基于無人機觀測的塔克拉瑪干沙漠反應(yīng)性氣體特征及來源分析

趙竹君，何 清，陸忠奇，范旭雨晨，畢道金，馬明杰，孟 露，姜 紅

1.中國氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所，新疆塔克拉瑪干沙漠氣象國家野外科學(xué)觀測研究站/中國氣象局塔克拉瑪干沙漠氣象野外科學(xué)試驗基地/新疆維吾爾自治區(qū)沙漠氣象與沙塵暴重點實驗室，新疆 烏魯木齊 830002

2.石河子氣象局，新疆 石河子 832000

3.昌吉學(xué)院化學(xué)與化工學(xué)院，新疆 昌吉 831100

4.新疆大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830017

5.新疆大學(xué)地理與遙感科學(xué)學(xué)院，新疆 烏魯木齊 830017

6.新疆維吾爾自治區(qū)氣象臺，新疆 烏魯木齊 830002

反應(yīng)性氣體是在低層大氣中的壽命小于1 年、具有較強活性的氣體[1]，如二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、臭氧(O3)、一氧化碳(CO)、氨(NH3)、揮發(fā)性有機物(VOCs)等[2].其中，CO 是影響對流層氧化能力的主要因素之一，也是羥基自由基的主要匯[3]，主要來源于含碳有機物的燃燒過程；大氣中SO2會引起呼吸系統(tǒng)疾病，誘發(fā)支氣管炎癥，其主要來源為火山排放和人為含硫燃料燃燒過程[4]，并且通過參與光化學(xué)反應(yīng)過程而形成硫酸鹽氣溶膠；O3在大氣中通過與H2O 反應(yīng)生成羥基自由基，進一步影響大氣氧化過程，其一方面來源于對流層和平流層之間的垂直輸送過程，另一方面來自對流層中氮氧化物等前體物的光化學(xué)反應(yīng)過程，并且O3濃度變化會進一步影響輻射強迫過程[5]；NO2是光化學(xué)反應(yīng)后產(chǎn)生的二次痕量氣體，可直接反映交通情況，長期接觸后會引起人體呼吸道感染[6].綜上，CO、SO2、NO2、O3等反應(yīng)性氣體對人體健康產(chǎn)生了威脅[7-8]，還可能進一步產(chǎn)生酸雨以及影響輻射強迫過程，對區(qū)域氣候變化造成長期性影響[9].

無人機觀測具有體積小、測量方便、反應(yīng)時間快的優(yōu)勢，在大氣污染監(jiān)測方面被廣泛應(yīng)用.與傳統(tǒng)系留氣艇探測系統(tǒng)、高塔觀測、飛機探測相比，無人機在操作成本和減少氣象條件約束方面有較大優(yōu)勢，為大氣反應(yīng)性氣體的垂直分布探究提供了可靠的方法，打破了采集數(shù)據(jù)時間和空間方面的限制.Guimar?es等[10]利用無人機在對亞馬遜中部城市O3垂直觀測中發(fā)現(xiàn)，地表到邊界層頂部O3濃度隨著高度的升高而增加，O3濃度突變可以判斷邊界層高度；Li 等[11]也在我國東部地區(qū)的O3垂直觀測中指出，其垂直變化與氣溫垂直分布、水平輸送有關(guān).因此，基于無人機平臺的垂直觀測方式給大氣污染領(lǐng)域的研究帶來了新方法.當前我國經(jīng)濟社會發(fā)展速度加快，國家和社會層面對大氣污染的重視程度提升，O3、SO2、CO、NO2作為常規(guī)監(jiān)測的大氣成分[12]已經(jīng)被許多學(xué)者進行研究，但多集中于重點城市和部分高污染地區(qū)，對塔克拉瑪干沙漠獨特背景環(huán)境下的反應(yīng)性氣體研究工作較少，僅限于對O3濃度的研究，但此項工作不能反映沙漠中反應(yīng)性氣體的綜合情況[13-14].環(huán)境中的反應(yīng)性氣體是由自然過程、天氣運輸和上層向下運輸決定的[15]，基于無人機平臺的反應(yīng)性氣體垂直變化分析進一步完善了塔克拉瑪干沙漠反應(yīng)性氣體研究.

