車用質(zhì)子交換膜燃料電池啟停工況研究進(jìn)展

劉 娜，李紅信，汪樹恒，靳晨曦，張成平

車用質(zhì)子交換膜燃料電池啟停工況研究進(jìn)展

劉 娜，李紅信，汪樹恒，靳晨曦，張成平

（雄川氫能科技（廣州）有限責(zé)任公司，廣東 廣州 510700）

使用壽命是限制質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）商業(yè)化的主要問題。汽車復(fù)雜的工況條件加速了燃料電池的老化，因此，需要全面了解PEMFC各種工況下性能衰減機(jī)制，以促進(jìn)其商業(yè)化發(fā)展。文章主要討論了啟停工況的相關(guān)研究背景和進(jìn)展，分析了燃料電池在啟停過程中的氣體分布情況，并總結(jié)了導(dǎo)致燃料電池性能衰減的主要機(jī)理。最后，文章介紹了啟停工況下的緩解策略，包括材料改進(jìn)和系統(tǒng)控制，為解決PEMFC性能衰減問題和提高燃料電池壽命提供依據(jù)。

PEMFC；啟停工況；系統(tǒng)控制策略

質(zhì)子交換膜燃料電池（Proton Exchange Mem- brane Fuel Cell, PEMFC）以氫氣為燃料，空氣為氧化劑，在催化劑的作用下將燃料和氧化劑中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能，不受卡諾循環(huán)的限制，具有高能量轉(zhuǎn)換效率、運(yùn)行可靠性高、環(huán)保性能好、噪音低等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是代替?zhèn)鹘y(tǒng)化石能源的最有前途的綠色能源轉(zhuǎn)換裝置。PEMFC作為新一代的汽車電源，已被許多工業(yè)國家納入新能源發(fā)展的戰(zhàn)略體系中。然而，車用燃料電池系統(tǒng)想要在市場上具有競爭力，它們就必須要具有類似于汽車內(nèi)燃機(jī)的耐久性。耐久性也被稱為使用壽命，是衡量燃料電池系統(tǒng)性能的一個(gè)重要參數(shù)，也是目前限制其商業(yè)化的關(guān)鍵因素之一。PEMFC作為一種固定式電源，其使用壽命可達(dá)到30 000 h，而在汽車的應(yīng)用中卻只能使用2 500～3 000 h，遠(yuǎn)達(dá)不到20 000 h的商業(yè)化要求[1]。燃料電池內(nèi)部組件的降解是使用壽命短的主要原因，而組件的耐久性受到各種因素的影響，包括材料的特性和穩(wěn)定性，運(yùn)行參數(shù)、運(yùn)行條件、系統(tǒng)集成和污染物。為了提高PEMFC的使用壽命，近年來對(duì)其衰減機(jī)理的研究備受關(guān)注[2]。汽車在行駛過程中的工況條件是不停變化的。PEI等[3]根據(jù)車輛行駛條件將燃料電池系統(tǒng)運(yùn)行過程分為四個(gè)工況：動(dòng)態(tài)循環(huán)、啟停、開路/怠速以及高功率負(fù)載。他們發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)在實(shí)際運(yùn)行過程中，燃料電池使用壽命的縮短有33%的因素是由啟停工況導(dǎo)致的。DRUGEOT等[4]通過加速應(yīng)力測試，模擬了燃料電池在啟停工況下的工作狀態(tài)，在100個(gè)啟停循環(huán)后，發(fā)現(xiàn)燃料電池的催化性能有顯著衰減，降低了其使用壽命。因此，啟動(dòng)和停機(jī)對(duì)于車輛應(yīng)用中的電池性能衰減至關(guān)重要，了解在啟停條件下組件的降解速率和機(jī)制可以為提高車用燃料電池的耐久性提供依據(jù)。

現(xiàn)有文獻(xiàn)主要集中在對(duì)PEMFC性能衰減的理論分析、實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證、緩解方法和策略上。REISER等[5]在2005年首次指出，燃料電池啟停過程中形成的逆電流是催化劑被腐蝕的原因。YU等[6]查閱有關(guān)燃料電池催化劑耐久性的文獻(xiàn)指出，由于氫-空界面的形成導(dǎo)致催化劑碳載體被腐蝕，致使附著在碳載體上的Pt顆粒的團(tuán)聚和流失，催化性能降低。這些研究對(duì)于緩解在頻繁的啟停工況下PEMFC的性能衰減具有重要意義。

