無定河上游流域水體微塑料污染現(xiàn)狀與分布特征

王昱丹,桂維振,邵天杰,3,4*,朱婭娣,王艷華,3,4,王瑞媛,4,李東澤

無定河上游流域水體微塑料污染現(xiàn)狀與分布特征

王昱丹1,桂維振2,邵天杰1,3,4*,朱婭娣1,王艷華1,3,4,王瑞媛1,4,李東澤1

(1.陜西師范大學地理科學與旅游學院,陜西 西安 710119；2.北京工業(yè)職業(yè)技術學院建筑與測繪工程學院,北京 100042；3.陜西省污染暴露與生態(tài)環(huán)境健康國際聯(lián)合研究中心,陜西 西安 710119；4.陜西師范大學地理學國家級實驗教學師范中心,陜西 西安 710119)

調(diào)查了黃河一級支流無定河上游干流和納林河、海流兔河、榆溪河、蘆河等支流水體微塑料的豐度和分布情況.結果顯示:無定河上游流域水體微塑料的平均豐度為15.58n/L,范圍2.5～35.63n/L.微塑料類型豐富,占比依次為PEG(62.96%)、PE(6.17%)、PPS(3.09%)、4-vinylbiphenyl(2.78%)、PCTG(2.47%)、PS(2.16%)、PTFE(2.16%)、PPSU(1.85%)、PMMA(1.54%)、其他(14.81%).超過96%的微塑料小于1mm,極易進入生物體富集.形狀以碎片為主,其次是薄膜和顆粒狀;大部分為透明或棕色,其他顏色占比約25%.基于微塑料的源特定分類體系,初步判定微塑料主要來源于農(nóng)用地膜、個人洗護用品.結果表明無定河上游流域水體微塑料整體處于輕度污染水平.有毒有害塑料的濫用尤為需要引起關注.無定河上游流域位于毛烏素沙漠東南部的風沙灘地,其微塑料研究一方面揭示了風沙灘地水體微塑料的賦存現(xiàn)狀和潛在污染風險;另一方面提供了一個典型案例,即以微塑料的視角,科學認識沙漠地區(qū)的城市發(fā)展和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)對水體環(huán)境的影響.

無定河；風沙灘地；水體微塑料；風險評估

日常塑料制品被使用和廢棄后,在自然界中由于物理、化學或生物的作用,降解成為更小尺寸的塑料[1],其中直徑小于5mm的塑料碎片和顆粒被稱之為微塑料.作為一種新型污染物,微塑料這一概念最早由Thompson[2]在2004年提出.塑料不易被降解,由此導致了微塑料的環(huán)境持久性.在自然界中,微塑料因種類、形貌、粒徑、老化程度等因素的差異可表現(xiàn)出截然不同的理化性質(zhì)和環(huán)境行為,增加了其與重金屬[3]、持久性有機污染物[4]等其他污染物相互作用時的復雜性,從而大大增加了微塑料對環(huán)境的危害[4-9],進而影響人體健康.如最新研究表明微塑料可通過多種作用機制導致腸道的炎癥反應,其可能與炎癥性腸病(IBD)的發(fā)生發(fā)展直接相關[10].

研究證明河流輸入對微塑料在自然界的積累發(fā)揮了突出的作用[11].據(jù)統(tǒng)計,約80%的海洋塑料碎片來自陸地來源[12].河流微塑料污染情況同樣突出,已在亞馬遜河[13]、巴拉納河[14]、維斯瓦河[15]、印度河[16]等河流發(fā)現(xiàn)顯著的微塑料污染現(xiàn)象.中國作為塑料使用大國,塑料產(chǎn)品使用普遍、環(huán)保事業(yè)發(fā)展尚不成熟、國民環(huán)保意識亟待提升,現(xiàn)階段的微塑料污染難以避免.多份調(diào)查研究顯示,長江[17]、珠江[18]、松花江[19]等河流存在微塑料污染,但關于黃河流域水體微塑料的報道很少.