因此，本研究利用春季(2022 年5 月8-30 日)和夏季(2021 年7 月19-31 日)塔克拉瑪干沙漠中心和南緣城市的反應(yīng)性氣體的無人機垂直觀測數(shù)據(jù)，結(jié)合HYSPLIT 后項軌跡計算模式，分析了春季和夏季塔克拉瑪干沙漠中心和邊緣城市的反應(yīng)性氣體體積分數(shù)垂直變化特征，進行反應(yīng)性氣體的輸送路徑分析，以期為沙漠地區(qū)反應(yīng)性氣體變化的機理分析提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，從而更好地服務(wù)于沙漠大氣污染環(huán)境治理工作.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 無人機平臺

無人機觀測平臺及相關(guān)設(shè)備由杭州佐格通信設(shè)備有限公司提供，塔中站和民豐站的無人機型號分別為UAV4000 和UAV6000，具體參數(shù)內(nèi)容如表1 所示.無人機大氣成分觀測平臺包含溫度、相對濕度、氣壓傳感器的氣象要素探測器、超聲測風(fēng)速探測器和Alphasense 的B4 系列電化學(xué)氣體傳感器，具體參數(shù)內(nèi)容如表2 所示.熱敏電阻型溫度傳感器精度為±0.3 ℃；相對濕度傳感器精度為±3%；超聲測風(fēng)探測器精度為±0.5 m/s.

表1 無人機一般參數(shù)Table 1 General parameters of the unmanned aerial vehicles (UAVs)

表2 B4 系列電化學(xué)氣體傳感器規(guī)格參數(shù)Table 2 B4 series electrochemical gas sensor specifications

1.2 無人機實驗

1.2.1 實驗場地

無人機觀測實驗選址于新疆維吾爾自治區(qū)巴音郭楞蒙古自治州且末縣塔克拉瑪干沙漠氣象國家野外觀測研究站(塔中站，83°34′01″E、39°00′00″N，海拔1 099 m)以及和田地區(qū)民豐縣氣象站(民豐站，82°43′01″E、37°01′00″N，海拔1 409 m).塔中站位于塔克拉瑪干沙漠腹地，是世界唯一的深入流動沙漠內(nèi)部的大氣綜合觀測站，該地區(qū)春夏季沙塵天氣頻發(fā)[16].民豐縣位于塔克拉瑪干沙漠南緣，是沙漠邊緣的人口與生產(chǎn)活動的小型聚集區(qū).

1.2.2 實驗設(shè)計

此次基于無人機平臺的反應(yīng)性氣體垂直觀測實驗為探究不同季節(jié)(春季和夏季)塔克拉瑪干沙漠中心和邊緣城市的反應(yīng)性氣體體積分數(shù)垂直變化特征，對比沙漠腹地和邊緣的反應(yīng)性氣體垂直變化差異，并進一步探究其來源.春夏季是塔克拉瑪干沙漠沙塵天氣發(fā)生的典型季節(jié)，天氣氣候條件更加獨特，可以為干旱區(qū)大氣環(huán)境研究和沙漠地區(qū)反應(yīng)性氣體變化機理研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù).

反應(yīng)性氣體體積分數(shù)夏季觀測時間為2021 年7月21-30 日(塔中站)、7 月26-31 日(民豐站)，飛行高度為500 m，觀測時刻為08:00、11:00、14:00、17:00、20:00、23:00(北京時間，下同).春季觀測時間為2022 年5 月8-23 日(塔中站)、5 月27-29 日(民豐站)，飛行高度為1 000 m，觀測時刻為01:00、07:00、10:00、13:00、16:00、19:00、22:00.在無人機觀測飛行中，先進行3 min 的地面體積分數(shù)觀測工作，上升速度為2.5 m/s，最高點處懸停30 s 后返航，避免了無人機螺旋槳運動造成的局部湍流和混合作用影響[17].為了減少無人機在飛行中受到外部環(huán)境因素和傳感器誤差的影響，將原始數(shù)據(jù)剔除異常數(shù)據(jù)后形成了5 m 分辨率的反應(yīng)性氣體體積分數(shù)垂直數(shù)據(jù)集.

