He/Ar/Kr光泵稀有氣體激光介質(zhì)中的Ar-Kr共振能量轉(zhuǎn)移

沈元毅 雷鵬 王新兵 左都羅

(華中科技大學(xué),武漢光電國家研究中心,武漢 430074)

1 引言

高能激光器一直是激光領(lǐng)域研究重點(diǎn)之一.2003 年,半導(dǎo)體泵浦堿金屬蒸氣激光器(diodepumped alkali vapor lasers,DPAL)的提出受到了額外關(guān)注[1?3].DPAL 具有量子效率高、介質(zhì)可循環(huán)使用的優(yōu)點(diǎn),是氣體激光一個(gè)新的研究熱點(diǎn)[4].2012 年,Han 和Heaven[5]提出了光泵亞穩(wěn)態(tài)稀有氣體激光器(optically-pumped metastable rare gas laser,OPRGL)概念.OPRGL 利用稀有氣體亞穩(wěn)態(tài)原子作為增益介質(zhì)實(shí)現(xiàn)激光輸出,能級(jí)結(jié)構(gòu)與DPAL 類似,同樣具有高功率激光輸出的潛能,并且從本質(zhì)上克服了DPAL 增益介質(zhì)需要高溫加熱保持氣態(tài)和化學(xué)性質(zhì)活潑的缺陷.

OPRGL 高效運(yùn)行的一個(gè)重要條件是大氣壓條件下產(chǎn)生一定水平的亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度,這直接關(guān)系到系統(tǒng)的光增益以及對(duì)泵浦光的吸收[5].現(xiàn)階段OPRGL 所需的亞穩(wěn)態(tài)稀有氣體原子通常由放電產(chǎn)生,目前應(yīng)用較多的放電方式主要有微等離子體放電、射頻容性放電、介質(zhì)阻擋放電以及高頻脈沖直流平行平板放電等方式.2019 年Kim 和Hopwood[6]在11.6 cm×3.2 cm×0.8 cm 體積下利用微波放電實(shí)現(xiàn)了1012cm?3的亞穩(wěn)態(tài)原子制備,但等離子體有效激光體積遠(yuǎn)小于放電區(qū)域的總體積.雖然微波放電已經(jīng)被研究證實(shí)能夠產(chǎn)生足夠的亞穩(wěn)態(tài)原子用以實(shí)現(xiàn)OPRGL 的激光輸出,但是由于其增益體積太小而難以適用于高功率OPRGL 系統(tǒng),增大放電體積會(huì)對(duì)電源的要求進(jìn)一步提高,否則難以產(chǎn)生能均勻充滿放電區(qū)域內(nèi)的高密度等離子體.2015 年,Mikheyev 等[7,8]在40 MHz射頻容性放電下實(shí)現(xiàn)了Ar/He 混合氣體的穩(wěn)定放電,在長10 cm、內(nèi)徑1.6 cm 的玻璃管內(nèi)充入流動(dòng)Ar/He混合氣,獲得了最高2×1011cm?3量級(jí)的亞穩(wěn)態(tài)氬原子.隨后在2016 年采用同樣的放電方式制備了Kr 亞穩(wěn)態(tài)原子[9],并測(cè)量了Kr 亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)的吸收線寬.這一放電方式可以在較大體積下實(shí)現(xiàn)亞穩(wěn)態(tài)原子的制備,并且已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了在射頻容性放電方式下的連續(xù)激光輸出[10],但由于射頻容性放電的約化場(chǎng)強(qiáng)較低,通常難以產(chǎn)生較高密度的亞穩(wěn)態(tài)原子,更高功率的激光輸出也因此受阻.為探究產(chǎn)生高亞穩(wěn)態(tài)密度等離子體的放電激勵(lì)方式,Mikheyev等[11]在2017 年展示了介質(zhì)阻擋放電產(chǎn)生亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度的可行性,絕緣介質(zhì)層的引入,使得這一放電方式實(shí)現(xiàn)了較高的擊穿電壓并在放電正柱區(qū)獲得了較高的約化場(chǎng)強(qiáng),更有利于高亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度的制備.但要實(shí)現(xiàn)大體積放電,這一放電方式對(duì)電源的要求更高.現(xiàn)有的研究中,多以高重復(fù)率高壓直流脈沖平行平板放電研究為主[12?14].2021 年,Chu 等[13]采用平行平板放電方式生成Kr亞穩(wěn)態(tài)原子(Kr*),并通過吸收光譜法測(cè)得Kr*密度為1.3×1012cm?3.2022 年Zhang 等[14]采用分區(qū)脈沖放電技術(shù),進(jìn)一步擴(kuò)大放電體積,在2×0.4 cm3放電區(qū)域內(nèi)產(chǎn)生了1013cm?3量級(jí)的亞穩(wěn)態(tài)氬原子.該方法為實(shí)現(xiàn)大體積、高粒子數(shù)密度的放電方式提供了的思路,但隨著分區(qū)數(shù)的增大,對(duì)放電電源和放電區(qū)域內(nèi)沉積能量的要求同樣隨之增長.射頻容性放電方式雖然能在較大體積下制備亞穩(wěn)態(tài)原子,但受限于約化場(chǎng)強(qiáng),難以獲得較高水平的亞穩(wěn)態(tài)原子密度.介質(zhì)阻擋放電雖能產(chǎn)生較高的約化場(chǎng)強(qiáng),但是在進(jìn)一步擴(kuò)大體積后發(fā)現(xiàn)等離子體在放電區(qū)域內(nèi)分布不均[11],激光有效增益區(qū)域較小而不滿足高功率激光的輸出條件.因此,獲得高密度的亞穩(wěn)態(tài)原子以及實(shí)現(xiàn)大體積均勻放電仍是OPRGL現(xiàn)存的研究難點(diǎn).

