基于發(fā)射光譜法的氬等離子體射流診斷研究

張大偉,陳曉穎,2,郝 莎

(1.沈陽理工大學(xué)自動(dòng)化與電氣工程學(xué)院,遼寧 沈陽 110159;2.華東光電集成器件研究所,江蘇 蘇州 215163)

0 引 言

低溫等離子體技術(shù)作為一種節(jié)能環(huán)保、高效可控的技術(shù),具備大面積處理復(fù)雜外形試樣的能力,已經(jīng)在生物醫(yī)學(xué)、環(huán)境治理、材料加工等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用[1]。研究認(rèn)為,其在氣體絕緣金屬封閉開關(guān)設(shè)備和氣體絕緣金屬封閉輸電線路中,當(dāng)絕緣材料體積電阻率與表面電阻率呈一定關(guān)系時(shí)能有效減少表面電荷積聚,改善絕緣子表面電場分布,提升沿面閃絡(luò)電壓。文獻(xiàn)[2]采用介質(zhì)阻擋放電的形式,對環(huán)氧樹脂試樣進(jìn)行表面等離子體氟化處理,得到了等離子體表面改性的優(yōu)化建議。大氣壓等離子體射流(atmospheric pressure plasma jet,APPJ),尤其是以惰性氣體為工作氣體的APPJ,因?yàn)椴僮骱啽?、激發(fā)電壓低、活性粒子豐富、處理效率高的特性得到了較為深入的研究。在低溫等離子體對材料表面改性處理過程中,高速運(yùn)動(dòng)的電子可使反應(yīng)的分子激發(fā)、電離或斷裂成自由基碎片[3],增加材料表面活性成分,有效提升材料表面改性的效果[4]。低溫等離子體在不同的應(yīng)用場合,對放電狀態(tài)參數(shù)如電子溫度、密度以及活性粒子密度等要求不盡相同[5]。

電子溫度是等離子體射流中電子能量的關(guān)鍵參量,電子密度是氣體放電中最基本的參數(shù)之一,它們影響著等離子體射流中其他許多參數(shù),決定了等離子體形成和演化中所涉及的解離、激發(fā)和電離等過程的強(qiáng)弱[6]。文獻(xiàn)[7]采用針-板放電裝置,分析討論了等離子體放電的發(fā)展速度以及電子激發(fā)溫度。文獻(xiàn)[8]采用朗繆爾探針診斷脈沖火放電等離子體電子溫度和電子密度。文獻(xiàn)[9]采用PLS-800設(shè)備和氬等離子體射流噴槍,證實(shí)了氬等離子體射流中的成分。當(dāng)前,對于等離子體重要參量的測量仍是等離子體光譜診斷中的熱點(diǎn)問題,尤其是在材料處理領(lǐng)域,高速運(yùn)動(dòng)的電子可以有效提升材料表面改性效果。因此,研究等離子體中的電子溫度和電子密度是當(dāng)前研究的重點(diǎn)。

基于此,下面搭建針-環(huán)電極結(jié)構(gòu)下的等離子體發(fā)生裝置,在0.1 MPa開放環(huán)境中產(chǎn)生氬等離子體射流,采用發(fā)射光譜法對射流過程中的電子溫度和電子密度進(jìn)行計(jì)算,并討論其變化規(guī)律。

1 氬等離子體射流實(shí)驗(yàn)平臺建立

實(shí)驗(yàn)平臺如圖1所示,可以分為三部分,分別是驅(qū)動(dòng)電源[10]、針-環(huán)放電電極、光譜采集診斷系統(tǒng)。其中,驅(qū)動(dòng)電源由0～220 V 可調(diào)直流電源、脈寬調(diào)制驅(qū)動(dòng)單元、半橋電路和諧振高壓變壓器組成。輸出頻率15～40 kHz可調(diào),電壓幅值0～15 kV可調(diào);針-環(huán)放電電極[11]的高壓電極是長度為30 mm、直徑為1 mm的銅棒,地電極是寬度為6 mm的銅環(huán),高壓電極距離地電極的長度為6 mm。絕緣介質(zhì)是質(zhì)地均勻的石英玻璃管,長度為50 mm,內(nèi)徑為6 mm,外徑為8 mm。工作氣體是體積分?jǐn)?shù)為99.99%的氬氣,實(shí)驗(yàn)采集等離子體發(fā)射光譜所用的光譜儀型號為ULS2048-USB2。為排除外界光源對實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響,實(shí)驗(yàn)均在夜間關(guān)燈情況下進(jìn)行。

