• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    高純石英樣品中放射性釷和鈾含量的測(cè)量方法研究

    2023-11-08 04:06:24謝勝凱周良慧陳萌王利李黎曾青云崔建勇石佳
    世界核地質(zhì)科學(xué) 2023年3期
    關(guān)鍵詞:樣量氫氟酸內(nèi)標(biāo)

    謝勝凱,周良慧,陳萌,王利,李黎,曾青云,崔建勇,石佳

    (1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院,北京 100029;2.武漢第二船舶設(shè)計(jì)研究所,湖北 武漢 430010)

    高純石英材料具有良好的耐高溫、耐腐蝕、低熱膨脹性、高絕緣性和透光性等特性,在半導(dǎo)體芯片、太陽(yáng)能光伏、精密光學(xué)等高科技產(chǎn)業(yè)中發(fā)揮著重要的作用[1]。石英主要成分為SiO2,其純度越高,雜質(zhì)元素含量越低,質(zhì)量越好。如GB/T 32649—2016 標(biāo)準(zhǔn)方法中規(guī)定了光伏用高純石英中SiO2的含量應(yīng)該大于或者等于99.99 %,雜質(zhì)元素總含量應(yīng)該等于或者小于25 μg·g-1[2],高純石英的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)只對(duì)鉀、鈉等雜質(zhì)元素有限值,而放射性釷和鈾暫時(shí)無(wú)相關(guān)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。在半導(dǎo)體工業(yè)中對(duì)于制備存儲(chǔ)器元件的高純石英砂來(lái)說(shuō),放射性元素釷和鈾的含量也是其中的一個(gè)重要指標(biāo),封裝料放射性大,集成電路工作時(shí)會(huì)產(chǎn)生源誤差,會(huì)使超大規(guī)模集成電路工作時(shí)可靠性收到影響,因而必須對(duì)放射性提出嚴(yán)格要求[3],因此有必要分析高純石英中放射性釷和鈾的含量。

    放射性釷和鈾的含量的測(cè)定方法有很多,主要有γ能譜法[4]、中子活化分析法[5]、分光光度法[6]、時(shí)間分辨紫外脈沖熒光法[7-8]、電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP-OES)[9]、輝光放電質(zhì)譜法和電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICPMS)[10-13]等。已有相關(guān)綜述總結(jié)了高純硅中痕量元素分析方法研究進(jìn)展,包括質(zhì)譜分析方法和非質(zhì)譜分析方法[14-15],目前未見(jiàn)文獻(xiàn)報(bào)道高純石英樣品中放射性釷和鈾含量的測(cè)量,《電感耦合等離子質(zhì)譜法檢測(cè)石英砂中痕量元素:GB/T 32650—2016》規(guī)定了十幾種雜質(zhì)元素的測(cè)量方法[13],樣品中釷和鈾含量很低,可以參考此方法進(jìn)行,但是其中稀釋倍數(shù)、測(cè)量方法等應(yīng)進(jìn)一步研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    電感耦合等離子體質(zhì)譜儀,型號(hào)為SUPEC 7000 型,杭州譜育科技發(fā)展有限公司;溫控電熱板,最高工作溫度350 ℃;電子天平,精度為0.000 1 g;10 mL 移液器;15 mL 聚四氟乙烯消解罐。

    硝酸、氫氟酸和高氯酸均為MOS 級(jí),天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司生產(chǎn),硝酸和氫氟酸亞沸蒸餾后使用?;旌蠘?biāo)準(zhǔn)溶液IVICPMS-71A,包含元素釷和鈾,美國(guó)IV 公司生產(chǎn),濃度為10.0 μg·mL-1。

    1.2 試樣處理過(guò)程

    試樣為高純石英粉末,顆粒度小于74 μm。精確稱量試樣1 g(準(zhǔn)確至0.000 1g)于潔凈的15 mL 聚四氟消解罐中,加5 mL 氫氟酸0.5 mL硝酸和兩滴高氯酸,于180 ℃加熱溶解。待試樣完全消解后,開(kāi)蓋蒸發(fā)至近干,加入0.5 mL硝酸再次蒸干,將其中的氫氟酸趕盡,定量加入5 mL 2 %的硝酸溶液復(fù)溶1 h,冷卻后轉(zhuǎn)移至10 mL 塑料管中,采用ICP-MS 進(jìn)行測(cè)量。

