìn)行測(cè)定。每組重復(fù)3次,以去離子水作為空白對(duì)照,計(jì)算花青素保留率。

    1.2.3.7 食品添加劑對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響

    同1.2.3.2方法配制花青素水溶液,取10 mL上述水溶液分別加入蔗糖、葡萄糖、抗壞血酸、檸檬酸、山梨酸鉀、苯甲酸鈉,所加入的添加劑按照GB 2760—2014[18]《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品添加劑使用標(biāo)準(zhǔn)》配制成最大使用濃度,根據(jù)參考文獻(xiàn)[19]所述方法進(jìn)行測(cè)定,以去離子水作為空白對(duì)照,計(jì)算花青素保留率。

    1.2.4 黑果腺肋花楸花青素抗氧化能力測(cè)定

    1.2.4.1 DPPH自由基清除率測(cè)定

    配制濃度為0,0.2,0.4,0.6,0.8,1.0 mg/mL的花青素水溶液,根據(jù)參考文獻(xiàn)[20]所述方法進(jìn)行測(cè)定,以抗壞血酸為陽(yáng)性對(duì)照,每個(gè)濃度重復(fù)3次。

    1.2.4.2 ABTS自由基清除率測(cè)定

    同1.2.4.1方法配制花青素水溶液,根據(jù)參考文獻(xiàn)[21]所述方法進(jìn)行測(cè)定,以抗壞血酸作為陽(yáng)性對(duì)照,每個(gè)濃度重復(fù)3次。

    1.2.4.3 羥基自由基清除率測(cè)定

    同1.2.4.1方法配制花青素水溶液,根據(jù)參考文獻(xiàn)[20]所述方法進(jìn)行測(cè)定,以抗壞血酸作為陽(yáng)性對(duì)照,每個(gè)濃度重復(fù)3次。

    1.2.4.4 總還原力測(cè)定

    同1.2.4.1方法配制花青素水溶液,根據(jù)參考文獻(xiàn)[21]所述方法進(jìn)行測(cè)定,以抗壞血酸作為陽(yáng)性對(duì)照,每個(gè)濃度重復(fù)3次。

    1.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)與分析

    結(jié)果以平均值±標(biāo)準(zhǔn)差(x±s)表示,利用IBM SPSS Statistics 26進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 黑果腺肋花楸花青素溶解性

    由表1可知,黑果腺肋花楸花青素易溶于水、無(wú)水乙醇、四氫呋喃,微溶于乙酸乙酯、丙酮、氯仿,不溶于石油醚,即其為水溶性色素。

    表1 黑果腺肋花楸花青素在不同溶劑中的溶解性及顏色變化Table 1 Solubility and color change of Aronia melanocarpa anthocyanins in different solvents

    2.2 黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性分析

    2.2.1 光照對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    由圖1可知,隨著光照時(shí)間增加,黑果腺肋花楸花青素的保留率均有所下降。在5 h時(shí),花青素保留率從高到底依次是避光(92.2%)、室內(nèi)自然光(83.3%)、室外自然光(78.7%)。長(zhǎng)時(shí)間光照會(huì)誘導(dǎo)花青素碳骨架結(jié)構(gòu)改變,導(dǎo)致花色苷被降解,花青素含量降低[22],因此,在貯存或使用過(guò)程中應(yīng)避免花青素長(zhǎng)時(shí)間暴露在光照環(huán)境中。

    圖1 光照對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響Fig.1 Effect of light on the stability of Aronia melanocarpa anthocyanins

    2.2.2 溫度對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    由圖2可知,溫度越高,花青素保留率越低,在10 ℃條件下,花青素較穩(wěn)定,5 h后保留率在85%以上;在20~40 ℃條件下,5 h后花青素保留率均在85%。當(dāng)溫度升高到60~80 ℃,5 h后花青素保留率下降到80%以下,穩(wěn)定性較差。當(dāng)溫度升高到100 ℃時(shí),花青素保留率大幅度下降,5 h后保留率僅剩35%。相關(guān)研究表明[23],當(dāng)溫度超過(guò)50 ℃時(shí),花青素降解速率加快,促使紅色的黃烊鹽陽(yáng)離子向無(wú)色的假堿或查爾酮方向轉(zhuǎn)化,從而造成花青素降解、褪色。綜上所述,花青素應(yīng)低溫保存。