共振能量轉(zhuǎn)移在氣體激光的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)建立過程中發(fā)揮重要的作用,Chu 等[15]利用Kr-Xe 之間的能量共振轉(zhuǎn)移,在Xe(5d[1/2]1)與Xe(6p[1/2]1)能級(jí)間實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)并得到自發(fā)輻射放大.受此啟發(fā),本文提出一種對(duì)亞穩(wěn)態(tài)原子補(bǔ)充的新方法,利用惰性氣體原子之間的共振能量轉(zhuǎn)移,實(shí)現(xiàn)對(duì)亞穩(wěn)態(tài)原子的補(bǔ)充目的.這一方法可以減輕單純通過放電激勵(lì)產(chǎn)生亞穩(wěn)態(tài)原子對(duì)電源的要求,在相同的放電裝置下可獲得更高的亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度,即具有更高的激光增益,為實(shí)現(xiàn)大體積放電和高功率激光輸出提供了新思路.

2 實(shí)驗(yàn)原理及裝置

圖1 為實(shí)驗(yàn)所涉及到的主要能級(jí)示意圖,能級(jí)采用Racah 符號(hào)標(biāo)記,能級(jí)能量以波數(shù)為單位.圖1簡(jiǎn)要闡述了OPRGL 體系的激光能級(jí)以及Ar-Kr能級(jí)碰撞原理.

圖1 Ar-Kr 原子能級(jí)以及碰撞傳能示意圖,Ar(4s[3/2]2)能級(jí)與Kr(5p[3/2]2)能級(jí)能量差僅為20 cm?1Fig.1.Schematic diagram of Ar-Kr atomic energy levels and collision energy transfer,and the energy difference between Ar(4s[3/2]2) energy and Kr(5p[3/2]2) energy is only 20 cm?1.