    按照上述流程準(zhǔn)備7 個(gè)平行樣,測(cè)量方法的精密度,隨同試樣準(zhǔn)備7 份流程空白試樣溶液,計(jì)算其檢出限。采用加標(biāo)回收的方法驗(yàn)證其方法正確度,按照前處理步驟稱取3 個(gè)試樣后,分別加入100μL 5.0μg·L-1的IV-ICPMS-71A標(biāo)準(zhǔn)溶液,加標(biāo)試樣處理步驟與試樣前處理流程一致。

    1.3 試樣的測(cè)量

    ICP-MS 測(cè)定樣品溶液前,需要優(yōu)化儀器的工作參數(shù),優(yōu)化后的儀器工作參數(shù)見(jiàn)表1。本實(shí)驗(yàn)選擇釷和鈾的測(cè)量譜線是232Th 和238U,采用187Re 作為內(nèi)標(biāo)元素,濃度為10 μg·L-1,在線三通方式進(jìn)樣,通過(guò)蠕動(dòng)泵將試樣溶液和內(nèi)標(biāo)溶液同時(shí)引入霧化器。 將標(biāo)準(zhǔn)樣品IVICPMS-71A 稀釋制備不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液,分別為0、0.05、0.1、0.2、0.5 和1.0 μg·L-1。

    表1 SUPEC 7000 儀器工作參數(shù)Table 1 SUPEC 7000 instrumental parameters

    2 結(jié)果與討論

    2.1 基體對(duì)被測(cè)元素的影響

    在ICP-MS 測(cè)量過(guò)程中,影響測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確性的因素主要為質(zhì)譜干擾和基體效應(yīng)。187Re、232Th 和238U 的質(zhì)譜干擾極小,在測(cè)量過(guò)程中可以忽略不計(jì)。樣品溶液中總鹽的含量較高會(huì)導(dǎo)致基體效應(yīng),ICP-MS 測(cè)量溶液中鹽含量一般小于0.1 %,在ICP-MS 測(cè)量過(guò)程中在線引入內(nèi)標(biāo)可以消除部分基體效應(yīng)的影響。根據(jù)內(nèi)標(biāo)元素選擇的一般原則,本實(shí)驗(yàn)中采用錸為內(nèi)標(biāo)元素,濃度為10 μg·L-1。

    GB/T 32650—2016標(biāo)準(zhǔn)方法中稱樣量為1 g,稀釋體積為100 mL,稀釋倍數(shù)較大,在測(cè)量低含量雜質(zhì)元素時(shí)對(duì)實(shí)驗(yàn)室本底控制要求更加嚴(yán)格。根據(jù)釷和鈾含量水平和樣品的基本情況,在用氫氟酸消解過(guò)程中,SiO2組分能夠被氫氟酸消解,形成SiF4并揮發(fā),因此可以減少溶液的定容體積,不會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果有較大的影響。ICP-MS 測(cè)量溶液的體積一般需要1~2 mL,在本實(shí)驗(yàn)中最終定容體積選定為5 mL。實(shí)驗(yàn)中稱量不同質(zhì)量的石英樣品,消解完全后,采用5 mL 2 %硝酸溶液復(fù)溶。樣品的稱樣量分別為0、0.2、0.4、0.6、0.8、1.0、1.5 和2.0 g,考察了稱樣量對(duì)內(nèi)標(biāo)187Re強(qiáng)度的影響情況,結(jié)果見(jiàn)表2。由表2 可見(jiàn),稱樣量對(duì)內(nèi)標(biāo)187Re 的強(qiáng)度影響較小,無(wú)需考慮基體效應(yīng)。然而,在實(shí)際工作中,稱樣量越大,溶樣時(shí)間越長(zhǎng),在實(shí)驗(yàn)中稱取合適的樣品質(zhì)量為1 g。

    表2 稱樣量對(duì)內(nèi)標(biāo)元素187Re 強(qiáng)度的影響Table 2 The relationship between sample weight and 187Re intensity