圖1 等離子體的發(fā)生及測量裝置

1.1 針-環(huán)放電電極

所采用的針-環(huán)電極放電結(jié)構(gòu),與其他介質(zhì)阻擋放電電極結(jié)構(gòu)相比,最大區(qū)別是地電極在高壓電極上方,這樣在針尖處放電產(chǎn)生的電子在氣流的帶動(dòng)下更容易向地電極遷移,從而形成等離子體射流。此外,針尖處電場強(qiáng)度比較大,容易放電產(chǎn)生等離子體。因此,該等離子體射流源能在較低電壓下將氣體擊穿,從而形成放電穩(wěn)定的等離子體射流。

1.2 等離子體光譜采集系統(tǒng)

實(shí)驗(yàn)中先將工作氣體通入放電裝置,接通電源,調(diào)整電壓值,觀察放電噴頭是否有等離子體產(chǎn)生,待噴頭產(chǎn)生較為穩(wěn)定的等離子體射流時(shí)進(jìn)行光譜采集。將玻璃管噴口視作起始點(diǎn)記為0。觀察到實(shí)驗(yàn)裝置在不同輸入電壓下產(chǎn)生的等離子體自然射流長度不同,最大射流長度為15 mm。所以這里采用對照實(shí)驗(yàn)來研究氬等離子體的電子溫度和電子密度變化規(guī)律。

第一組實(shí)驗(yàn)為不同電壓下氬等離子體射流尖端電子溫度、電子密度診斷;第二組實(shí)驗(yàn)為氬等離子體射流不同軸向位置電子溫度、電子密度診斷;第三組實(shí)驗(yàn)為氬等離子體射流作用在銅箔表面電子溫度、電子密度診斷。實(shí)驗(yàn)過程中始終保證光纖探頭與針-環(huán)放電裝置的玻璃管管口在同一水平線上,且光纖探頭和銅箔的距離始終保持2 mm。實(shí)驗(yàn)至少重復(fù)做10次,且每個(gè)位置在相同實(shí)驗(yàn)條件下都保存3組光譜數(shù)據(jù)以保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性,減小實(shí)驗(yàn)偶然因素對實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響。

1.3 等離子體光譜診斷系統(tǒng)

發(fā)射光譜是指在高能級激發(fā)態(tài)的原子或分子向低能級躍遷的過程形成的光譜[9]。當(dāng)?shù)入x子體體系受到電場等外界因素影響,激發(fā)態(tài)的粒子數(shù)密度會增加。但是激發(fā)態(tài)粒子本身極不穩(wěn)定,壽命也很短,它們會通過自發(fā)輻射和受激輻射向低能級躍遷并釋放光子,此過程就形成了發(fā)射光譜。不同種粒子對應(yīng)發(fā)射光譜譜線的波長不同,故通過發(fā)射光譜可以診斷出等離子體放電體系中的粒子種類。

此外通過對發(fā)射光譜分析還可以得到其他等離子體的參量,這里采用發(fā)射光譜法采集等離子體射流過程中的光譜。通過Avasoft軟件可以直觀地觀察到等離子體中各個(gè)粒子譜線的輻照度變化,生成的Excel表格更是包含了等離子體各個(gè)粒子波長輻照度的準(zhǔn)確值,通過對輻照度的分析可以得到電子溫度和電子密度等重要參量。

2 氬等離子體射流電子溫度診斷

電子是氣體放電體系中最活躍的組成部分,它影響著等離子體的大部分物理化學(xué)過程[1],電子溫度診斷方法有很多,其中多譜線斜率法是目前等離子體電子溫度測量技術(shù)中采用最為廣泛的方法[12]。

