田碩 ,王俊俏, 郜雅,梁二軍, 丁佩
(1. 鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院材料學(xué)院,河南鄭州,450046;2.鄭州大學(xué)物理學(xué)院(微電子學(xué)院),河南鄭州,450001)
納米尺度的光散射問(wèn)題作為光與物質(zhì)相互作用的基本問(wèn)題,已經(jīng)得到人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注和研究,也是納米光子學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。在光散射理論中,有一種無(wú)輻射的暗態(tài)——anapole態(tài),在最近幾年引起了人們的普遍關(guān)注。Anapole態(tài)由散射體內(nèi)特殊的的電荷電流分布所激發(fā),在多極展開(kāi)理論中,最常見(jiàn)的一階電anapole態(tài)可以看做笛卡爾坐標(biāo)系下的電偶極矩和環(huán)偶極矩的干涉相消產(chǎn)生的[1]。電偶極矩對(duì)應(yīng)于震蕩的電荷分布,而環(huán)偶極矩對(duì)應(yīng)于環(huán)形的電流分布,其可以產(chǎn)生局限在環(huán)形區(qū)域的閉合的磁場(chǎng)分布。雖然電偶極矩和環(huán)偶極矩的電荷電流分布是不同的,但它們有相同的輻射模式,通過(guò)合理設(shè)計(jì)納米器件的結(jié)構(gòu),可以使電偶極矩和環(huán)偶極矩的輻射在遠(yuǎn)場(chǎng)重疊,并具有相同的輻射強(qiáng)度和相反的相位,進(jìn)而出現(xiàn)遠(yuǎn)場(chǎng)的干涉相消和近場(chǎng)的局域增強(qiáng)[2, 3]。
一直以來(lái),在經(jīng)典電動(dòng)力學(xué)之中,人們通常用電多極矩和磁多極矩來(lái)描述物質(zhì)對(duì)光的響應(yīng),而環(huán)多極矩一直作為電多極矩或磁多極矩的高階展開(kāi)項(xiàng)而被忽略。但隨著研究的深入,人們發(fā)現(xiàn)了環(huán)多極矩的獨(dú)特物理性質(zhì),而環(huán)多極矩應(yīng)該作為獨(dú)立的多極子家族而引入,在描述光與物質(zhì)作用中有著不可替代的重要意義和作用。1958年,蘇聯(lián)科學(xué)家Zel’dovich[4]首次提出了一種無(wú)輻射源的電流模型,并用anapole的名詞進(jìn)行定義。其中ana是希臘語(yǔ),意思是without,即沒(méi)有的意思,pole是指物質(zhì)的極性。Anapole的意思就是沒(méi)有極性,對(duì)應(yīng)于其無(wú)輻射的特性。Zel’dovich提出的anapole是這樣的一種電流分布,類(lèi)似一個(gè)通電的螺線管被彎曲成環(huán)狀而首尾相連,電流在螺線管表面流動(dòng),這樣磁場(chǎng)將被局限在螺線管內(nèi)部沒(méi)有泄露,同時(shí)空間也幾乎沒(méi)有電場(chǎng)分布,形成一個(gè)無(wú)輻射源。同時(shí),根據(jù)宇稱(chēng)不守恒理論在電荷電流分布中的分析,電偶極子具有空間反演不對(duì)稱(chēng)和時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性,磁偶極子具有空間反演對(duì)稱(chēng)和時(shí)間反演不對(duì)稱(chēng)性,而Zel’dovich提出的“anapole”同時(shí)滿足空間和時(shí)間反演不對(duì)稱(chēng)性,說(shuō)明它是區(qū)別與電多極子和磁多極子的一種新的多極形式[5]。根據(jù)現(xiàn)在的知識(shí)我們知道,這種電流分布是恒定電流的穩(wěn)態(tài)分布,所以它其實(shí)是一種靜態(tài)的anapole概念;進(jìn)一步的分析可以知道,靜態(tài)的anapole其實(shí)也就是靜態(tài)的環(huán)偶極子。雖然這種靜態(tài)anapole的概念比較初步,但它促使了人們對(duì)這種電流分布的深入分析,并希望在自然界中找到靜態(tài)anapole存在的證據(jù)。由于靜態(tài)anapole的無(wú)輻射特性,其很難被測(cè)量,并且基本粒子的anapole響應(yīng)十分微弱,致使靜態(tài)anapole在很長(zhǎng)時(shí)間無(wú)法觀測(cè)和證實(shí),直到1997年才被C. S. Wood等人在原子銫的實(shí)驗(yàn)中首次觀察到[6]。
與靜態(tài)anapole電流分布相似,但電流為動(dòng)態(tài)的震蕩電流,此時(shí)激發(fā)的為一個(gè)動(dòng)態(tài)的環(huán)偶極矩。第一次從理論上對(duì)動(dòng)態(tài)環(huán)偶極矩進(jìn)行闡述的是V. M. Dubovik 和A. A. Cheshkov,他們?cè)?0世紀(jì)60年代和70年代所發(fā)表的兩篇論文[7, 8]引入環(huán)多極矩的概念并用來(lái)分析動(dòng)態(tài)anapole的形成。在此后的研究中,環(huán)多極子被多次提起并用于分析原子模型[9]、分子結(jié)構(gòu)[10]以及鐵電系統(tǒng)[11]等。但是長(zhǎng)久以來(lái),由于環(huán)多極子響應(yīng)非常微弱且容易被電多極子和磁多極子所掩蓋,所以一直沒(méi)有在實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)它們存在的證據(jù)。隨著近幾年來(lái)超構(gòu)材料的迅速發(fā)展以及微納技術(shù)的日趨成熟,人們已經(jīng)可以通過(guò)對(duì)結(jié)構(gòu)的人為設(shè)計(jì),壓制電多極子和磁多極子而突出環(huán)多極子的響應(yīng),使環(huán)多極子的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)成為可能,并在2010年首次在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到環(huán)偶極子的存在[12]。