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    基于智能感官與多源信息融合技術(shù)的香附炮制程度快速辨識方法研究

    2023-11-07 07:42:24吳鑫雨邱麗媛王又迪朱靈昊應(yīng)佳璐梁澤華
    中草藥 2023年21期
    關(guān)鍵詞:香附電子鼻色差

    吳鑫雨,邱麗媛,王又迪,朱靈昊,應(yīng)佳璐,梁澤華*

    基于智能感官與多源信息融合技術(shù)的香附炮制程度快速辨識方法研究

    吳鑫雨1,邱麗媛2#,王又迪3,朱靈昊1,應(yīng)佳璐1,梁澤華1*

    1. 浙江中醫(yī)藥大學(xué)藥學(xué)院,浙江 杭州 311400 2. 杭州百誠醫(yī)藥科技股份有限公司,浙江 杭州 310052 3. 浙江藥科職業(yè)大學(xué),浙江 寧波 315010

    基于多源信息融合技術(shù),整合傳統(tǒng)的中藥性狀鑒別,建立香附炮制程度快速辨識方法,為香附質(zhì)量評價標(biāo)準(zhǔn)的制定和炮制過程質(zhì)量控制的應(yīng)用研究提供新思路、新方法。選取6個產(chǎn)地的生香附飲片,采用醋炙法炮制,每隔3 min取樣,得到72批香附炮制過程樣品。然后基于色差儀、電子鼻和近紅外光譜(near infrared spectrum,NIRS)技術(shù)獲取上述樣品的智能感官信息和NIRS數(shù)據(jù),利用主成分分析-判別分析(principal component analysis-discriminant analysis,PCA-DA)、偏最小二乘-判別分析(partial least squares-discriminant analysis,PLS-DA)、正交偏最小二乘-判別分析(orthogonal partial least squares-discriminant analysis,OPLS-DA)方法、Lasso回歸分析、遺傳算法(genetic algorithm,GA)-反向傳播(back propagation,BP)、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(GA-BP neural network algorithm,GA-BPNNA)等化學(xué)計量學(xué)方法,分別基于單一來源信息和多源信息融合建立香附炮制程度辨識方法?;趩卧吹纳顑x、電子鼻和NIRS技術(shù)建立的香附炮制程度辨識模型均無法準(zhǔn)確地判別香附4類炮制品,基于電子鼻和色差儀的二類智能感官與多源信息融合技術(shù)建立的炮制程度辨識模型能快速、準(zhǔn)確地辨識4類香附炮制品,準(zhǔn)確度在0.93以上,模型分類預(yù)測效果較好?;诙愔悄芨泄倥c多源信息融合技術(shù)建立的香附炮制程度辨識模型可以更加準(zhǔn)確地識別香附的炮制程度,進(jìn)一步提升預(yù)測準(zhǔn)確度,為醋香附及其他中藥炮制程度快速辨識提供參考。

    香附;智能感官信息;快速辨識;多源信息融合技術(shù);性狀鑒別;質(zhì)量控制;醋炙;近紅外光譜;主成分分析-判別分析;偏最小二乘-判別分析;正交偏最小二乘-判別分析;Lasso回歸分析;遺傳算法;反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法

    香附為莎草科莎草屬植物莎草L.的干燥根莖,始載于《名醫(yī)別錄》[1],常用于治療肝氣郁滯所引起的胸脅脹悶疼痛、疝氣腹痛、月經(jīng)不調(diào)等婦科疾病[2]。香附一般醋炙后入藥,醋香附以其抗炎鎮(zhèn)痛、理氣開郁等藥理作用在臨床治療中發(fā)揮著重要作用[3]。傳統(tǒng)飲片鑒別方法常對“色、氣、味”3個方面進(jìn)行評價,采用眼觀、鼻嗅、手摸等方法對飲片進(jìn)行真?zhèn)舞b別或質(zhì)量評價,這種傳統(tǒng)評價方法存在模糊性、經(jīng)驗(yàn)性、不確定性、不穩(wěn)定性等缺點(diǎn),只有少數(shù)經(jīng)驗(yàn)十分豐富的老藥工和長期從事中藥材或中藥飲片生產(chǎn)加工的人員才能有較好的判斷能力,這對于中藥飲片質(zhì)量評價的現(xiàn)代化發(fā)展和實(shí)際應(yīng)用推廣產(chǎn)生了一定的阻礙。然而現(xiàn)行的中藥飲片質(zhì)量評價模式也多以化學(xué)指標(biāo)成分的定性和定量分析為主,未能體現(xiàn)中醫(yī)藥的整體性[4],因此,亟需一種體現(xiàn)中藥質(zhì)量整體性的香附炮制程度快速辨識方法。