    圖2 溫度對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響Fig.2 Effect of temperatures on the stability ofAronia melanocarpa anthocyanins

    2.2.3 pH值對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    由圖3可知,在酸性條件下,花青素pH值為1~3時(shí),隨著pH值增大,吸光度緩慢增大;在pH值為3時(shí)吸光度達(dá)到最大值,此時(shí)試管溶液呈紅色;當(dāng)pH值為3~4時(shí),吸光度快速下降;當(dāng)pH值大于4時(shí),隨著pH值的增大,吸光度下降趨于平緩,溶液顏色逐漸變淺。在堿性條件下,當(dāng)pH值大于8時(shí),溶液顏色變?yōu)樗{(lán)紫色,且隨pH值增大溶液顏色逐漸加深;而在pH值大于11后吸光度稍有回升,溶液顏色由深綠色逐漸變成深棕色。這是由于花青素在不同的酸堿條件下,結(jié)構(gòu)異構(gòu)化反應(yīng)發(fā)生改變,導(dǎo)致穩(wěn)定性和顏色發(fā)生改變[24—25]。實(shí)驗(yàn)表明,黑果腺肋花楸花青素在pH值小于3時(shí)相對(duì)比較穩(wěn)定。

    圖3 pH值對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響Fig.3 Effect of pH values on the stability of Aronia melanocarpa anthocyanins

    2.2.4 金屬離子對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    由圖4可知,添加Mg2+、Na+、Ca2+、K+的花青素水溶液,5 h后保留率分別為75.1%、77.2%、76.9%、75.4%;添加Fe3+的花青素水溶液呈現(xiàn)深紫色,添加Cu2+的花青素水溶液出現(xiàn)沉淀,5 h后保留率分別為71.9%、70.0%。其原因可能是花青素分子結(jié)構(gòu)中存在一個(gè)以上自由的羥基時(shí),易與金屬離子發(fā)生絡(luò)合,Fe3+破壞了花青素結(jié)構(gòu)中的酚羥基,而Cu2+催化花青素結(jié)構(gòu)上的酚羥基發(fā)生氧化反應(yīng),從而產(chǎn)生變化[26—27]。結(jié)果表明,添加Mg2+、Na+、Ca2+、K+對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響較小,而添加Fe3+、Cu2+對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響較大,故該花青素應(yīng)避免與鐵制品、銅制品接觸。

    圖4 金屬離子對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響Fig.4 Effect of metal ions on the stability of Aronia melanocarpa anthocyanins

    2.2.5 氧化劑、還原劑對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    由圖5可知,隨著H2O2濃度的升高,黑果腺肋花楸花青素保留率下降,當(dāng)加入體積分?jǐn)?shù)2% H2O2后,花青素保留率下降至40%。隨著還原劑Na2SO3濃度升高,花青素保留率下降,但下降程度相對(duì)于H2O2低。相較于H2O2,花青素對(duì)Na2SO3稍具有耐受能力。這可能是因?yàn)檠趸瘎┡c還原劑能夠親核攻擊花青素的C位,致使花青素開(kāi)環(huán)生成查爾酮,發(fā)生降解[28]。姚思敏薔等[29]研究發(fā)現(xiàn),氧化劑H2O2能破壞黑果枸杞中的花青素并使花青素水溶液褪色,這與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致。因此,黑果腺肋花楸花青素應(yīng)該避免接觸氧化劑、還原劑。

    圖5 氧化劑H2O2和還原劑Na2SO3對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響Fig.5 Effect of oxidant H2O2 and reducing agent Na2SO3 on the stability of Aronia melanocarpa anthocyanins

    2.2.6 食品添加劑對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響

    由圖6可知,在相同濃度的抗壞血酸和檸檬酸條件下,抗壞血酸對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響明顯低于檸檬酸;在0~5 h添加山梨酸鉀的花青素保留率下降較小,而添加苯甲酸鈉的花青素保留率下降較大,山梨酸鉀對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響明顯低于苯甲酸鈉;蔗糖與葡萄糖相比,蔗糖對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響較小。結(jié)果表明,上述食品添加劑對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性均有影響,應(yīng)加入護(hù)色劑提高其花青素保留率。