對(duì)于環(huán)偶共振,一般伴隨著比較強(qiáng)的近場(chǎng)增強(qiáng),并且環(huán)偶極子也經(jīng)常和其他多極子相互作用,因此可以產(chǎn)生許多有趣的光學(xué)現(xiàn)象,并在納米光子學(xué)領(lǐng)域有很多潛在的應(yīng)用,如非線性光學(xué)[13]、轉(zhuǎn)換效率增強(qiáng)[14,15]、生物傳感器[16]、太赫茲光開(kāi)關(guān)[17]和光探測(cè)[18]等。如果可以通過(guò)合適的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),在激發(fā)動(dòng)態(tài)環(huán)偶極矩的同時(shí)激發(fā)同方向震蕩的動(dòng)態(tài)電偶極矩,并達(dá)到干涉相消的條件,則可以產(chǎn)生無(wú)輻射的動(dòng)態(tài)電anapole。
多極子之間的相互作用和影響極大的豐富了anapole概念的內(nèi)涵。一階的電anapole模式 可以看做是電偶極矩和磁環(huán)偶極矩的干涉相消,當(dāng)它們的輻射在空間重疊時(shí),由于相同的輻射模式,相同的輻射強(qiáng)度和相反的相位,從而出現(xiàn)遠(yuǎn)場(chǎng)的干涉相消和近場(chǎng)的電磁場(chǎng)增強(qiáng),如圖1所示。同樣的,磁偶極子輻射和電環(huán)偶極子輻射的干涉相消會(huì)產(chǎn)生一階的磁anapole[19]。高階的anapole可以看做高階的多極子之間的干涉作用。如二階電anapole模式可以看做電四極子和磁環(huán)四極矩的干涉相消形成的[1]。這種高階anapole已經(jīng)在全介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)中得到應(yīng)用[20,21]。近年來(lái),超材料和超表面的迅猛發(fā)展為anapole的應(yīng)用提供了更加豐富的平臺(tái)。超材料是人工設(shè)計(jì)的周期性或非周期性結(jié)構(gòu),通過(guò)對(duì)亞波長(zhǎng)結(jié)構(gòu)單元的設(shè)計(jì)和優(yōu)化,可以對(duì)材料的電磁性質(zhì)進(jìn)行調(diào)控[22]。超表面是超材料的二維形式,具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、成本低、易于制造等優(yōu)點(diǎn)[23]。隨著微納加工技術(shù)的不斷發(fā)展與日趨成熟,極大的推動(dòng)和促進(jìn)了超材料和超表面的研究和發(fā)展。通過(guò)對(duì)超材料或超表面的合理設(shè)計(jì),可以增強(qiáng)環(huán)偶極矩共振,同時(shí)抑制電/磁多極子響應(yīng),從而實(shí)現(xiàn)anapole態(tài)的激發(fā)[2]。Anapole的第一次實(shí)驗(yàn)觀測(cè)就是在超材料領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)的[24]。最近幾年,基于anapole的超材料與超表面設(shè)計(jì)不斷出現(xiàn),極大豐富了anapole在該領(lǐng)域內(nèi)的應(yīng)用。
圖1 電偶極矩(ED)與環(huán)偶極矩(TD)干涉相消激發(fā)anapole示意圖[1]
Anapole態(tài)的基本原理可以用Mie理論來(lái)定量解釋[25, 26]。Mie理論最初研究的是球形粒子的散射,擴(kuò)展后的Mie理論可以研究其他結(jié)構(gòu)的散射,如橢球、球殼、盤(pán)結(jié)構(gòu)或塊結(jié)構(gòu)等。
對(duì)于球形粒子,用Mie理論表示的散射截面可以用下式表示[2]:
(1)
這里k=2π/λ是波數(shù),λ為入射光波長(zhǎng)。al為電場(chǎng)散射系數(shù),bl為磁場(chǎng)散射系數(shù),它們可以表示為:
(2)
當(dāng)一階電場(chǎng)散射系數(shù)為零的時(shí)候,即a1=0,其對(duì)應(yīng)于球坐標(biāo)電偶極矩的散射為零,根據(jù)下邊的討論,其也對(duì)應(yīng)于笛卡爾坐標(biāo)系下的電偶極矩和環(huán)偶極矩干涉相消,這也是一階電anapole激發(fā)的條件。如果光的吸收可以忽略,把a(bǔ)1=0帶入方程(2)中的第一個(gè)公式,展開(kāi)可以得到一個(gè)n與α的方程,可以得到在不同折射率以及不同半徑球形粒子條件下激發(fā)一階電anapole的入射光波長(zhǎng)[1]。
同理,如果一階磁場(chǎng)散射系數(shù)為零,即b1=0,其對(duì)應(yīng)于一階磁anapole。磁anapole和電anapole在能量分布上有不同的模式。電anapole可以把能量集中在散射體內(nèi)部,而磁anapole一般把能量排出散射體,而表現(xiàn)在散射體外部,具有類(lèi)似等離激元的特點(diǎn)。同時(shí)激發(fā)電anapole和磁anapole可以形成所謂的混合的anapole態(tài)[27]。把這個(gè)概念推廣下去,如果高階的電場(chǎng)散射系數(shù)或磁場(chǎng)散射系數(shù)等于0,則對(duì)應(yīng)于高階的電anapole或磁anapole。例如,對(duì)于電場(chǎng)散射系數(shù)a2=0,則對(duì)應(yīng)于二階電anapole,其可以看做笛卡爾電四極矩與環(huán)四極矩的干涉相消產(chǎn)生。這種高階anapole已經(jīng)在全介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)激發(fā)[20,21]。