無定河作為黃河一級支流,地處黃土高原和毛烏素沙漠風沙過渡帶,發(fā)源于陜西省白于山北麓,土壤侵蝕強烈,溝壑縱橫,地形破碎水土流失嚴重,生態(tài)環(huán)境脆弱敏感[20].無定河上游為典型的風沙灘地,其河道兩邊土地利用類型以林地和耕地為主,城鎮(zhèn)用地和耕地多沿河道分布.隨著城鎮(zhèn)化、工業(yè)化進程的加快,工業(yè)廢水、生活污水和農(nóng)業(yè)廢水大量排入無定河流域,河流生態(tài)功能不斷退化,環(huán)境風險防范工作面臨更大的挑戰(zhàn),污染防治任務日益艱巨,群眾生產(chǎn)生活和人體健康受到一定程度的影響和威脅[21].

本文以無定河上游流域為研究對象,包括榆溪河匯入口以西的無定河干流以及納林河、海流兔河、榆溪河、蘆河等支流區(qū)域.在實地調(diào)研的基礎上,選取控制斷面13個(如圖1),并采集水體樣品,在分析了微塑料的豐度、大小、聚合物類型、顏色和形狀基礎上,初步探討了無定河上游流域水體微塑料污染的來源、程度和風險.本研究既展現(xiàn)了黃河主要支流的水體微塑料污染水平,也揭示了沙漠地區(qū)水體微塑料對人類活動的響應.

圖1 無定河上游流域的控制斷面位置與采樣位置示意

1 材料與方法

1.1 樣品采集

于2021年8月采用金屬材質(zhì)水樣采樣器,采集無定河上游流域水體斷面樣點13個,采樣位置和樣品編號狀況見圖1.首先,準確量取20L表層河水,然后使用500目的不銹鋼篩過濾濃縮至125mL棕色玻璃瓶中[22].最后對樣品進行編號和記錄,并用錫箔紙密封好瓶口,保存于4℃冰箱.樣品采集完畢后,盡快運回實驗室測試.

1.2 樣品制備

將運回實驗室的水樣上下?lián)u勻,取10mL水樣至500mL燒杯中,加入100mL 30%的過氧化氫溶液,用錫箔紙密封瓶口后置于磁力加熱攪拌器(50℃, 120r/min )上消解48h,去除水中有機質(zhì).消解完成后過濾到0.22μm的玻璃纖維素濾膜上.將過濾好的膜放置在50mm的玻璃培養(yǎng)皿中放于鼓風式烘箱中35℃烘至恒重.

1.3 顯微鏡檢查和鑒定

本研究采用體視顯微鏡對微塑料顆粒拍照計數(shù),統(tǒng)計微塑料形狀和顏色.用顯微激光拉曼儀鑒定微塑料類型成分,Nano Measurer1.2測量粒徑.微塑料的豐度由樣點水體微塑料的數(shù)量除以水樣體積而得,單位為 n/L.

1.4 質(zhì)量保證與控制

為確保實驗數(shù)據(jù)的準確性,防止周圍環(huán)境的干擾,樣品采集和處理過程中采用的玻璃和不銹鋼器皿均用超純水沖洗至少3次,并使用0.22μm的混合纖維素濾膜過濾,實驗過程中實驗人員身著純棉實驗服,處于無塵環(huán)境中進行樣品的處理和分析.為避免不同人員在計數(shù)時所造成的識別誤差,所有的樣品分析過程均由同一實驗人員完成.

1.5 生態(tài)風險評估

作為新型污染物,微塑料生態(tài)風險的評估方法并未成熟,尚缺少公認的權威評估模型.本文基于前人研究[23-26],選定污染負荷指數(shù)法和潛在生態(tài)風險指數(shù)法評估無定河上游流域水體微塑料的人體健康和潛在生態(tài)風險.

2 結果與分析

2.1 豐度和空間分布

微塑料的豐度與空間位置、環(huán)境、水文、氣象等因素有關.本研究結果表明,無定河上游流域水體發(fā)生了顯著的微塑料富集,平均豐度為15.58n/L,范圍為2.5～35.63n/L.其中S10和S13樣點最嚴重,豐度均高達35.63n/L,S3樣點最低(2.5n/L),僅約為前者的1/14.

