基于GeTHU測量確定natPb(p,x)207Bi和natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面

劉奇澤 歐宇福 景明坤 代文翰 曾 志 薛 濤 田 陽 曾 鳴 馬豪 Titarenko Yu E Pavlov K V Titarenko A Yu Zhivun V M Kovalishin A A Kulevoy T V Khalikov R S

1（清華大學(xué) 工程物理系 北京 100084）

2（NRC ＂Kurchatov Institute＂ 俄羅斯 莫斯科 123182）

加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)（Accelerator Driven Sub-critical System，ADS）具備提升反應(yīng)堆安全性和實現(xiàn)放射性廢物嬗變的固有能力［1-2］，因此成為下一代核能系統(tǒng)最具潛力的選型之一。ADS 有三個主要部件用于在次臨界狀態(tài)下驅(qū)動系統(tǒng)運行，包括高能質(zhì)子加速器、散裂靶和次臨界堆芯，其中，散裂靶通常由鉛（Pb）和鉍（Bi）構(gòu)成。當(dāng)高能質(zhì)子轟擊散裂靶時，在散裂靶中會不斷產(chǎn)生和積累長壽命放射性核素，一些由Pb（p，x）/Bi（p，x）反應(yīng)所形成的放射性核素產(chǎn)物的壽命可達(dá)數(shù)百年。在儲存和管理放射性廢物時，必須考慮這些長壽命放射性核素的產(chǎn)生。在2000～2002 年期間，俄羅斯理論和實驗物理研究所（NRC ＂Kurchatov Institute＂）對此開展了一系列相關(guān)的實驗研究，獲得了一系列較短壽命核素（如24Na、59Fe、101mRh 等）的截面結(jié)果［3］，并總結(jié)為IAEA（International Atomic Energy Agency）的INDC（International Nuclear Data Committee）報告［4］。但由于受照后的鉛靶內(nèi)存在較多來自短壽命放射性核素的本底，一部分截面較小、活度較低的長壽命產(chǎn)物（如207Bi（T1/2=31.55 a）和194Hg（T1/2=447 a）等）難以準(zhǔn)確計算反應(yīng)截面，而這些長壽命核素的產(chǎn)生截面［5-9］在EXFOR 等核數(shù)據(jù)庫中又較為匱乏，亟待實驗測定。這些受照鉛靶在經(jīng)過約20 a 的冷卻后，來自短壽命核素的本底已大幅降低，為測量這部分長壽命產(chǎn)物的截面提供了可能，但是對這類低活度長壽命產(chǎn)物的測量易受地面譜儀較高的本底水平和較復(fù)雜的本底環(huán)境干擾，為此中俄雙方作者展開合作，分別在地上實驗室（Institute for Theoretical and Experimental Physics，ITEP）和中國錦屏地下實驗室（China Jinping Underground Laboratory，CJPL）對相同的質(zhì)子轟擊鉛靶進(jìn)行測量：由俄方Titarenko 等在ITEP 利用高純鍺γ 譜儀對樣品進(jìn)行測量，分別給出了產(chǎn)物為207Bi［10］和194Hg［11］對應(yīng)的反應(yīng)截面；本工作則依托CJPL 中的超低本底γ 譜儀對Titarenko 等工作中測量的4 個標(biāo)記為natPb400、natPb100、natPb70和natPb40 的鉛靶樣品進(jìn)行平行測量，在更低的本底水平［11］下分析了207Bi和194Hg的產(chǎn)生截面，并同ITEP的發(fā)表結(jié)果進(jìn)行了比較。

1 測量與分析方法

1.1 反應(yīng)截面計算

為了計算natPb（p，x）207Bi 和natPb（p，x）194Hg 的反應(yīng)截面，使用以下公式：

式中：σ表示特定產(chǎn)物核素的反應(yīng)截面；R為產(chǎn)物核素的產(chǎn)生率；Φ為質(zhì)子的通量密度。

質(zhì)子的Φ已在實驗中測定，產(chǎn)物核素的R可通過式（2）計算。

對于活度可由其自身γ 線確定的反應(yīng)產(chǎn)物（如207Bi），根據(jù)衰變規(guī)律使用以下公式計算反應(yīng)速率R：

式中：A為特定產(chǎn)物核素的活度；t為質(zhì)子輻照實驗與樣品測量實驗之間的時間間隔（冷卻時間）；λ為產(chǎn)物核素的衰變常數(shù)；tirr為樣品的質(zhì)子輻照時間；nPb為樣品中的鉛原子數(shù)。