從原子發(fā)射光譜原理[13]知,在熱力學(xué)平衡狀態(tài)或局部熱力學(xué)平衡狀態(tài)下,譜線強(qiáng)度滿足:

(1)

式中:Iij為原子從高能級i向低能級j躍遷時(shí)發(fā)射光譜譜線強(qiáng)度;λij為譜線波長,nm;gi為處于第i能級上的統(tǒng)計(jì)權(quán)重,無量綱;Aij為高能級i向低能級j自發(fā)輻射的躍遷概率,s-1;Ei為處于第i能級上激發(fā)態(tài)的能量,eV;k為玻爾茲曼常數(shù),8.617 333×10-5eV/K;Te為等離子體電子溫度;C為常數(shù)。

以ln(Iijλij/Aijgi)為擬合縱坐標(biāo)、上能級激發(fā)能為擬合橫坐標(biāo)畫圖,參數(shù)Iij、λij由軟件Avasoft測得,參數(shù)gi、Ei和Aij取值見表1,需要說明的是帶入?yún)?shù)gi和Ei的值是高能級對應(yīng)的值,通過origin線性擬合,得出直線斜率經(jīng)過計(jì)算求出電子溫度。

表1 選取譜線相關(guān)參數(shù)

實(shí)驗(yàn)經(jīng)光譜儀采集粒子波長和輻照度數(shù)據(jù)分析得到22條氬原子譜線。結(jié)合譜線選取原則[9],一是所選譜線信號應(yīng)該遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)干擾噪音信號;二是所選譜線應(yīng)輪廓清晰,且躍遷概率必須是可以查到的準(zhǔn)確值;三是譜線盡量選取相互靠近的,以減少系統(tǒng)測量誤差;四是選取的譜線上能級激發(fā)能差值盡可能大且不相同,以提高測量的準(zhǔn)確度。最終實(shí)驗(yàn)選取譜線波長為810.37 nm、842.47 nm、852.14 nm、912.30 nm、922.45 nm來計(jì)算分析電子溫度。

2.1 射流尖端電子溫度診斷

在保證其他因素不變的情況下,分別改變電壓幅值為5.4 kV、6.4 kV、8.2 kV、9.4 kV、10.6 kV、11.6 kV、13.0 kV,依次采集等離子體射流尖端發(fā)射光譜輻照度。文獻(xiàn)[10]證實(shí)給放電體系施加不同電壓時(shí)等離子體射流長度不同,故所做實(shí)驗(yàn)采集的等離子體尖端如圖2所示。

圖2 采集等離子體射流尖端

由多譜線斜率法計(jì)算不同放電電壓下氬氣等離子體射流電子溫度,變化趨勢如圖3所示。

圖3 不同電壓下氬等離子體射流電子溫度變化趨勢

從圖3可以看出,電子溫度隨著放電電壓的升高整體呈上升趨勢,當(dāng)電壓從5.4 kV增加到13.0 kV時(shí),電子溫度從3106 K增加到3429 K。因此可以認(rèn)為輸入電壓的升高會導(dǎo)致電子溫度升高。因?yàn)殡娮訙囟戎缓碗娮觿?dòng)能有關(guān),當(dāng)?shù)入x子體放電體系中電壓增加時(shí),電場能量增大,放電區(qū)域內(nèi)各個(gè)粒子的運(yùn)動(dòng)速度加快,粒子之間碰撞會更加頻繁,導(dǎo)致電子溫度升高。

2.2 射流不同軸向位置電子溫度診斷

為探究等離子體射流不同軸向位置電子溫度變化規(guī)律,實(shí)驗(yàn)將銅箔放在15 mm處不動(dòng),使光纖探頭沿著等離子體射流軸向移動(dòng),距離玻璃管噴口的位置分別為3 mm、6 mm、9 mm、12 mm、15 mm,采集等離子體光譜數(shù)據(jù),計(jì)算得到放電電壓為11.8 kV、12.8 kV、13.0 kV時(shí)電子溫度變化趨勢,如圖4所示。由于未知銅箔材料對本裝置產(chǎn)生的射流影響有多大,故采集一組射流尖端不放銅箔的數(shù)據(jù)與射流尖端放置銅箔對比,圖4中紅色曲線是放電電壓為11.8 kV時(shí)15 mm處不加銅箔的電子溫度變化趨勢。

