多箔活化法測(cè)量BNCT中子束能譜模擬研究

吳光華,吳黃鑫,顧 龍,關(guān)興彩

(蘭州大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,甘肅 蘭州 730000)

癌癥是我國(guó)的高發(fā)疾病之一,其復(fù)發(fā)多發(fā)、浸潤(rùn)轉(zhuǎn)移非常常見(jiàn),致死率高,是我國(guó)面臨的最嚴(yán)重的公共健康問(wèn)題。硼中子俘獲治療(boron neutron capture therapy, BNCT)是一種先進(jìn)的腫瘤靶向精準(zhǔn)放射治療技術(shù),它利用中子與富集在腫瘤細(xì)胞內(nèi)的10B發(fā)生的10B(n,α)7Li反應(yīng)放出的次級(jí)粒子殺死腫瘤細(xì)胞,具有細(xì)胞級(jí)的治療精度[1]。近些年,BNCT技術(shù)因其具有靶向精準(zhǔn)、相對(duì)生物學(xué)效應(yīng)高和療程短等優(yōu)點(diǎn)而越來(lái)越受到國(guó)際粒子放療界的追捧,目前正在蓬勃發(fā)展,已建和在建的基于加速器的BNCT(accelerator-based BNCT, AB-BNCT)裝置超過(guò)20臺(tái)套[2-9],且部分裝置已在醫(yī)院臨床應(yīng)用,正步入推廣應(yīng)用階段。

BNCT技術(shù)是中子與10B相結(jié)合的二元靶向放療方式,由于中子的物理特性和生物學(xué)效應(yīng)隨著中子能量的變化而發(fā)生顯著變化,因此中子束能譜關(guān)乎BNCT的安全性和有效性,其測(cè)量對(duì)于BNCT基礎(chǔ)研究和臨床應(yīng)用至關(guān)重要。多箔活化法是一種技術(shù)簡(jiǎn)單而又非常實(shí)用的中子能譜測(cè)量方法,應(yīng)用廣泛,適用于BNCT中子束能譜測(cè)量[10]。因此,本文開(kāi)展多箔活化法測(cè)量BNCT中子束能譜的研究,選取活化箔并制作相關(guān)活化反應(yīng)的群截面,確定活化箔的優(yōu)化排列組合方式,建立解譜方法;同時(shí)利用建立的解譜方法,開(kāi)展針對(duì)基于加速器和反應(yīng)堆的BNCT中子束能譜的解譜研究,對(duì)方法的有效性和普適性進(jìn)行驗(yàn)證。

1 研究方法

1.1 多箔活化法原理

多箔活化法通過(guò)選擇一組活化截面較大且已知、半衰期長(zhǎng)短適中、共振峰能量不同、能覆蓋感興趣中子能區(qū)的活化箔來(lái)實(shí)現(xiàn)中子能譜的測(cè)量,具有對(duì)γ射線不靈敏以及因活化箔體積小而對(duì)待測(cè)場(chǎng)干擾小等優(yōu)點(diǎn)。將選取的活化箔組放置于待測(cè)場(chǎng)中,經(jīng)照射一段時(shí)間后取出,通過(guò)放射性測(cè)量獲得各活化箔的單核活化率,進(jìn)而根據(jù)單核活化率與待測(cè)中子能譜和反應(yīng)截面的關(guān)系利用適當(dāng)?shù)慕庾V算法求得待測(cè)中子能譜。

活化箔經(jīng)中子照射后的單核活化率與反應(yīng)截面和待測(cè)中子能譜滿足如下關(guān)系:

(1)

其中:I為活化箔的數(shù)量;Ri為第i個(gè)活化箔的單核活化率,s-1·atom-1;σi(E)為第i個(gè)活化箔與能量為E的中子發(fā)生(n,γ)反應(yīng)的截面,cm2;Φ(E)為待測(cè)中子能譜[11-12]。

1.2 解譜原理

活化箔的單核活化率Ri可通過(guò)對(duì)活化箔進(jìn)行放射性測(cè)量求得,反應(yīng)截面σi(E)可從相應(yīng)的評(píng)價(jià)核數(shù)據(jù)庫(kù)(如中國(guó)的CENDL、美國(guó)的ENDF、日本的JENDL等)中獲得,因此理論上通過(guò)求解式(1)即可得到待測(cè)中子能譜Φ(E),此過(guò)程即為解譜。但在利用多箔活化法測(cè)量中子能譜的實(shí)際操作中,所能采用的活化箔的數(shù)量I總是有限的,無(wú)法完全覆蓋所有能量點(diǎn),只能依靠有限的離散測(cè)量值Ri來(lái)確定中子能譜,因此解譜過(guò)程需根據(jù)能群結(jié)構(gòu)對(duì)待測(cè)中子能譜Φ(E)與反應(yīng)截面σi(E)進(jìn)行離散化處理,從而將式(1)的積分形式轉(zhuǎn)化為如下的求和形式[13]:

j=1,2,…,m

(2)