對于活度不直接由其γ 線確定的產(chǎn)物（如194Hg），根據(jù)與測量相關(guān)的衰變過程計算反應(yīng)速率R。對于194Hg，其產(chǎn)生速率可以根據(jù)遞次衰變規(guī)則通過以下公式計算：

式中：AAu為194Hg 的子核194Au 的活度；λHg為194Hg 的衰變常數(shù)；λAu為194Au的衰變常數(shù)。

考慮到λHg?λAu，式（3）以式（2）的形式近似表達(dá)，此時，A為194Au 的活度值，λ為194Hg 的衰變常數(shù)值。因此，在近似之后，對于natPb（p，x）207Bi 和natPb（p，x）194Hg 兩類反應(yīng)，均可用式（2）描述核素的產(chǎn)生速率。

通過γ 譜分析可以獲得計算反應(yīng)速率R所需的核素活度A，其公式如下：

式中：A為感興趣核素的活度；Nnet為實測譜中某一特定全能峰下的凈計數(shù)；ε為對應(yīng)全能峰的模擬探測效率；t為樣品測量過程的活時間。

1.2 樣品

測量所使用的樣品由NRC ＂Kurchatov Institute＂所提供，4個質(zhì)子輻照天然鉛樣品分別命名為natPb40（使用40 MeV質(zhì)子輻照）、natPb70（使用70 MeV質(zhì)子輻照）、natPb100（使用100 MeV 質(zhì)子輻照）和natPb400（使用400 MeV質(zhì)子輻照）。所有的待測樣品均單獨密封在塑料樣品袋中，樣品袋的整體厚度較?。s0.1 mm），經(jīng)模擬對兩種感興趣核素能區(qū)的影響小于3%，可以忽略樣品袋造成的衰減。

用于輻照的鉛樣品使用高富集度的天然鉛靶丸壓制而成，直徑均為10.5 mm，其純度使用質(zhì)譜儀檢定，其雜質(zhì)水平列于表1，未列出的其他雜質(zhì)在樣品中的占比更低。表2列出了樣品在質(zhì)子輻照實驗中的具體輻照參數(shù)，這些參數(shù)均由文獻(xiàn)［4］給出。

表1 樣品雜質(zhì)水平Table 1 Chemical impurity of irradiated samples

表2 樣品輻照參數(shù)Table 2 Parameters of irradiated samples

1.3 GeTHU-I超低本底γ譜儀

CJPL 是世界上最深的地下實驗室［12-14］，位于中國四川省，巖石埋深最高可達(dá)2 400 m（等效水厚6 720 m），得益于良好的低本底環(huán)境，CJPL 成為諸多重要物理前沿實驗的研究平臺［15-17］。在2020 年10 月至2021 年3 月期間，所有樣品均在CJPL 使用GeTHU-I探測器進(jìn)行測量。GeTHU-I探測器是由法國CANBERRA 公司制造的n 型同軸HPGe 探測器，相對探測效率為40%。鍺晶體的高度和直徑分別為59.8 mm和59.9 mm。為了降低探測器樣品腔內(nèi)的γ和中子本底，從內(nèi)到外分別使用5 cm 高純無氧銅、15 cm 鉛和10 cm 硼化聚乙烯板對探測器四周進(jìn)行屏蔽。關(guān)于GeTHU-I 系統(tǒng)的更多細(xì)節(jié)見文獻(xiàn)［18］。下文中提及的GeTHU 均指GeTHU-I 超低本底γ譜儀。

各樣品分別放置在距離GeTHU 探頭低溫腔0 mm 處和40 mm 處進(jìn)行測量，此外GeTHU 樣品腔內(nèi)的本底也在樣品測量前進(jìn)行了預(yù)先測量。natPb400 樣品在探頭低溫腔表面0 mm 高度處測量7 d 和在探頭低溫腔表面40 mm 高度處測量14 d 的全能譜以及使用GeTHU 測量15 d 的本底能譜如圖1 所示。測量7 d 時間的natPb100、natPb70 和natPb40 樣品的全能譜以及本底譜如圖2所示。測量到的感興趣核素及其半衰期與全能峰峰位列于表3［19］。感興趣核素及其他核素在能譜中的特征峰已在圖3 中標(biāo)記。

圖2 GeTHU測量natPb100、natPb70、natPb40樣品的全能譜與GeTHU本底譜的對比(彩圖見網(wǎng)絡(luò)版)Fig.2 Full gamma-spectra of natPb100, natPb70 and natPb40 samples measured by GeTHU νs. background spectrum of GeTHU (color online)