1.2.3 觀測實驗和采集數(shù)據(jù)的科學(xué)性分析

無人機上的傳感器位置影響了探測精度，通過流暢分析后發(fā)現(xiàn)，傳感器放置在無人機中心軸以及高度上靠近相對靜風(fēng)區(qū)的位置可以減少旋翼氣流的擾動[18].此次實驗過程中，氣象要素探測器和超聲風(fēng)速探測器因質(zhì)量較輕安裝在無人機上部，大氣成分探測器安裝在下部.

利 用塔中站(2021 年7 月22 日、2022 年5 月20 日)的溫度、相對濕度、風(fēng)速、O3體積分數(shù)的地面觀測數(shù)據(jù)與無人機觀測數(shù)據(jù)(起飛觀測前3 min 觀測的數(shù)據(jù)為無人機地面觀測數(shù)據(jù))作驗證分析，分別使用均方根誤差(RMSE)和Spearman 相關(guān)性分析無人機觀測數(shù)據(jù)與地面觀測數(shù)據(jù)之間的偏差.氣象要素地面觀測的數(shù)據(jù)與無人機觀測的數(shù)據(jù)之間差異較小(對于溫度，二者之間的RMSE 為0.85，R為0.82；對于相對濕度，二者之間的RMSE 為1.12,R為0.78；對于風(fēng)速，二者之間的RMSE 為0.47,R為0.84).雖然塔中站無人機觀測的O3體積分數(shù)與地面觀測數(shù)據(jù)存在一定差異(RMSE 為3.76)，但二者具有一致的變化趨勢(R為0.68)，每次飛行前都會將無人機觀測數(shù)據(jù)與地面觀測的數(shù)據(jù)自動校對，有效保證了飛行實驗觀測結(jié)果的有效性.目前缺乏SO2、CO、NO2地面觀測數(shù)據(jù)的驗證，但是在無人機觀測實驗之前，杭州佐格通信設(shè)備有限公司對其進行了出廠校正工作，其測量精度符合一般觀測要求.

（4）放在駕駛臺海圖桌里的海圖都必須全部更改，當前航次所用海圖臨時通告和預(yù)告，NAVTEX 及EGC航行警告必須完全改正。

1.3 HYSPLIT 模式

混合單粒子拉格朗日綜合軌跡模式(HYSPLIT)作為當前在大氣污染物潛在來源研究領(lǐng)域應(yīng)用較多的模型[19-23]，其利用了GDAS 氣象數(shù)據(jù)有效模擬了污染物的傳輸過程.本研究以塔中站和民豐站為受點，模擬了500 m 高度上48 h 后向軌跡.500 m 高度的軌跡可以很好地反映近地面污染源和遠距離輸送對污染物體積分數(shù)的綜合影響，旨在分析觀測期間反應(yīng)性氣體的來源[24-26].通過Meteinfo 軟件模擬了2021 年7 月、2022 年5 月塔中站和民豐站觀測時刻的軌跡，產(chǎn)生了173 條軌跡.為了便于分析氣團的主要移動路徑，利用TrajStat 插件的空間方差法(TSV)，對軌跡分類合并處理，得到不同方向和高度上的典型氣團移動路徑，進一步進行塔中站和民豐站反應(yīng)性氣體輸送路徑分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 春季和夏季塔中站與民豐站反應(yīng)性氣體體積分數(shù)特征

