高黏流體液滴形成機理研究

段潤澤　張曉磊　馮紫薇　趙若霖　楊華　劉聯勝

摘要 制藥業(yè)是我國重點發(fā)展的領域，滴丸制劑是制藥業(yè)發(fā)展中的一種制備類型，高品質滴丸的研發(fā)引起了眾多制藥企業(yè)的興趣。本文通過數值計算的方法對滴丸（高黏液滴）的形成進行研究，探討滴丸形成的機理，研究滴頭壁厚、液體入口速度、液體密度、表面張力及黏度等參數對滴丸形成的規(guī)律，研究發(fā)現：頸縮線斷裂是形成滴丸的主要原因；壁面厚度對滴丸形成過程中液體浸潤有一定的影響；隨著入口速度和液體表面張力的增加，滴丸體積隨之增加。然而隨著液體密度和黏度的增加，滴丸體積逐漸減小。

關 鍵 詞 滴丸體積；壁面厚度；滴頭直徑；頸縮線斷裂

中圖分類號 TQ021? ? ?文獻標志碼 A

Study on the formation mechanism of high viscous fluid droplets

DUAN Runze ZHANG Xiaolei FENG Ziwei ZHAO Ruolin YANG Hua LIU Liansheng

（1. School of Energy and Environmental Engineering， Hebei University of Technology， Tianjin 300401， China; 2. Hebei Key Laboratory of Thermal Science and Energy Clean Utilization， Tianjin 300401， China）

Abstract Pharmaceutical manufacturing industry is a key development field in China. Pill preparation is a preparation type in the development of the traditional Chinese medicine. The research and development of high quality pills have aroused the interests of many pharmaceutical enterprises. In this paper， the influence of the emitter wall thickness， liquid inlet velocity， liquid density， surface tension and viscosity on droplet formation were numerically studied. The results indicated that the fracture of necking line fracture is the main reason for droplet formation. The wall thickness has a certain impact on the liquid infiltration during droplet formation. Droplet volume increases with the increase of the inlet velocity and liquid surface tension. However， with the increase of the liquid density and viscosity， the droplet volume decreases gradually.

Key words dropping pill volume; wall thickness; emitter diameter; neckline fracture

0 引言

液滴的形成被廣泛用于工業(yè)、農業(yè)及制藥等領域，不同領域對于液滴的要求不同，而在制藥領域中，由于藥丸需要精確的劑量，并且藥種不同，藥的服用量也不同，使得藥丸的質量不同，這就要求在制備過程必須嚴格控制其重量和圓整度，這對藥丸制備帶來一定的困難。一般滴丸的制備常采用擠壓滾圓法，球型成型機制丸法和液體滴制法等，但是擠壓滾圓法和球型成型機制丸法對材質要求比較高，如果藥物是一些高溫的液漿時，這兩種方法更是無能為力，因此液體滴制法成為滴丸制備過程中常用的方法。液體滴制法的特點是藥物含量均勻度高、成本低、操作簡單、生產效率高、粒徑調整范圍大（只需更換不同孔徑的滴頭）等。但是目前的滴制設備也存在一些不足之處，在生產過程中常常會出現圓整度不好，出現尾椎粒，不符合國家制藥標準；因此有必要對滴丸的形成過程及影響規(guī)律進行研究。

對于液滴的形成許多學者已經有了大量的研究，Rayleigh[1-2]早期對液滴的形成進行了研究，并建立了理論模型——Rayleigh不穩(wěn)定時間模式，之后研究者都是在此基礎上對液滴的形成進行了研究。Weber[3]在Rayleigh理論的基礎上增加了黏性的影響。Sterling等[4]考慮了滴頭出口速度的分布情況，對該理論做了進一步的完善。Keller等[5]認為時間模式并不能從根本解決液滴的形成問題，并提出了空間模式。