OPRGL 體系在氣體放電的條件下,部分惰性氣體基態(tài)原子通過碰撞過程被激發(fā)到亞穩(wěn)態(tài)ns[3/2]2,通過光泵浦的方式將亞穩(wěn)態(tài)原子抽運(yùn)至np[5/2]3能級(jí),該能級(jí)粒子與緩沖氣體碰撞快速弛豫至激光上能級(jí)(np[1/2]1能級(jí)),并在np[1/2]1和ns[3/2]2能級(jí)間形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)激光振蕩(主量子數(shù)n隨惰性氣體元素的不同而變換).現(xiàn)階段多以Ar/He 或Kr/He 兩氣體體系研究為主體[16,17],每個(gè)放電周期內(nèi)出射激光強(qiáng)度取決于亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度[18,19],激光功率隨著亞穩(wěn)態(tài)原子的減少而降低,因此在OPRGL 中,亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度是決定出射激光功率的關(guān)鍵因素.查閱美國國家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究所(NIST)的數(shù)據(jù)庫[20],不同惰性氣體原子之間存在一些能量差很小的共振能級(jí),Ar 亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)4s[3/2]2與Kr 的激發(fā)上能級(jí)5p[3/2]2能量相近,兩能級(jí)能量差僅為20 cm?1.同時(shí),Kr(5p[3/2]2)能級(jí)向下躍遷所有路徑中,主要以Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2)(760.2 nm),Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)為主,兩路徑自發(fā)輻射速率分別為2.73×107s?1和8.94×106s?1.在原有的Kr/He 氣體體系中加入氬氣,由于Ar 亞穩(wěn)態(tài)原子壽命較長,通過Ar(4s[3/2]2)→Kr(5p[3/2]2)的碰撞共振能量轉(zhuǎn)移過程,可以實(shí)現(xiàn)補(bǔ)充提高Kr 亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度的目的.Ar-Kr 碰撞傳能現(xiàn)象的動(dòng)力學(xué)過程可以描述為

由(3)式和(4)式可得,在改變氣體組分后,對(duì)760.2 nm 和819 nm 自發(fā)輻射光譜進(jìn)行診斷,可對(duì)Ar-Kr 傳能過程進(jìn)行評(píng)估.由于Kr*對(duì)激光抽運(yùn)躍遷線(811.29 nm)吸收較大,在利用吸收光譜法測(cè)量粒子數(shù)密度時(shí)會(huì)導(dǎo)致吸收完全而造成較大的計(jì)算誤差,因此選用吸收系數(shù)較小的躍遷譜線(810.44 nm,Kr(5s[3/2]2)→Kr(5p[5/2]2))對(duì)Kr*密度測(cè)量.通過光譜診斷和粒子數(shù)密度測(cè)量驗(yàn)證Ar-Kr 碰撞能量轉(zhuǎn)移加強(qiáng)對(duì)Kr 亞穩(wěn)態(tài)原子生成的特性.

實(shí)驗(yàn)裝置及粒子數(shù)密度測(cè)量光路如圖2 所示.放電裝置采用之前工作中[14]分段結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),共兩個(gè)放電區(qū)域,每個(gè)放電區(qū)域的體積為2.5 cm×0.8 cm×0.2 cm (L×W×H).放電方式為高重復(fù)率直流脈沖平行平板放電,上電極接地,自制的LC 振蕩電路在750 V 的充電電壓下可輸出峰值約1300 V 的高壓脈沖,直流脈沖源通過同軸電纜與下電極相連,采用MOSFET 和數(shù)字延遲脈沖觸發(fā)器(DG535,Stanford Research Systems)控制放電頻率并設(shè)置為10 kHz.腔室真空系統(tǒng)由渦旋真空泵(Scrollvac SC 5D,Leybold Vacuum)和分子泵(Turbovac SL 300,Leybold Vacuum)組成,可將腔內(nèi)氣壓抽運(yùn)至10?6mbar 量級(jí).高純惰性氣體(純度99.999%)通過質(zhì)量流量計(jì)控制流速,防止充氣過快而導(dǎo)致等離子體猝滅.腔室內(nèi)的工作氣壓通過薄膜規(guī)(CDG025D,Inficon)進(jìn)行監(jiān)測(cè),實(shí)驗(yàn)氣壓變化范圍為100—600 mbar,Kr∶He 比例為1∶99.

圖2 放電裝置及探測(cè)光路圖Fig.2.Discharge device and detection optical path diagram.