為了探究塔中站和民豐站兩地春季和夏季反應(yīng)性氣體體積分數(shù)差異，分析了無人機觀測的地面CO、SO2、NO2、O3體積分數(shù)時間變化序列(見圖1).由圖1可見，民豐站CO 體積分數(shù)整體高于塔中站，春季體積分數(shù)明顯高于夏季，CO 平均體積分數(shù)呈民豐站春季(524.68×10-9)＞民豐站夏季(468.95×10-9)＞塔中站春季(313.42×10-9)＞塔中站夏季(133.64×10-9) 的特征.CO 主要來自人類活動中生物質(zhì)不完全燃燒過程，民豐縣為塔克拉瑪干沙漠南緣的小型人口聚集城鎮(zhèn)，人為活動程度明顯高于塔中站，因此其整體體積分數(shù)較高.CO 擴散過程主要受到自然條件的影響，夏季的氣象條件比春季更有利于CO 擴散，觀測期間CO 體積分數(shù)與風(fēng)速呈負相關(guān)(R=-0.235，P＜0.01)，夏季平均風(fēng)速(2.19 m/s)大于春季(1.62 m/s)，可使CO 在大氣中混合更加均勻.另外，夏季輻射較強，因此大氣中的羥基自由基濃度更高[24]，CO 消耗速度較春季快，因此夏季CO 體積分數(shù)處于較低水平.

圖1 塔中站和民豐站春夏季CO、SO2、NO2、O3 體積分數(shù)的時間變化序列Fig.1 Time series of CO,SO2,NO2,O3 concentrations in spring and summer at Tazhong station and Minfeng station

同一季節(jié)，塔中站與民豐站SO2體積分數(shù)差異不大，但民豐站的SO2體積分數(shù)日變化更劇烈.夏季SO2體積分數(shù)高于春季，SO2平均體積分數(shù)呈民豐站夏季(105.22×10-9)＞民豐站春季(69.21×10-9)＞塔中站夏季(65.38×10-9)＞塔中站春季(49.98×10-9) 的特征.觀測期間，SO2體積分數(shù)與相對濕度呈正相關(guān)(R=0.242，P＜0.01)，兩地夏季相對濕度大于春季，較好的相對濕度環(huán)境有助于SO2的吸濕增長.SO2多來自含硫物質(zhì)的燃燒過程，而民豐站的人為活動強度明顯高于塔中站，可能成為地區(qū)SO2體積分數(shù)差異的主因.

NO2的體積分數(shù)水平呈波動變化特征，在春季和夏季差異較小，塔中站NO2體積分數(shù)整體高于民豐站.NO2平均體積分數(shù)呈塔中站春季(158.95×10-9)＞塔中站夏季(155.10×10-9)＞民豐站春季(131.58×10-9)＞民豐站夏季(127.23×10-9)的特征.在夏季氣溫高、光照強的自然條件下，更有利于光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，在此過程中NO2驅(qū)動O3產(chǎn)生，因此夏季NO2體積分數(shù)低于春季[27].NO2多來自汽車尾氣和農(nóng)業(yè)機械廢氣[28]，春、夏兩季都是新疆南疆地區(qū)經(jīng)濟作物種植、油氣運輸比較頻繁的季節(jié)，因此NO2體積分數(shù)水平差異較小，呈波動變化.

夏季O3體積分數(shù)明顯高于春季，這與其他地區(qū)有所差異，如新疆北疆O3體積分數(shù)多呈春季高、夏季低的特征.可能由于塔中站和民豐站兩地存在NOx等前體物，而夏季光照、相對濕度條件為產(chǎn)生O3的光化學(xué)反應(yīng)過程提供了條件[29].觀測期間，O3體積分數(shù)與溫度(R=0.324,P＜0.01)、NO2體積分數(shù)(R=0.619，P＜0.01)均呈顯著正相關(guān).O3平均體積分數(shù)呈塔中站夏季(51.22×10-9)＞民豐站夏季(24.23×10-9)＞塔中站春季(11.90×10-9)＞民豐站春季(11.67×10-9)的特征.春季民豐站和塔中站兩地整體O3體積分數(shù)水平接近，而夏季塔中站O3體積分數(shù)明顯高于民豐站.夏季塔中站前體物的體積分數(shù)較高，同時也具備良好的光化學(xué)反應(yīng)條件；另外，塔中站夏季O3體積分數(shù)明顯高于民豐站，還可能受到垂直輸送影響，夏季塔中站邊界層高度高于民豐站，具備良好的垂直輸送條件.