    2.2 工作曲線及方法的檢出限

    在用ICP-MS 檢測(cè)時(shí),釷和鈾的標(biāo)準(zhǔn)工作曲線相關(guān)系數(shù)R2分別為0.999 7 和0.999 6。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,容器和試劑本底中釷和鈾的濃度直接影響測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確度,因此在樣品處理過(guò)程中,需要監(jiān)測(cè)容器和試劑中釷和鈾的含量。實(shí)驗(yàn)中制備了全流程空白7 份,測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表3,將各測(cè)定結(jié)果換算為樣品中的濃度,計(jì)算7次平行測(cè)定的標(biāo)準(zhǔn)偏差,標(biāo)準(zhǔn)偏差的3 倍為方法的檢出限,根據(jù)測(cè)量結(jié)果計(jì)算出本方法釷、鈾的檢出限分別為0.02、0.03 ng·g-1。

    表3 工作曲線及方法檢出限Table 3 Operation concentration and method detection limit

    2.3 方法的精密度和加標(biāo)回收結(jié)果

    按照前文所述實(shí)驗(yàn)方法,采用ICP-MS 測(cè)定了高純石英樣品中放射性釷和鈾的含量,測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表4。由表4可見(jiàn),測(cè)量7次樣品,得到樣品中釷和鈾的平均值分別為0.32 和0.62 ng·g-1,精密度為5.7 %和7.7 %。目前國(guó)內(nèi)無(wú)高純石英中雜質(zhì)元素的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),已有石英參考物質(zhì)GBW07837 中SiO2含量為99.18 %,而高純石英含量中SiO2應(yīng)大于99.99 %。目前國(guó)外有相關(guān)單位正研制高純石英中雜質(zhì)元素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)[16],但是其中無(wú)鈾、釷含量參考值,因此本實(shí)驗(yàn)采用加標(biāo)的方法驗(yàn)證方法正確度。在樣品中加入0.5 ng 的釷和鈾進(jìn)行加標(biāo)試驗(yàn),3 次加標(biāo)樣品的回收率平均值分別為94.8 %和91.4 %,該結(jié)果能夠滿足化學(xué)分析方法確認(rèn)的一般要求:對(duì)小于0.1 μg·g-1含量水平的樣品加標(biāo)回收率范圍應(yīng)介于60 %~120 %之間[17]。

    表4 方法精密度及加標(biāo)回收率Table 4 Method precision and of standard sample recovery rate

    3 結(jié) 論

    1)高純石英樣品通過(guò)氫氟酸、硝酸和高氯酸消解,氫氟酸將大量硅去除,高沸點(diǎn)的高氯酸將氫氟酸趕盡,采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)量其中的放射性釷和鈾含量,該方法稱樣量為1 g,定容體積為5 mL,基體效應(yīng)小。在不考慮消解時(shí)間的情況下,還可以增大稱樣量,從而降低檢出限。

    2)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中對(duì)釷和鈾含量為0.32 和0.62 ng·g-1的樣品進(jìn)行測(cè)量,7 次測(cè)量得到精密度分別為5.7 %和7.7 %,在樣品中加入0.5 ng 的釷和鈾標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì),3 次加標(biāo)回收率平均值分別為94.8 %和91.4 %。該分析方法精密度和加標(biāo)回收率符合化學(xué)分析方法確認(rèn)的相關(guān)要求。

    3)該方法和《電感耦合等離子質(zhì)譜法檢測(cè)石英砂中痕量元素:GB/T 32650—2016》[13],相比,主要研究了稱樣量對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響,降低了樣品稀釋倍數(shù),探索了測(cè)量放射性釷和鈾的方法,同時(shí)可將該方法應(yīng)用于測(cè)量高純石英樣品中其他雜質(zhì)元素。