實(shí)驗(yàn)使用商用的鈦寶石激光器(Matisse,Spectra-Physics)作為探測(cè)光源,該激光器譜線寬度遠(yuǎn)低于大氣壓下氪亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)原子(Kr*)的吸收線寬,可以準(zhǔn)確反映出一個(gè)放電周期內(nèi)亞穩(wěn)態(tài)原子對(duì)探測(cè)光的吸收情況.通過改變Matisse 激光器諧振腔腔長實(shí)現(xiàn)探測(cè)光的調(diào)諧掃頻,在一個(gè)調(diào)諧周期內(nèi),探測(cè)光束經(jīng)分束鏡(BS1,BS2)進(jìn)行分束,BS1將一部分探測(cè)光引導(dǎo)至自由光譜范圍為10 GHz的法布里-珀羅干涉儀中,結(jié)合光電二極管PD1(DET36A,Thorlabs)獲得調(diào)諧掃頻過程中的頻率標(biāo)尺,根據(jù)探測(cè)信號(hào)離透過鋒的時(shí)間間隔可以準(zhǔn)確獲得此時(shí)探測(cè)光的頻率.經(jīng)BS2 分束的探測(cè)光經(jīng)光纖探頭Fiber1 接收后進(jìn)入高分辨率光譜儀(THR1500,Jobin Yvon)中用于探測(cè)光波長的監(jiān)視與校準(zhǔn).透過等離子體的探測(cè)光經(jīng)M3 反射延長光路以減弱放電熒光對(duì)探測(cè)結(jié)果的影響,再利用透鏡聚焦以確保探測(cè)光束能被PD2 (DET100A,Thorlabs)完全收集,示波器連接DG535 與氣體放電同步觸發(fā),探測(cè)信號(hào)采樣頻率設(shè)置為1 Hz.光纖探頭Fiber2 連接光譜儀(SP2750,Princeton Instrument)用于等離子體光譜診斷.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

3.1 等離子體發(fā)射光譜診斷

根據(jù)碰撞反應(yīng)(1)—(4)描述的動(dòng)力學(xué)過程,可利用Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2)(760.2 nm)、Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)兩條發(fā)射譜線進(jìn)行共振能量轉(zhuǎn)移效果的診斷.放電等離子體輝光經(jīng)光纖收集導(dǎo)入光譜儀進(jìn)行分析,760.2 nm 原始光譜圖及不同氣壓不同氬含量的譜線峰值比對(duì)結(jié)果如圖3 所示(發(fā)射光譜圖已校正PIXIS 相機(jī)帶來的強(qiáng)度偏置).結(jié)果顯示,在低壓下(100—250 mbar),由于Ar(4s[3/2]2)和Kr(5p[3/2]2)之間的碰撞傳能,導(dǎo)致Kr(5p[3/2]2)能級(jí)原子數(shù)在放電周期內(nèi)得到大量補(bǔ)充并向下躍遷,760.2 nm 譜線得到明顯增強(qiáng).在100 mbar,1% Kr,12.5% Ar 的氣體組分條件下,峰值強(qiáng)度增強(qiáng)可達(dá)1043% (超過10 倍).圖3(b)表明,隨著氣壓的升高,使Ar(4s[3/2]2)→Kr(5p[3/2]2)這一碰撞過程達(dá)到飽和所需的氬含量降低,同時(shí)譜線增強(qiáng)幅度也隨氣壓呈負(fù)相關(guān),當(dāng)氣壓升高至600 mbar 時(shí),760.2 nm 譜線峰值增強(qiáng)僅有70%.

圖3 760.2 nm 光譜診斷結(jié)果 (a) 100 mbar,1% Kr/Ar/He 混合氣體不同Ar 含量的放電等離子體放射光譜;(b) 不同氣壓760.2 nm譜線峰值隨Ar 含量的變化Fig.3.Spectral diagnosis results at 760.2 nm: (a) Emission spectra of discharge plasma with different Ar content in 100 mbar,1%Kr/Ar/He gas mixture;(b) variation of the peak value of 760.2 nm spectral line with Ar content at different pressure.