經(jīng)過上述分析，民豐站春、夏兩季以及塔中站春季都出現(xiàn)CO 體積分數(shù)較高的現(xiàn)象，可能存在較為嚴重的大氣污染問題，北京市2006-2009 年污染較為嚴重，其CO 年均濃度達1.58 mg/m3[30].塔中站和民豐站SO2濃度也略高于其他地區(qū)，合肥市SO2日濃度最高值和最低值分別為10.92 和6.54 μg/m3[31]，北京市重污染期間SO2濃度為300～400 μg/m3[30].民豐站和塔中站的NO2濃度也高于烏魯木齊市(49.54 μg/m3)、昌吉市(40.37 μg/m3)[32]，塔中站的NO2體積分數(shù)較高可能與塔克拉瑪干沙漠腹地的石油開采過程有關(guān).塔中站和民豐站兩地的O3體積分數(shù)均保持在較低的范圍.一方面，無人機觀測的反應(yīng)性氣體體積分數(shù)為瞬時值，可能高于同時段的小時均值和日均值；另一方面，春夏季為塔克拉瑪干沙漠及其周邊地區(qū)的沙塵季節(jié)，大風(fēng)、沙塵等天氣數(shù)增多，有利于污染物的遠距離輸送，導(dǎo)致其體積分數(shù)較高.整體而言，民豐站可能在春、夏兩季面臨著嚴重的大氣污染問題，目前對民豐站的污染研究多集中于沙塵天氣，其污染問題也值得關(guān)注；塔中站位于沙漠中心，其環(huán)境容量比較大，通過大氣運動傳輸后，可以降低污染物的影響.

2.2 春夏季塔中站與民豐站反應(yīng)性氣體垂直廓線

為了更直觀地觀測反應(yīng)性氣體的垂直分布情況及其隨時間的變化，將各次飛行的每層數(shù)據(jù)進行質(zhì)量控制后得到了塔中站和民豐站兩地反應(yīng)性氣體和氣象要素垂直廓線，選擇具有代表性的春季塔中站、民豐站反應(yīng)性氣體1 000 m 垂直廓線進行分析.

由圖2 和表3 可見，塔中站不同時刻CO 體積分數(shù)范圍具有差異，CO 體積分數(shù)最低值出現(xiàn)在13:00，之后體積分數(shù)逐漸呈上升，夜間01:00 CO 體積分數(shù)累計到達最高值.07:00-13:00 人為活動逐漸開始增多，至19:00 后人為活動減弱.因CO 來自人為活動過程，并且受到氣象因素影響，一般07:00-13:00 逆溫現(xiàn)象逐漸消失，雖然日出后人為活動逐漸增強，但此時大氣擴散能力比較強；而13:00 至夜間，大氣穩(wěn)定程度增加，大氣濕度明顯降低，CO 在大氣中進一步積累，在夜間達到最大值.而在垂直方向上，除01:00 外，CO 體積分數(shù)隨高度上升而逐漸增加.01:00 時CO 體積分數(shù)垂直廓線在700 m 處出現(xiàn)了最高值區(qū)，然后隨著高度的升高CO 體積分數(shù)逐漸降低.通過與氣象因素的對比發(fā)現(xiàn)，13:00 后CO 體積分數(shù)垂直廓線與相對濕度變化趨勢相似，且二者呈正相關(guān)(R=0.268，P＜0.01)，因此，相對濕度可能是影響CO垂直分布的原因之一.在不同時刻SO2體積分數(shù)變化范圍均較小，垂直方向上表現(xiàn)為隨高度升高而逐漸減小的趨勢.NO2體積分數(shù)在不同時刻差異較大，在07:00、13:00、19:00 均較高，而在夜間較低.因NO2來自交通運輸過程，因此在白天受排放源影響而表現(xiàn)出較高的體積分數(shù).NO2體積分數(shù)在垂直方向上的變化存在波動，但呈隨高度的升高而逐漸減小的趨勢.隨高度的增加，光化學(xué)反應(yīng)條件更好，高層大氣的羥基自由基濃度高于近地層，NO2體積分數(shù)隨光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生而略有降低.O3體積分數(shù)垂直廓線呈明顯的晝夜特征，夜間不具備光化學(xué)反應(yīng)條件，01:00 和23:00 O3體積分數(shù)整體較低，23:00 在地面和800 m以上位置出現(xiàn)O3高值區(qū)，而中間層O3體積分數(shù)較低；07:00 為日出時刻，垂直方向上O3體積分數(shù)呈先增加后在500～600 m 高度降低的趨勢；13:00 O3體積分數(shù)在600 m 以下波動變化，在600 m 以上隨著高度升高而增加；19：00 O3體積分數(shù)與13:00 變化相似，但較13:00 時增大，600 m 以上隨著高度的升高而減少.因此，不同時刻的O3體積分數(shù)垂直廓線均在600 m 處發(fā)生趨勢變化.綜上，垂直方向上的晝夜變化可能影響氣體反應(yīng)過程，進一步使反應(yīng)性氣體的垂直方向分布出現(xiàn)晝夜不同的現(xiàn)象.