    猜你喜歡
    樣量氫氟酸內(nèi)標(biāo)
    元素分析儀測(cè)定牧草樣品適宜稱樣量的確定
    分析儀器(2022年5期)2022-10-14 09:58:04
    頁(yè)巖油氣勘探中熱解分析與總有機(jī)碳預(yù)測(cè)
    超高純氫氟酸的分析檢測(cè)方法綜述
    云南化工(2021年9期)2021-12-21 07:43:44
    氣相色譜內(nèi)標(biāo)法測(cè)洗滌劑中的甲醇
    化肥檢驗(yàn)中稱樣量與檢測(cè)結(jié)果的誤差分析
    化工管理(2021年7期)2021-05-13 00:45:08
    有機(jī)熱載體熱穩(wěn)定性測(cè)定內(nèi)標(biāo)法的研究
    GC內(nèi)標(biāo)法同時(shí)測(cè)定青刺果油中4種脂肪酸
    中成藥(2018年6期)2018-07-11 03:01:32
    兩種Ni-Fe-p鍍層的抗氫氟酸腐蝕性能比較
    2018年氫氟酸將引領(lǐng)氟化工漲跌榜
    浙江化工(2018年1期)2018-02-03 02:12:55
    核磁共振磷譜內(nèi)標(biāo)法測(cè)定磷脂酰膽堿的含量
    22中文网久久字幕| 赤兔流量卡办理| 国产一区有黄有色的免费视频| 久久久色成人| 国产成人免费观看mmmm| 青青草视频在线视频观看| 国产伦理片在线播放av一区| 免费av观看视频| 国产人妻一区二区三区在| 色哟哟·www| 色哟哟·www| 高清av免费在线| 久久精品久久精品一区二区三区| 99久国产av精品国产电影| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 亚洲欧美精品自产自拍| 神马国产精品三级电影在线观看| 黄片wwwwww| 高清日韩中文字幕在线| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 亚洲美女视频黄频| 国产黄色免费在线视频| 成年版毛片免费区| 久久久亚洲精品成人影院| 欧美bdsm另类| 黄片wwwwww| 人妻夜夜爽99麻豆av| 高清日韩中文字幕在线| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲精品影视一区二区三区av| 久久久色成人| 黄色欧美视频在线观看| .国产精品久久| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产高清有码在线观看视频| 国产91av在线免费观看| 麻豆成人av视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| xxx大片免费视频| 高清欧美精品videossex| 18禁动态无遮挡网站| 午夜视频国产福利| 免费av不卡在线播放| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 亚洲av成人精品一二三区| 久久久久久伊人网av| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 麻豆精品久久久久久蜜桃| 老女人水多毛片| 久久久久久久久久成人| 国产永久视频网站| 日韩制服骚丝袜av| 色播亚洲综合网| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 黄色欧美视频在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产精品无大码| 有码 亚洲区| 一级毛片我不卡| 国产一级毛片在线| 亚洲性久久影院| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲天堂av无毛| 一级毛片电影观看| 日本一二三区视频观看| 国产综合懂色| 欧美激情久久久久久爽电影| 蜜臀久久99精品久久宅男| 丰满人妻一区二区三区视频av| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 一本一本综合久久| 国产日韩欧美在线精品| 成年女人看的毛片在线观看| 我要看日韩黄色一级片| 国产综合精华液| 丝袜美腿在线中文| 最近最新中文字幕大全电影3| 在线天堂最新版资源| 黑人高潮一二区| 国产精品嫩草影院av在线观看| 一级爰片在线观看| 亚洲精品,欧美精品| 舔av片在线| 男人狂女人下面高潮的视频| 国产av码专区亚洲av| 七月丁香在线播放| 乱系列少妇在线播放| 国产精品人妻久久久久久| 只有这里有精品99| 久久6这里有精品| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久久久国产网址| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲av一区综合| 美女视频免费永久观看网站| 免费大片黄手机在线观看| av在线蜜桃| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 男的添女的下面高潮视频| 男女边吃奶边做爰视频| 又爽又黄无遮挡网站| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲av男天堂| 韩国av在线不卡| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产精品av视频在线免费观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 久久久a久久爽久久v久久| 日本黄大片高清| 色哟哟·www| 成年免费大片在线观看| www.av在线官网国产| 亚洲伊人久久精品综合| 午夜爱爱视频在线播放| 十八禁网站网址无遮挡 | 久久久久精品久久久久真实原创| 性色avwww在线观看| 欧美一级a爱片免费观看看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 国产精品精品国产色婷婷| 久久久久国产精品人妻一区二区| 欧美激情久久久久久爽电影| 少妇的逼好多水| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 99久久精品热视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 