界面韌性對C/SiC 材料拉伸強度影響分析

李堯 王曉暉 劉寶瑞 侯傳濤 王建民 吳振強

（北京強度環(huán)境研究所 可靠性與環(huán)境工程技術(shù)重點實驗室，北京 100076）

0 引言

C/SiC 復(fù)合材料具有高比強度、高比模量、耐高溫、抗燒蝕等優(yōu)點，已成為航空航天飛行器防熱/承載一體化結(jié)構(gòu)的主要材料之一[1]。其優(yōu)異的綜合力學(xué)性能來自于其內(nèi)部多尺度結(jié)構(gòu)設(shè)計。在細(xì)觀尺度上，編織纖維束結(jié)構(gòu)貢獻(xiàn)了較高的面內(nèi)拉伸強度；SiC 基體貢獻(xiàn)了高壓縮模量和強度。微觀尺度上，纖維束結(jié)構(gòu)包含亞微米厚度的界面層、數(shù)十微米直徑的碳纖維以及SiC 基體；其中，界面層傳遞纖維與基體間的載荷，平衡纖維束強度和韌性。復(fù)雜的微/細(xì)觀結(jié)構(gòu)導(dǎo)致C/SiC 復(fù)合材料非線性、偽塑性、雙模量等力學(xué)行為以及多樣的失效模式。因此，C/SiC 復(fù)合材料及結(jié)構(gòu)高精度的強度評估和失效分析仍面臨困難[2-3]。

傳統(tǒng)的宏觀唯象本構(gòu)模型形式復(fù)雜且依賴于大量的實驗數(shù)據(jù)[4-5]。近年來，針對陶瓷基復(fù)合材料的多尺度計算越來越受到國內(nèi)外相關(guān)學(xué)者和工程師的關(guān)注：一方面更真實保留微/細(xì)觀尺度的多相非均質(zhì)結(jié)構(gòu)特征，可以實現(xiàn)微觀損傷演化機理分析和宏觀力學(xué)性能預(yù)測；另一方面，將復(fù)合材料力學(xué)行為分解為多種材料組分的力學(xué)行為，極大簡化了本構(gòu)方程和強度準(zhǔn)則問題[6-8]。

C/SiC 復(fù)合材料多尺度模擬面臨的重要問題之一是微觀材料組分，而界面層的原位力學(xué)性能未知。目前，C/SiC 復(fù)合材料界面層通常選用的材料為熱解碳（Pyrolytic Carbon，PyC）。熱解碳是一種無定型材料，受制備溫度和氣體分壓影響，在纖維表面沉積時可以形成光滑層狀、粗糙層狀和各向同性三種微觀結(jié)構(gòu)[9-10]。微結(jié)構(gòu)的多樣性導(dǎo)致熱解碳力學(xué)性能具有極大的分散性，例如：模量可以從20GPa 到200GPa[11-13]；剪切強度可以由幾十到數(shù)百兆帕[14-17]。不同的界面層性能對C/SiC 拉伸強度會造成顯著影響[18-19]。當(dāng)前研究表明較低的界面層剪切模量和剪切強度更有利于C/SiC 復(fù)合材料強度和韌性的綜合優(yōu)化[1,20]。然而，受實驗及測試能力限制，對于界面層斷裂韌性—影響裂紋擴展的關(guān)鍵力學(xué)參數(shù)，對C/SiC 強度的影響仍然未知。

為了闡明界面層斷裂韌性的影響，本文建立微觀纖維束和細(xì)觀二維編織結(jié)構(gòu)C/SiC 材料的代表性體積單元（Representative Volume Element, RVE）模型，通過漸進(jìn)損傷有限元多尺度計算，分析了不同界面層斷裂韌性對纖維束損傷演化行為以及對C/SiC 材料的宏觀拉伸強度的影響。