在入射光的激勵(lì)下,散射體內(nèi)會(huì)產(chǎn)生震蕩的電流和電荷分布,散射場(chǎng)可以看做這些電荷電流的輻射場(chǎng)的疊加。多極展開(kāi)理論把電荷電流分布的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射分解為偶極子以及多極子的輻射,并對(duì)它們之間的相互作用進(jìn)行分析。Anapole理論也可以用多極展開(kāi)進(jìn)行分析。對(duì)于金屬結(jié)構(gòu),會(huì)產(chǎn)生傳導(dǎo)電流,而對(duì)于電介質(zhì)結(jié)構(gòu),則會(huì)產(chǎn)生位移電流,電流密度J(r)可以表示為J(r)=iωε0(εr-1)E(r),這里E(r)是散射體內(nèi)的電場(chǎng)分布,ε0是真空介電常數(shù),εr是散射體的相對(duì)介電常數(shù),ω是角頻率。多極矩可以在笛卡爾坐標(biāo)系和球坐標(biāo)系下進(jìn)行展開(kāi),對(duì)于笛卡爾坐標(biāo)系下的展開(kāi)式,偶極子和四極子的表達(dá)式為[28]:
(3)
(4)
(5)
(6)
(7)
(8)
這里,α,β=x,y,z,c為光速。在球坐標(biāo)展開(kāi)中,只有球電偶極子、球磁偶極子、球電四極子和球磁四極子,它們是[29]:
(9)
(10)
(11)
(12)
這里J0(kr),J1(kr),J2(kr)和J3(kr)分別是零階,一階,二階,和三階球貝塞爾函數(shù)。需要注意的是,球坐標(biāo)系下的多極矩展開(kāi)式仍然是用笛卡爾坐標(biāo)來(lái)表示的。在這里沒(méi)有環(huán)偶極子和環(huán)四極子,是因?yàn)樵谇蜃鴺?biāo)展開(kāi)中,環(huán)偶極子和環(huán)四極子分別是球電偶極子和球電四極子展開(kāi)式中的一項(xiàng)[29]。例如,在長(zhǎng)波近似,即入射光的波長(zhǎng)相對(duì)于散射體說(shuō)足夠大的情況下:
(13)
帶入到公式(9)中,經(jīng)整理后得:
(14)
所以當(dāng)一階電anapole條件滿足時(shí),有球電偶極子散射幾乎為零。此時(shí),p=-ikt, 笛卡爾電偶極矩和環(huán)偶極矩的輻射干涉相消,它們具有相同的輻射強(qiáng)度,且p與ikt反相。同理,環(huán)四極子是球電四極子展開(kāi)式的一項(xiàng),當(dāng)二階電anapole條件滿足時(shí),有球電四極子的散射幾乎為零,此時(shí)笛卡爾電四極子和環(huán)四極子的輻射場(chǎng)干涉相消。
對(duì)于散射體,多極矩對(duì)散射截面的總貢獻(xiàn)可以表示為(用球多極矩表示)[29]:
(15)
其中,笛卡爾電偶極矩(p)和環(huán)偶極矩(t)對(duì)散射截面的貢獻(xiàn)為:
(16)
(17)
式中, |Einc| 為入射電場(chǎng)。
自從靜態(tài)anapole(靜態(tài)環(huán)偶極子)的概念被Zel’dovich提出之后,由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)條件的限制以及靜態(tài)anapole的無(wú)輻射特性,在很長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)并沒(méi)有在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到。直到1997年,C. S. Wood等人在原子銫的實(shí)驗(yàn)中首次觀察和測(cè)量到了長(zhǎng)期尋求的靜態(tài)anapole態(tài)[6],證實(shí)了靜態(tài)anapole的存在并極大激發(fā)了在核物理和分子物理背景下對(duì)靜態(tài)anapole態(tài)的研究進(jìn)展[10, 30]。當(dāng)動(dòng)態(tài)環(huán)偶極子的概念被V. M. Dubovik 和A. A. Cheshkov提出之后,如何在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)和驗(yàn)證動(dòng)態(tài)環(huán)偶極矩的存在,成為人們關(guān)注和研究的方向。但由于自然材料中環(huán)多極矩的響應(yīng)非常微弱其容易被電多極子和磁多極子的響應(yīng)所掩蓋,一直沒(méi)有在實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)它們存在的證據(jù)。超材料的出現(xiàn)為增強(qiáng)環(huán)偶響應(yīng)提供了可能。2010年,N. I. Zheludev的科學(xué)團(tuán)隊(duì)通過(guò)設(shè)計(jì)金屬劈裂環(huán)超材料結(jié)構(gòu)而突出環(huán)偶共振響應(yīng),首次在實(shí)驗(yàn)上觀察和報(bào)道了微波波段的動(dòng)態(tài)環(huán)偶共振,從而證實(shí)了環(huán)偶極矩的存在[12]。如圖2(a, b)所示,超材料的一個(gè)單元由四個(gè)非對(duì)稱(chēng)的開(kāi)口金屬環(huán)構(gòu)成,在極化方向垂直平面的平行入射光激勵(lì)下,可以產(chǎn)生環(huán)狀的磁偶極矩分布,進(jìn)而激發(fā)垂直平面方向的環(huán)偶極矩。2013年Yuancheng Fan等人[31]利用非對(duì)稱(chēng)開(kāi)口環(huán)平面超表面結(jié)構(gòu)在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了環(huán)偶極子共振。其共振單元由兩個(gè)非對(duì)稱(chēng)開(kāi)口金屬環(huán)構(gòu)成,在透射譜中,兩個(gè)共振峰的位置分別對(duì)應(yīng)著磁偶極子共振(高頻)和環(huán)偶極子共振(低頻),如圖2(c, d)所示。
圖2 環(huán)偶極矩的實(shí)驗(yàn)觀測(cè):(a)首次實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到環(huán)偶極矩的金屬劈裂環(huán)超材料結(jié)構(gòu)以及(b)其產(chǎn)生環(huán)偶極矩示意圖[12];(c)平面非對(duì)稱(chēng)劈裂環(huán)超表面激發(fā)環(huán)偶極矩以及(d)其透射譜[31]