由圖2可知,流域內(nèi)部不同控制斷面的水體微塑料豐度差異顯著.首先斷面S10位于無定河干流,且位于王圪堵水庫和蘆河匯入口的下游,由于其上游斷面S11(蘆河)的微塑料豐度較高及河道特征引起的水體動力環(huán)境差異[27]共同造成了微塑料在該點一定程度的累積,導致了其微塑料豐度最高位.斷面S13的水樣取自榆東灌溉區(qū)的灌溉水渠,來源于榆林城北的中營盤水庫,農(nóng)用地膜、農(nóng)藥瓶以及塑料包裝袋是該灌區(qū)水體微塑料的主要輸入源,也是導致斷面微塑料污染嚴重的最主要原因.其次,斷面S2位于榆溪河匯入口下游,微塑料豐度也較高.這與斷面S2控制的是榆溪河流經(jīng)榆林市城區(qū)的河段有關,且由于處于S2上游斷面S1處微塑料豐度較低,因而斷面S2處微塑料主要來自于榆溪河的匯入.城區(qū)居民區(qū)生活排放、農(nóng)業(yè)活動及道路交通運輸產(chǎn)生的織物纖維、農(nóng)用地膜及橡膠碎片等塑料垃圾經(jīng)河流遷移至S2斷面,且S2河道變窄,河流流量低,流速緩慢,因此該斷面微塑料豐度較高.此外,S2處大量的薄膜狀塑料也能表明榆溪河上游農(nóng)用地膜造成的微塑料嚴重污染[28].最后,斷面S3位于榆溪河下游,流經(jīng)榆陽區(qū),應有較高的微塑料豐度,但該斷面微塑料豐度最低(2.5n/L).一方面是由于S3斷面河道寬,河流流量高,微塑料流動快,不易在該斷面富集;另一方面是由于城市河道治理、人工攔蓄使得微塑料污染得以控制.

無定河上游流域地處西北風沙灘地,人口密度較小,常被認為水體微塑料豐度較低,不會產(chǎn)生嚴重的微塑料富集問題,然而事實并非如此.與長江支流香溪河[29](6.64±1.32)n/L、岷江成都段[30]6.11～ 44.08n/L、珠江廣州段[18]8.9n/L、渭河[31]3.67～10.7n/L的調(diào)查結果相比,非但未出現(xiàn)顯著偏低差距,甚至還更為嚴重.這說明無定河上游及其支流的水體微塑料富集已然較為顯著,需要引起重視.

圖2 無定河上游流域水體各控制斷面的微塑料豐度

2.2 形貌

如圖4所示,無定河上游流域水體微塑料形狀主要涉及碎片、顆粒、薄膜、纖維和泡沫五大類,以碎片狀為主,占比分別是:碎片(38.58%)、顆粒(26.85%)、薄膜(21.91%)、纖維(11.42%)、泡沫(1.23%).水樣中典型微塑料形狀如圖3所示,顯微鏡觀測顯示碎片狀厚度大,邊緣粗糙,有明顯的撕裂痕跡;顆粒狀微塑料多為光滑圓潤的球狀或近似球狀;薄膜狀微塑料表現(xiàn)為厚度較小且邊緣不明顯;纖維狀微塑料多呈現(xiàn)長且彎曲狀;泡沫更近規(guī)則的球狀,極具識別性且數(shù)量較少,多與保溫箱等泡沫箱有關.

圖3 無定河上游流域水體中典型微塑料形狀

圖4 無定河上游流域水體中微塑料形狀百分比

經(jīng)顯微鏡鑒定發(fā)現(xiàn),無定河上游流域水體微塑料粒徑范圍在19.15～3079.32 μm內(nèi),差異不顯著且小粒徑(<1mm)微塑料高達95.99%(見圖5),其余占比分別為:1～2mm(2.47%)、2～3mm(1.23%)、3～ 4mm(0.31%)、4～5mm(0%).其中,4～5mm大粒徑的微塑料含量為零,這說明了當前微塑料粒徑整體呈粒徑越小,豐度越高的特點.而有研究表明粒徑越小,其對其它污染物的吸附能力越強,對環(huán)境的危害越大[32].這也就表明防治微塑料污染的重要性.值得注意的是,S13包含4mm以下各類粒徑大小的微塑料,這可能是由于該水樣為灌溉水,流經(jīng)農(nóng)田,易受人類耕種影響,人類活動頻繁,故而河流中新舊微塑料更替頻繁,導致了該點微塑料尺寸大小不一的結果.