97超碰精品成人国产| 美女主播在线视频| 热99国产精品久久久久久7| 国产午夜精品一二区理论片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国内精品宾馆在线| 亚洲精品一二三| 精品人妻视频免费看| 嫩草影院入口| 免费看不卡的av| 欧美日韩精品成人综合77777| 丰满少妇做爰视频| 中文资源天堂在线| 国产伦精品一区二区三区视频9| 大香蕉97超碰在线| 人人妻人人看人人澡| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久午夜福利片| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 性色avwww在线观看| 一级毛片aaaaaa免费看小| 亚洲真实伦在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 在线观看人妻少妇| 免费看a级黄色片| 一二三四中文在线观看免费高清| a级一级毛片免费在线观看| av免费观看日本| 久久久久九九精品影院| kizo精华| 亚洲av成人精品一二三区| 日韩亚洲欧美综合| 久久久久国产网址| 国产av不卡久久| 女人被狂操c到高潮| 99视频精品全部免费 在线| 一边亲一边摸免费视频| 国产v大片淫在线免费观看| 最近中文字幕2019免费版| 五月玫瑰六月丁香| 熟妇人妻不卡中文字幕| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 久久韩国三级中文字幕| 国产在线男女| av免费在线看不卡| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 成年女人看的毛片在线观看| 国精品久久久久久国模美| 一级爰片在线观看| 国产黄频视频在线观看| 一级毛片我不卡| 人人妻人人看人人澡| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲经典国产精华液单| 日韩强制内射视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产亚洲5aaaaa淫片| 六月丁香七月| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲av.av天堂| 免费在线观看成人毛片| 成年女人看的毛片在线观看| 一级毛片久久久久久久久女| 又爽又黄a免费视频| 午夜日本视频在线| 热99国产精品久久久久久7| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产黄色视频一区二区在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产高清国产精品国产三级 | 欧美最新免费一区二区三区| 在线观看美女被高潮喷水网站| 真实男女啪啪啪动态图| 3wmmmm亚洲av在线观看| 麻豆乱淫一区二区| 午夜福利网站1000一区二区三区| 一个人观看的视频www高清免费观看| 男女无遮挡免费网站观看| 精品久久久久久久久亚洲| 禁无遮挡网站| 看十八女毛片水多多多| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 欧美区成人在线视频| 男女国产视频网站| 国产免费又黄又爽又色| 日韩中字成人| 久久久久精品性色| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 大片电影免费在线观看免费| 中文字幕制服av| 国产免费福利视频在线观看| videossex国产| 精品久久久噜噜| 国产男女超爽视频在线观看| 午夜免费鲁丝| 日日啪夜夜爽| 99视频精品全部免费 在线| 中国国产av一级| 观看免费一级毛片| 街头女战士在线观看网站| 春色校园在线视频观看| 亚洲经典国产精华液单| 91在线精品国自产拍蜜月| 夜夜爽夜夜爽视频| 免费电影在线观看免费观看| 久久久久久久国产电影| 免费观看的影片在线观看| 在线精品无人区一区二区三 | 麻豆成人午夜福利视频| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲精品影视一区二区三区av| 国产成人午夜福利电影在线观看| 午夜激情久久久久久久| 乱码一卡2卡4卡精品| 国产真实伦视频高清在线观看| 亚洲精品日本国产第一区| 精品酒店卫生间| 各种免费的搞黄视频| 国产精品久久久久久久久免| 国产黄色免费在线视频| 国产精品一区www在线观看| 成年版毛片免费区| 国产综合精华液| 一级毛片aaaaaa免费看小| 99久久精品热视频| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 午夜日本视频在线| 麻豆成人午夜福利视频| 天堂中文最新版在线下载 | 国产午夜精品一二区理论片| 九色成人免费人妻av| 日本三级黄在线观看| 国产精品成人在线| 最近的中文字幕免费完整| 国产熟女欧美一区二区| 91精品伊人久久大香线蕉| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 精品人妻视频免费看| 国产 精品1| h日本视频在线播放| 久久影院123| 成人美女网站在线观看视频| 亚洲av.av天堂| 国产精品久久久久久精品古装| 国产永久视频网站| 久久久久精品性色| 1000部很黄的大片| 精品久久久精品久久久| 久久久久国产网址| 嫩草影院新地址| 成人一区二区视频在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 欧美日韩在线观看h| 老司机影院成人| 三级经典国产精品| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 国产男女超爽视频在线观看| 在线观看免费高清a一片| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产亚洲5aaaaa淫片| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 黄色日韩在线| 欧美激情在线99| 国产午夜精品一二区理论片| 久久久久久国产a免费观看| 久久久久久久久久久丰满| 国产精品无大码| 国产成人aa在线观看| 