1 多尺度模型

1.1 微觀模型

纖維束由碳纖維/PyC 界面層/SiC 基體構(gòu)成；在微觀尺度上，考慮碳纖維實際排布情況，通常采用矩形單胞的微觀RVE 模型[6]。模型尺寸參考了CVI 工藝下T300 碳纖維制備的纖維束，長度和寬度分別為25μm 和16.5μm；碳纖維半徑為6.78 μm；熱解碳界面層厚度為0.22 μm；模型中纖維體積分?jǐn)?shù)為70%[1,7]。本文采用C3D8R 六面體單元對模型進(jìn)行了精細(xì)的網(wǎng)格切分，在界面層厚度方向進(jìn)行了網(wǎng)格細(xì)化，如圖1(a)所示。考慮到碳纖維和熱解碳界面層的幾何特征和材料性能，在不同位置分別建立柱坐標(biāo)系，用于定義單元材料方向。微觀RVE模型整體采用周期性邊界條件,來模擬均勻應(yīng)力狀態(tài)下纖維束的力學(xué)行為。

圖1 a) 纖維束微觀RVE 模型 b) 細(xì)觀RVE 模型及內(nèi)部纖維束模型 c) 典型二維正交編織C/SiC 復(fù)合材料宏觀試件示意圖Fig.1 a) The micro RVE model of fiber bundles b) The meso RVE model and inner fiber bundles c) The sketch of typical macro test specimen of 2D woven C/SiC composite

1.2 細(xì)觀模型

本文采用體素網(wǎng)格構(gòu)建細(xì)觀RVE 模型，包含細(xì)觀SiC 基體和編織纖維束如圖1(b)所示。細(xì)觀RVE 模型尺寸1.85 mm×1.85 mm×0.2 mm[21]，共50000 個單元，單元類型為C3D8R，纖維束的體積分?jǐn)?shù)為56.26%。纖維束截面近似為橢圓，長軸和短軸長度分別0.33 mm 和0.1 mm。纖維束幾何波動近似為余弦函數(shù)，纖維束中單元的主方向分別對應(yīng)纖維束的軸向、橫向和縱向。為了預(yù)測圖1(c)所示典型宏觀材料試件的力學(xué)性能，細(xì)觀RVE 模型整體采用周期性邊界條件。

2 失效判據(jù)與材料參數(shù)

2.1 微觀模型參數(shù)

考慮碳纖維軸向拉伸、壓縮以及橫向剪切失效，采用最大應(yīng)力準(zhǔn)則

式（1）中，F(xiàn)T、FC和FS分別為碳纖維拉伸、壓縮和剪切強度。

界面層失效主要表現(xiàn)為層間剪切破壞，采用最大切應(yīng)力準(zhǔn)則

這里，σ1和σ3分別為第一主應(yīng)力和第三主應(yīng)力；τult為界面的剪切強度。

考慮SiC 壓縮強度FMC遠(yuǎn)大于拉伸強度FMT，采用Mohr 準(zhǔn)則

采用漸進(jìn)損傷的方法計算纖維束的微觀失效過程。對于碳纖維和SiC 基體，當(dāng)載荷大于臨界載荷時，將單元剛度矩陣各項直接折減為一小值。對于熱解碳界面層，其損傷本構(gòu)方程可采用如下形式

式(4)中，d為損傷變量，基于裂紋帶理論給出傷演化方程

式(5)中，Ueq、和分別為等價位移、初始損傷等價位移、完全損傷等價位移；ε1和ε3分別為第一和第三主應(yīng)變；l為單元特征長度；σeq為等價應(yīng)力；FPyC和GPyC分別為熱解碳失效準(zhǔn)則數(shù)值和斷裂韌性。根據(jù)剪滯理論，纖維束的增韌效應(yīng)主要表現(xiàn)為垂直于纖維方向的基體裂紋處的界面剪切和摩擦，因此GPyC主要代表I 型拉伸斷裂韌性。

表1給出了微觀模型計算所需的材料[6,14]參數(shù)。SiC 為各向同性材料，碳纖維和熱解碳均為橫觀各向同性，均采用柱坐標(biāo)系，其中，方向1 為軸向，方向3 為切向。由于碳纖維的剪切實驗仍未見報道，這里經(jīng)驗性地選取碳纖維的剪切強度為150 MPa，在2.2節(jié)中將對不同纖維剪切強度的影響進(jìn)行了討論。需要注意，RVE 模型對C/SiC 中裂紋和缺陷的影響進(jìn)行了均勻化處理，因此無法考慮與局部裂紋間隔距離相關(guān)的拉脫失效行為。