    圖6 食品添加劑對(duì)黑果腺肋花楸花青素穩(wěn)定性的影響Fig.6 Effect of food additives on the stability of Aronia melanocarpa anthocyanins

    2.3 黑果腺肋花楸花青素抗氧化活性測(cè)定

    2.3.1 DPPH自由基清除率

    由圖7可知,黑果腺肋花楸花青素和抗壞血酸清除自由基能力均隨著花青素濃度的增大而增大,當(dāng)花青素濃度在1.0 mg/mL時(shí),花青素清除率為94.6%,IC50值為0.398 mg/mL,略低于抗壞血酸(IC50值為0.414 mg/mL)。

    圖7 黑果腺肋花楸花青素對(duì)DPPH自由基清除率的影響Fig.7 Effect of Aronia melanocarpa anthocyanins on the scavenging rate of DPPH radicals

    2.3.2 ABTS自由基清除率

    由圖8可知,黑果腺肋花楸花青素和抗壞血酸對(duì)ABTS自由基的清除率均隨著花青素濃度的增大而增大,當(dāng)花青素濃度在1.0 mg/mL時(shí),ABTS自由基清除率為39.1%,IC50值為0.628 mg/mL,低于抗壞血酸(IC50值為0.832 mg/mL)。

    圖8 黑果腺肋花楸花青素對(duì)ABTS自由基清除率的影響Fig.8 Effect of Aronia melanocarpa anthocyanins on the scavenging rate of ABTS radicals

    2.3.3 羥基自由基清除率

    由圖9可知,黑果腺肋花楸花青素對(duì)羥基自由基的清除率隨著花青素濃度的增大而增大,當(dāng)花青素濃度為1.0 mg/mL處,花青素羥基自由基清除率為31.9%,IC50值為0.718 mg/mL。表明花青素與抗壞血酸(IC50值為0.907 mg/mL)相比其清除羥基自由基的活性相對(duì)較弱。

    圖9 黑果腺肋花楸花青素對(duì)羥基自由基清除率的影響Fig.9 Effect of Aronia melanocarpa anthocyanins on the scavenging rate of hydroxyl radicals

    2.3.4 總還原力的測(cè)定

    鐵離子還原能力作為抗氧化性能的一個(gè)重要指標(biāo),可反映抗氧化劑還原能力的大小,樣品對(duì)鐵離子的還原力越強(qiáng),其抗氧化能力越強(qiáng)[30]。

    由圖10可知,隨著濃度增大,黑果腺肋花楸花青素和抗壞血酸的總還原力增大,且呈一定正相關(guān)。黑果腺肋花楸花青素與抗壞血酸相比總還原力相對(duì)較弱,當(dāng)花青素濃度在1.0 mg/mL時(shí),花青素總還原力為28.6%。

    圖10 黑果腺肋花楸花青素總還原力測(cè)定Fig.10 Determination of total reducing capacity of Aronia melanocarpa anthocyanins

    3 結(jié)論

    黑果腺肋花楸花青素易溶于水、無(wú)水乙醇與四氫呋喃,在溫度低于60 ℃、避光條件下穩(wěn)定性更好;在pH值小于4時(shí),花青素水溶液的穩(wěn)定性較好,溶液呈紅色。隨著pH值增大,花青素水溶液顏色發(fā)生改變,依次為藍(lán)紫色、深綠色、深棕色;食品添加劑蔗糖、葡萄糖、抗壞血酸、檸檬酸、山梨酸鉀、苯甲酸鈉均影響花青素的穩(wěn)定性,其中防腐劑山梨酸鉀和抗氧化劑抗壞血酸對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響較小;金屬離子Mg2+、Na+、Ca2+、K+對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響較小,金屬離子Fe3+、Cu2+對(duì)花青素穩(wěn)定性的影響較大;該花青素對(duì)DPPH、ABTS、羥基自由基均具有清除能力,總還原力隨其濃度的增大而增強(qiáng)。綜上所述,黑果腺肋花楸花青素在醫(yī)藥、功能食品方面具有良好的應(yīng)用前景。