国产av码专区亚洲av| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 在线播放无遮挡| 久久人人爽人人爽人人片va| av黄色大香蕉| 国产伦精品一区二区三区视频9| 一级av片app| 亚洲av中文av极速乱| 国产片特级美女逼逼视频| 国产有黄有色有爽视频| 日韩欧美精品免费久久| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 视频中文字幕在线观看| 色5月婷婷丁香| 亚洲国产欧美人成| 亚洲丝袜综合中文字幕| 啦啦啦在线观看免费高清www| 久久久久久久久久久丰满| 五月伊人婷婷丁香| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 成人免费观看视频高清| 日本av手机在线免费观看| 午夜视频国产福利| 激情五月婷婷亚洲| 久久久欧美国产精品| 一边亲一边摸免费视频| 免费人成在线观看视频色| 各种免费的搞黄视频| av线在线观看网站| 亚洲国产av新网站| 久久精品国产a三级三级三级| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美xxxx性猛交bbbb| 寂寞人妻少妇视频99o| 一区二区三区乱码不卡18| 成人亚洲精品一区在线观看 | 亚洲综合精品二区| 插逼视频在线观看| 一本久久精品| 欧美xxⅹ黑人| 好男人在线观看高清免费视频| 波野结衣二区三区在线| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 精品国产乱码久久久久久小说| 国产亚洲一区二区精品| 日本与韩国留学比较| 一级黄片播放器| 国产精品一区二区性色av| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久鲁丝午夜福利片| 久久久久久久精品精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲性久久影院| 欧美国产精品一级二级三级 | 99热全是精品| 国产黄色免费在线视频| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久热精品热| 最近的中文字幕免费完整| 国产高潮美女av| 一本一本综合久久| av网站免费在线观看视频| 2021少妇久久久久久久久久久| 精品国产露脸久久av麻豆| videossex国产| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 国产精品精品国产色婷婷| 97超碰精品成人国产| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 成人鲁丝片一二三区免费| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久久午夜欧美精品| 99热全是精品| 日韩欧美精品v在线| a级毛色黄片| 亚洲精品自拍成人| a级毛色黄片| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 国产精品女同一区二区软件| 亚洲最大成人中文| 青春草亚洲视频在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 久久人人爽人人爽人人片va| 午夜免费观看性视频| 男女边吃奶边做爰视频| 久久亚洲国产成人精品v| 听说在线观看完整版免费高清| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 国产成人91sexporn| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 99久久中文字幕三级久久日本| 涩涩av久久男人的天堂| 久久久国产一区二区| 日本三级黄在线观看| 精品一区二区免费观看| 伊人久久国产一区二区| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产69精品久久久久777片| 国产精品国产三级专区第一集| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 欧美+日韩+精品| av在线天堂中文字幕| 尾随美女入室| 丝袜美腿在线中文| 国产精品久久久久久久电影| 国产片特级美女逼逼视频| 久久久久久九九精品二区国产| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产精品国产三级国产专区5o| av播播在线观看一区| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 大香蕉久久网| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 777米奇影视久久| 国产淫语在线视频| 在线观看国产h片| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲精品久久午夜乱码| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲最大成人中文| 一区二区三区免费毛片| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 99久国产av精品国产电影| 中文天堂在线官网| 99热全是精品| av免费观看日本| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 99久久精品一区二区三区| 久久ye,这里只有精品| 国产成人一区二区在线| 亚洲欧美日韩卡通动漫| av天堂中文字幕网| 久久午夜福利片| 亚洲第一区二区三区不卡| 日韩亚洲欧美综合| 国产极品天堂在线| 特大巨黑吊av在线直播| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产色婷婷99| 久久ye,这里只有精品| 久久精品国产亚洲av涩爱| 久久6这里有精品| 99精国产麻豆久久婷婷| av女优亚洲男人天堂| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 久久久久国产精品人妻一区二区| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 亚洲国产成人一精品久久久| 七月丁香在线播放| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产综合精华液| 国产精品.