    隨著人工智能技術(shù)的快速發(fā)展,電子鼻、電子舌、電子眼等現(xiàn)代電子智能感官技術(shù)相繼問世,它能模擬人的感覺器官,將傳統(tǒng)評價指標(biāo)“氣味、色澤、質(zhì)地”等特征客觀化、數(shù)據(jù)化、可視化,更加精確地揭示中藥飲片性狀特征的變化和主要質(zhì)控指標(biāo)或整體性化學(xué)成分之間的聯(lián)系,可用于中藥質(zhì)量控制[5-7]?;凇罢w觀”,國內(nèi)學(xué)者陸續(xù)提出新的中藥質(zhì)量控制研究模式和方法[8-11]。肖小河等[12]提出中藥整合質(zhì)量觀(中藥大質(zhì)量觀)的質(zhì)控策略,其核心思想是以生物評價為核心,并用傳統(tǒng)感官評價和化學(xué)評價的多元化質(zhì)量評價控制模式,凸顯了中藥整體性的質(zhì)量屬性。在此基礎(chǔ)上通過多信息融合技術(shù)進(jìn)行大數(shù)據(jù)分析處理,進(jìn)一步挖掘數(shù)據(jù)價值,提升數(shù)據(jù)分析作用[13-14]。以附子為例的中藥品質(zhì)整合評控,首次利用品質(zhì)綜合指數(shù),融合性狀規(guī)格、化學(xué)與生物評價結(jié)果,采用歸一化與集成化實(shí)現(xiàn)綜合量化評價藥材品質(zhì)[15]。因此,本研究基于色差儀、電子鼻二類智能感官技術(shù),以及近紅外光譜(near infrared spectroscopy,NIRS)技術(shù)采集香附炮制過程樣品的智能感官信息和NIRS信息,利用主成分分析-判別分析(principal component analysis- discriminant analysis,PCA-DA)等多種化學(xué)計量學(xué)方法分別建立感官數(shù)據(jù)單源、NIRS數(shù)據(jù)單源、多源數(shù)據(jù)融合的香附炮制程度辨識模型,并對二類智能感官與多源信息融合前后所建立模型進(jìn)行對比分析,以探討智能感官與多源信息融合技術(shù)應(yīng)用于香附炮制程度快速辨識的可行性,同時為其他中藥飲片的快速準(zhǔn)確辨識提供參考。

    1 儀器與材料

    1.1 儀器

    Thermo Antaris II型傅里葉變換近紅外光譜儀,美國Thermos公司;CM-5分光測色儀,日本柯尼卡美能達(dá)有限公司;YB-300A型高速多功能粉碎機(jī),永康市速鋒工貿(mào)有限公司;Heracles NEO超快速氣相電子鼻,法國Alpha MOS公司;JA1003B型千分之一天平,上海越平科學(xué)儀器制造有限公司;DHG-9146A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱,上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司;XS105DU型十萬分之一電子天平,瑞士梅特勒-托利多儀器有限公司。

    1.2 材料

    收集來自廣西、廣東、四川、湖北、山東、河南6個產(chǎn)地的生香附飲片(分別編號為GX0、GD0、SC0、HB0、SD0、HN0),其質(zhì)量均符合《中國藥典》2020年版標(biāo)準(zhǔn),經(jīng)浙江中醫(yī)藥大學(xué)黃真教授鑒定為莎草科莎草屬植物莎草L.的干燥根莖。正構(gòu)烷烴C6~C16混合對照品,批號A10142930,美國Restek有限公司;乙酸,分析純,批號A/0406/PB08,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 香附炮制過程樣品及其粉末的制備

    根據(jù)《中國藥典》2020年版規(guī)定,生香附采用醋炙法進(jìn)行炮制,過程如下:每100 kg生香附加入米醋20 kg(總酸≥0.05 g/mL),悶潤2 h。炒藥機(jī)溫度設(shè)定208 ℃,加入潤好的生香附,炒制30 min,每隔3 min取樣1次,其中11 min為成品取樣點(diǎn),攤開晾涼,即得72批香附炮制過程樣品。