表1 微觀組分材料性能參數(shù)[6,14]Table 1 Material properties of micro components[6,14]

2.2 細(xì)觀模型參數(shù)

針對纖維束失效，采用三維Hashin 準(zhǔn)則。纖維方向拉伸失效Fft（σ11> 0）

纖維方向壓縮失效Ffc（σ11< 0）

基體拉伸或剪切失效Fmt（σ22+σ33> 0）

基體壓縮或剪切失效Fmc（σ22+σ33<0）

式(9)中，XT、XC、YT和YC分別為纖維束軸向拉伸、軸向壓縮、橫向拉伸和橫向壓縮強度；S12、S13和S23分別橫向、縱向和軸向剪切強度。由于纖維束可近似認(rèn)為具有橫觀各向同性，通常認(rèn)為S12和S13相等。

當(dāng)纖維束發(fā)生失效時，采用如下形式的損傷剛度矩陣

式(10)中，di（i= 1,2,3）為纖維束i方向的損傷變量。為了避免對網(wǎng)格尺寸的敏感性，基于裂紋帶理論的損傷演化方程如下

式(11)中，Ueq、和分別為等價位移、初始損傷等價位移，完全損傷等價位移；σeq為等價應(yīng)力；Fi和Gi分別為i方向失效準(zhǔn)則數(shù)值和相應(yīng)失效模式的斷裂韌性。不同失效模式下對應(yīng)的Ueq和σeq可以由表2 中提供的計算公式獲得。表2 中l(wèi)為單元特征長度。纖維束的斷裂韌性在表3中列出。

表2 等價位移和等價應(yīng)力Table 2 The equivalent displacement and equivalent stress

表3 細(xì)觀組分材料性能參數(shù)Table 3 Material properties of meso components

細(xì)觀SiC 基體同樣采用Mohr 失效準(zhǔn)則，由于存在大量孔隙、裂紋等缺陷，均勻化的細(xì)觀SiC性能與微觀SiC 性能顯著不同，本文采用的模量值以及強度值在表3 中列出。拉伸載荷作用下，細(xì)觀SiC 性能主要影響初始彈性模量，最終的破壞載荷主要取決于纖維束的性能。

2.3 多尺度計算流程

本文采用基于單向傳遞的多尺度分析方法，計算流程如圖2 所示。首先基于微觀RVE 模型計算各種載荷下纖維束的失效過程，然后通過均勻化處理，獲得纖維束的模量、泊松比、強度等性能參數(shù)并傳遞到細(xì)觀RVE 模型；最終基于細(xì)觀RVE 模型分析二維編織C/SiC 復(fù)合材料細(xì)觀失效過程，并預(yù)測其宏觀強度。本文所采用的失效判據(jù)及漸進(jìn)損傷計算均通過編寫Abaqus Umat 子程序?qū)崿F(xiàn)。

圖2 二維編織C/SiC 復(fù)合材料多尺度計算流程Fig.2 The flow chart of multi-scale calculations of 2D woven C/SiC composite

3 微觀纖維束失效行為分析

3.1 纖維束的應(yīng)力應(yīng)變分析

為了分析界面層斷裂韌性纖維束失效行為的影響，本文考慮其斷裂韌性GPyC從0.1 N/m 到100 N/m 的變化范圍并計算微觀RVE 模型在軸向拉伸、軸向壓縮、橫向拉伸、壓縮、軸向剪切以及橫向剪切，6 種單軸載荷下的平均應(yīng)力-應(yīng)變影響。平均應(yīng)力和應(yīng)變由式(12)和式(13)計算

V為RVE模型的體積，k代表第K個單元，Vk為第K個單元的體積。

圖3(a-f)分別給出軸向拉伸、橫向拉伸、橫向剪切、軸向壓縮、橫向壓縮和軸向剪切載荷下的微觀RVE模型平均應(yīng)力-應(yīng)變的計算結(jié)果?？梢钥闯?，在線彈性段，不同GPyC曲線完全吻合。在軸向拉伸、軸向壓縮和橫向壓縮載荷下，初始損傷后或非線性段，不同GPyC曲線形狀同樣基本吻合，僅破壞時的最大應(yīng)力有所區(qū)別，如圖3(a)、3(d)和圖3(e)所示。而在橫向拉伸、橫向剪切和軸向剪切載荷下，在初次卸載后的力學(xué)行為顯著不同，如圖3(b)、圖3(c)和圖3(f)所示。