圖4 不同軸向距離電子溫度變化

從圖4可以看出,電子溫度隨軸向距離變化趨勢較為平緩,在3 mm到12 mm的過程中整體呈現(xiàn)逐漸降低趨勢。這是因?yàn)榈入x子體從產(chǎn)生到運(yùn)動(dòng)至射流尖端(15 mm)的過程中,各粒子數(shù)目減少,粒子之間碰撞減少,使得電子溫度隨著軸向距離的增加而呈現(xiàn)下降趨勢。在12 mm到15 mm曲線會上升是因?yàn)樯淞骷舛朔胖昧算~箔,使得尖端電子運(yùn)動(dòng)加快,電子溫度上升。

觀察放置銅箔對等離子體電子溫度產(chǎn)生影響:放置銅箔時(shí),電子溫度在不同放電電壓下軸向距離從12 mm到15 mm時(shí)都會增加;但不加銅箔時(shí),以放電電壓11.8 kV實(shí)驗(yàn)時(shí),電子溫度在軸向距離12 mm到15 mm時(shí)會下降。說明銅箔會對等離子體在一定范圍內(nèi)產(chǎn)生影響,使電子運(yùn)動(dòng)加快電子溫度升高。

根據(jù)以上分析得出:隨著光纖探頭到玻璃管噴口軸向距離的增加,電子溫度呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢;銅箔對等離子體會產(chǎn)生影響,一定范圍內(nèi)會加快電子動(dòng)能使得電子溫度上升。

2.3 射流作用在銅箔表面電子溫度診斷

以銅箔到玻璃管噴口的距離為自變量,考慮實(shí)驗(yàn)操作性選取3 mm為間隔,即銅箔和玻璃管噴口距離分別為3 mm、6 mm、9 mm、12 mm、15 mm,采集等離子體射流作用在銅箔表面的光譜數(shù)據(jù)。計(jì)算得到等離子體放電體系輸入電壓為10.6 kV、11.8 kV、13.0 kV時(shí),電子溫度在不同銅箔到玻璃管噴口距離的變化趨勢如圖5所示。

圖5 不同電壓下電子溫度隨銅箔到噴口距離變化

從圖5中可以看出:1)在放電電壓為10.6 kV、11.8 kV、13.0 kV時(shí),隨著銅箔到玻璃管噴口距離的增加,電子溫度呈現(xiàn)先上升后降低的變化趨勢。這是由于電子溫度只和電子動(dòng)能有關(guān),等離子體從產(chǎn)生到運(yùn)動(dòng)至射流尖端(15 mm)的過程中,各粒子數(shù)目減少,粒子之間碰撞減少,電子溫度隨著軸向距離的增加呈現(xiàn)下降的趨勢。當(dāng)?shù)入x子體射流作用在銅箔上時(shí),金屬銅箔會加劇電子的動(dòng)能使電子碰撞更加劇烈,使得電子溫度會出現(xiàn)短暫上升。隨銅箔到玻璃管噴口距離的增加,等離子體射流作用到銅箔表面各粒子總數(shù)大大減少,雖然銅箔仍加劇粒子碰撞,但這種加劇程度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于等離子體粒子總數(shù)的減少,所以當(dāng)銅箔到玻璃管噴口距離更遠(yuǎn)時(shí),電子溫度會下降。

2)在不同放電電壓下,電子溫度達(dá)到最大值時(shí)銅箔的位置不同,經(jīng)過計(jì)算分析發(fā)現(xiàn)隨著輸入電壓升高,電子溫度達(dá)到最大值的位置到噴口距離越來越遠(yuǎn)。基于當(dāng)輸入電壓升高時(shí),發(fā)射光譜各粒子輻照度增強(qiáng)的事實(shí),分析認(rèn)為輸入電壓升高更多粒子從基態(tài)被激發(fā)至激發(fā)態(tài),放電體系中各種粒子的碰撞會更加頻繁,致使粒子的漂移運(yùn)動(dòng)速度加快,距離變遠(yuǎn),從而使得電子溫度達(dá)到最大值的點(diǎn)到噴口距離越來越遠(yuǎn)。