經(jīng)顯微鏡鑒定發(fā)現(xiàn),無定河上游流域水體微塑料中透明的數(shù)量最多,占比為34.57%,其次是棕色和白色,分別為24.69%和15.43%,同時其余彩色微塑料總體數(shù)量也不少(藍、黑、黃、灰、綠、紅、粉色總共占25.31%)(如圖6).微塑料的顏色多樣性表示微塑料源的多樣性,即本研究結果中10種顏色的差異表明微塑料來源之間的差異.值得一提的是,白色和透明微塑料的占比達50%,與日常生活中白色及透明塑料制品較多這一現(xiàn)象相符.

圖5 無定河上游流域水體中微塑料粒徑百分比

圖6 無定河上游流域中微塑料顏色百分比

2.3 成分與源解析

微塑料的成分鑒定對于其來源分析尤為重要[32].經(jīng)顯微激光拉曼光譜儀鑒定得出,在所有水樣中共檢測出44種類型、324個塑料制品.如圖7所示,微塑料類型占比如下:PEG(聚乙二醇)62.96%、PE(聚乙烯)6.17%、PPS(聚苯硫醚)3.09%、4- vinylbiphenyl(4-乙烯基聯(lián)苯)2.78%、PCTG(聚對苯二甲酸乙二醇酯-1,4-環(huán)己烷二甲醇酯)2.47%、PS(聚苯乙烯)2.16%、PTFE(聚四氟乙烯)2.16%、PPSU(聚亞苯基砜樹脂)1.85%、PMMA(聚甲基丙烯酸甲酯)1.54%、其他類型總共占比為14.81%.其中,PEG是無定河水體中微塑料污染的主要類型.PEG應用廣泛,主要是用于在化妝品、制藥和工業(yè)中,用做基質(zhì)、軟化劑、潤滑劑等.PE常用于食品包裝、農(nóng)業(yè)地膜和漁具的制作.

水體微塑料來源解析是實施無定河上游流域水體微塑料污染精確防控的關鍵環(huán)節(jié).本研究采用普遍使用的微塑料源特定分類體系,將其來源大致分為微珠型、纖維型(小且細)、纖維型(長且粗)、顆粒型、薄膜型、橡膠型、泡沫型、其他型八大類[33].結果表明,無定河水體來源以其他型為主,占比46.9%(圖8),多為由大硬碎片塑料破碎形成的小碎片,可能受水體沖擊影響較大.值得指出的是,無定河和渭河雖同為黃河一級支流,且水體微塑料豐度相差不大,但其微塑料類型差異顯著,前者主要為碎片狀,但渭河主要是纖維狀,這是由于渭河主要流經(jīng)西安城區(qū),西安的高人口密度導致了聚酯纖維狀微塑料較多這一結果[30,34].其次,薄膜型占比21.9%,這是由于研究區(qū)域內(nèi)氣溫較低,耕地農(nóng)用地膜的使用量大,導致薄膜型微塑料在水體中的富集.然后,微珠型微塑料占比為17.6%,該類微塑料主要是源于區(qū)域內(nèi)人類生活的個人護理消費品.最后,纖維型(小且細)(6.5%)、纖維型(長且粗)(4.9%)、泡沫型(1.2%)和顆粒型(0.9%)微塑料占比較低,均低于10%.因此,基于上述來源分類方法,初步確定研究流域水體微塑料主要來源于農(nóng)用地膜、個人洗護用品等,其輸入途徑可能為人類活動、大氣沉降及風力運輸.