表3 樣品中感興趣核素及全能峰能量Table 3 Peak energy of nuclides of interest in samples

在natPb400 樣品的γ 測量譜中，207Bi 可以由其自身衰變釋放的γ 射線確定，194Hg 也可通過其衰變子代194Au的γ射線識別。與之相比，在受到100 MeV、70 MeV 和40 MeV 質(zhì) 子 照 射 的natPb100、natPb70和natPb40樣品的γ測量譜中，由于沒有對應(yīng)γ射線存在，無法識別出其中是否存在194Hg。但對于這些樣品而言，207Bi衰變釋放的γ射線依然顯著存在于樣品譜中。

1.4 探測效率模擬

GeTHU 的 幾 何 模 型 通 過SAGE［20］和Geant4 11.0.1［21-23］建立，SAGE 是用于HPGe 探測器實驗的蒙特卡羅模擬框架，在CJPL內(nèi)使用的多種探測器模型已在SAGE 框架內(nèi)預(yù)置，Geant4 則是歐洲核子研究 中 心（Conseil Européen pour la Recherche Nucléaire，CERN）開發(fā)的通用蒙特卡羅模擬工具包，用于模擬粒子在物質(zhì)中的相互作用和粒子輸運過程。GeTHU 中的樣品位置和GeTHU 的HPGe 探測器結(jié)構(gòu)分別如圖4 和圖5 所示。圖4 展示了在模擬中探測器的結(jié)構(gòu)和與樣品之間的位置關(guān)系，在圖4的左圖中，樣品直接置于探測器的低溫腔表面上，在圖4 的右圖中，樣品置于空心支架上距離探測器低溫腔表面40 mm高度處。所有的待測樣品均在這兩個不同的位置進(jìn)行了模擬，模擬還考慮了探測器的周圍材料及natPb400、natPb100、natPb70、natPb40 樣品的形狀參數(shù)［4］。

圖4 探測器結(jié)構(gòu)及與樣品的相對位置Fig.4 Detector structure and relative position to the sample

圖5 GeTHU幾何的模擬截面圖Fig.5 Cross-section view of GeTHU in Geant4

SAGE模擬框架為模擬中的幾何和源項配置提供了靈活的接口。在SAGEJson文件（SAGE模擬框架的輸入文件）中設(shè)置好探測器和樣品的幾何參數(shù)以及源項的放射性核素類型與數(shù)量后，使用SAGE模擬了各樣品中感興趣核素的特征γ射線的探測效率。為獲得較好的統(tǒng)計性，每次模擬的粒子數(shù)量為5×106，模擬特征峰的統(tǒng)計漲落小于2%。

使用下式計算蒙特卡羅模擬得到的探測效率：

式中：ε表示某一特征峰的探測效率；Anet表示模擬譜中對應(yīng)全能峰的凈計數(shù)；N表示模擬的粒子數(shù)。

使用SAGE 中的衰變模擬模式分別對207Bi和194Hg兩種核素進(jìn)行了模擬，模擬假設(shè)核素均勻分布在鉛樣品內(nèi)。衰變模式的模擬從衰變母核開始，因此在蒙特卡羅模擬中已經(jīng)考慮了γ射線級聯(lián)符合的影響。與特定γ 射線的直接模擬相比，在該模式下獲得的結(jié)果已經(jīng)包含了分支比和級聯(lián)符合的校正。此外，樣品位置不確定度所產(chǎn)生的影響也在模擬中進(jìn)行了評估，并將這一影響包含在了效率的不確定度中。

表4 和表5 分別列出了使用衰變模擬模式在0 mm和40 mm高度下的模擬探測效率。

表4 0 mm高度處的模擬探測效率Table 4 Detection efficiency at 0 mm height

表5 40 mm高度處的模擬探測效率Table 5 Detection efficiency at 40 mm height

1.5 不確定度評估

實驗測量的根本目的是確定待測物理量的值（此處為感興趣產(chǎn)物核素的反應(yīng)截面），但測量結(jié)果僅是待測物理量的近似值或估計值。因此，只有在聲明了待測量的不確定度后測量結(jié)果的報告才最終完成。

根據(jù)§1.1 中所提到的計算過程，結(jié)果的不確定度可以通過各已知量的不確定度傳遞來計算：

式中：ΔA為核素活度的不確定度；ΔN為全能峰凈計數(shù)的不確定度；Δε為模擬探測效率的不確定度；ΔR為反應(yīng)產(chǎn)率的不確定度：ΔT為核素半衰期的不確定度：Δσ為反應(yīng)截面的不確定度；ΔΦ為質(zhì)子通量密度的不確定度。