3)在銅箔到玻璃管噴口距離相同時(shí),放電電壓從10.6 kV升高到13.0 kV的過程中,電子溫度增加。當(dāng)輸入電壓升高時(shí),等離子體放電體系中電壓也隨之增大,導(dǎo)致放電體系中電流增大、電場能量增加,放電區(qū)域內(nèi)的各個(gè)粒子運(yùn)動(dòng)會更加頻繁,碰撞也更加劇烈使電子動(dòng)能增加,致使電子溫度升高。

3 氬等離子體射流電子密度診斷

發(fā)射光譜技術(shù)診斷電子密度主要采用斯塔克展寬法。這里使用中性氬原子譜線來診斷電子密度[14],一方面氬原子譜線不容易受到分子譜線和周圍譜線的影響,且容易找到輻照度很強(qiáng)的孤立譜線;另一方面它容易在譜線很寬的范圍內(nèi)被激發(fā)且比較穩(wěn)定。斯塔克效應(yīng)引發(fā)的譜線半峰全寬和電子密度之間存在函數(shù)關(guān)系[15],表達(dá)式為

Δλstark=2×10-16ωne×

(2)

式中:Δλstark為譜線斯塔克半峰全寬,nm;ω為電子碰撞參數(shù);ne為電子密度,cm-3;α為離子碰撞參數(shù)。

利用斯塔克展寬法選取氬原子的696.54 nm譜線,因?yàn)樗菤逶幼V線中強(qiáng)而良好的孤立譜線,所以在696.54 nm處4p-4s線是診斷電子密度最佳過渡線[15]。這里利用origin對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行洛倫茲單峰擬合得到譜線的半峰全寬,不同電子溫度下696.54 nm斯塔克加寬參數(shù)從文獻(xiàn)[16]中查閱得到。

3.1 射流尖端電子密度診斷

采用第2.1節(jié)實(shí)驗(yàn)方法,由斯塔克展寬法計(jì)算不同電壓下氬等離子體射流的電子密度,繪制如圖6所示變化趨勢圖。

圖6 不同電壓下氬等離子體射流電子密度變化趨勢

從圖6可以看出,隨著放電電壓的增加,電子密度總體呈現(xiàn)下降趨勢。這是由于隨著放電電壓的升高,等離子體的體積增長趨勢較快,而等離子體電子密度為整個(gè)體積的平均電子密度,因此電子密度下降;同時(shí),隨著放電電壓增加等離子體射流長度逐漸增加,使等離子體鞘層越遠(yuǎn)離電極尖端,射流尖端電場降低,電子密度下降。綜上得出,隨著放電電壓的增加,電子密度總體呈現(xiàn)下降的規(guī)律。

3.2 射流不同軸向位置電子密度診斷

為探究等離子體射流不同軸向位置電子密度變化規(guī)律,采用第2.2節(jié)實(shí)驗(yàn)采集的離子體光譜數(shù)據(jù),計(jì)算得到如圖7所示的電子密度變化趨勢圖。同樣,圖7中紅色曲線是15 mm處不加銅箔在電壓為11.8 kV時(shí)的電子密度變化趨勢。

圖7 不同軸向距離電子密度變化

由圖7可以看出,在同一電壓下,從3 mm到12 mm電子密度略微上升,在12 mm到15 mm之間電子密度逐漸減小。分析可能是等離子體噴口處,電子在氣流作用下,其軸向遷移速度較大,因此在3～12 mm之間碰撞電離反應(yīng)使電子密度略微上升;而在距離噴口較遠(yuǎn)處,電子溫度較小,電子動(dòng)能較小,不足以支撐碰撞電離產(chǎn)生新的電子,因此在12～15 mm之間電子密度逐漸減小。