圖2 塔中站反應(yīng)性氣體體積分數(shù)1 000 m 垂直廓線Fig.2 Vertical profiles of reactive gas concentrations from surface to1000 m height at Tazhong station

表3 塔中站不同時刻CO、SO2、NO2、O3 體積分數(shù)范圍Table 3 Concentration ranges of CO,SO2,NO2,O3 concentrations at different time at Tazhong station

由圖3 和表4 可見，民豐站不同時刻的CO 體積分數(shù)范圍具有差異，且整體高于塔中站，夜間高于白天，CO 體積分數(shù)隨著高度的升高而增大.CO 體積分數(shù)與相對濕度的相關(guān)系數(shù)為0.268(P＜0.01)，在13:00、16:00 和19:00 相對濕度隨高度的升高而略有增加，因此，相對濕度對CO 體積分數(shù)垂直變化產(chǎn)生影響；而在其他時段CO 體積分數(shù)垂直變化可能與多種因素有關(guān).SO2體積分數(shù)在垂直方向上波動較大，但在07:00、10:00、22:00 SO2近地面(150 m)以下體積分數(shù)較大，而在150 m 以上的高度有逐漸減少的趨勢.不同時刻NO2體積分數(shù)垂直廓線差異較大，07:00 在300 m 以下高度NO2體積分數(shù)明顯高于300 m 以上，NO2在地面附近聚集，可能與逆溫現(xiàn)象的出現(xiàn)有關(guān)，逆溫層高度約400～500 m，逆溫層下大氣穩(wěn)定程度較高，限制了NO2垂直方向的擴散；10:00 NO2體積分數(shù)呈隨高度的升高而降低的趨勢；13:00 垂直方向上NO2體積分數(shù)變化波動較大，整體保持在225×10-9左右；16:00 呈現(xiàn)與07:00 相似的變化趨勢，但16:00 整體體積分數(shù)較07:00 偏大；19:00 NO2體積分數(shù)在300 m以下波動變化，而在300 m 以上則呈隨高度的升高呈逐漸增大的趨勢；22:00 與10:00 變化趨勢相似，但22:00 整體體積分數(shù)較10:00 偏大.因此，不同時刻NO2體積分數(shù)垂直廓線變化特征存在差異，在300 m左右出現(xiàn)突變，可能與逆溫層的出現(xiàn)有關(guān)，夜間逆溫層多在200～500 m 之間出現(xiàn).因人為活動產(chǎn)生的NO2在夜間積累，因此夜間其體積分數(shù)高于白天.民豐站O3體積分數(shù)垂直廓線與塔中站差異明顯，其波動性較強，在07:00 和10:00 呈現(xiàn)先降后升的趨勢，在13:00、16:00、19:00、22:00 出現(xiàn)先升后降的趨勢.反應(yīng)性氣體的垂直變化特征可能受到氣象要素和光化學(xué)反應(yīng)過程等多方面的綜合影響，夜間逆溫層的出現(xiàn)使逆溫層下的反應(yīng)性氣體擴散能力降低，可能造成污染物累積；而夜間低空急流的出現(xiàn)可能導(dǎo)致低層大氣湍流程度的增加，反應(yīng)性氣體垂直方向變化更加劇烈.