1 啟停工況下的降解機(jī)理

1.1 逆電流的形成

啟動(dòng)和停機(jī)是汽車行駛時(shí)兩個(gè)重要的動(dòng)態(tài)過程，也是汽車使用時(shí)不可避免的過程。與穩(wěn)態(tài)過程相比，PEMFC在啟動(dòng)和停機(jī)過程中會(huì)經(jīng)歷一個(gè)局部氣體的混合過程，如圖1所示。系統(tǒng)啟動(dòng)前，陽極由于氫氣的消耗而形成負(fù)壓，使得流道內(nèi)有空氣存在。當(dāng)氫氣進(jìn)入陽極時(shí)，會(huì)有一個(gè)氫氣取代空氣的過程，并在陽極流場中形成一個(gè)浮動(dòng)的氫-空界面。當(dāng)氫氧供應(yīng)斷開時(shí)，由于陰極和陽極之間的濃度梯度，陰極流通道中的殘氧通過質(zhì)子交換膜擴(kuò)散到陽極，同時(shí)，外部空氣通過陽極通道進(jìn)入PEMFC，形成氫-空界面[6]。

圖1 氫-空界面的形成

圖2 PEMFC中沿陽極流道的電位分布

1.2 催化劑失效機(jī)理

啟停過程中B區(qū)陰極較大的界面電位差，使相應(yīng)區(qū)域的碳載體發(fā)生氧化，導(dǎo)致CO2和CO的生成，催化劑層的形態(tài)和結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，催化劑降解加速。實(shí)際上，碳氧化發(fā)生在一個(gè)相對(duì)較低的平衡電位下：

C+2H2O→CO2+4H++4e?，0=0.207 V vs.SHE

C+H2O→CO+2H++2e?，0=0.518 V vs.SHE

燃料電池在正常工作時(shí)，碳氧化的動(dòng)力學(xué)反應(yīng)速率較慢[7]。因而，在正常電位范圍內(nèi)碳腐蝕幾乎可以被忽視。KATAYANAGI等[8]發(fā)現(xiàn)，在電位循環(huán)（0.6～1.0 V）后，碳顆粒的形狀變化不大，表明幾乎沒有碳腐蝕。但當(dāng)電位高于1.2 V時(shí)，碳載體會(huì)發(fā)生嚴(yán)重的腐蝕[9]。KIM等[10]利用傅里葉變換紅外光譜對(duì)氫-空界面形成時(shí)產(chǎn)生的氣體進(jìn)行了判斷和分析，測量陰極電位。在電位高于1.0 V時(shí)，CO2生成的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)有顯著提高，是主要的腐蝕產(chǎn)物。同時(shí)，在高于1.2 V的電位下也有少量的CO和SO2形成。因此PEMFC在啟動(dòng)和停機(jī)過程中，由于陰極電位遠(yuǎn)高于碳氧化的熱力學(xué)電位，提高了碳氧化的反應(yīng)速率，進(jìn)而導(dǎo)致碳載體的腐蝕。

目前，Pt是PEMFC的主要催化劑。為了降低成本，Pt高度分散在碳表面，形成碳載體催化劑。然而，催化劑層中的Pt顆粒等納米粒子具有凝聚成較大顆粒的固有傾向，以降低其高表面能。碳載體的腐蝕削弱了鉑顆粒與碳載體之間的相互作用，導(dǎo)致Pt顆粒從碳載體上脫離，加速了Pt顆粒的團(tuán)聚和在電解質(zhì)中的溶解。當(dāng)Pt顆粒從碳載體上脫離后，它們會(huì)在質(zhì)子交換膜中凝聚，產(chǎn)生更高的膜電阻[11]。

因此，需要一種比目前催化劑碳載體更穩(wěn)定的載體材料，以緩解由于啟動(dòng)和停機(jī)引起的催化劑層的降解。但如果必須采用目前的催化劑載體技術(shù)，迫切需要應(yīng)用有效的系統(tǒng)策略來避免啟停過程中氫-空界面的形成，以減輕高陰極電位下碳載體的氧化。

2 緩解方案

2.1 催化劑層的關(guān)鍵材料

通過上述降解機(jī)理可以看出，經(jīng)過頻繁的啟停循環(huán)后，催化劑層中的碳載體被嚴(yán)重腐蝕，這是造成燃料電池性能下降的主要原因。因此，一種可能的緩解方法是使用更穩(wěn)定的材料作為催化劑載體。

PAUL等[12]通過加速試驗(yàn)方法，比較了在啟停周期中使用傳統(tǒng)碳載體的膜電極（Membrane Electrode Assembly, MEA）與使用石墨化碳載體的MEA的降解速率。結(jié)果表明，具有石墨化碳載體對(duì)啟停過程中MEA的降解有顯著改善。YANO等[13]使用石墨化炭黑作為鉑納米顆粒的載體，使其具有更高的耐腐蝕性，且采用納米膠囊法得到石墨化炭黑上高度分散的Pt納米顆粒，顯著提高了燃料電池的耐久性，緩解了高電位下催化劑層的降解。