觀察到在放電電壓為11.8 kV,當(dāng)不加銅箔時(shí),電子密度在9～12 mm處會下降;而添加銅箔時(shí),電子密度在9～12 mm處會增加。說明銅箔會對等離子體在一定范圍內(nèi)產(chǎn)生影響,使得電子密度升高。

綜上,同一放電電壓下,電子密度隨著軸向距離增加略微上升,當(dāng)距離較遠(yuǎn)時(shí)電子密度逐漸降低;相同軸向距離處,電子密度隨著放電電壓的增加而降低;銅箔會對等離子體在一定范圍內(nèi)產(chǎn)生影響,使得電子密度增加。

3.3 射流作用在銅箔表面電子密度診斷

為探究等離子體射流作用在銅箔表面電子密度的變化規(guī)律,采用第2.3節(jié)實(shí)驗(yàn)方法采集銅箔表面等離子體光譜數(shù)據(jù),計(jì)算得到如圖8所示的電子密度變化趨勢圖。

圖8 不同電壓下電子密度隨銅箔到噴口距離變化

從圖8中可以看出:1)在銅箔到玻璃管噴口距離相同時(shí),放電電壓升高電子密度減小。這是由于電子密度是以整個(gè)體積計(jì)算的平均電子密度,當(dāng)放電電壓升高時(shí),放電噴口噴出的等離子體體積增大,在銅箔表面形成的等離子體體積也增大,致使電子密度下降。

2)在同一放電電壓下,電子密度隨著銅箔到玻璃管噴口距離的增加呈現(xiàn)先下降后上升的變化趨勢。這是由于當(dāng)銅箔到玻璃管噴口距離比較近時(shí),銅箔表面等離子體體積較大,所以電子密度較小;隨著銅箔到玻璃管噴口距離的增加,雖然等離子體射流作用到銅箔表面的各粒子總數(shù)減少,但在銅箔表面形成的等離子體體積減少得更快,反而使電子密度會上升。

3)在不同放電電壓下,電子密度達(dá)到最小值的位置不同。隨著放電電壓升高,電子密度達(dá)到最小值的位置到噴口距離越來越遠(yuǎn)。同樣基于放電電壓升高時(shí),在銅箔表面形成的等離子體體積增大的事實(shí),分析認(rèn)為輸入電壓升高,更多粒子從基態(tài)被激發(fā)至激發(fā)態(tài),放電體系中各種粒子的碰撞會更加頻繁,致使粒子的漂移運(yùn)動(dòng)速度加快、距離變遠(yuǎn),從而使電子密度達(dá)到最小值的點(diǎn)到噴口距離越來越遠(yuǎn)。

4 結(jié) 論

上面采用針環(huán)式介質(zhì)阻擋等離子體放電裝置,在大氣壓條件下產(chǎn)生穩(wěn)定氬等離子體射流,并對其光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行采集和診斷,研究氬等離子體射流中的電子溫度和電子密度變化規(guī)律,得出結(jié)論如下:

1)在等離子體射流的狀態(tài)下,電子溫度約為3000～3500 K、電子密度數(shù)量級在1017cm-3時(shí),輸入電壓的升高會導(dǎo)致電子溫度升高,電子密度降低。

2)在給放電體系施加相同電壓時(shí),隨著光纖探頭到玻璃管噴口軸向距離的增加,電子溫度呈現(xiàn)逐漸降低的趨勢,電子密度呈現(xiàn)先略微升高然后降低的變化趨勢。當(dāng)射流尖端放置銅箔時(shí),銅箔不會對等離子體射流電子溫度和電子密度隨軸向距離增加的整體變化趨勢產(chǎn)生影響,但會對等離子體在一定范圍內(nèi)產(chǎn)生影響,使得電子溫度、電子密度數(shù)值略有增加。

3)當(dāng)?shù)入x子體作用在銅箔上,隨著銅箔到玻璃管噴口距離的增加,電子溫度呈現(xiàn)先上升后降低的變化趨勢,電子密度呈現(xiàn)先下降后上升的變化趨勢。且隨電壓升高,電子溫度達(dá)到最大值和電子密度達(dá)到最小值的位置到噴口距離越來越遠(yuǎn)。