圖7 無定河上游流域水體中微塑料類型百分比

圖8 無定河上游流域水體中微塑料來源分類百分比

2.4 生態(tài)風險評估

2.4.1 污染負荷指數(shù)法(PLI) 污染負荷指數(shù)評價結果顯示采樣區(qū)域微塑料污染等級整體屬于Ⅰ級(輕度污染),表明無定河微塑料污染狀況良.由圖9可知,各斷面的微塑料污染表現(xiàn)出不同的PLI值(1.00～3.77),但差異較小,通過公式計算得出研究區(qū)域整體PLI值(PLIt)為2.16,均屬于Ⅰ級污染.PLI 值最高出現(xiàn)在S10和S13斷面,這可能是由于該斷面均位于農(nóng)田附近,因此所受污染較為嚴重,對無定河微塑料污染貢獻程度高.微塑料污染的 PLI 值最低出現(xiàn)在S3斷面,其位于居民區(qū)附近,由于地區(qū)人口密度較低,其塑料使用程度不及農(nóng)田中的農(nóng)用地膜等,因此對無定河微塑料污染貢獻程度最低.

值得注意的是,污染負荷指數(shù)法[23]最初被用來評估重金屬生態(tài)的風險,其以微塑料豐度為指標,因此其分布特征與微塑料豐度特征保持一致.除此之外,該模型估算結果還取決于0的選擇,本文選用研究區(qū)的最小濃度作為背景值,即參考值.但當前微塑料研究尚未給定一個確定的微塑料濃度參考值[35],導致了研究結果的差異性,未來應進一步明確不同環(huán)境介質(zhì)中微塑料豐度的安全閾值,確定標準化的分析方法,不能僅僅依賴于引用,這對于準確量化微塑料污染水平和生態(tài)風險具有重要意義.

2.4.2 潛在生態(tài)風險指數(shù)法(RI) 為進一步評估微塑料豐度及成分對生態(tài)環(huán)境的影響,本研究使用潛在生態(tài)風險指數(shù)法[36]將微塑料濃度與單一微塑料生態(tài)污染指數(shù)相結合,全面評估微塑料的生態(tài)風險.結果表明,研究區(qū)域整體潛在生態(tài)風險等級為Ⅲ級(中度污染).各斷面的潛在風險指數(shù)RI在0～255.5之間,其中S1、S3、S7、S13四個斷面風險等級為Ⅲ級,S2、S4、S5、S10、S11風險等級為Ⅱ級,S6、S8兩個斷面風險等級為Ⅰ級.值得一提的是,斷面S9和S12由于其微塑料種類的污染指數(shù)為零,綜合計算得出該點的RI值為0.RI值最高的是斷面S3,其微塑料濃度雖然最低,但由于該斷面檢測出的PMMA污染指數(shù)較高,導致了該點RI值最高.通過計算模型可以得知,RI值取決于微塑料具體種類的污染指數(shù).該方法將微塑料濃度與單一微塑料生態(tài)污染指數(shù)相結合,從豐度及成分上對微塑料危害程度進行一個相對全面的評價.

表1 無定河上游流域各控制斷面RI值

注:“-”為無污染等級.

圖9 無定河上游流域微塑料PLI和RI值及變化趨勢

綜上,總體研究區(qū)域微塑料污染狀況良好,但由于各類微塑料污染指數(shù)的不同,導致了各斷面所得結果與污染負荷指數(shù)法的結果差異較大.如斷面S1、S3和S7的RI值遠高于PLI值,這是由于其微塑料濃度雖低,但有毒有害微塑料由于難降解、易釋放有毒物質(zhì)等特質(zhì),導致其污染指數(shù)較高.斷面S2的PLI值遠高于RI值,造成這一結果是由于其微塑料豐度雖高,但該斷面的微塑料種類對人體危害較低.故而,針對無定河上游流域微塑料污染的防治,在維持現(xiàn)狀的基礎上需要加強防范,嚴禁難降解、易釋放有毒物質(zhì)的有毒塑料的使用,防止污染進一步加劇.除此之外,在今后對環(huán)境中微塑料的生態(tài)風險評價中,應綜合考慮聚合物毒性、豐度等因素對該地區(qū)造成的環(huán)境風險.

3 結論

3.1 無定河上游流域水體中微塑料豐度范圍為2.5～35.625n/L,其平均豐度為15.58n/L,與其他淡水河流微塑料研究相比,無定河上游水體的微塑料豐度處于中等水平.