其中:Φj(E)為待測(cè)中子能譜第j個(gè)能群的平均中子通量;σi,j(E)為第i個(gè)活化箔在第j個(gè)能群內(nèi)的群截面;ΔEj為第j個(gè)能群的中子能量間隔;m為所劃分的能群數(shù)。

1.3 SAND-Ⅱ解譜

(3)

(4)

則在第k次迭代后,對(duì)第i個(gè)活化箔計(jì)算得到的總單核活化率為:

(5)

(6)

定義第i個(gè)活化箔第k次迭代后的第j個(gè)能群的權(quán)重函數(shù)為:

(7)

于是在第k次迭代時(shí),第j個(gè)能群的修正因子可表示為:

(8)

隨后利用修正因子對(duì)前次迭代后的能譜進(jìn)行修正,得到第k+1次的修正譜為:

(9)

一般,確定結(jié)束迭代的條件有如下3種[15]:

(10)

其中,εQ為預(yù)先設(shè)定的結(jié)束迭代的條件。由于隨著迭代次數(shù)的增加,Qk的下降速率逐漸減慢,故其取值應(yīng)根據(jù)活化箔的數(shù)量、單核活化率的測(cè)量精度以及反應(yīng)截面的不確定度來(lái)確定。

(11)

3) 當(dāng)?shù)螖?shù)達(dá)到一個(gè)預(yù)先設(shè)定的最大迭代次數(shù)值時(shí),隨即結(jié)束迭代并取最后一次的迭代結(jié)果為解譜結(jié)果。

以上3種條件是相互獨(dú)立的,滿足其中任意一條,迭代過(guò)程均將結(jié)束。

一般,SAND-Ⅱ解譜工作步驟如下:1) 構(gòu)造合適的能群結(jié)構(gòu);2) 建立各個(gè)活化箔在該能群結(jié)構(gòu)下的群截面數(shù)據(jù)并保存到群截面數(shù)據(jù)庫(kù)文件中;3) 將初始譜按照上述能群結(jié)構(gòu)進(jìn)行插值并保存于初始譜文件中;4) 求解各個(gè)活化箔的單核活化率并保存于單核活化率文件中;5) 調(diào)用上述3個(gè)文件,利用SAND-Ⅱ算法進(jìn)行運(yùn)算得到解譜結(jié)果。

為對(duì)解譜效果進(jìn)行評(píng)價(jià),引用平均相對(duì)偏差(average relative deviation, ARD)表示解譜結(jié)果與初始譜之間的偏差程度[16]。ARD的計(jì)算公式如下:

(12)

其中:Φj為初始譜;Φ′j為解譜結(jié)果;j為能群序號(hào)。

1.4 材料選擇

BNCT中子束通量高(≥1.0×109cm-2·s-1),主要成分是能量范圍為0.5 eV～10 keV的超熱中子(占比大于85%)[17]。因此,綜合考慮活化反應(yīng)截面、共振峰能量、半衰期、輻照和放射性測(cè)量時(shí)間、材料的可獲得性及成本、對(duì)待測(cè)場(chǎng)的干擾等因素,本文選取了InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、W、Sc等7種材料作為活化箔,規(guī)格參數(shù)列于表1。

表1 活化箔的規(guī)格參數(shù)

1.5 群截面數(shù)據(jù)制作

在進(jìn)行單核活化率計(jì)算時(shí)涉及各活化箔的群截面σi,j(E)的確定,故需要將核數(shù)據(jù)庫(kù)的原始截面數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為滿足需求的群截面數(shù)據(jù)。本文選擇將中子能區(qū)(10-11～20 MeV)劃分為640個(gè)能群的結(jié)構(gòu)[13],這樣可將共振能區(qū)劃分得更詳細(xì),以有效減小制作的群截面數(shù)據(jù)的偏差。本文采用NJOY程序[18]制作640群截面數(shù)據(jù):首先對(duì)ENDF/B-Ⅶ.1數(shù)據(jù)庫(kù)的原始截面數(shù)據(jù)進(jìn)行線性化處理,然后進(jìn)行反應(yīng)截面的共振重造、多普勒展寬[19]等處理,最后獲得滿足要求的640群截面數(shù)據(jù)?；谏鲜鋈航孛鏀?shù)據(jù)制作方法,本文制作了表1中7個(gè)活化反應(yīng)的640群截面數(shù)據(jù),作為例子,圖1給出了139La(n,γ)140La反應(yīng)的640群截面及其原始截面。表2給出了在相同中子能譜活化下分別使用原始截面與640群截面計(jì)算得到的表1中各活化箔的單核活化率之比Rinitial/R640,結(jié)果表明,制作的640群截面與原始截面吻合。