為對(duì)這一現(xiàn)象規(guī)律進(jìn)行驗(yàn)證,實(shí)驗(yàn)同時(shí)測(cè)量了Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)這一路徑輻射譜線變化規(guī)律.結(jié)果如圖4 所示,由于Ar-Kr間的共振傳能,819 nm 輻射譜線同樣得到增強(qiáng),同時(shí)由圖4(b)可以看出,100 mbar 下共振傳能效果相較于200 mbar 更為顯著.在100 mbar,1% Kr,10% Ar 氣體條件下,譜線峰值增強(qiáng)約776%,略低于760.2 nm,是因?yàn)镵r 躍遷路徑Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2)(760.2 nm)相比路徑Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)的自發(fā)輻射系數(shù)更大.通過兩條躍遷譜線間的相互對(duì)比,驗(yàn)證了Ar-Kr 之間的共振傳能使得Kr(5p[3/2]2)上的原子布局?jǐn)?shù)得到明顯增強(qiáng),預(yù)計(jì)Kr 亞穩(wěn)態(tài)原子也得到了補(bǔ)充.

圖4 819.0 nm 光譜診斷結(jié)果 (a) 100 mbar,1% Kr/Ar/He 混合氣體不同Ar 含量的放電等離子體放射光譜;(b) 不同氣壓819.0 nm譜線峰值隨Ar 含量的變化Fig.4.Diagnosis Results of 819.0 nm spectra: (a) Emission spectra of discharge plasma with different Ar content in 100 mbar,1%Kr/Ar/He gas mixture;(b) variation of the peak value of 819.0 nm spectral line with Ar content at different pressure.

為進(jìn)一步分析每個(gè)放電周期內(nèi)的共振能量轉(zhuǎn)移過程,測(cè)量了不同氣壓不同氬含量下760.2 nm時(shí)間分辨的發(fā)射譜線(819 nm 譜線分析過程與結(jié)果與760.2 nm 一致),測(cè)量原始信號(hào)及譜線分析結(jié)果如圖5 所示.

圖5 760.2 nm 時(shí)間分辨光譜診斷結(jié)果 (a) 100 mbar,1% Kr 時(shí)不同氬含量原始光譜圖;(b)熒光信號(hào)強(qiáng)度降至0.1 mV 所需時(shí)間Fig.5.Diagnostic results of 760.2 nm time-resolved spectra: (a) Original spectrogram of different argon content at 100 mbar,1%Kr;(b) time required for fluorescence signal intensity to drop to 0.1 mV.

圖5(a)為光電倍增管(photomultiplier tube,PMT)測(cè)得的760.2 nm 波長輻射的時(shí)間分辨波形,在100 mbar,1% Kr 氣體組分下,放電初始時(shí)刻信號(hào)強(qiáng)度在加入氬之后得到增強(qiáng),與熒光發(fā)射光譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致.在一個(gè)放電周期(100 μs)內(nèi),隨著氬含量的升高,760.2 nm 熒光譜線尾部信號(hào)在時(shí)域上得到延長.考慮到噪聲的幅值,定義尾部信號(hào)長度為自示波器信號(hào)大于0.1 mV 至信號(hào)幅值小于0.1 mV 的時(shí)間,信號(hào)尾部長度隨Ar 原子摩爾濃度的變化如圖5(b)所示.在100 mbar,無Ar的1% Kr/He 混合氣體條件下,發(fā)射譜線僅延續(xù)1 μs左右,當(dāng)Ar 含量達(dá)到7%左右時(shí),尾部信號(hào)長度擴(kuò)展這一現(xiàn)象接近飽和,此時(shí)760.2 nm 譜線拖尾延續(xù)時(shí)間可達(dá)14 μs.這一結(jié)果表明,Ar 的加入使得在一個(gè)放電周期內(nèi)有更多的Kr(5p[3/2]2)激發(fā)態(tài)原子參與向下躍遷這一過程,相比于未加Ar 時(shí),Kr亞穩(wěn)態(tài)原子在1—14 μs 內(nèi)得到補(bǔ)充.根據(jù)已取得的成果[21],一個(gè)放電周期內(nèi),由于亞穩(wěn)態(tài)原子壽命有限,出射激光強(qiáng)度在放電后3 μs 左右開始下降,通過共振傳能對(duì)亞穩(wěn)態(tài)原子補(bǔ)充有望在時(shí)域上延長激光波形從而獲得更高功率的輸出激光.

在時(shí)間分辨發(fā)射光譜分析中,尾部信號(hào)在時(shí)域上得到延長這一現(xiàn)象達(dá)到飽和時(shí)所需的氬含量隨氣壓的升高而減小.在600 mbar 氣壓條件下,由于噪聲的影響,譜線只能看到微弱的延長,這一現(xiàn)象隨氣壓變化的規(guī)律與圖3 和圖4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表現(xiàn)一致.