    猜你喜歡
    腺肋花楸黑果
    25種廣義花楸屬(Sorbus)植物葉脈序特征研究
    歐洲花楸與陜甘花楸的遺傳差異性及其果實(shí)成分分析
    核桃黑果病的發(fā)生與防治
    部分花楸屬植物的花粉形態(tài)特征及聚類分析
    基于文獻(xiàn)計(jì)量的黑果腺肋花楸國(guó)內(nèi)研究現(xiàn)狀分析
    不同產(chǎn)地的黑果腺肋花楸抗氧化活性比較
    超聲波輔助提取黑果腺肋花楸花色苷工藝優(yōu)化及穩(wěn)定性研究
    黑果枸杞化學(xué)成分研究
    黑果枸杞在遼西地區(qū)的栽培技術(shù)
    黑果菝葜根莖化學(xué)成分的研究
    中成藥(2017年3期)2017-05-17 06:09:00
    免费大片18禁| 人妻少妇偷人精品九色| 国产成人91sexporn| 久久99蜜桃精品久久| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国语自产精品视频在线第100页| 国产探花在线观看一区二区| 级片在线观看| 久久人人爽人人片av| 亚洲四区av| 亚洲欧美清纯卡通| 午夜激情福利司机影院| 免费观看的影片在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 午夜免费激情av| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲第一电影网av| 人体艺术视频欧美日本| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 亚洲国产色片| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲欧美日韩东京热| 成人毛片60女人毛片免费| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲av免费在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 国产精华一区二区三区| 日韩欧美国产在线观看| 黄色日韩在线| 免费av毛片视频| а√天堂www在线а√下载| 韩国av在线不卡| 欧美最黄视频在线播放免费| 大型黄色视频在线免费观看| 国国产精品蜜臀av免费| 三级毛片av免费| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产免费一级a男人的天堂| 91麻豆精品激情在线观看国产| 欧美zozozo另类| 又爽又黄无遮挡网站| 波多野结衣巨乳人妻| 国内精品美女久久久久久| 久久久久久久久大av| 一夜夜www| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美变态另类bdsm刘玥| 国产三级在线视频| 一夜夜www| 亚洲一区高清亚洲精品| 婷婷亚洲欧美| 丰满的人妻完整版| av卡一久久| 极品教师在线视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 国产精品日韩av在线免费观看| 久久九九热精品免费| 又爽又黄a免费视频| 三级经典国产精品| 国产精品免费一区二区三区在线| 国产精品久久久久久av不卡| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 在线a可以看的网站| 日韩中字成人| а√天堂www在线а√下载| 国产精品伦人一区二区| 亚洲在久久综合| av在线观看视频网站免费| a级毛片免费高清观看在线播放| 国产真实乱freesex| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产成人91sexporn| 中国美女看黄片| 高清毛片免费看| 色综合色国产| 久久精品国产清高在天天线| 精品欧美国产一区二区三| 男女那种视频在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲av男天堂| 麻豆成人午夜福利视频| 一级毛片aaaaaa免费看小| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲av免费在线观看| 免费观看的影片在线观看| av黄色大香蕉| 欧美一区二区精品小视频在线| 精品久久久久久久久av| 99热全是精品| 伦理电影大哥的女人| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久韩国三级中文字幕| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲成人久久性| 日韩欧美三级三区| 少妇人妻精品综合一区二区 | 色吧在线观看| 简卡轻食公司| 麻豆成人av视频| 成人三级黄色视频| 久久午夜福利片| 国产av一区在线观看免费| 欧美日韩综合久久久久久| 久久久久久伊人网av| 能在线免费看毛片的网站| 级片在线观看| 日本免费一区二区三区高清不卡| 深爱激情五月婷婷| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 日本成人三级电影网站| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲欧美日韩高清专用| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 精品久久久久久久久久久久久| 女同久久另类99精品国产91| 国产一区亚洲一区在线观看| 欧美色欧美亚洲另类二区| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产又黄又爽又无遮挡在线| 日本黄大片高清| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 国产精品.