圖3 不同載荷下纖維束應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系曲線Fig.3 The stress-strain curves of fiber bundles under different loads

具體而言，在單軸拉伸載荷下，軸向拉伸應(yīng)力線性增大；當(dāng)應(yīng)變達(dá)到0.1%左右，曲線斜率降低，此時對應(yīng)基體失效；隨后繼續(xù)線性增大直到最后纖維拉斷。不同GPyC下，纖維束的軸向拉伸行為和拉伸強度幾乎一致。軸向壓縮載荷下纖維束的失效行為與單軸拉伸相似，但是，隨著GPyC的增加，最大應(yīng)力出現(xiàn)了略微降低，如圖3(d)所示。在橫向壓縮載荷下，壓縮應(yīng)力近似線性增加。隨著GPyC的增加，最大應(yīng)力略微增加，如圖3(e)所示。

在橫向拉伸載荷下，橫向拉伸應(yīng)力均線性增加到100MPa 后出現(xiàn)初次卸載，表明基體發(fā)生初始損傷，但隨后繼續(xù)增加，如圖3(b)所示。不同GPyC下，初次卸載后曲線顯著不同。當(dāng)GPyC為0.1 N/m時，應(yīng)力幾乎不再增加，在計算范圍內(nèi)未超過初次卸載的臨界應(yīng)力值；因此，可以認(rèn)為基體初始損傷后纖維束已失效。但當(dāng)GPyC增加到1 N/m 時，應(yīng)力繼續(xù)線性增加到109 MPa 出現(xiàn)斜率下降，隨后繼續(xù)增加到142 MPa 后出發(fā)生卸載。當(dāng)GPyC等于5 N/m 時，最大應(yīng)力進(jìn)一步增加到173 MPa。當(dāng)GPyC繼續(xù)增加到10 N/m 和100 N/m，失效行為和最大應(yīng)力幾乎不再變化。

在橫向剪切載荷下，最大應(yīng)力變化較小，但初始損傷后的力學(xué)行為仍有所差異，如圖3(c)所示。首先，橫向剪切應(yīng)力均線性增加到58 MPa 后出現(xiàn)卸載。當(dāng)GPyC為0.1 N/m 和1 N/m 時，卸載后不久便再次卸載，最大應(yīng)力即為初始損傷的臨界應(yīng)力。但當(dāng)GPyC為5 N/m 時，最大應(yīng)力達(dá)到60 MPa，超過初次卸載前應(yīng)力，失效應(yīng)變也遠(yuǎn)大初始損傷的臨界應(yīng)變。當(dāng)GPyC為10 N/m 和100 N/m 時，最大應(yīng)力增加到62 MPa。

圖3(f)展示了在軸向剪切載荷作用下的應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系曲線。軸向剪切應(yīng)力先線性增大到61 MPa，然后出現(xiàn)卸載。隨著載荷繼續(xù)增加，具有不同GPyC的曲線斜率和最大應(yīng)力值顯著不同。當(dāng)GPyC為0.1N/m時，應(yīng)力增加緩慢，最終達(dá)到69 MPa。當(dāng)GPyC為1 N/m 時，曲線斜率顯著增加并且最大應(yīng)力達(dá)到86MPa。隨著GPyC繼續(xù)增加，最大應(yīng)力繼續(xù)增加，達(dá)到116 MPa。

通過擬合圖(3)中應(yīng)力應(yīng)變曲線的線彈性段，可以獲得纖維束的彈性模量，如表4 所示。在單軸拉伸載荷下，由于基體損傷后的有很長的線彈性段，因此采用最大應(yīng)力除以應(yīng)變的方式來估算纖維束的軸向拉伸彈性模量。

表4 基于微觀RVE 模型計算獲得的纖維束彈性模量Table 4 The elastic moduli of fiber bundles calculated based on micro RVE model