以上的研究主要采用線性方法對液滴形成過程中不穩(wěn)定進行了研究，但是液滴形成是一個復雜的非線性過程，Wang[6]在Rayleigh理論的基礎將其發(fā)展為非線性模型，更好地闡述液滴形成的過程。Xu等[7]采用數值計算的方法對毛細管中液滴的形成進行了研究，發(fā)現We數是導致液滴伸長和頸縮的原因，Subramani等[8]也得到了相似的結論。Eggers等[9]通過對一維方程的推導，得到了液滴形成的輪廓，并將液滴的形成分為3個階段。劉華敏[10]、林培峰等[11]和賀麗萍等[12]通過數值計算的方法分析了液滴形成過程中內部壓力場和速度場，發(fā)現影響液滴形態(tài)的主要因素是滴頭直徑，其次是液體物性，內部壓力和速度波動具有相似性，沿液滴中心線壓力逐漸增大。楊敏官等[13]對入口速度周期變化時液滴形成進行了數值計算，發(fā)現接觸角越小，液滴的速度越快。

從以上文獻可以看出，雖然目前對液滴形成過程已經有大量研究[14-19]，但是由于液體內部動力的復雜性、自由表面運動的多樣性，液滴的演化過程以及形成機理依舊很難精準預測，所以有必要對液滴的形成機理進行研究。本文通過數值計算的方法對液滴的形成進行研究，探討液滴形成的機理，研究滴頭壁厚、液體入口速度、液體密度、表面張力及黏度等參數對液滴形成的規(guī)律。

1 模型介紹

1.1 數值模型

本課題采用流體體積模型（Volume of Fluid）對液滴的形成進行數值計算。

1.2 試驗系統(tǒng)

1.3 網格無關性驗證

該驗證過程選擇4種不同大小的正方形網格進行對比，分別為0.2 mm×0.2 mm，0.1 mm×0.1 mm，0.05 mm×0.05 mm，0.025 mm×0.025 mm，與之對應的網格數量分別為1 495，5 980，23 920，95 680。模擬液體為質量分數60%的甘油水溶液，黏度系數為10.83 mPa·s，表面張力系數為70 mN·m^-1，密度為1 140 kg·m^-3，入口速度為0.01 m·s^-1，滴頭內徑為3.2 mm。

圖4 a）為4種不同尺寸網格中液體體積隨時間的變化曲線。在0 ～ 0.7 s內，4種大小的網格產生的曲線重疊在一起，表明單位時間內流入模型中的液體量是一致的。隨著時間的推移，0.2 mm×0.2 mm網格中的液滴最先開始離開控制體，隨后依次是0.1 mm×0.1 mm、0.05 mm×0.05 mm和0.025 mm×0.025 mm網格。對比4種大小的網格0.2 mm×0.2 mm、0.1 mm×0.1 mm、0.05 mm×0.05 mm、0.025 mm×0.025 mm，產生的主液滴體積分別為47.6 mm³、50 mm³、50.9 mm³、51mm³，0.05 mm×0.05 mm網格和0.025 mm×0.025 mm網格的模擬結果基本一致。

圖4 b）為不同網格大小下模型中液相平均速度與射流時間的關系，反應了不同時間液體的平均速度大小隨時間的變化。由圖可知，0.2 mm×0.2 mm網格的液相平均運動速度遠高于其他3種網格，0.025 mm×0.025 mm和0.05 mm×0.05 mm網格的液相平均速度曲線基本一致。

從研究射流中液滴形成的角度考慮，0.05 mm×0.05 mm和0.025 mm×0.025 mm的網格都可以滿足模擬該情況下液滴的形成過程。兩者從空間和時間的角度來看，模擬的結果基本一致。在相同計算機運算能力下，0.025 mm×0.025 mm網格計算用時遠高于0.05 mm×0.05 mm網格。綜合考慮，本文中模擬部分采用控制體為0.05 mm×0.05 mm的網格，即網格數為95 680的模型。

2 結果與討論

2.1 模型驗證

本文將數值模擬結果和試驗結果進行對比來驗證數值模擬結果的準確性。試驗采用滴頭外徑尺寸4 mm，內徑尺寸3.3 mm。液體為質量分數60%的甘油水溶液，黏度為10.83 mPa·s，表面張力系數為69.34 mN·m^-1，密度為1 140 kg·m^-3，入口速度為0.01 m·s^-1。