久久久| 久久亚洲精品不卡| 久久久久网色| 国产午夜精品论理片| 哪个播放器可以免费观看大片| 嫩草影院新地址| 国产91av在线免费观看| 亚洲一区二区三区色噜噜| 男女边吃奶边做爰视频| 国产精品久久久久久久久免| 婷婷精品国产亚洲av| 高清日韩中文字幕在线| 久久人人爽人人片av| 久久久久久久久久成人| 美女黄网站色视频| 麻豆成人午夜福利视频| 看免费成人av毛片| 国产成人精品婷婷| 亚洲一区高清亚洲精品| 白带黄色成豆腐渣| 日日撸夜夜添| 99热6这里只有精品| 国产免费男女视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 精品久久久久久久末码| 国产欧美日韩精品一区二区| 精品久久久久久久久亚洲| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 综合色丁香网| 丝袜喷水一区| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲人与动物交配视频| 亚洲最大成人中文| 亚洲国产欧美在线一区| 国产精品蜜桃在线观看 | 美女xxoo啪啪120秒动态图| 嘟嘟电影网在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 天堂中文最新版在线下载 | 直男gayav资源| 精品熟女少妇av免费看| 一夜夜www| 亚洲天堂国产精品一区在线| ponron亚洲| 久久综合国产亚洲精品| 十八禁国产超污无遮挡网站| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 综合色丁香网| 青春草视频在线免费观看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 一区二区三区四区激情视频 | 亚洲无线在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| av在线蜜桃| 欧美性感艳星| 成人美女网站在线观看视频| 国产精品福利在线免费观看| 午夜精品在线福利| 久久久久国产网址| 国产高清视频在线观看网站| 久久99热6这里只有精品| 少妇高潮的动态图| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲av电影不卡..在线观看| 日韩av不卡免费在线播放| 综合色丁香网| 99热精品在线国产| 3wmmmm亚洲av在线观看| 99久国产av精品国产电影| 日韩在线高清观看一区二区三区| 一级毛片 在线播放| 黄色视频在线播放观看不卡| 夫妻性生交免费视频一级片| 久久ye,这里只有精品| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产精品 国内视频| 久久久久久久精品精品| av在线老鸭窝| 大香蕉久久成人网| 国内精品宾馆在线| 成年人免费黄色播放视频| 亚洲国产欧美在线一区| 亚洲成人一二三区av| 99视频精品全部免费 在线| av一本久久久久| 18禁观看日本| 免费人妻精品一区二区三区视频| 99九九在线精品视频| h视频一区二区三区| 日本午夜av视频| 春色校园在线视频观看| 亚洲性久久影院| 成人国语在线视频| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲精品自拍成人| av电影中文网址| kizo精华| 亚洲综合色惰| 999精品在线视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产精品女同一区二区软件| 久久狼人影院| 久久久久久久久大av| 韩国av在线不卡| 精品国产一区二区三区久久久樱花| av一本久久久久| 伊人久久国产一区二区| 哪个播放器可以免费观看大片| 热99国产精品久久久久久7| 91精品三级在线观看| 黑人高潮一二区| 亚洲av综合色区一区| 国产成人精品久久久久久| 久久久久久久精品精品| 国产午夜精品一二区理论片| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产亚洲一区二区精品| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲丝袜综合中文字幕| 99久久中文字幕三级久久日本| 丰满饥渴人妻一区二区三| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| av国产精品久久久久影院| 亚洲三级黄色毛片| 精品久久久久久电影网| 晚上一个人看的免费电影| 成人毛片60女人毛片免费| 日日摸夜夜添夜夜爱| 精品一品国产午夜福利视频| 日韩大片免费观看网站| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国模一区二区三区四区视频| 国产在线免费精品| 夫妻午夜视频| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产一区二区三区av在线| 一本一本综合久久| 老司机影院毛片| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲丝袜综合中文字幕| av又黄又爽大尺度在线免费看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日本与韩国留学比较| 亚洲四区av| 国产欧美亚洲国产| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲美女视频黄频| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产毛片在线视频| 各种免费的搞黄视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 日韩人妻高清精品专区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 女性生殖器流出的白浆| 最近中文字幕高清免费大全6| 两个人免费观看高清视频| 国产一区二区在线观看av| 天堂俺去俺来也www色官网| 人妻夜夜爽99麻豆av| 一区二区三区免费毛片| videosex国产| 91精品国产国语对白视频| 久久久欧美国产精品| 日韩三级伦理在线观看| 国产乱人偷精品视频| 免费观看a级毛片全部| 水蜜桃什么品种好| 天天操日日干夜夜撸| 性色avwww在线观看| 国产在线视频一区二区| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 看非洲黑人一级黄片| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产免费一级a男人的天堂| videossex国产| 