圖4給出了纖維束強度隨GPyC的變化關(guān)系曲線，纖維束軸向拉伸強度Xt最大值和最小值分別為2242MPa 和2229MPa，差別小于0.6%。因此可以認(rèn)為界面層斷裂韌性對拉伸強度的影響可以忽略。隨著GPyC的增加，軸向壓縮強度Xc由1956MPa下降到1753MPa，下降約11.6%；橫向壓縮強度由385MPa 上升到452MPa，上升約17.4%。從圖4(b)中可以看出橫向拉伸強度Yt和軸向剪切強度S23隨的GPyC增加而顯著增加：Yt增加了72.5%；而S23增加了74.5%。此外，在0.1 N/m 到5 N/m 的范圍內(nèi)，Yt和S23變化顯著，隨后曲線趨平，強度不再增加。

圖4 纖維束強度與界面層斷裂韌性關(guān)系曲線Fig.4 Relations between the strength of fiber bundles and interlayer fracture toughness

綜上所述，界面層斷裂韌性GPyC的增加，可以通過改變纖維束初始損傷后力學(xué)行為，顯著提升橫向拉伸強度Yt和軸向剪切強度S23超過70%；軸向壓縮強度Xc和橫向壓縮強度分別有一定程度的減少和增加；而對軸向拉伸強度和橫向剪切強度影響較小。

3.2 基體斷裂行為分析

為了闡明熱解碳界面層斷裂韌性GPyC對纖維束強度的影響機制，進(jìn)一步分析微觀RVE 模型中損傷變量隨載荷變化。圖5 展示了，當(dāng)施加橫向拉伸載荷，界面層斷裂韌性GPyC為0.1N/m (圖5(a-d))和100N/m(圖5(e-f))時，不同應(yīng)變狀態(tài)下的損傷擴展情況。在εy為0.04%對應(yīng)纖維束發(fā)生初始損傷，此時，模型中間的基體發(fā)生局部損傷失效而碳纖維和界面層保持完好，不同GPyC下的基體損傷情況一致，如圖5(a)和圖5(e)所示。隨著應(yīng)變增大，界面層發(fā)生損傷。GPyC較小時，基體中的損傷不再擴展，同時微觀RVE 模型中平均應(yīng)力基本不再增加；界面層中的單元迅速達(dá)到完全損傷狀態(tài)，同時，損傷會快速地在相鄰界面層單元中擴展。GPyC較大時，界面層單元損傷擴展較慢并仍保留一定剛度，基體繼續(xù)承載并且持續(xù)沿著界面方向損傷擴展。隨著εy繼續(xù)增大，可以更明顯地看到，較大的界面層韌性可以進(jìn)一步使基體損傷沿著界面方向擴展；而較小的界面層韌性，基體損傷不再擴展，并更早出現(xiàn)纖維損傷。

圖5 橫向拉伸載荷下纖維束損傷演化過程Fig.5 The damage evolution process of fiber bundles under transverse tension

橫向剪切載荷作用下，微觀RVE 模型損傷變量隨應(yīng)變變化如圖6 所示。剪切載荷首先造成界面附近的基體損傷。隨著載荷增加，基體損傷橫向擴展并產(chǎn)生界面損傷。相似地，較大的界面層斷裂韌性下，基體繼續(xù)承載，同時損傷進(jìn)一步沿界面方向擴展。而界面層斷裂韌性較小時，隨著界面層完全失效，基體損傷不再擴展。

圖6 軸向剪切載荷下纖維束損傷演化過程Fig.6 The damage evolution process of fiber bundles under axial shear

橫向壓縮載荷下的損傷擴展與以上兩種情況類似。此外，軸向壓縮載荷作用下，在GPyC較小時，界面層完全失效，因此，最終纖維束的壓縮強度基本取決于纖維的軸向壓縮強度；而在GPyC較大時，界面層未完成失效，和碳纖維間產(chǎn)生剪切載荷，導(dǎo)致部分碳纖維單元發(fā)生剪切失效，使纖維束整體壓縮強度出現(xiàn)略微降低。

基于以上損傷演化過程分析，可以總結(jié)：1)橫向拉伸和軸向剪切載荷下，界面層韌性較低時的纖維束失效主要表現(xiàn)為界面層的損傷擴展，而界面層韌性較高時纖維束的失效主要表現(xiàn)為基體沿界面層方向的損傷擴展；2)當(dāng)熱解碳界面層具有較高斷裂韌性，其損傷擴展較慢，因此仍可以有效傳遞纖維和基體間載荷，從而使基體可以進(jìn)一步承載，從而顯著增加橫向拉伸和軸向剪切強度。