3.2 Kr 亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度

為進(jìn)一步探究不同氣體條件下碰撞能量共振轉(zhuǎn)移對(duì)每個(gè)放電周期內(nèi)Kr*粒子數(shù)密度的影響,采用吸收光譜法[22]對(duì)亞穩(wěn)態(tài)Kr 粒子數(shù)密度進(jìn)行測(cè)量.探測(cè)光路如圖2 所示.根據(jù)比爾-朗伯定律,當(dāng)探測(cè)光透過均勻的待測(cè)氣體時(shí),入射和出射光強(qiáng)對(duì)應(yīng)關(guān)系表達(dá)式為[13]

其中,I0(ν) 和I1(ν) 分別對(duì)應(yīng)入射等離子體前后的激光光強(qiáng),k(ν) 為等離子體的吸收系數(shù),具體表達(dá)式為k(ν)=g2A21λ2N/(g18π),其中g(shù)2和g1為上下兩個(gè)能級(jí)簡(jiǎn)并度,A21為吸收上能級(jí)至下能級(jí)得自發(fā)輻射速率,能級(jí)簡(jiǎn)并度和自發(fā)輻射速率具體數(shù)值可從NIST 數(shù)據(jù)庫[20]中獲取.N為待測(cè)亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度,λ為探測(cè)光中心波長,l為吸收光程,在本實(shí)驗(yàn)中取值0.8 cm.由(5)式可推得亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度表達(dá)式為[23]

對(duì)調(diào)諧過程中采集的吸收信號(hào)在頻域上進(jìn)行Voigt 擬合,結(jié)合所測(cè)的頻率標(biāo)尺可獲得對(duì)應(yīng)氣體條件下亞穩(wěn)態(tài)原子的吸收線寬,將擬合曲線對(duì)頻域積分并代入(6)式,可算得Kr*粒子數(shù)密度.在100 mbar,1% Kr,4% Ar 氣體條件下,激光器調(diào)諧中心波長標(biāo)定在810.44 nm,調(diào)諧周期設(shè)定為200s,示波器的采樣頻率設(shè)定為1 Hz.由于和緩沖氣體的碰撞以及氣壓導(dǎo)致的吸收線中心飄移,在調(diào)諧周期內(nèi)第100 s 左右時(shí)(此時(shí)激光器調(diào)諧掃頻至中心波長附近)可明顯觀察到等離子體對(duì)探測(cè)光的吸收.結(jié)合FP 測(cè)得的頻率標(biāo)尺,可獲得每一次采集時(shí)探測(cè)光對(duì)中心頻率的偏移量,探測(cè)激光偏離中心頻率 Δν=8 GHz 左右時(shí),等離子體對(duì)探測(cè)光信號(hào)吸收示意圖及粒子數(shù)密度分析結(jié)果如圖6所示.

圖6 (a) 100 mbar,1% Kr,4% Ar 條件下原始吸收信號(hào);(b) Voigt 擬合結(jié)果Fig.6.(a) Original absorption signal under condition of 100 mbar,1% Kr,4% Ar;(b) Voigt fitting results.

圖6(a)結(jié)果顯示吸收主要發(fā)生在放電零時(shí)刻的前20 μs,這一結(jié)果與稀有氣體亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)平均壽命(約十幾微秒)對(duì)應(yīng)[24].加Ar 之后,吸收線在峰值處被完全吸收,這也證明了Ar 氣的加入使Kr*密度得到補(bǔ)充,為排除完全吸收對(duì)信號(hào)處理的影響,選取距放電零時(shí)刻2.5 μs 處的尾部信號(hào)值作為探測(cè)光出射強(qiáng)度進(jìn)行分析,擬合結(jié)果如圖6(b)所示.結(jié)合F-P 信號(hào)對(duì)該擬合曲線積分,計(jì)算得到該時(shí)刻放電產(chǎn)生的Kr*密度約為3.6×1012cm?3.由于選取尾部信號(hào)而未選取吸收線峰值信號(hào)進(jìn)行擬合,因此所算得粒子數(shù)密度要低于峰值,但并不影響不同氣體條件之間的相互對(duì)比.改變腔內(nèi)總氣壓和氣體組分,測(cè)得Kr*粒子數(shù)密度在不同氣體條件下變化趨勢(shì)如圖7 所示.