圖3 民豐站反應(yīng)性氣體體積分數(shù)1 000 m 垂直廓線Fig.3 Vertical profiles of reactive gas concentration from surface to 1000 m height at Minfeng station

表4 民豐站不同時刻CO、SO2、NO2 和O3 體積分數(shù)范圍Table 4 Concentration ranges of CO,SO2,NO2 and O3 at different time at Minfeng station

2.3 塔中站與民豐站反應(yīng)性氣體輸送路徑分析

反應(yīng)性氣體的化學(xué)性質(zhì)活潑，在大氣中穩(wěn)定存在的時間較短，受地面排放的影響較大，同時遠距離輸送對其體積分數(shù)也有重要影響.利用Meteoinfo 軟件對2021 年7 月、2022 年5 月到達塔中站、民豐站的氣流進行聚類和高度分析(見表5)，通過各軌跡氣流的來源、占比和高度綜合分析兩地反應(yīng)性氣體體積分數(shù)和變化趨勢差異的原因.氣流路徑和方向表明其經(jīng)過地區(qū)，氣流長短反映了氣流移動速度快慢[33].

表5 春季和夏季塔中站和民豐站48 h 后向軌跡聚類及高度Table 5 Clustering and heights of 48 h backward trajectories in spring and summer at Tazhong station and Minfeng station

春季(2022 年5 月)氣團主要通過4 個不同路徑到達塔中站，軌跡1 起源于塔克拉瑪干沙漠的東南部地區(qū)，途經(jīng)庫爾勒及周圍區(qū)域，從東南方向到達塔中站.該氣團占比為31.81%，移動速度較快，因為經(jīng)過大量人為活動的地區(qū)，并且氣團的垂直運動相對較緩，可能攜帶了較多的反應(yīng)性氣體.軌跡2 起源于天山山脈，從1 500 m 左右高度由北向南向下運動到達塔中站，氣團移動速度較慢，該氣團占比為22.24%.軌跡3起源于塔克拉瑪干內(nèi)部，占比為20.35%，從西方緩慢移動至塔中站，并且?guī)缀鯚o垂直方向上的運動，氣團性質(zhì)相對穩(wěn)定.軌跡4 氣團占比為25.60%，起源于新疆北疆北部地區(qū)，穿越了古爾班通古特沙漠，高度約為2 000 m，從天山峽口進入塔里木盆地后氣團高度快速下降，氣團移動速度極快.該“東灌”氣團途經(jīng)烏魯木齊市、托克遜縣、焉耆縣、庫爾勒市等地，受局地排放源影響實現(xiàn)了反應(yīng)性氣體的長距離輸送，其占比為57.42%，因此春季塔中站反應(yīng)性氣體大部分可能由“東灌”氣流遠距離輸送而來.

夏季(2021 年7 月)到達塔中站的氣團速度較春季明顯減弱，且都集中于塔里木盆地內(nèi)部，高空氣流的移動軌跡為由西向東，從1 000 m 左右高度上轉(zhuǎn)向并做下沉運動，從東北方向到達塔中站.這與塔克拉瑪干沙漠的獨特環(huán)流形式相關(guān)，高空以西風(fēng)為主，低空以東風(fēng)、東北等為主[34].軌跡2 占比為47.50%，起源于1 000 m 左右高度，而軌跡1 和軌跡4 均起源于約2 500 m 高度.4 條軌跡均起源于天山山脈腳下的綠洲帶，這一帶分布了鐵門關(guān)市、輪臺縣、庫車市、新和縣、阿克蘇市等，夏季因旅游和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等人為活動強度較大，貢獻了較多的反應(yīng)性氣體.

春季(2022 年5 月)到達民豐站的4 條軌跡相對分散，軌跡1 占比為16.31%，起源于塔克拉瑪干沙漠內(nèi)部，從沙漠中心約800 m 高度向西運動，從西北方向到達民豐縣.軌跡2 占比為22.64%，從塔克拉瑪干沙漠西北部邊緣地帶向東運動到達民豐縣，這部分氣團經(jīng)過了和田市、于田縣等人為活動較大的地區(qū).軌跡3 占比為28.70%，起源于沙漠東南部的且末縣，向西南方向運動到達民豐縣.軌跡4 占比為32.35%，起源于沙漠中心約1 600 m 高度，有較強的下沉運動過程.綜上，軌跡2 和軌跡3 均經(jīng)過了塔克拉瑪干沙漠南緣人為活動相對集中的區(qū)域，并且垂直方向運動不明顯，可能貢獻了較多的反應(yīng)性氣體.