3.2 無定河上游流域水體中的微塑料含量與其粒徑呈負相關關系,碎片、透明和PEG類微塑料最為常見.這些微塑料可能主要來源于農(nóng)用地膜、個人洗護用品,其輸入途徑可能為人類活動、大氣沉降及風力運輸.

3.3 微塑料污染負荷指數(shù)(PLI)和潛在生態(tài)風險指數(shù)(RI)表明,無定河上游流域水體中微塑料整體污染程度較輕,雖然局部地區(qū)的生態(tài)風險指數(shù)達到III類水平,但成災的可能性較低.

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Water microplastics pollution and distribution characteristics in the upper Wuding River Basin.

WANG Yu-dan1, GUI Wei-zhen2, SHAO Tian-jie1,3,4*, ZHU Ya-di1, WANG Yan-hua1,3,4, WANG Rui-yuan1,4, LI Dong-ze1

(1.School of Geography and Tourism, Shaanxi Normal University, Xi'an 710119, China；2.School of Architecture and Surveying and Mapping Engineering, Beijing Polytechnic College, Beijing 100042, China；3.Shaanxi International Joint Research Center on Pollution Exposure and Eco-environmental Health, Xi'an 710119, China；4.Geography National Experimental Teaching Center, Shaanxi Normal University, Xi 'an 710119, China)., 2023,43(10)：5583～5590

In this study, We investigated the abundance and distribution of microplastics in the upper main stream of the Wuding River, a first-order tributary of the Yellow River, and the tributaries of the Nalin River, the Hailiu Rabbit River, the Yuxi River and the Lu River. The results showed that: The average abundance of microplastics in the water bodies of the upper Wuding River Basin was 15.58n/L, ranging from 2.5 to 35.63n/L. Microplastic types were abundant, with the percentages of PEG (62.96%), PE (6.17%), PPS (3.09%), 4-vinylbiphenyl (2.78%), PCTG (2.47%), PS (2.16%), PTFE (2.16%), PPSU (1.85%), PMMA (1.54%), others (14.81%). More than 96% of the microplastics were less than 1mm, which was very easy to enter the enrichment of organisms. The shape is dominated by fragments, followed by films and granules; most of them were transparent or brown, and other colors accounted for about 25%. Based on the source-specific classification system of microplastics, it was initially determined that microplastics mainly originated from agricultural mulch film and personal toiletries. The results indicate that the overall risk of microplastics in water bodies in the upper watershed of the Wuding River was at a mild pollution level. The abuse of toxic and harmful plastics was of particular concern. The study of microplastics in the upper Wuding River basin, which is located in the windy beach area in the southeastern part of the Mawusu Desert, on the one hand reveals the current status and potential pollution risk of microplastics in the windy beach area; on the other hand, it provides a typical case of scientific understanding of the impact of urban development and agricultural production on the water environment in the desert area from the perspective of microplastics.

Wuding River；wind-blown sand beach；water microplastics；risk assessment

X522

A

1000-6923(2023)10-5583-08

2023-03-20

共青團陜西省秦嶺生態(tài)環(huán)境保護科學考察項目(202303);北京工業(yè)職業(yè)技術學院重點課題(BGY2021KY-07Z);國家自然科學基金面上項目(42277207);咸陽市重點研發(fā)計劃(2022ZDYF046);陜西林業(yè)科技創(chuàng)新重點專項(SXLK2023-02-4);西安市軟科學項目(22RKYJ0039);陜西師范大學學科建設經(jīng)費資助項目

* 責任作者, 副教授, tjshao@snnu.edu.cn

王昱丹(2000-),女,四川安岳人,陜西師范大學碩士研究生,主要從事水體微塑料方面研究.wyd2000@snnu.edu.cn.

王昱丹,桂維振,邵天杰,等.無定河上游流域水體微塑料污染現(xiàn)狀與分布特征 [J]. 中國環(huán)境科學, 2023,43(10):5583-5590.

Wang Y D, Gui W Z, Shao T J, et al. Water microplastics pollution and distribution characteristics in the upper Wuding River Basin [J]. China Environmental Science, 2023,43(10):5583-5590.