    綜合前期檢測的揮發(fā)油含量和浙江中醫(yī)藥大學(xué)中藥飲片有限公司老藥工師傅楊林加的經(jīng)驗(yàn)判斷,將72批香附炮制品區(qū)分為生品6批(GX0、GD0、SC0、HB0、SD0、HN0),炮制不及18批(分別編號為GX3、GD3、SC3、HB3、SD3、HN3,GX6、GD6、SC6、HB6、SD6、HN6,GX9、GD9、SC9、HB9、SD9、HN9),炮制適度18批(分別編號為GX11、GD11、SC11、HB11、SD11、HN11,GX12、GD12、SC12、HB12、SD12、HN12,GX15、GD15、SC15、HB15、SD15、HN15),炮制太過30批(分別編號為GX18、GD18、SC18、HB18、SD18、HN18,GX21、GD21、SC21、HB21、SD21、HN21,GX24、GD24、SC24、HB24、SD24、HN24,GX27、GD27、SC27、HB27、SD27、HN27,GX30、GD30、SC30、HB30、SD30、HN30)。香附炮制過程飲片性狀變化圖見圖1。將各樣品粉碎過四號篩(65目),即得72批香附樣品粉末。

    3~9 min為炮制不及 11~15 min為炮制適度 18~30 min為炮制太過

    2.2 智能感官及NIRS信息的獲取

    2.2.1 基于色差儀獲取樣品色度信息

    (1)測試方法:色差儀的光源為脈沖氙弧燈,光源觀察角度為8°,測量口徑為30 mm,測量波長為360~740 nm,測定模式為SCE反射光模式。取“2.1”項(xiàng)下香附樣品粉末,平鋪于測試口測定*值(亮度)、*值(紅綠色度)、*值(黃藍(lán)色度),平行測定3次,取平均值。

    (2)色差儀輸出信息值:基于色差儀分別得到72批香附樣品粉末的*值、*值、*值,并通過公式ab*=(*2+*2+*2)1/2得到總色度值,共4種變量,均可參與建模。

    2.2.2 基于電子鼻獲取樣品氣味信息

    (1)測試方法:取“2.1”項(xiàng)下香附樣品粉末,稱取1.000 g,裝于電子鼻專用頂空進(jìn)樣瓶中,隔墊密封,放于自動進(jìn)樣器上進(jìn)行檢測。電子鼻測試條件為孵化溫度50 ℃,孵化時間15 min,捕集阱初始溫度40 ℃,捕集阱最終溫度250 ℃,捕集阱分流速率10 mL/min,捕集持續(xù)時間50 s,進(jìn)樣口溫度200 ℃,進(jìn)樣口壓力10 kPa;進(jìn)樣量5000 μL,注射速度125 μL/s,注射持續(xù)時間45 s,柱溫初始爐溫50 ℃,柱溫的程序升溫方式1 ℃/s至80 ℃,3.0 ℃/s至250 ℃,保持21 s,采集時間110 s;FID增益12。以正構(gòu)烷烴C6~C16標(biāo)準(zhǔn)液作為矯正液。

    (2)電子鼻輸出信息值:計算Kovats保留指數(shù)和各氣味色譜峰雙柱(MXT-5和MXT-1701)相對保留指數(shù),與Aro Chem Base數(shù)據(jù)庫匹配,鑒定得到21個氣味成分信息。基于電子鼻得到72批香附樣品的21個氣味成分?jǐn)?shù)據(jù),均可參與建模。

    2.2.3 基于NIRS技術(shù)獲取樣品NIRS信息

    (1)測試方法:取“2.1”項(xiàng)下香附樣品,粉碎,取四號篩和五號篩中間的粉末(65~80目),混勻后平鋪在石英杯中,裝樣厚度為0.4 cm,設(shè)置掃描次數(shù)為32次,分辨率為16 cm?1,采集方式為積分球漫反射,波數(shù)區(qū)間為4000~10 000 cm?1,溫度為(25±2)℃,相對濕度為25%~35%,以空氣為參比,扣除背景,采集NIRS圖。每份樣品掃描3次,取平均光譜作為樣品的NIRS。