黄色配什么色好看| 观看美女的网站| 日韩欧美一区视频在线观看| av免费观看日本| 高清欧美精品videossex| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 免费人妻精品一区二区三区视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲综合精品二区| 亚洲av综合色区一区| 秋霞伦理黄片| 免费高清在线观看日韩| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 黄色毛片三级朝国网站| 久热久热在线精品观看| 精品视频人人做人人爽| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产伦精品一区二区三区视频9| 亚洲成人手机| 欧美3d第一页| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 日韩成人av中文字幕在线观看| 婷婷色av中文字幕| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲在久久综合| 国产黄色免费在线视频| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 久久久久人妻精品一区果冻| 免费观看性生交大片5| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产免费福利视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 久久综合国产亚洲精品| 欧美3d第一页| 中国美白少妇内射xxxbb| 永久免费av网站大全| www.色视频.com| 国产高清有码在线观看视频| 午夜激情av网站| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 免费高清在线观看日韩| 亚洲天堂av无毛| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲色图综合在线观看| 性色av一级| 亚洲人成网站在线观看播放| 五月开心婷婷网| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产精品欧美亚洲77777| 国产精品久久久久久av不卡| 婷婷成人精品国产| 人妻 亚洲 视频| 两个人的视频大全免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品偷伦视频观看了| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美人与善性xxx| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美亚洲日本最大视频资源| 国产成人精品无人区| 国产成人免费无遮挡视频| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲国产精品专区欧美| 韩国高清视频一区二区三区| 在线天堂最新版资源| 色视频在线一区二区三区| 一级爰片在线观看| av福利片在线| 国产精品一区www在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产精品一国产av| 性色avwww在线观看| 99re6热这里在线精品视频| 精品久久久久久久久av| 乱人伦中国视频| 国产精品成人在线| 丝袜脚勾引网站| 欧美最新免费一区二区三区| 亚洲情色 制服丝袜| 久久久久久久亚洲中文字幕| 又大又黄又爽视频免费| 99热全是精品| 永久免费av网站大全| 亚洲国产最新在线播放| 免费看光身美女| 国国产精品蜜臀av免费| videos熟女内射| 哪个播放器可以免费观看大片| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲成色77777| 在线观看国产h片| 亚洲少妇的诱惑av| 91aial.com中文字幕在线观看| 99久国产av精品国产电影| 黄色一级大片看看| 搡老乐熟女国产| 精品一品国产午夜福利视频| 美女国产视频在线观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 18在线观看网站| 精品一区二区三区视频在线| 色网站视频免费| 一区二区三区四区激情视频| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 女的被弄到高潮叫床怎么办| 满18在线观看网站| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产色婷婷99| 少妇被粗大猛烈的视频| 人妻少妇偷人精品九色| 久久国产精品大桥未久av| 亚洲精品久久午夜乱码| av专区在线播放| 亚洲国产av新网站| a 毛片基地| 高清视频免费观看一区二区| 最新中文字幕久久久久| 老司机亚洲免费影院| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日韩中文字幕视频在线看片| 国产一级毛片在线| 久久免费观看电影| 亚洲精品国产av成人精品| 看免费成人av毛片| 国产视频首页在线观看| 欧美精品高潮呻吟av久久| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产免费一区二区三区四区乱码| kizo精华| 精品久久久久久久久av| 久久久久久久久久久丰满| av播播在线观看一区| 成年人午夜在线观看视频| 女性生殖器流出的白浆| 天美传媒精品一区二区| 777米奇影视久久| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产精品免费大片| 亚洲欧美成人精品一区二区| 久久99热这里只频精品6学生| 成人免费观看视频高清| 观看美女的网站| 成人亚洲精品一区在线观看| 中文字幕久久专区| 99热网站在线观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 婷婷色综合大香蕉| 