2 結(jié)果與討論

2.1 natPb(p,x)207Bi的反應(yīng)截面

使用能量為569.7 keV（97.75%）和1 063.7 keV（74.5%）的γ 射 線，對natPb400、natPb100、natPb70和natPb40 樣品測量譜中的207Bi 進(jìn)行了測定。表6 中列出了根據(jù)式（2）計算的207Bi核素活度。

表6 207Bi核素的活度Table 6 Activity of 207Bi nuclide

基于207Bi 的活度值和對應(yīng)樣品的模擬結(jié)果，根據(jù)式（1）計算了不同質(zhì)子能量下natPb（p，x）207Bi 的反應(yīng)截面。計算結(jié)果見表7。

其 他 作 者 的 實 驗 結(jié) 果［10］、Geant4（INCL++/ABLA）的計算結(jié)果以及質(zhì)子能量低于200 MeV 的TENDL-2019 庫和TENDL-2021 庫的截面評價結(jié)果［24］與本工作獲得的結(jié)果進(jìn)行了比較，如圖6所示。

圖6 本工作natPb(p,x)207Bi截面計算結(jié)果（紅色）同其他作者的實驗結(jié)果（藍(lán)色）、TENDL-2019的評價結(jié)果（品紅色）、TENDL-2021的評價結(jié)果（綠色）以及Geant4的模擬計算結(jié)果（灰色）的比較（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.6 Calculated cross-sections of natPb(p,x)207Bi reaction in this research (red) νs. the results of other authors (blue), the evaluated cross sections from TENDL-2019 (magenta) and TENDL-2021 (green), and simulated data by Geant4 (gray)(color online)

2.2 natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面

使用能量為328.5 keV（62.8%）和293.5 keV（10.9%）的γ 射線，對natPb400 的測量譜中的194Hg（194Au）進(jìn)行了測定。如§1.3所述，在natPb100、natPb70和natPb40 樣品的測量譜中，未發(fā)現(xiàn)194Hg（194Au）核素的存在。表8 中列出了根據(jù)式（2）近似計算的194Hg核素活度。

表8 194Hg核素的活度Table 8 194Hg nuclide activity

基于194Hg（194Au）的活度和對應(yīng)樣品的模擬結(jié)果，根據(jù)式（1）計算了不同質(zhì)子能量下natPb（p，x）194Hg的反應(yīng)截面。計算結(jié)果見表9。

表9 natPb(p,x)194Hg的反應(yīng)截面Table 9 Cross-sections of natPb(p,x)194Hg

類似的，其他作者的實驗結(jié)果［11］、Geant4（INCL++/ABLA）的計算結(jié)果以及質(zhì)子能量低于200 MeV 的TENDL-2019 庫 和TENDL-2021 庫 的 截面評價結(jié)果與本工作獲得的結(jié)果進(jìn)行了比較，如圖7所示。

圖7 本工作natPb(p,x)194Hg截面計算結(jié)果（紅色）同其他作者的實驗結(jié)果（藍(lán)色）、TENDL-2019的評價結(jié)果（品紅色）、TENDL-2021的評價結(jié)果（綠色）以及Geant4的模擬計算結(jié)果（灰色）的比較（彩圖見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.7 Calculated cross-sections of natPb(p,x)194Hg reaction in this research (red) νs. the results of other authors (blue), the evaluated cross sections from TENDL-2019 (magenta) and TENDL-2021 (green), and simulated data by Geant4 (gray)(color online)

2.3 不同來源的不確定度貢獻(xiàn)

在§1.5 中描述了結(jié)果不確定度的評估方法，在本工作中，截面的不確定度主要包括活度的不確定度ΔσA、半衰期的不確定度ΔσT和質(zhì)子通量密度的不確定度ΔσΦ。為了更容易與其他實驗結(jié)果進(jìn)行比較，將結(jié)果的不確定度劃分為不同的不確定度來源，如表10和表11所示?？偛淮_定度Δσsum由各不確定度分量的平方和表示。

表10 natPb(p,x)207Bi截面不確定度的組成Table 10 Uncertainty composition of results for natPb(p,x)207Bi

表11 natPb(p,x)194Hg截面不確定度的組成Table 11 Uncertainty composition of results for natPb(p,x)194Hg