除了石墨化碳外，其他碳材料，如碳納米管[14]、碳納米纖維[15]等，也可以當(dāng)做催化劑載體，因?yàn)樗鼈兙哂懈€(wěn)定的電化學(xué)行為。然而，合成這些碳材料的高成本增加了PEMFC商業(yè)化的難度。除了碳類載體外，許多非碳載體，如亞化學(xué)計(jì)量的氧化鈦[16]、碳化鎢[17]和氧化銦錫[18]，已經(jīng)被研究以取代傳統(tǒng)的碳載體，并在長期測試中具有很好的穩(wěn)定性。IOROI等[16]在陰極中使用Pt/Ti4O7，燃料電池在300 mA cm?2和完全加濕的條件下工作350 h，且電壓穩(wěn)定，表明Pt/Ti4O7可以作為PEMFC陰極的抗氧化催化劑材料。然而，對(duì)使用非碳支架在啟動(dòng)和停機(jī)周期下的耐久性試驗(yàn)還有待研究。因此，當(dāng)傳統(tǒng)的碳被用作催化劑載體時(shí)，系統(tǒng)策略更實(shí)用。

2.2 系統(tǒng)控制策略

除了使用更穩(wěn)定的催化劑載體材料外，開發(fā)更好的燃料電池系統(tǒng)的控制策略也很重要，特別是在新材料的研究和制備仍然有限的情況下。如前面所討論的，氫-空界面引起的高陰極電位是在啟動(dòng)和停機(jī)過程中PEMFC性能下降的根本原因。所有已報(bào)道的或獲得專利的系統(tǒng)策略都是為了防止陽極上形成氫-空界面，并在啟動(dòng)和停機(jī)過程中消除陰極上的高電位。

2.2.1 氣體吹掃

氣體吹掃流道是減少流道中氫-空界面的存在和持續(xù)時(shí)間的一種非常有效的方法。

氮?dú)馐且环N惰性氣體，可在啟停過程中吹掃通道，以避免氫氧混合。DAHLEN等[19]提出，在啟停過程中使用氮?dú)鈨艋枠O，可以有效降低氧氣從陰極向陽極的擴(kuò)散速率。陰極電位增長緩慢，峰值電流顯著減小。SHEN等[20]指出，在關(guān)機(jī)過程中使用氮?dú)鈨艋枠O不能夠完全除去電極中吸附的氫氣，如果吹掃時(shí)間不夠長，當(dāng)空氣擴(kuò)散到陽極時(shí)，氫-空界面的形成是不可避免的。相反，在啟動(dòng)過程中使用氮?dú)獯祾叻浅Ｓ行В瑯O大地避免了氫-空界面的形成。然而，車用PEMFC在實(shí)際運(yùn)行過程中氮?dú)獠⒉蝗菀撰@得。因此，PAIK等[21]設(shè)計(jì)了一種氮?dú)夥蛛x裝置，將氮?dú)鈴年帢O廢氣中分離出來，進(jìn)行啟停吹掃，從而實(shí)現(xiàn)車載PEMFC系統(tǒng)的氮?dú)庾源祾吖δ?。雖然使用氮?dú)饣蚱渌栊詺怏w作為啟停凈化氣的儲(chǔ)存問題可以解決，但由于氮?dú)夥蛛x器等裝置的安裝，車載系統(tǒng)所需的空間和結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性將會(huì)增加。此外，從陰極廢氣中分離凈化出氮?dú)庖簿哂刑魬?zhàn)性。

另外，相關(guān)研究人員也對(duì)用氮?dú)庖酝獾臍怏w（主要是氫氣和空氣）進(jìn)行了凈化研究。關(guān)于PEMFC啟動(dòng)過程，REISER等[22]提出用氫氣對(duì)陽極流場進(jìn)行快速吹掃，并證明了這種策略可以大大減少碳腐蝕的持續(xù)時(shí)間。OYARCE等[23]比較了在燃料電池停機(jī)時(shí)氫吹掃和氧消耗策略。他們發(fā)現(xiàn)用氫氣凈化有助于將降解率降低一個(gè)數(shù)量級(jí)，并且直接將氫氣引入陰極可以保護(hù)陰極免受高電位的影響。氫吹掃的另一個(gè)優(yōu)點(diǎn)是它實(shí)現(xiàn)簡單，不需要額外的部件，如輔助負(fù)載或復(fù)雜設(shè)備。然而，缺點(diǎn)是它可能導(dǎo)致陽極降解，特別是當(dāng)鉑合金被用作催化劑時(shí)，因?yàn)闅湓涌赡軐?dǎo)致合金組分溶解。