環(huán)偶極子的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)為anapole超材料的設(shè)計(jì)和實(shí)驗(yàn)觀測(cè)提供了研究思路和前提。通過(guò)合理的設(shè)計(jì),使超材料在激發(fā)環(huán)偶共振的同時(shí),又可以在同方向激發(fā)強(qiáng)的電偶共振,就有可能實(shí)現(xiàn)電偶極矩和環(huán)偶極矩的干涉相消,產(chǎn)生anapole模式。2013年,V. A. Fedotov等人[24]首先利用金屬超材料在微波領(lǐng)域?qū)嶒?yàn)上觀測(cè)到anapole態(tài)。該超材料的一個(gè)單元由開(kāi)有啞鈴孔徑的不銹鋼金屬片對(duì)稱(chēng)交叉組成,如圖3(a)所示。在激勵(lì)光作用下,可以產(chǎn)生沿孔徑邊緣流動(dòng)的傳導(dǎo)電流,并激發(fā)磁偶極矩和環(huán)狀的閉合磁場(chǎng),產(chǎn)生環(huán)偶極矩。同時(shí)中心金屬片交叉位置的開(kāi)口位置產(chǎn)生震蕩的感應(yīng)電荷,激發(fā)同方向的電偶極矩。通過(guò)調(diào)整參數(shù),可以實(shí)現(xiàn)電偶極矩和環(huán)偶極矩的干涉相消, 激發(fā)anapole態(tài),并可以通過(guò)透射譜的高Q共振透明峰證實(shí)它的存在。2018年,Pin Chieh Wu等人提出了一種激發(fā)anapole新的金屬超材料結(jié)構(gòu)[28],其共振單元由帶有啞鈴孔的金膜和一個(gè)垂直放置的金劈裂環(huán)構(gòu)成,在激勵(lì)光作用下,啞鈴孔和金劈裂環(huán)都可以產(chǎn)生環(huán)形電流,激發(fā)閉合的磁場(chǎng)分布,產(chǎn)生環(huán)偶極矩,并和啞鈴孔徑中心開(kāi)口處的震蕩電荷產(chǎn)生的電偶極矩作用,激發(fā)anapole態(tài),如圖3(c)所示。理論計(jì)算了anapole態(tài)的激發(fā)機(jī)理,并在實(shí)驗(yàn)中觀察到了和理論計(jì)算anapole波長(zhǎng)基本吻合的透射反射譜,如圖3(d)所示。但是,由于金屬結(jié)構(gòu)一般比較復(fù)雜且尺寸較大,且金屬材料具有高損耗特性,因此需要找到更簡(jiǎn)易和更高效的anapole態(tài)激發(fā)方式和材料。
圖3 金屬結(jié)構(gòu)的anapole: (a)首次觀測(cè)到anapole態(tài)的具有8重對(duì)稱(chēng)微波金屬超材料結(jié)構(gòu)示意圖以及(b)其散射多極展開(kāi)分析[24];(c)等離激元金屬anapole超材料示意圖,每個(gè)單元由一個(gè)帶有啞鈴孔徑的金薄膜和下方介電質(zhì)層中的開(kāi)口劈裂環(huán)所構(gòu)成以及(d)實(shí)驗(yàn)測(cè)得的遠(yuǎn)場(chǎng)光譜[28]
圖4 (a)硅納米盤(pán)支持的anapole的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)以及高度為50 nm,直徑為310 nm的硅盤(pán)的暗場(chǎng)散射光譜[32];(b)硅盤(pán)高階anapole的近場(chǎng)探測(cè)[33]
高折射率電介質(zhì)材料由于其低的損耗和可以將能量局域在結(jié)構(gòu)體內(nèi)的優(yōu)點(diǎn),最近幾年成為人們進(jìn)行anapole態(tài)激發(fā)研究的優(yōu)化選擇和新方向。2015年,A. E. Miroshnichenko等人[32]發(fā)現(xiàn),利用一個(gè)簡(jiǎn)單的硅納米薄盤(pán),可以激發(fā)anapole態(tài)并在實(shí)驗(yàn)中觀察到了它。和金屬等離激元共振不同的是,高折射率電介質(zhì)納米顆??梢灾С忠幌盗蠱ie共振響應(yīng)。把電介質(zhì)納米顆粒從球形改為圓盤(pán)狀或塊狀結(jié)構(gòu),可以對(duì)多極共振進(jìn)行調(diào)控。對(duì)于大直徑的薄硅納米盤(pán),小的厚度可以讓磁偶共振移出所研究光譜區(qū)域,而大的直徑又有利于在盤(pán)面激發(fā)環(huán)形電流分布,產(chǎn)生電偶共振和環(huán)偶共振。在遠(yuǎn)場(chǎng)測(cè)量中,在散射光譜中發(fā)現(xiàn)暗態(tài)的譜谷,其對(duì)應(yīng)于anapole態(tài)激發(fā),并且和模擬計(jì)算的anapole態(tài)波長(zhǎng)吻合很好。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn),硅盤(pán)也支持高階的anapole態(tài),并且高階anapole往往具有更強(qiáng)的近場(chǎng)能量局域性以及更窄的光譜響應(yīng)。2017 年,V. A. Zenin等人[33]實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到了硅盤(pán)支持的二階anapole態(tài),并提出了一種識(shí)別一階和二階anapole的方法。在垂直硅盤(pán)方向(z方向)入射光激勵(lì)下,發(fā)現(xiàn)|Ez|有隨波長(zhǎng)和盤(pán)直徑變化的分布最小值,其正和一階與二階anapole態(tài)的位置相對(duì)應(yīng)。