對于natPb（p，x）207Bi 的截面，質(zhì)子通量密度的不確定度是總不確定度的主要來源。此外，活度的不確定度也占據(jù)了總不確定度的一部分。由于207Bi的半衰期數(shù)據(jù)較為準(zhǔn)確，半衰期帶來的不確定度幾乎可以忽略不計。natPb（p，x）194Hg 的截面不確定度與207Bi的情況有所不同。194Hg的半衰期具有較大的相對不確定度，這使其成為總不確定度的主要來源。質(zhì)子通量密度和活度的不確定度也占據(jù)總不確定度的一部分。

活度的不確定度在本工作中是來自于實驗和分析的關(guān)鍵不確定度來源，有必要根據(jù)式（4）進(jìn)一步分析來自于全能峰凈計數(shù)和探測效率的不確定度來源（分別表示為δN和δε），其中探測效率的不確定度分為統(tǒng)計不確定度（statistical uncertainty，stat.）和系統(tǒng)不確定度（systematic uncertainty，syst.）兩部分，表12和表13 分別列出了在兩種核素的分析中活度不確定度的各組成部分。

表12 natPb(p,x)194Hg活度不確定度的組成Table 12 Uncertainty composition of activity for natPb(p,x)194Hg

表13 natPb(p,x)207Bi活度不確定度的組成Table 13 Uncertainty composition of activity for natPb(p,x)207Bi

3 結(jié)語

使 用GeTHU 超低本 底γ 譜儀在CJPL 測 量了natPb400、natPb100、natPb70和natPb40 4個質(zhì)子轟擊天然鉛樣品的能譜，所有樣品的能譜測量分別在兩個位置進(jìn)行：在探測器低溫腔0 mm高度處和探測器低溫腔上方40 mm 高度處。使用蒙特卡羅模擬框架SAGE中的衰變模擬模式計算對應(yīng)放射性核素的探測效率，通過γ 譜分析計算natPb400、natPb100、natPb70和natPb40樣品中感興趣核素的活度。在4種不同能量質(zhì)子（40 MeV、70 MeV、100 MeV 和 400 MeV）轟擊下，天然鉛靶中natPb（p，x）207Bi 反應(yīng)的總產(chǎn)生截面分別為（40.70±3.59） mb、（19.31±1.43） mb、（13.15±0.96） mb 和（2.90±0.22） mb。在400 MeV 能量的質(zhì)子轟擊下，天然鉛靶中natPb（p，x）194Hg反應(yīng)的總產(chǎn)生截面為（57.07±7.83） mb，在100 MeV 能量以下的質(zhì)子轟擊天然鉛靶中沒有顯著的194Hg產(chǎn)物信號發(fā)現(xiàn)。

本文所進(jìn)行的實驗和分析表明，使用CJPL的超低本底γ 譜儀GeTHU，可以探測和識別樣品中活度較低的長壽命核素，并計算相應(yīng)核素的反應(yīng)截面。通過本實驗的實驗結(jié)果，可以推測natPb 與高能質(zhì)子反應(yīng)最終生成194Hg 的各類反應(yīng)在100 MeV 的質(zhì)子入射能以下的反應(yīng)截面小于當(dāng)前探測器的靈敏度，部分反應(yīng)的閾值能量可能超過100 MeV。

致謝感謝曾煒赫對蒙特卡羅模擬工作的幫助。

作者貢獻(xiàn)聲明劉奇澤負(fù)責(zé)實施研究，分析/解釋數(shù)據(jù)，起草文章；歐宇福負(fù)責(zé)醞釀和設(shè)計實驗，實施研究，起草文章；景明坤負(fù)責(zé)實施研究，采集數(shù)據(jù)；代文翰負(fù)責(zé)實施研究，分析/解釋數(shù)據(jù)；曾志負(fù)責(zé)對文章的知識性內(nèi)容作批評性審閱，獲取研究經(jīng)費，行政、技術(shù)或材料支持，指導(dǎo)；薛濤負(fù)責(zé)指導(dǎo)，支持性貢獻(xiàn)；田陽負(fù)責(zé)指導(dǎo)，支持性貢獻(xiàn)；曾鳴負(fù)責(zé)指導(dǎo)，支持性貢獻(xiàn)；馬豪負(fù)責(zé)指導(dǎo)，支持性貢獻(xiàn)；Titarenko Yu E負(fù)責(zé)對文章的知識性內(nèi)容作批評性審閱，獲取研究經(jīng)費，行政、技術(shù)或材料支持，指導(dǎo)；Pavlov K V、Titarenko A Yu、Zhivun V M、Kovalishin A A、Kulevoy T V和Khalikov R S負(fù)責(zé)指導(dǎo)，支持性貢獻(xiàn)。