2.2.2 應(yīng)用輔助負(fù)載

氣體吹掃可以有效地減少流道中氫-空界面的存在或在啟停過程中迅速將其從流道中移除。然而，PEMFC系統(tǒng)中GDL、催化劑層和質(zhì)子交換膜中的殘留氣體很難單獨(dú)通過氣體吹掃快速去除。但是，如果在啟停過程中施加輔助負(fù)載可以消除MEA中殘留的氣體，有效地降低陰極電位，減輕催化劑層中的碳載體腐蝕。

KIM等[24]探究了輔助負(fù)載對(duì)燃料電池性能衰減的影響。結(jié)果表明，在啟動(dòng)過程中應(yīng)用輔助負(fù)載顯著降低了電化學(xué)活性表面積的損失和催化損失性能的衰減，提高了燃料電池的耐久性。彭躍進(jìn)等[25]提出了一種將陽極氫吹掃與輔助負(fù)載相結(jié)合的燃料電池系統(tǒng)啟動(dòng)控制策略。結(jié)果表明，該策略不僅縮短了陽極內(nèi)氫-空界面的存在時(shí)間，限制了陰極高電位，而且提高了PEMFC啟動(dòng)過程中單電池的電壓一致性。魏永琪等[26]對(duì)燃料電池進(jìn)行了1 000個(gè)啟停周期的加速應(yīng)力試驗(yàn)，通過監(jiān)測每個(gè)單電池的最大開路電壓，發(fā)現(xiàn)在停機(jī)過程中對(duì)系統(tǒng)施加一個(gè)小的輔助負(fù)載可以縮短每個(gè)單電池在高電位下的持續(xù)時(shí)間，從而降低碳氧化和催化劑脫落的可能性。VANDINE等[27]提出通過將從陽極流場排出的燃料再循環(huán)來降低陰極電位，允許循環(huán)的燃料和催化劑之間充分接觸以消耗剩余空氣，同時(shí)對(duì)電池施加一個(gè)較低的輔助負(fù)載，以控制陰極電位。

上述這些對(duì)燃料電池啟停過程中的緩解策略主要目的是減少陽極氫-空界面的持續(xù)時(shí)間，并控制高陰極電位。與使用更穩(wěn)定的材料取代傳統(tǒng)的碳載體相比，系統(tǒng)策略的適應(yīng)更簡單、更便宜，因此，在實(shí)踐中得到了廣泛應(yīng)用。

3 總結(jié)

PEMFC系統(tǒng)頻繁的啟停工況導(dǎo)致了燃料電池催化性能的下降，限制了PEMFC的使用壽命。本文從啟停過程中性能衰減機(jī)理和緩解策略兩方面入手，對(duì)燃料電池系統(tǒng)啟停工況下的進(jìn)展進(jìn)行了研究。燃料電池在啟動(dòng)和停機(jī)過程中，陽極處形成的氫-空界面使得陰極產(chǎn)生高電位，這種高電位會(huì)導(dǎo)致催化劑層中碳載體被腐蝕以及Pt顆粒的團(tuán)聚，從而加速催化劑的失效。現(xiàn)有的解決方案包括開發(fā)新的催化劑載體和改進(jìn)氣體吹掃、應(yīng)用輔助負(fù)載等系統(tǒng)控制策略，以緩解啟停工況下的催化劑降解。未來，將新型耐腐蝕性的催化劑載體與更完善的系統(tǒng)策略相結(jié)合，可以極大降低由啟停過程造成的性能下降，以滿足其長使用壽命要求，促進(jìn)燃料電池系統(tǒng)的商業(yè)化發(fā)展。

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Research Progress of Startup-shutdown Conditions for Proton Exchange Membrane Fuel Cell in Vehicles

LIU Na, LI Hongxin, WANG Shuheng, JIN Chenxi, ZHANG Chengping

( XiongChuan Hydrogen Technology (Guangzhou) Company Limited, Guangzhou 510700, China )

Service life is the major issue which limits the commercialization of proton exchange membrane fuel cell (PEMFC). The complex driving conditions of vehicles accelerate the aging of fuel cell, therefore a comprehensive understanding of the performance degradation mechanism of PEMFC is needed in various driving conditions to facilitate its commercialization. This paper mainly discusses the background and advances of the related research on startup-shutdown conditions, analyzes the gas distribution of fuel cell in startup-shutdown process, and summarizes the main mechanisms leading to the performance degradation of fuel cell. Finally, this article introduces mitigation strategies for startup-shutdown conditions, including material improvement and system control, for solving the PEMFC performance degradation problem and improving fuel cell lifetime.

PEMFC; Startup-shutdown conditions; System control strategies

TM911.4

A

1671-7988(2023)21-187-05

10.16638/j.cnki.1671-7988.2023.021.037

劉娜（1996－），女，碩士，研究方向?yàn)殡娀瘜W(xué)，E-mail:Liuna_H@163.com。