圖7 (a) 100—200 mbar,1% Kr/He 混合氣中不同Ar 含量對(duì)Kr*密度影響;(b) 100—200 mbar,1% Kr/He 混合氣中不同Ar 含量對(duì)Kr 亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)吸收線寬影響;(c) 100 mbar,1% Kr 和2% Kr 含量時(shí),Kr*粒子數(shù)密度和吸收線寬對(duì)比Fig.7.(a) Effect of Ar content in 1% Kr/He mixture on Kr*density at 100?200 mbar;(b) effect of different Ar content in 100?200 mbar,1% Kr/He mixture on the absorption linewidth of Kr metastable energy level;(c) comparison of Kr* particle number density and absorption line width at 100 mbar,1% Kr and 2% Kr content.

圖7(a)和圖7(b)結(jié)果顯示,在較低氣壓下(100—200 mbar),Ar 的加入對(duì)Kr 亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度有顯著提升.在100 mbar,1% Kr 氣體條件下,放電激勵(lì)產(chǎn)生的Kr*粒子數(shù)密度為4.95×1011cm?3.在同樣的放電方式與氣壓下,Chu 等[13]利用尾部信號(hào)取點(diǎn)得到He-Kr 氣體體系在直流脈沖平行平板放電下產(chǎn)生的Kr*密度為1.45×1011cm?3,與本文實(shí)驗(yàn)測(cè)量計(jì)算值相近,他們?cè)诠ぷ髦兄赋?亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度峰值約1012cm?3量級(jí),該峰值維持時(shí)間約3 μs,理論上可滿足后續(xù)激光運(yùn)行的要求.本文在100 mbar,1% Kr/He 體系中加入Ar 后,放電激勵(lì)產(chǎn)生的Kr*密度提升至6.96×1012cm?3,由此可見利用共振轉(zhuǎn)移可有效提升Kr*密度并有望得到更高功率的激光輸出.隨著氣壓的升高,Kr*粒子數(shù)密度增強(qiáng)現(xiàn)象達(dá)到飽和時(shí)所需的Ar 含量降低,與光譜診斷結(jié)果吻合.同時(shí)隨著Ar 含量的提升,Kr 亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)吸收線寬在低壓下呈壓窄趨勢(shì).改變腔室內(nèi)Kr 含量并進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果如圖7(c)所示,在低壓下提升Kr 含量對(duì)Kr*密度有顯著提高,且粒子數(shù)密度和線寬所表現(xiàn)出隨Ar 含量變化規(guī)律與圖7(a)和圖7(b)結(jié)果一致.在高壓實(shí)驗(yàn)中,由于Kr(Ar)含量增多容易使輝光放電轉(zhuǎn)化為弧光放電,進(jìn)而導(dǎo)致放電的不均勻性,因此進(jìn)一步升高氣壓時(shí)僅針對(duì)1% Kr 含量進(jìn)行分析.進(jìn)一步加大氣壓,不同條件下的Kr*密度和Kr*密度增長比例變化如圖8 所示.

圖8 (a) 300—600 mbar 不同Ar 含量對(duì)1% Kr/He 混合氣中Kr*密度影響;(b)不同氣壓下Kr*密度增長比例變化Fig.8.(a) Effect of different Ar content on Kr* Density in 1% Kr/He mixture at 300—600 mbar;(b) change in Kr*density growth ratio under different air pressures.