    (2)NIRS輸出信息值:基于NIRS技術(shù)得到72批香附樣品的NIRS數(shù)據(jù),均可參與建模。

    2.3 香附炮制程度辨識模型的建立及優(yōu)化

    基于色差儀和電子鼻采集的72批香附炮制樣品的感官信息輸入SIMCA 14.1軟件建立辨識模型;基于NIRS技術(shù)采集的72批香附炮制樣品的NIRS信息輸入NIRS TQ Analyst 8.3.126軟件導(dǎo)出光譜數(shù)據(jù)格式(csv)文件,然后導(dǎo)入SIMCA 14.1軟件建立辨識模型;基于多源信息融合技術(shù)建立香附炮制程度辨識模型。

    2.3.1 基于色差儀的香附炮制程度辨識模型結(jié)果 PCA-DA辨識模型及結(jié)果如圖2-A所示,生品、炮制不及樣品、炮制適度樣品、炮制太過樣品,這4類粉末顏色不能各聚為一類,其中炮制太過和其他3類基本能區(qū)分,生品、炮制不及、炮制適度3類樣品有很大程度的重疊。生香附飲片來源于不同產(chǎn)地、不同生產(chǎn)廠家,生品粉末顏色本身差異較大,可能是導(dǎo)致PCA-DA辨識模型中樣本重疊的原因。PLS-DA辨識模型及結(jié)果如圖2-B所示,炮制不及和炮制適度樣品粉末色度能各聚為一類,經(jīng)過200次置換驗(yàn)證,結(jié)果如圖2-C所示,2=?0.001 71,2=?0.219,且左側(cè)隨機(jī)排列得到的2和2均要小于右側(cè)的原始值,說明模型可靠,未出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象。如圖2-D所示,炮制太過和炮制適度粉末色度能各聚為一類,2=?0.051 2,2=?0.235,且左側(cè)隨機(jī)排列得到的2和2均要小于右側(cè)的原始值,說明模型可靠,未出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象。PLS-DA辨識模型結(jié)果說明憑借色度能區(qū)分色度差異較大的香附炮制品,但無法準(zhǔn)確地判別香附炮制程度,還需進(jìn)一步結(jié)合其他性狀指標(biāo)的量化來確定。

    A-4類不同炮制程度粉末色度PCA聚類圖 B-炮制不及和炮制適度粉末色度PLS-DA聚類圖 C-炮制不及和炮制適度粉末色度置換檢驗(yàn)圖 D-炮制太過和炮制適度粉末色度PLS-DA聚類圖 E-炮制太過和炮制適度粉末色度置換檢驗(yàn)圖

    2.3.2 基于電子鼻的香附炮制程度辨識模型結(jié)果正交偏最小二乘-判別分析(orthogonal partial least squares-discriminant analysis,OPLS-DA)辨識模型及結(jié)果如圖3所示,生品、炮制不及樣品、炮制適度樣品、炮制太過樣品4類不能各自聚為一類,其中生品、炮制適度、炮制太過3組樣品氣味信息判別效果較好,炮制不及和炮制適度2組樣品因氣味信息比較接近有較大的重疊。以上結(jié)果表明單以氣味信息也無法準(zhǔn)確地判別香附不同炮制程度樣品。

    A-香附4類不同炮制程度樣品氣味OPLS-DA圖 B-香附3類不同炮制程度樣品氣味OPLS-DA圖

    2.3.3 基于NIRS的香附炮制程度辨識模型結(jié)果 OPLS-DA辨識模型及結(jié)果如圖4所示,生品、炮制不及、炮制適度、炮制太過4類樣品兩兩之間區(qū)分明顯,但無法在一個模型中將4組樣品進(jìn)行區(qū)分,需進(jìn)一步對模型進(jìn)行優(yōu)化。各模型具體參數(shù)見表1,2均大于0.6,表明模型預(yù)測效果可靠。

    2.3.4 基于多源信息融合的香附炮制程度辨識模型結(jié)果

    (1)數(shù)據(jù)處理:將72批樣品的色度數(shù)據(jù)、電子鼻數(shù)據(jù)、NIRS數(shù)據(jù)采用歸一化進(jìn)行無量綱化處理。