夏季(2021 年7 月) 到達民豐站的4 條軌跡較春季更加集中，均起源于沙漠內(nèi)部，以來自東北方向的氣團為主.沙漠中的人為活動較少，夏季的氣流軌跡多起源于沙漠中，沒有經(jīng)過和田市、且末縣等人口集中區(qū)域，因CO 等反應(yīng)性氣體與人為活動密切相關(guān)，導(dǎo)致民豐站夏季反應(yīng)性氣體體積分數(shù)小于春季.

3 結(jié)論

a)塔中站和民豐站春季、夏季反應(yīng)性氣體體積分數(shù)水平存在明顯差異，民豐站CO 體積分數(shù)整體高于塔中站，且春季CO 體積分數(shù)明顯高于夏季，可能存在較強的SO2和NO2污染現(xiàn)象.CO 平均體積分數(shù)呈民豐站春季(524.68×10-9)＞民豐站夏季(468.95×10-9)＞塔中站春季(313.42×10-9)＞塔中站夏季(133.64×10-9)的特征，且CO 體積分數(shù)受風(fēng)速影響.SO2體積分數(shù)在塔中站和民豐站差異較小，夏季SO2體積分數(shù)高于春季，呈民豐站夏季(105.22×10-9)＞民豐站春季(69.21×10-9)＞塔中站夏季(65.38×10-9)＞塔中站春季(49.98×10-9)的特征，SO2體積分數(shù)與相對濕度變化關(guān)系密切.NO2體積分數(shù)呈波動變化，春季和夏季差異較小，塔中站整體體積分數(shù)水平高于民豐站，呈塔中站春季(158.95×10-9)＞塔中站夏季(155.10×10-9)＞民豐站春季(131.58×10-9)＞民豐站夏季(127.23×10-9)的特征.NO2體積分數(shù)主要與光化學(xué)反應(yīng)相關(guān)，且與O3體積分數(shù)變化相關(guān).塔中站和民豐站存在NOx等前體物，夏季光照、相對濕度條件更有利于NOx轉(zhuǎn)化為O3的光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生，因此，夏季O3體積分數(shù)明顯高于春季.O3平均體積分數(shù)呈塔中站夏季(51.22×10-9)＞民豐站夏季(24.23×10-9)＞塔中站春季(11.90×10-9)＞民豐站春季(11.67×10-9)的特征.

b)塔中站和民豐站兩地反應(yīng)性氣體垂直廓線變化特征顯著，CO 體積分數(shù)隨著高度升高而增大.SO2多呈波動性變化，民豐站SO2體積分數(shù)垂直廓線在150 m 處有突變.NO2體積分數(shù)白天高于夜間，垂直方向上的變化存在波動，受高層光化學(xué)反應(yīng)影響呈隨高度的升高而逐漸變小的趨勢，近地面NO2出現(xiàn)累積.O3體積分數(shù)垂直廓線呈明顯的晝夜特征，塔中站在600 m 處發(fā)生O3體積分數(shù)突變.

c)春季塔中站反應(yīng)性氣體大部分可能由“東灌”氣流遠距離輸送而來；夏季到達塔中站的氣團速度較春季明顯減弱，都集中于塔里木盆地內(nèi)部，主要受到盆地北緣綠洲帶人為活動產(chǎn)生的反應(yīng)性氣體的影響.春季到達民豐站的氣團分散，其中來自盆地南緣人為活動相對集中區(qū)域的氣流貢獻了較多的反應(yīng)性氣體；夏季到達民豐站的氣流較春季更加集中，均起源于沙漠內(nèi)部，反應(yīng)性氣體體積分數(shù)與人為活動密切相關(guān)，因此民豐站夏季反應(yīng)性氣體體積分數(shù)小于春季.