韩国高清视频一区二区三区| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 97精品久久久久久久久久精品| 交换朋友夫妻互换小说| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | videosex国产| 日韩成人av中文字幕在线观看| 精品人妻在线不人妻| 亚洲av.av天堂| 中文字幕制服av| av播播在线观看一区| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久久久久久久久久免费av| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 日韩电影二区| 国产成人免费观看mmmm| 18禁观看日本| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 国产高清国产精品国产三级| 中文字幕久久专区| 99久久中文字幕三级久久日本| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 只有这里有精品99| 亚洲人与动物交配视频| 大话2 男鬼变身卡| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 久久人妻熟女aⅴ| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 亚洲国产日韩一区二区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产又色又爽无遮挡免| 日韩三级伦理在线观看| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲第一av免费看| 大码成人一级视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 在线观看三级黄色| 亚洲欧美色中文字幕在线| 3wmmmm亚洲av在线观看| 在线观看www视频免费| 男的添女的下面高潮视频| 成人无遮挡网站| 国产精品不卡视频一区二区| 多毛熟女@视频| 精品视频人人做人人爽| 久久久久视频综合| 97在线人人人人妻| 少妇人妻久久综合中文| 亚洲精品国产av蜜桃| 免费人妻精品一区二区三区视频| 九色亚洲精品在线播放| 边亲边吃奶的免费视频| 免费日韩欧美在线观看| av.在线天堂| 亚洲综合精品二区| 久久女婷五月综合色啪小说| 91精品国产国语对白视频| 久久久久国产网址| 亚洲精品久久午夜乱码| 高清视频免费观看一区二区| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 久久精品人人爽人人爽视色| 午夜福利视频精品| 女人久久www免费人成看片| 91在线精品国自产拍蜜月| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 免费大片18禁| 久久久久久久久久成人| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲久久久国产精品| 黄色怎么调成土黄色| 亚洲在久久综合| 黄色毛片三级朝国网站| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲四区av| 日韩av在线免费看完整版不卡| 99热这里只有是精品在线观看| 国产精品偷伦视频观看了| 18禁动态无遮挡网站| 精品久久久久久电影网| 一级爰片在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久精品久久精品一区二区三区| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 精品少妇内射三级| 高清午夜精品一区二区三区| 一区二区三区免费毛片| videosex国产| 天堂8中文在线网| 国产不卡av网站在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 国产爽快片一区二区三区| 一级,二级,三级黄色视频| 亚洲综合精品二区| 少妇高潮的动态图| 亚洲国产精品一区三区| 久久这里有精品视频免费| 日韩三级伦理在线观看| 99久久人妻综合| 免费观看a级毛片全部| 国产日韩欧美视频二区| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 免费看光身美女| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一级毛片电影观看| 日本欧美视频一区| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久人人爽人人片av| 精品国产露脸久久av麻豆| 国产精品女同一区二区软件| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲欧洲国产日韩| 久久人人爽人人片av| 亚洲欧美精品自产自拍| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲久久久国产精品| 伦理电影免费视频| www.色视频.com| 免费观看的影片在线观看| av有码第一页| 好男人视频免费观看在线| 亚洲欧美精品自产自拍| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 久久精品夜色国产| 制服诱惑二区| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲av.av天堂| 精品亚洲成a人片在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲人成77777在线视频| 亚洲精品日本国产第一区| 2022亚洲国产成人精品| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 妹子高潮喷水视频| 日日摸夜夜添夜夜爱| 欧美日本中文国产一区发布| 一区二区三区免费毛片| 男女免费视频国产| 亚洲五月色婷婷综合| 五月伊人婷婷丁香| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产精品无大码| 精品少妇内射三级| 九草在线视频观看|