硅盤(pán)在激發(fā)anapole態(tài)上的成功也引領(lǐng)了其他一些支持anapole態(tài)的高折射電介質(zhì)的結(jié)構(gòu),如硅塊結(jié)構(gòu)[34]、開(kāi)孔硅盤(pán)結(jié)構(gòu)[35]、劈裂硅盤(pán)結(jié)構(gòu)[36]、空心硅塊結(jié)構(gòu)[37]、盤(pán)環(huán)結(jié)構(gòu)[38]等。在電介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)中引入空隙會(huì)提高anapole態(tài)的近場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)。此外,一些基于高折射率電介質(zhì)的超材料設(shè)計(jì)也可以支持和激發(fā)anapole態(tài)。A. K. Ospanova等人[39]提出了一種支持anapole態(tài)的硅超材料設(shè)計(jì),該超材料的一個(gè)單元是開(kāi)了四個(gè)穿孔的硅塊超分子,通過(guò)理論計(jì)算發(fā)現(xiàn),完全透射的峰值位置對(duì)應(yīng)著anapole態(tài),并可以通過(guò)對(duì)結(jié)構(gòu)參數(shù)的調(diào)整實(shí)現(xiàn)對(duì)anapole態(tài)的調(diào)控。
此外,電介質(zhì)-金屬雜化結(jié)構(gòu)以及相應(yīng)的多聚體結(jié)構(gòu)也可以支持anapole態(tài)的激發(fā)。A. A. Basharin等人發(fā)現(xiàn),結(jié)構(gòu)單元為電介質(zhì)圓柱組成的四聚體結(jié)構(gòu)可以支持環(huán)偶共振[40]。A. K. Ospanova等人[41]在電介質(zhì)圓柱體四聚體結(jié)構(gòu)的中心放置理想金屬導(dǎo)體圓柱,利用電介質(zhì)四聚體激發(fā)環(huán)偶共振,利用金屬圓柱激發(fā)電偶共振,進(jìn)而激發(fā)anapole態(tài),可以用來(lái)實(shí)現(xiàn)光學(xué)隱身。V. R. Tuz等人[42]指出,高折射率電介質(zhì)盤(pán)三聚體結(jié)構(gòu)以及陣列可以支持anapole態(tài),并與入射光的偏振方向無(wú)關(guān)。M. Ghahremani等人[43]提出了一種金納米盤(pán)八聚體結(jié)構(gòu),可以支持一階和二階的anapole,并可以通過(guò)調(diào)節(jié)盤(pán)間的間距對(duì)這兩種anapole進(jìn)行調(diào)制。Guiming Pan等人[44]設(shè)計(jì)了金-二氧化硅盤(pán)七聚體結(jié)構(gòu),并在金盤(pán)上沉積摻雜有增益材料的二氧化硅盤(pán),構(gòu)成活躍超分子,可以激發(fā)anapole態(tài),并用類(lèi)似的方法,在金-二氧化硅盤(pán)十三聚體結(jié)構(gòu)中激發(fā)高階anapole。
通常研究比較多的是電anapole,最近,磁anapole也引起人們的關(guān)注。T. Yezekyan等人[19]提出了一種支持間隙表面等離激元共振的金屬-絕緣體-金屬結(jié)構(gòu),其可以支持磁anapole態(tài)。該結(jié)構(gòu)用金盤(pán)和金襯底之間間隔一層二氧化硅絕緣層構(gòu)成,和傳統(tǒng)的電anapole不同的是,磁anapole并不會(huì)產(chǎn)生顯著的散射抑制,但是卻能顯著地實(shí)現(xiàn)電場(chǎng)增強(qiáng),并且能量聚集在二氧化硅絕緣層內(nèi)。這個(gè)結(jié)果通過(guò)數(shù)值仿真計(jì)算并用雙光子熒光信號(hào)測(cè)量的實(shí)驗(yàn)方法得到證實(shí)。
Anapole態(tài)具有顯著的遠(yuǎn)場(chǎng)散射相消和近場(chǎng)增強(qiáng)特性,具有強(qiáng)的能量局域能力,可以在結(jié)構(gòu)體內(nèi)形成近場(chǎng)電磁熱點(diǎn)。通過(guò)對(duì)電介質(zhì)納米盤(pán)或納米塊結(jié)構(gòu)開(kāi)槽或引入劈裂間隙,由于邊界條件的引入,可以顯著增強(qiáng)近場(chǎng)增強(qiáng)效果,并且可以把電磁熱點(diǎn)局限在空隙內(nèi),易于和外界分子發(fā)生作用。Yuanqing Yang等人的工作[35]表明,對(duì)納米硅盤(pán)中心開(kāi)槽,在支持的一階和二階anapole的條件下,可以在槽內(nèi)產(chǎn)生顯著增強(qiáng)的電場(chǎng)熱點(diǎn),能量強(qiáng)度增強(qiáng)可以達(dá)到3個(gè)數(shù)量級(jí), 如圖5(a, b)所示。Q因子可以體現(xiàn)能量局域程度的強(qiáng)弱,Shaoding Liu等人[36]通過(guò)劈裂硅盤(pán)陣列,可以實(shí)現(xiàn)Q因子達(dá)到106的共振響應(yīng),并在劈裂間隙內(nèi)得到增強(qiáng)超過(guò)500倍的電場(chǎng)分布。Shuo Tian等人[38]通過(guò)對(duì)硅盤(pán)開(kāi)圓環(huán)空隙,形成盤(pán)-環(huán)結(jié)構(gòu)超表面,在anapole態(tài)下可以獲得Q因子為4460的透射譜,并在空隙內(nèi)得到場(chǎng)增強(qiáng)達(dá)到346倍的電場(chǎng)熱點(diǎn),如果讓中心盤(pán)偏心,最大場(chǎng)增強(qiáng)可以達(dá)到468 倍。Shuai Sun 等人[45]對(duì)硅納米方塊陣列進(jìn)行開(kāi)槽和開(kāi)橢圓孔的剪裁設(shè)計(jì),開(kāi)槽可以調(diào)控電偶極子,開(kāi)橢圓空可以調(diào)節(jié)環(huán)偶極子,從而可以達(dá)到對(duì)anapole態(tài)的調(diào)控,可以獲得Q因子為8053的反射光譜,并實(shí)現(xiàn)了237倍的電場(chǎng)增強(qiáng), 如圖5(c, d)所示。J. F. Algorri等人[37]通過(guò)對(duì)納米硅塊中心開(kāi)方孔的結(jié)構(gòu),其支持anapole態(tài)并可以通過(guò)參數(shù)調(diào)整對(duì)其調(diào)節(jié)。通過(guò)合理設(shè)計(jì),其陣列結(jié)構(gòu)可以支持類(lèi)似光學(xué)連續(xù)束縛態(tài)模式,進(jìn)而獲得值為2.5×106的高Q因子共振,如圖5(e, f)所示。