3.3 纖維剪切強度影響分析

為了闡明纖維束的軸向剪切強度S23受碳纖維軸向剪切強度FS影響，計算了FS由100MPa 到200MPa 時，S23與界面層斷裂韌性GPyC的關(guān)系曲線的變化。從圖7 可以看出，除了Fs為100 MPa，S23總是隨著GPyC的增加而增加；尤其是GPyC在0.1 N/m 到10N/m 的范圍內(nèi)，S23的增加十分顯著。當(dāng)Fs為100 MPa 時，基體初始損傷載荷與纖維剪切斷裂載荷相近，在基體損傷進(jìn)一步擴展之前便會發(fā)生纖維的剪斷。實際上，在剪切載荷作用下通常先產(chǎn)生基體裂紋，并由基體裂紋擴展導(dǎo)致纖維斷裂[22]。因此，3.1 和3.2 節(jié)中關(guān)于高韌性界面層使纖維束軸向剪切強度增加的機制具有一般性。

圖7 不同碳纖維軸向剪切強度下，纖維束軸向剪切強度與界面層斷裂韌性關(guān)系曲線Fig.7 Relations between the axial shear strength of fiber bundles and interlayer fracture toughness under different axial shear strength of carbon fiber

4 二維編織C/SiC 拉伸強度預(yù)測

為了分析典型二維編織C/SiC 復(fù)合材料試件（圖1(c)所示）在拉伸載荷下的損傷過程及破壞強度，利用細(xì)觀RVE 模型結(jié)合微觀RVE 模型獲得的纖維束材料性能參數(shù)進(jìn)行漸進(jìn)損傷分析。圖8(a)展示了單軸拉伸載荷下的應(yīng)力應(yīng)變曲線。隨著應(yīng)變增加，首先拉伸應(yīng)力線性增大到58MPa，發(fā)生細(xì)觀SiC 基體失效。隨后，拉伸應(yīng)力隨應(yīng)變非線性增加，同時不同熱解碳界面斷裂韌性下的曲線出現(xiàn)分散性。隨著應(yīng)變繼續(xù)增加，曲線分散性更加顯著直至拉伸破壞。從圖8(b)可以看出，隨著界面斷裂韌性GPyC的增加，拉伸強度由223 MPa 增加到242MPa，增加了8.5%。

圖8 界面層斷裂韌性對二維編織C/SiC 復(fù)合材料單軸拉伸強度的影響Fig.8 The effects of interlayer fracture toughness on uniaxial tensile strength of 2D woven C/SiC composite

考慮熱解碳界面層厚度僅有0.22 μm、占微觀RVE 模型體積分?jǐn)?shù)僅有4.26%，僅斷裂韌性改變造成8%以上的強度改變。因此，微觀對宏觀的影響不可忽略，在復(fù)合材料設(shè)計以及失效分析中需要考慮。另外，材料的性能往往是相互關(guān)聯(lián)的，例如韌性增加往往帶來強度的下降；因此，在界面層材料設(shè)計中還需要考慮模量、韌性、強度、厚度等參數(shù)的耦合作用，以實現(xiàn)綜合性能的最優(yōu)。

5 結(jié)論

本文基于單向傳遞的多尺度分析方法，通過微觀和細(xì)觀代表性體積單元模型的漸進(jìn)損傷有限元模擬，系統(tǒng)性研究了微觀熱解碳界面層斷裂韌性對二維編織C/SiC 復(fù)合材料拉伸強度的影響，主要結(jié)論如下：

1) 增加界面層斷裂韌性可以顯著提升纖維束橫向拉伸和軸向剪切強度（>70%）。

2) 在基體初始損傷后，增加界面層韌性可以改變微觀損傷演化模式，即由界面層快速損傷失效轉(zhuǎn)變?yōu)榛w沿界面方向的損傷擴展，從而提升纖維束強度。

3) 增加界面層韌性可以提升二維編織C/SiC復(fù)合材料的單軸拉伸強度（>8%）。