    ′=[-min()]/[max()-min()]

    鑒于NIRS和電子鼻峰面積的數(shù)據(jù)量較大,需先對數(shù)據(jù)進(jìn)行降維處理,將原始數(shù)據(jù)導(dǎo)入SPSS 25.0軟件,用PCA提取前幾個累積貢獻(xiàn)率較大的主成分,采用中級數(shù)據(jù)融合策略,將提取的主成分和4個色度值融合。最終采用PCA法提取了前2個NIRS近紅外主成分,累積貢獻(xiàn)率大于95%;提取了前8個電子鼻主成分,累積貢獻(xiàn)率大于80%,具體結(jié)果見表2,將這14個變量用于后續(xù)構(gòu)建定性擬合模型。

    (2)基于遺傳算法(genetic algorithm,GA)-反向傳播(back propagation,BP)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(GA-BP neural network algorithm,GA-BPNNA)的香附炮制程度辨識模型:將72批香附炮制樣品按照類別1∶3∶3∶5隨機(jī)劃分訓(xùn)練集(60個)和驗(yàn)證集(12個),根據(jù)Lasso回歸計算各變量的權(quán)重系數(shù),選擇權(quán)重較大的變量作為BPNNA的輸入層(X)數(shù)據(jù),然后利用GA確定最佳權(quán)重和偏置,即ωb,激活函數(shù)為Logistic,訓(xùn)練函數(shù)為trainlm,最后輸出得到,即預(yù)測分類結(jié)果,BPNNA工作流程圖見圖5。

    基于GA-BPNNA構(gòu)建了72批香附炮制程度辨識模型,如表3所示,“5個,6個神經(jīng)元”模型的預(yù)測準(zhǔn)確度最好,該模型下的具體權(quán)重()和偏置()見表4。準(zhǔn)確度由訓(xùn)練集建模得出,驗(yàn)證集用來驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確度。由圖6可知,訓(xùn)練次數(shù)達(dá)1000次時模型的準(zhǔn)確度良好。

    A-生品vs炮制不及模型 B-生品vs炮制適度模型 C-生品vs炮制太過模型 D-炮制不及vs炮制適度模型 E-炮制不及vs炮制太過模型 F-炮制適度vs炮制太過模型

    表1 NIRS的OPLS-DA模型的參數(shù)

    (3)結(jié)果分析:本研究融合色差儀、電子鼻、NIRS數(shù)據(jù),采用GA-BPNNA建立了香附炮制程度辨識模型,可同時預(yù)測4類樣品(生品、炮制不及、炮制適度、炮制太過),相比于單源的色差儀、電子鼻、NIRS技術(shù)香附炮制程度辨識模型,該融合模型預(yù)測的效率和準(zhǔn)確度顯著提高,模型預(yù)測準(zhǔn)確度大于0.93,表明模型建立成功。

    =1, 2, 3, 4;=1, 2, 3, 4;W=[15/28, 5/28, 5/28, 3/28]

    表2 14個變量原始數(shù)據(jù)

    PC1~8-主成分1~8

    PC1—8-principal component 1—8

    以上為Lasso具體損失函數(shù),為實(shí)際類別,為預(yù)測類別,W為添加的權(quán)重值。

    3 討論

    本研究融合色差儀技術(shù)、電子鼻技術(shù)和NIRS技術(shù),可全面反映樣品外在性狀和內(nèi)在物質(zhì)的整體性變化,體現(xiàn)出香附飲片質(zhì)量評價研究的整體性和全面性。基于色差儀色度信息、電子鼻氣味信息、NIRS數(shù)據(jù)3個指標(biāo)建立單源和多源的香附炮制程度快速辨識模型,基于單源建立的香附炮制程度辨識模型無法準(zhǔn)確辨識香附炮制程度,采用遺傳神經(jīng)算法和數(shù)據(jù)融合技術(shù)建立的香附炮制程度辨識模型能快速準(zhǔn)確辨識香附炮制質(zhì)量,為香附炮制過程質(zhì)量控制的應(yīng)用提供參考。GA-BPNNA等級預(yù)測模型最大的優(yōu)勢為融合了色差儀、電子鼻和NIRS技術(shù),多角度全方面了解中藥飲片信息,精準(zhǔn)評價中藥品質(zhì),明顯提高炮制程度辨識的準(zhǔn)確性和可靠性,同時也能加快檢測速度。GA-BPNNA可反映數(shù)據(jù)之間復(fù)雜的非線性關(guān)系,相較于常見NIRS定性定量分析方法,如PLS、PCA、last millennium reanalysis(LMR)等具有更強(qiáng)的學(xué)習(xí)率和自適應(yīng)率,模型的穩(wěn)定性和預(yù)測準(zhǔn)確率更好[16-18]。