圖5 Anapole增強(qiáng)的近場(chǎng)效應(yīng):(a)支持anapole態(tài)的開(kāi)槽硅盤(pán)示意圖以及(b)其對(duì)應(yīng)的電場(chǎng)能量強(qiáng)度增強(qiáng)光譜[35];(c)通過(guò)對(duì)硅納米方塊的剪裁實(shí)現(xiàn)對(duì)anapole態(tài)的調(diào)控示意圖以及(d)其支持的高Q共振反射譜與近場(chǎng)分布[45]; (e)支持anapole態(tài)的空心硅塊示意圖以及(f) 其陣列結(jié)構(gòu)支持高Q因子共振示意圖[37]
圖6 Anapole近場(chǎng)增強(qiáng)用于光捕獲:(a) 開(kāi)孔硅盤(pán)用于粒子捕獲示意圖以及(b)其對(duì)應(yīng)的anapole態(tài)的電場(chǎng)分布和(c)沿x=0平面繪制的納米盤(pán)內(nèi)不同狹縫寬度的橫向光勢(shì)阱橫截面圖[20];(d)用于粒子捕獲的開(kāi)方孔硅塊陣列超表面示意圖以及(e)其對(duì)應(yīng)的反射光譜并顯示anapole波長(zhǎng)在636 nm以及對(duì)應(yīng)的anapole電場(chǎng)分布圖和(f)其對(duì)應(yīng)的光力分布圖[46]
圖7 Anapole用于增強(qiáng)三次諧波: (a)在泵浦波長(zhǎng)測(cè)得的鍺盤(pán)三次諧波產(chǎn)生強(qiáng)度隨直徑變化示意圖,上邊顯示的是相關(guān)的電鏡圖和三次諧波強(qiáng)度圖[50];(b)鍺盤(pán)的二階anapole增強(qiáng)三次諧波,左中右分別是anapole態(tài),二階anapole態(tài)和非anapole態(tài)[21];(c)由硅盤(pán)為核金環(huán)為殼組成的金屬-電介質(zhì)結(jié)構(gòu)在anapole態(tài)增強(qiáng)三次諧波[51];(d)硅盤(pán)金屬鏡面效應(yīng)增強(qiáng)三次諧波,右是金屬襯底(ROM)和絕緣襯底(ROI)影響三次諧波對(duì)比圖[52]
圖8 (a)硅盤(pán)的拉曼非線性效應(yīng)。顯示了硅盤(pán)在泵浦光下測(cè)得的消光譜以及斯托克斯拉曼增強(qiáng)隨硅盤(pán)半徑變化[54];(b)硅盤(pán)的光熱非線性。顯示了連續(xù)波激光在硅納米片上的散射特性[55]
圖9 Anapole納米激光器: (a) InGaAs納米盤(pán)在anapole態(tài)下的電磁場(chǎng)強(qiáng)度放大特性隨載流子密度ρ0變化的輸入/輸出圖,上插圖是電場(chǎng)分量Ex隨時(shí)間變化圖,下插圖是穩(wěn)態(tài)時(shí)電磁能量的橫截面[58];(b) InGaAsP二維劈裂盤(pán)超表面示意圖(左)與其anapole態(tài)下激光特性(右)[59]
圖10 Anapole用于近場(chǎng)能量傳輸:(a)兩個(gè)臨近硅盤(pán)中的anapole態(tài)相互作用以及(b)具有魯棒性基于anapole態(tài)的硅納米盤(pán)鏈的亞波長(zhǎng)近場(chǎng)能量傳輸[60];(c)劈裂硅盤(pán)鏈的光激勵(lì)上和anapole近場(chǎng)能量在直鏈中的傳輸下以及(d)在90度彎曲鏈中的傳輸[61]
這種空隙內(nèi)的近場(chǎng)增強(qiáng)可以產(chǎn)生強(qiáng)的場(chǎng)分布光學(xué)梯度,形成光學(xué)陷阱,可以用來(lái)對(duì)納米粒子或生物分子的光捕獲。J. J. Hernández-Sarria等人[20]通過(guò)開(kāi)寬槽的納米硅盤(pán),在所支持的二階anapole態(tài)下,可以在槽內(nèi)形成兩個(gè)電場(chǎng)熱點(diǎn),進(jìn)而得到雙阱光勢(shì)分布,可以在水環(huán)境下實(shí)現(xiàn)小到15 nm的粒子捕獲,并避免了熱對(duì)流和熱損傷。D. Conteduca等人[46]利用支持anapole態(tài)的開(kāi)方孔硅塊超表面結(jié)構(gòu),利用方孔內(nèi)的近場(chǎng)增強(qiáng)產(chǎn)生的場(chǎng)梯度可以產(chǎn)生光力,利用小的輸入功率可以捕獲大量的直徑達(dá)到100 nm納米粒子。
空隙內(nèi)的近場(chǎng)增強(qiáng)也可以用作生物傳感,L. Sabri等人[47]設(shè)計(jì)了一種基于anapole模式的全介質(zhì)納米天線結(jié)構(gòu)生物傳感器,通過(guò)在硅盤(pán)中心開(kāi)圓形空隙或矩形空隙產(chǎn)生一個(gè)電磁熱點(diǎn),在630-650 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi),E值提高6.5倍,如果耦合來(lái)自底層的完美導(dǎo)電體襯底,E值提高到25倍,空隙大小和生物分子相當(dāng),在水環(huán)境下,進(jìn)入空隙內(nèi)的分子會(huì)引發(fā)熒光增強(qiáng),熒光增強(qiáng)的強(qiáng)度和空隙內(nèi)近場(chǎng)增強(qiáng)的平方成正比。由于anapole態(tài)會(huì)受到環(huán)境影響,周?chē)凵渎实母淖儠?huì)引起anapole波長(zhǎng)的變化,anapole也可以用于折射率傳感[48,49]。