圖1 139La(n,γ)140La反應(yīng)的640群截面與原始截面

表2 各活化箔在相同中子能譜活化下的Rinitial/R640

1.6 MCNP模擬

本文利用MCNP程序[20]模擬計(jì)算表1中各活化箔經(jīng)BNCT中子束照射后的單核活化率Ri,計(jì)算模型如圖2所示。模擬計(jì)算時(shí),BNCT中子束被簡(jiǎn)化為單一方向發(fā)射的均勻面源,半徑為5 cm;活化箔組被放置于距離面源2 cm的位置處,與面源等中心;用F4卡計(jì)算平均中子通量;數(shù)據(jù)庫(kù)采用ENDF/B-Ⅶ.1;入射中子數(shù)為5×109。

圖2 計(jì)算模型

2 結(jié)果與討論

2.1 活化箔排列順序確定

圖3 一種基于p-7Li反應(yīng)的AB-BNCT中子束的初始譜與理想解譜結(jié)果

表3 各活化箔的Rideal與不同排列方案的Rorder及其比值

表4 理想解譜結(jié)果與不同排列方案的解譜結(jié)果的平均相對(duì)偏差

在利用多箔活化法測(cè)量中子能譜時(shí),通常是將多個(gè)活化箔疊放成1個(gè)活化箔組,同時(shí)置于待測(cè)中子場(chǎng)中進(jìn)行照射。因此,活化箔的排列順序必然會(huì)影響各活化箔的單核活化率,進(jìn)而對(duì)解譜結(jié)果產(chǎn)生影響。為評(píng)估活化箔的排列順序?qū)庾V結(jié)果的影響,確定活化箔的優(yōu)化排列組合方式,首先,本文參考文獻(xiàn)[22]使用的活化箔排列順序,擬定了排列方案1,將活化箔按照共振峰能量由小到大的順序排列,即采用InAl、AuAl、W、LaAl、MnNi、CuAl、Sc的排列順序,如圖4a所示;其次,擬定了排列方案2,將活化箔按照Rideal由大到小的順序排列,即采用AuAl、InAl、W、MnNi、LaAl、CuAl、Sc的排列順序,如圖4c所示;再次,擬定了排列方案3,將活化箔按照Rideal由小到大的順序排列,即采用Sc、CuAl、LaAl、MnNi、W、InAl、AuAl的排列順序,如圖4e所示。

2.2 BNCT中子束能譜解譜

a——基于p-7Li反應(yīng)的AB-BNCT中子束;b——基于D-T反應(yīng)的AB-BNCT中子束;c——THOR的BNCT中子束;d——KUR的BNCT中子束

表5 不同BNCT中子束能譜解譜結(jié)果的平均相對(duì)偏差

需指出,本文中的解譜結(jié)果是根據(jù)MCNP模擬計(jì)算結(jié)果推導(dǎo)出來(lái)的,且模擬計(jì)算過(guò)程中并未考慮活化截面的不確定度。在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中,影響解譜結(jié)果的因素有很多,如幾何測(cè)量的不確定度、活化箔稱重的不確定度、活化箔中可活化核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)的不確定度、高純鍺探測(cè)器絕對(duì)效率的不確定度、特征γ射線峰計(jì)數(shù)的不確定度、時(shí)間記錄的不確定度、環(huán)境溫度等。因此,在未來(lái)的工作中,將利用BNCT裝置(如蘭州大學(xué)的AB-BNCT裝置)對(duì)本文建立的多箔活化法測(cè)量BNCT中子束能譜方法開(kāi)展實(shí)驗(yàn)研究。

3 結(jié)論

中子束能譜測(cè)量關(guān)乎BNCT的安全性和有效性,對(duì)于BNCT基礎(chǔ)研究和臨床應(yīng)用至關(guān)重要。本文開(kāi)展了利用多箔活化法測(cè)量BNCT中子束能譜的模擬研究,建立了相關(guān)解譜方法。本文選取了InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、W、Sc等7種材料作為活化箔,制作了相關(guān)活化反應(yīng)的640群截面數(shù)據(jù),確定了7種活化箔的優(yōu)化排列順序,沿中子束入射方向依次為W、InAl、AuAl、LaAl、MnNi、CuAl、Sc。基于建立的解譜方法,本文分別對(duì)基于p-7Li和D-T反應(yīng)的AB-BNCT中子束和THOR、KUR的BNCT中子束進(jìn)行了解譜研究,結(jié)果表明,各BNCT中子束能譜解譜結(jié)果的平均相對(duì)偏差分別為3.73%、4.73%、7.04%和5.24%,說(shuō)明解譜結(jié)果與初始譜符合良好,解譜效果好,可滿足實(shí)際應(yīng)用需求。本文建立的多箔活化法測(cè)量中子能譜方法有效性和實(shí)用性強(qiáng)、普適性好,為將來(lái)BNCT中子束能譜測(cè)量提供了一種可行方案,應(yīng)用前景光明。