    圖5 BPNNA定性擬合模型工作流程圖

    表3 GA-BPNNA定性擬合模型的準(zhǔn)確度

    表4 5個X、6個神經(jīng)元GA-BPNNA定性擬合模型具體參數(shù)

    NAN:指無數(shù)值意義

    NAN: no numerical significance

    圖6 模型訓(xùn)練變化曲線圖

    由于中藥成分復(fù)雜,依據(jù)單一的檢測分析技術(shù)往往無法獲得充分的樣本信息,信息表征不全面會導(dǎo)致中藥質(zhì)量檢測精度較低。數(shù)據(jù)融合技術(shù)是近些年逐漸發(fā)展起來的一項(xiàng)分析技術(shù),它能融合不同檢測儀器獲取的數(shù)據(jù),從信息互補(bǔ)的角度增強(qiáng)檢測精度,降低檢測誤差,實(shí)現(xiàn)整體質(zhì)量評價的目的。目前已有研究人員就中藥品質(zhì)評價、產(chǎn)地鑒別、偽劣品鑒定方面進(jìn)行了相關(guān)研究,如基于氣味、顏色、化學(xué)成分建立的川芎質(zhì)量等級識別模型;基于紫外可見光譜、NIRS和UHPLC建立的滇重樓來源鑒定模型[19-21]。

    本研究主要收集了山東、湖北、河南、廣東、廣西、四川共6個產(chǎn)地的生香附,涵蓋了市場上絕大部分香附的產(chǎn)地,表明所建立的香附炮制全過程辨識模型具有普適性。而正因?yàn)樯a(chǎn)產(chǎn)家、生產(chǎn)批次等不同,生品的外觀性狀不統(tǒng)一,其中顏色是導(dǎo)致基于色差儀建立的香附辨識模型中樣本重疊的主要原因。本研究采用的色差儀、電子鼻技術(shù)屬于智能感官技術(shù),能對中藥香附的顏色、氣味進(jìn)行量化表達(dá),且因其整合了仿生感官和現(xiàn)代儀器分析2類技術(shù),故兼有“感官”的響應(yīng)和儀器分析“定量化”的雙重優(yōu)勢,具有分析快速、靈敏度高、重復(fù)性好、可靠性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn),實(shí)現(xiàn)了感官評價的定量化和標(biāo)準(zhǔn)化[22]。此外,智能感官技術(shù)不僅能改善現(xiàn)代儀器檢測的耗時長問題,而NIRS技術(shù)也同樣屬于一種快速檢測技術(shù),而且具有全息性特點(diǎn),可以提取藥材的化學(xué)性質(zhì)、物理性質(zhì),甚至生物學(xué)屬性[4],通過多源信息融合技術(shù)即可實(shí)現(xiàn)對中藥的顏色、氣味、化學(xué)成分、物理屬性等全面的衡量,解決單一檢測技術(shù)存在的檢測精度低、模型預(yù)測差等問題,實(shí)現(xiàn)對中藥香附質(zhì)量的快速鑒別。

    4 結(jié)論

    本研究中,基于單源的色差儀、電子鼻、NIRS技術(shù)建立的香附炮制程度快速辨識模型均無法同時辨識4類香附炮制品,存在重疊樣本,歸咎于單一信息量少、信息表征不全面導(dǎo)致中藥質(zhì)量檢測精度低;而基于多源信息融合的香附炮制程度快速辨識模型具有良好的預(yù)測能力,因其來源包含了色差儀、電子鼻、NIRS的相關(guān)數(shù)據(jù),擁有顏色、氣味、密度、組成、化學(xué)成分等諸多信息量,更好地代表了樣品的綜合信息,提高中藥質(zhì)量評價準(zhǔn)確性。基于智能感官和多源信息融合的香附炮制程度辨識模型能快速、準(zhǔn)確區(qū)分不同炮制品,為香附炮制過程質(zhì)量識別提供了一定的科學(xué)依據(jù)。

    利益沖突 所有作者均聲明不存在利益沖突

    [1]梁·陶弘景集. 尚志鈞輯校. 名醫(yī)別錄 [M]. 北京: 人民衛(wèi)生出版社, 1986: 154.