根據(jù)anapole態(tài)所具有的可以將能量局限在亞波長(zhǎng)范圍內(nèi)的特性,可以用來(lái)增強(qiáng)納米尺度的光學(xué)非線性效應(yīng)。G. Grinblat等人[50]首先利用鍺納米盤(pán)產(chǎn)生三次諧波,并研究了三次諧波信號(hào)與鍺盤(pán)尺寸和泵浦光波長(zhǎng)的關(guān)系。當(dāng)鍺盤(pán)直徑為875 nm,泵浦光波長(zhǎng)為1650 nm時(shí), 所激發(fā)的anapole態(tài)可以使三次諧波轉(zhuǎn)換效率(THG)提高到0.0001%,比非結(jié)構(gòu)化鍺參考膜中的三次諧波轉(zhuǎn)換效率提高了近4個(gè)數(shù)量級(jí)。在他們的另一項(xiàng)工作中[21],利用鍺盤(pán)的二階anapole激發(fā)進(jìn)一步提高了THG效率。與一階anapole態(tài)相比,消光截面的譜谷更窄,極大提高了鍺盤(pán)內(nèi)電場(chǎng)的局域約束效應(yīng),三次諧波的轉(zhuǎn)換效率可以高達(dá)0.001%。
利用電介質(zhì)和金屬的耦合,可以強(qiáng)化結(jié)構(gòu)體內(nèi)的電磁熱點(diǎn),進(jìn)一步提高THG的轉(zhuǎn)換效率。S. Toshihiko等人[51]提出了一種金屬-電介質(zhì)混合納米結(jié)構(gòu),硅盤(pán)作為中心核可以激發(fā)anapole態(tài),金環(huán)作為外殼可以激發(fā)等離激元共振,并增強(qiáng)硅盤(pán)內(nèi)的電場(chǎng),在三次諧波波長(zhǎng)440 nm處, THG轉(zhuǎn)換效率可以達(dá)到0.007%。利用金屬的鏡面效應(yīng)可以強(qiáng)化anapole態(tài)的近場(chǎng)增強(qiáng)效果,同時(shí)提高三次諧波轉(zhuǎn)換效率。Lei Xu等人[52]提出并用實(shí)驗(yàn)證明,在anapole態(tài)激發(fā)下,與位于絕緣襯底上的電介質(zhì)納米硅盤(pán)諧振器相比,放在金屬襯底上的納米硅盤(pán)可以將三次諧波轉(zhuǎn)換效率提高兩個(gè)數(shù)量級(jí),可以達(dá)到0.01%。Yan Yin等人[53]在硅盤(pán)的基礎(chǔ)上同時(shí)利用兩個(gè)金屬構(gòu)件,在盤(pán)上放置金環(huán)產(chǎn)生等離激元模式增強(qiáng)電場(chǎng),在硅盤(pán)下放置金膜產(chǎn)生鏡面效應(yīng),三次諧波轉(zhuǎn)換效率可以高達(dá)0.057%。
Anapole態(tài)也可以用來(lái)增強(qiáng)其他的非線性效應(yīng)。在文獻(xiàn)[54]中,采用785 nm泵浦光激勵(lì)不同半徑的硅納米盤(pán),可以得到斯托克斯和反斯托克斯拉曼光譜。在拉曼位移為522 cm-1處觀察到明顯的聲子峰。對(duì)于半徑為190 nm的硅納米盤(pán),在泵浦波長(zhǎng)處支持anapole模式,并有最大的斯托克斯拉曼散射增強(qiáng),比非結(jié)構(gòu)硅參考膜增強(qiáng)了80倍以上。文獻(xiàn)[55]顯示硅納米盤(pán)在anapole態(tài)可以展示顯著的光熱非線性效應(yīng),產(chǎn)生了具有大調(diào)制深度和寬動(dòng)態(tài)范圍的可逆非線性散射,在量級(jí)為MW/ cm2弱強(qiáng)度入射光照射下,其非線性指數(shù)的變化可以高達(dá)0.5,比非結(jié)構(gòu)化參考體積硅所能觀察到的光熱非線性效應(yīng)增強(qiáng)了3個(gè)數(shù)量級(jí)。 A. V. Panov[56]研究了GaP納米盤(pán)的無(wú)序和方形晶格超表面的非線性光學(xué)克爾效應(yīng)。當(dāng)納米盤(pán)的尺寸接近anapole態(tài)時(shí),超表面的有效二階折射率呈指數(shù)增長(zhǎng)。接近anapole態(tài)時(shí),有效二階折射率的符號(hào)出現(xiàn)反轉(zhuǎn)。方形晶格超表面的有效非線性克爾系數(shù)的絕對(duì)值高于無(wú)序陣列超表面的有效非線性克爾系數(shù)。 G. Grinblat等人[57]利用光學(xué)非線性晶體GaP盤(pán)支持的anapole態(tài),通過(guò)在可見(jiàn)光和近紅外光譜區(qū)域的光學(xué)克爾效應(yīng)和雙光子吸收效應(yīng),實(shí)現(xiàn)了高效快速的全光調(diào)制。在anapole態(tài)下進(jìn)行探測(cè),單獨(dú)的一個(gè)GaP納米盤(pán)可以產(chǎn)生高達(dá)~40%的差分反射率調(diào)制,特征調(diào)制時(shí)間在14 ~ 66 fs之間。
基于高折射率電介質(zhì)支持的anapole態(tài),可以在電介質(zhì)納米結(jié)構(gòu)內(nèi)部產(chǎn)生局域的能量,增加局域態(tài)密度,這對(duì)設(shè)計(jì)高效率的納米激光器很有好處。最近幾年來(lái),基于電介質(zhì)anapole態(tài)的納米激光器的設(shè)計(jì)與研究取得了一定進(jìn)展。J. S. Totero Gongora等人[58]研究了自極化激光器的理論模型,并利用anapole態(tài)自身的非輻射特性,設(shè)計(jì)出了具有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)的片上光源納米激光器。
該激光器基于InGaAs半導(dǎo)體結(jié)構(gòu),利用anapole態(tài)加強(qiáng)了光與納米器件的耦合,把光耦合進(jìn)波導(dǎo)通道,在耦合峰值時(shí)的耦合強(qiáng)度比經(jīng)典激光器要高出約一萬(wàn)倍左右,同時(shí),該anapole激光器可以通過(guò)anapole態(tài)的自發(fā)模式鎖定來(lái)產(chǎn)生超快脈沖(100fs)。A. Tripathi等人[59]用InGaAsP制作了二維劈裂盤(pán)超表面,其支持強(qiáng)的局域場(chǎng)以及高Q因子共振,可以用來(lái)做窄線寬,低閾值的室溫納米激光器,并通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到證實(shí)。在實(shí)驗(yàn)中,用波長(zhǎng)為980 nm的脈沖激光對(duì)樣品進(jìn)行光學(xué)泵浦, 當(dāng)泵浦量高于閾值10 μJ/ cm2時(shí),在1.5 μm的中心波長(zhǎng)附近會(huì)出現(xiàn)半高寬只有2.2 nm的尖銳激光發(fā)射強(qiáng)度峰。