久久久| 性色avwww在线观看| 精品熟女少妇av免费看| 国产美女午夜福利| freevideosex欧美| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 草草在线视频免费看| 亚洲不卡免费看| 国产一区亚洲一区在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| av国产精品久久久久影院| 国产老妇女一区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产爱豆传媒在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 免费电影在线观看免费观看| 美女被艹到高潮喷水动态| 一级毛片久久久久久久久女| av福利片在线观看| 下体分泌物呈黄色| 亚洲成人精品中文字幕电影| 内射极品少妇av片p| 观看美女的网站| 波多野结衣巨乳人妻| 69人妻影院| 精品国产露脸久久av麻豆| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲成人精品中文字幕电影| 新久久久久国产一级毛片| 国产精品三级大全| 特级一级黄色大片| 偷拍熟女少妇极品色| 五月开心婷婷网| 99久国产av精品国产电影| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲国产成人一精品久久久| 国产成人精品一,二区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频 | 一级二级三级毛片免费看| 白带黄色成豆腐渣| 青青草视频在线视频观看| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产黄片视频在线免费观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 亚洲精品第二区| 欧美日韩视频精品一区| 一个人看视频在线观看www免费| 国精品久久久久久国模美| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲精品日本国产第一区| 国产黄频视频在线观看| 欧美极品一区二区三区四区| 一级毛片 在线播放| 亚洲精品一二三| 性插视频无遮挡在线免费观看| 特级一级黄色大片| 一级黄片播放器| 哪个播放器可以免费观看大片| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久久久久久午夜电影| 少妇高潮的动态图| 亚洲国产色片| av国产免费在线观看| 日本一本二区三区精品| 国产高清国产精品国产三级 | 中文欧美无线码| av黄色大香蕉| 听说在线观看完整版免费高清| 女人久久www免费人成看片| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产真实伦视频高清在线观看| 最近最新中文字幕大全电影3| 97在线视频观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 一本久久精品| av播播在线观看一区| 国产在线一区二区三区精| 欧美另类一区| 网址你懂的国产日韩在线| 最近2019中文字幕mv第一页| 一区二区av电影网| 午夜免费观看性视频| 丝袜美腿在线中文| av网站免费在线观看视频| 亚洲av不卡在线观看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| kizo精华| 高清欧美精品videossex| 国产精品福利在线免费观看| 国产综合懂色| 18禁在线播放成人免费| 精品熟女少妇av免费看| 国产精品久久久久久精品古装| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 日韩成人伦理影院| 高清欧美精品videossex| 亚洲欧美精品专区久久| 欧美一级a爱片免费观看看| 久久99热这里只频精品6学生| 日本-黄色视频高清免费观看| 免费看日本二区| 亚洲国产欧美在线一区| 国产伦精品一区二区三区视频9| 一级毛片aaaaaa免费看小| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 久久热精品热| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲精品国产色婷婷电影| 熟女电影av网| 免费看日本二区| 国产男女内射视频| 欧美最新免费一区二区三区| 一级黄片播放器| 色吧在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看 | 午夜视频国产福利| 性插视频无遮挡在线免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 又爽又黄a免费视频| 免费大片18禁| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 中国美白少妇内射xxxbb| 99久久精品国产国产毛片| 日本色播在线视频| 亚洲国产精品专区欧美| 午夜免费观看性视频| 97热精品久久久久久| 国产黄频视频在线观看| 成人美女网站在线观看视频| 国产免费视频播放在线视频| 日本黄大片高清| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 天美传媒精品一区二区| 日韩欧美 国产精品| 亚洲av不卡在线观看| 男女国产视频网站| 国产熟女欧美一区二区| 极品教师在线视频| 日韩av免费高清视频| 寂寞人妻少妇视频99o| 如何舔出高潮| 综合色av麻豆| 免费观看在线日韩| 男人狂女人下面高潮的视频| 欧美国产精品一级二级三级 | 久久精品国产亚洲av涩爱| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 一本一本综合久久| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产成人午夜福利电影在线观看| 99久久精品国产国产毛片|