    [2]中國藥典[S]. 一部. 2020: 270.

    [3]劉歡, 張孟歷, 于猛, 等. 醋制香附揮發(fā)油抗抑郁活性及化學(xué)成分分析 [J]. 藥物評價研究, 2020, 43(3): 436-442.

    [4]劉曉娜, 車曉青, 李德芳, 等. 基于多源信息融合的中藥質(zhì)量標(biāo)志物與質(zhì)量評價研究模式 [J]. 中草藥, 2019, 50(19): 4576-4581.

    [5]李文敏, 吳純潔, 艾莉, 等. 基于電子鼻、電子舌技術(shù)實(shí)現(xiàn)中藥性狀氣味客觀化表達(dá)的展望[J]. 中成藥, 2009, 31(2): 282-284.

    [6]李學(xué)林, 李慧玲, 劉瑞新. 電子舌技術(shù)的應(yīng)用研究述評 [J]. 中醫(yī)學(xué)報, 2013, 28(2): 247-249.

    [7]任延娜, 馮文豪, 李涵, 等.基于人工智能感官與多源信息融合技術(shù)的五味藥性二分類辨識方法探討 [J]. 中草藥, 2023, 54(10): 3080-3092.

    [8]賈曉斌. 基于整體觀中藥物質(zhì)基礎(chǔ)認(rèn)識與創(chuàng)新中藥研發(fā) [J]. 世界科學(xué)技術(shù)—中醫(yī)藥現(xiàn)代化, 2017, 19(9): 1430-1434.

    [9]姜華, 高原, 楊景明, 等. 源于“整體觀”思想的中藥質(zhì)量評價方法研究概述 [J]. 中國中藥雜志, 2015, 40(6): 1027-1031.

    [10]吳茜, 畢志明, 李萍, 等. 基于整體觀的中藥藥效物質(zhì)基礎(chǔ)的生物活性篩選/化學(xué)在線分析研究新進(jìn)展 [J]. 中國藥科大學(xué)學(xué)報, 2007, 38(4): 289-293.

    [11]孫國祥, 孫萬陽, 閆慧, 等. 中藥整體質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn)體系構(gòu)建和中藥一致性評價步驟 [J]. 中南藥學(xué), 2019, 17(3): 321-331.

    [12]肖小河, 金城, 鄢丹, 等. 中藥大質(zhì)量觀及實(shí)踐 [J]. 中草藥, 2010, 41(4): 505-508.

    [13]陳昭, 馬莉, 張百霞, 等. Drupal在中藥信息融合中的應(yīng)用 [J]. 世界科學(xué)技術(shù)—中醫(yī)藥現(xiàn)代化, 2014, 16(12): 2563-2567.

    [14]丁志平, 王家輝, 喬延江. 中藥信息學(xué)研究淺釋 [J]. 中國中醫(yī)藥信息雜志, 2003, 10(4): 92-94.

    [15]白鋼, 侯媛媛, 丁國鈺, 等. 基于中藥質(zhì)量標(biāo)志物構(gòu)建中藥材品質(zhì)的近紅外智能評價體系 [J]. 藥學(xué)學(xué)報, 2019, 54(2): 197-203.

    [16]馮國紅, 朱玉杰, 徐華東, 等. 應(yīng)用遺傳算法-主成分分析-反向傳播神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的近紅外光譜識別樹種效果 [J]. 東北林業(yè)大學(xué)學(xué)報, 2020, 48(6): 56-60.

    [17]曲楠, 竇森, 任玉林. 近紅外光譜結(jié)合遺傳算法優(yōu)化的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對中藥萃取物含量的預(yù)測 [J]. 東北師大學(xué)報: 自然科學(xué)版, 2017, 49(1): 98-104.

    [18]邱麗媛, 梁澤華, 吳鑫雨, 等. 基于模式識別和遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法的醋香附近紅外光譜等級評價和含量預(yù)測模型研究 [J]. 中草藥, 2021, 52(13): 3818-3830.