文獻(xiàn)[60]研究了硅納米盤(pán)中anapole態(tài)的相互耦合和相互作用,并結(jié)合第一性原理進(jìn)行模擬和分析,展現(xiàn)了在納米盤(pán)鏈中anapole態(tài)的傳遞,并發(fā)現(xiàn)這種anapole態(tài)和能量的傳遞對(duì)于納米盤(pán)鏈的彎曲以及分叉有很好的魯棒性,這為開(kāi)發(fā)依賴(lài)于非輻射模式的光學(xué)集成器件和高魯棒波導(dǎo)開(kāi)辟了道路。Tiancheng Huang等人[61]利用劈裂納米硅盤(pán)鏈,從理論和實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn)了更有效的能量傳輸。相比較于非劈裂的硅盤(pán)鏈,空氣劈裂間隙可以增強(qiáng)能量局域能力,提高納米鏈的能量傳遞效率,并可以通過(guò)對(duì)劈裂間隙的調(diào)控實(shí)現(xiàn)對(duì)能量傳輸?shù)恼{(diào)控,并在實(shí)驗(yàn)上對(duì)這種能量傳輸進(jìn)行了驗(yàn)證。
利用anapole態(tài)的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射相消的特性,A. K. Ospanova等人[41]用電介質(zhì)圓柱體四聚體和放在中心的金屬導(dǎo)體棒激發(fā)anapole態(tài)實(shí)現(xiàn)光學(xué)隱身。Tianhua Feng和Yi Xu[62]等人利用金核硅殼的結(jié)構(gòu),用anapole效應(yīng)用環(huán)偶極子輻射壓制主導(dǎo)的電偶極子輻射,而突出磁偶極子輻射,可以使結(jié)構(gòu)可以看做一個(gè)純粹的磁偶極子源的存在。Anapole的另一個(gè)應(yīng)用是和其他模式的耦合。Kang Du等人[63]利用電介質(zhì)-金屬結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了anapole態(tài)和暗等離激元模式的耦合。在硅盤(pán)中開(kāi)槽并放置金納米條二聚體結(jié)構(gòu)形成成金屬腔,在散射譜中出現(xiàn)了兩個(gè)暗模式,其中一個(gè)來(lái)自硅盤(pán)激發(fā)的anapole, 另一個(gè)來(lái)自金納米帶二聚體的暗等離激元模式,它們的耦合滿足強(qiáng)耦合并引起Rabi分裂。Shaoding Liu等人[64]利用硅納米盤(pán)-J-聚體異質(zhì)結(jié)構(gòu),可以實(shí)現(xiàn)分子激子和anapole模式的耦合。利用硅盤(pán)核激發(fā)anapole態(tài),周?chē)腏-聚體外殼可以激發(fā)分子激子模式。在激子躍遷頻率附近會(huì)出現(xiàn)散射峰,而anapole模式分離為兩個(gè)本征模,表現(xiàn)在兩個(gè)散射峰兩側(cè)的兩個(gè)散射谷。Anapole也可以用來(lái)增強(qiáng)吸收率或?qū)崿F(xiàn)完美吸收。Ren Wang和L. D. Negro[34]通過(guò)設(shè)計(jì)和調(diào)整支持的anapole態(tài)的電介質(zhì)盤(pán)以及方塊結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)了寬帶的光吸收增強(qiáng),并可以通過(guò)組合不同大小的結(jié)構(gòu)單元,進(jìn)一步增加帶寬和吸收率。在Ran Li等人[65]的工作中,利用硅盤(pán)和二氧化硅盤(pán)結(jié)合,放置在銀襯底上,在支持anapole態(tài)的情況下,可以得到半高寬為0.48 nm,Q因子為1763的極窄完美吸收光譜。在Mengyue He等人[66]的工作中,通過(guò)開(kāi)槽硅橢圓盤(pán)和不同厚度的二氧化硅襯底和銀襯底的結(jié)合,可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)強(qiáng)的近場(chǎng)增強(qiáng)和窄帶完美吸收。Jingyi Tian等人[67]利用相變材料Ge2Sb2Te5(GST)的相變實(shí)現(xiàn)了對(duì)anapole的動(dòng)態(tài)調(diào)控,可以用于具有高消光對(duì)比度的多光譜光開(kāi)關(guān)。
本文從光學(xué)anapole的物理概念和基本理論出發(fā),重點(diǎn)介紹了支持anapole態(tài)的物理結(jié)構(gòu)分析,實(shí)驗(yàn)觀測(cè)以及重要的應(yīng)用進(jìn)展。對(duì)于基本的一階電anapole, 可以看做笛卡爾電偶極子和環(huán)偶極子的干涉相消,表現(xiàn)在明顯的遠(yuǎn)場(chǎng)散射抑制以及強(qiáng)的近場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)。本文對(duì)磁anapole和高階anapole也做了一定的介紹。作為無(wú)輻射的物理模型,anapole模式可以通過(guò)金屬結(jié)構(gòu)、電介質(zhì)結(jié)構(gòu)、金屬-電介質(zhì)混合結(jié)構(gòu)以及一些多聚體結(jié)構(gòu)激發(fā)。而對(duì)于常規(guī)的基于Mie共振的電介質(zhì)材料支持所支持的anapole態(tài),由于其低損耗特性和強(qiáng)的近場(chǎng)局域能力,已經(jīng)在納米光子學(xué)許多相關(guān)領(lǐng)域如電磁場(chǎng)增強(qiáng)、光捕獲、激光、傳感、光譜學(xué)、超材料和非線性光學(xué)中揭示了它的巨大潛力并獲得越來(lái)越多的應(yīng)用。Anapole的概念以及納米粒子中相關(guān)的干涉效應(yīng),為在納米尺度有效控制光與物質(zhì)相互作用提供了具有豐富活力和吸引力的操作平臺(tái),為各種功能光子器件的設(shè)計(jì)和研究提供了指導(dǎo)和參考意義。