相較于300/400 mbar,500/600 mbar 下等離子體對(duì)探測(cè)光吸收完全現(xiàn)象更加明顯,為減小誤差,在500/600 mbar 氣壓下分析時(shí)選取吸收信號(hào)尾部值(距放電零時(shí)刻約5 μs)進(jìn)行分析.尾部信號(hào)取點(diǎn)計(jì)算會(huì)導(dǎo)致粒子數(shù)密度計(jì)算值偏小,進(jìn)而導(dǎo)致Kr*密度在加Ar 前后的增長幅度減小,但仍可對(duì)高壓下Kr*密度變化趨勢(shì)進(jìn)行分析.圖8(a)結(jié)果顯示,腔內(nèi)總氣壓升至400 mbar 時(shí),Ar 的加入對(duì)Kr*粒子數(shù)密度仍有顯著提升效果,在400 mbar 下,使粒子數(shù)密度增強(qiáng)達(dá)到飽和所需的Ar 含量約為3%,這一數(shù)值對(duì)比于300 mbar (Ar,5%)呈下降趨勢(shì).同時(shí)隨著氣壓進(jìn)一步提升,亞穩(wěn)態(tài)原子密度的壓力依賴性減弱.在500—600 mbar 更高氣壓下,He/Ar/Kr 體系中Kr*粒子數(shù)密度增長幅度隨氣壓升高進(jìn)一步降低.圖8(b)給出了不同氣壓下亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度的相對(duì)比例變化,由于氣壓升高,布局在不同能級(jí)上的原子有更多的碰撞,氣體原子在各個(gè)能級(jí)上的布局更容易達(dá)到熱平衡狀態(tài),因此在高氣壓下原子間碰撞導(dǎo)致能量共振轉(zhuǎn)移過程不如低壓下顯著.在OPRGL 的運(yùn)行過程中,抽運(yùn)將顯著減少Kr(5s[3/2]2)能級(jí)上的粒子數(shù)布局,共振能量轉(zhuǎn)移過程,即使在高壓下,也有可能對(duì)激光抽運(yùn)引起的減少進(jìn)行補(bǔ)充.亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度的補(bǔ)充將直接影響OPRGL 體系出射激光功率,改變氣體組分通過原子間共振傳能可以帶來更高的激光增益,在相同的放電及泵浦條件下有望獲得峰值功率更高的激光輸出.

4 結(jié)論

針對(duì)現(xiàn)有OPRGL 放電氣體體系,本文探索了對(duì)亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度進(jìn)行補(bǔ)充的新思路,通過原子間的能量共振轉(zhuǎn)移和高能級(jí)粒子向下弛豫達(dá)到在放電激勵(lì)基礎(chǔ)上對(duì)亞穩(wěn)態(tài)原子再補(bǔ)充的目的,從而使OPRGL 激光體系能夠在一個(gè)放電周期內(nèi)獲得更高的增益.通過光譜診斷驗(yàn)證了共振傳能的動(dòng)力學(xué)過程,在100 mbar,1% Kr,12.5% Ar 氣體條件下,表征Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2) (760.2 nm)這一躍遷過程的輻射譜線強(qiáng)度增強(qiáng)約10 倍.同時(shí)從時(shí)間分辨光譜角度上分析,760.2 nm 譜線強(qiáng)度因Ar 的加入在時(shí)域上得到延長.根據(jù)我們之前的工作[21],若泵浦光足夠強(qiáng),出射激光波形及強(qiáng)度與粒子數(shù)密度呈正相關(guān),根據(jù)光譜這一結(jié)論有望能在時(shí)域上對(duì)出射激光波形進(jìn)行延長,從而提高出射激光的平均功率.進(jìn)一步通過吸收光譜法測(cè)量了100—600 mbar 下Kr*粒子數(shù)密度,對(duì)比了不同氣體條件下加Ar 前后Kr*密度的增長趨勢(shì),在100 mbar下粒子數(shù)密度提升效果最為顯著,Kr*密度從4.94×1011cm?3提升至6.96×1012cm?3.研究過程中同時(shí)發(fā)現(xiàn),氣壓升高將使得共振傳能現(xiàn)象減弱,高壓下Kr*密度增長幅度不如低氣壓時(shí)顯著,這預(yù)計(jì)與原子碰撞引起的快速弛豫有關(guān).實(shí)驗(yàn)從光譜診斷和粒子數(shù)密度兩個(gè)方面驗(yàn)證了共振傳能對(duì)亞穩(wěn)態(tài)原子數(shù)密度的補(bǔ)充作用,有可能通過該方法有望在同放電及泵浦條件下獲得更高功率的激光輸出.