    [19]張嬌, 王元忠, 楊維澤, 等. ATR-FTIR和UV-Vis結(jié)合數(shù)據(jù)融合策略鑒別滇黃精產(chǎn)地 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2021, 41(5): 1410-1416.

    [20]吳思俊, 王龍, 吳紅根, 等. 基于多源數(shù)據(jù)融合技術(shù)的鹽酸青藤堿制備工藝一致性評價方法研究 [J]. 分析測試學(xué)報, 2022, 41(1): 121-127.

    [21]趙倩, 繆培琪, 李小莉, 等. 數(shù)據(jù)融合技術(shù)在中藥分析領(lǐng)域中的應(yīng)用進(jìn)展 [J]. 中草藥, 2023, 54(11): 3706- 3714.

    [22]侯富國, 桂新景, 王艷麗, 等. 基于智能視覺技術(shù)的白及飲片真?zhèn)慰焖俦孀R方法研究 [J]. 中草藥, 2023, 54(2): 509-519.

    Research on rapid identification method of processing degree ofbased on intelligent sense and multi-source information fusion technology

    WU Xin-yu1, QIU Li-yuan2, WANG You-di3, ZHU Ling-hao1, YING Jia-lu1, LIANG Ze-hua1

    1. School of Pharmaceutical Sciences, Zhejiang Chinese Medical University, Hangzhou 311400, China 2. Hangzhou Bio-Sincerity Pharma-Tech Co., Ltd., Hangzhou310052, China 3. Zhejiang Pharmaceutical University, Ningbo 315010, China

    Based on multi-source information fusion technology, integrating traditional Chinese medicine character identification, a rapid identification method of processing degree of Xiangfu () was established, which provided a new idea and a new method for the formulation of quality evaluation criteria and the application research of processing quality control.A total of 72 batches of fragrant decoction pieces from six regions were processed with vinegar and sampled at a interval of 3 min. Then, the intelligent sensory information and near-infrared spectral data of the above samples were obtained based on the color difference meter, electronic nose and near-infrared spectrum (NIRS), and the principal component analysis-discriminant analysis (PCA- DA), partial least squares-discriminant analysis (PLS-DA), orthogonal partial least squares-discriminant analysis (OPLS-DA), Lasso regression analysis, genetic algorithm (GA)-back propagation (BP) neural network algorithm (GA-BPNNA) and other stoichiometric methods were used, then the processing degree identification method was established based on single source information and multi-source information fusion, respectively.The processing degree identification model based on single source of color difference meter, electronic nose and NISR could not accurately identify the four types of processed products of, while the processing degree identification model based on two kinds of intelligent senses and multi-source information fusion technology could quickly and accurately identify the four types of processed products of, with an accuracy of more than 0.93, and the model classification and prediction effect were good.The processing degree identification model ofbased on two kinds of intelligent senses and multi-source information fusion technology can identify the processing degree ofmore accurately, further improve the prediction accuracy, and provide a reference for the rapid identification of the processing degree ofand other traditional Chinese medicine.

    ; intelligent sensory information; rapid identification; multi-source information fusion technology; character identification; quality control; vinegar-burning method; near infrared spectrum; principal component analysis-discriminant analysis; partial least squares-discriminant analysis; orthogonal partial least squares-discriminant analysis; Lasso regression analysis; genetic algorithm; back propagation neural network algorithm

    R283.6

    A

    0253 - 2670(2023)21 - 7007 - 10

    10.7501/j.issn.0253-2670.2023.21.009

    2023-04-05

    國家重點(diǎn)研發(fā)計劃——中藥飲片質(zhì)量識別關(guān)鍵技術(shù)研究(2018YFC1707001)

    吳鑫雨(1998—),碩士研究生,研究方向?yàn)橹兴幣谥乒に嚰百|(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。Tel: 18989455650 E-mail: 2916478394@qq.com

    通信作者:梁澤華(1976—),副教授,從事中藥炮制工藝及質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究。Tel: 13858042221 E-mail: 1046698407@qq.com

    邱麗媛(1996—),碩士研究生,研究方向?yàn)橹兴幣谥乒に嚰百|(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。Tel: 18806823685 E-mail: 2387841189@qq.com

    [責(zé)任編輯 鄭禮勝]

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