圖5為對比模擬與試驗在不同時間下對應的液滴圖。如圖所示，模擬和試驗在相同時間節(jié)點下，液滴尺寸、頸縮線長度、生成伴隨液滴、液滴成長過程等宏觀形態(tài)上基本一致，可以證明數值模擬能夠反應液滴形成過程的規(guī)律，驗證了數值模擬的可行性。

圖5中，液滴形成過程分為3個階段，從開始到圖5b），t = 0 s到t = 0.61 s為液滴成長階段，該階段所用時間最長；圖5b）到圖5e），t = 0.61 s到t = 0.752 21 s為頸縮階段，可以觀察到頸縮線逐漸拉長、變細；在圖5e），t? =0.752 21 s時刻，頸縮線下端與主液滴連接處發(fā)生斷裂，主液滴脫離，隨后頸縮線上端也發(fā)生斷裂，由于表面張力作用，頸縮線中的液體形成了伴隨液滴，于此同時在滴頭出口處下一個液滴處于液滴成長階段。

2.2 液滴形成過程流線、速度場及壓力場分析

為研究液滴形成規(guī)律，選取滴頭內徑3.2 mm，表面張力70 mN·m^-1，黏度10 mPa·s，密度1 100 kg·m^-3，入口速度0.01 m·s^-1工況下液滴形成過程進行速度場、流場、壓力場分析。

圖6為液滴形成過程中速度分布。液滴中心線左側是各個時間節(jié)點的流線圖，速度場圖與其等值線在中心線右側。在圖6a），t = 0.5 s時從滴頭流出的液體沿液滴的外壁面向下運動，當達到液體下端時在底部中心向上方回流，則有渦旋在液體中沿曲率半徑方向形成，左半區(qū)域旋向為逆時針。在此時，氣液交界面速度僅為0.03 m?s^-1，為速度最大值，液體整體運動的速度是較慢的。宏觀上液體形態(tài)變化不大。圖6b）到圖6c），t = 0.725 s到t = 0.75 s時，滴頭出口處出現渦旋，液滴因重力向下運動，且有液體不斷流入液滴，重力不斷增大，當表面張力和黏性力無法維持曲率時，在圖6c），t =0.75 s時出現頸縮。從圖6b）到圖6e），t = 0.75 s到t = 0.763 23 s滴頭出口處的渦旋漸漸擴散增大，周圍空氣受到影響，由于周圍空氣的運動會被流體運動所帶動。在這個過程中，頸縮線由于受下方液體的重力，拉長變細，頸縮線部位的液體不斷加速運動，頸縮線與液滴連接處為流速最大值。

液滴形成過程的壓力場模擬結果如圖7所示，壓力值為總壓。由圖7a）到圖7c），t = 0.5 s到t = 0.75 s液體流出滴頭，頸縮線漸漸形成并逐漸發(fā)展變細，由圖可以清楚看到，液體壓力由上到下層層增大，最下沿為壓力最大值75 Pa，到圖7d），t = 0.760 84 s時，頸縮線受下部液體的重力，被拉長變細。壓力最大處為頸縮線最細處，為220 Pa，沿此處向上、下兩端，壓力值逐漸減小。

2.3 滴頭壁面厚度對液滴形成的影響

在研究液滴形成過程中發(fā)現，滴頭壁厚對浸潤效果、液滴的體積有一定的影響。對不同滴頭出口壁面厚度對上述參數的影響進行研究。分別選擇壁厚為0.1 mm、0.2 mm、0.4 mm、0.6 mm、0.8 mm、1.0 mm，其余參數不變，如表1所示。

在射流過程中，液體會接觸滴頭出口的下表面，出現浸潤現象。由于氣、液、固相互作用，浸潤現象因壁厚的不同而發(fā)生變化。因此，有必要研究壁厚對浸潤現象的影響。

定義浸潤長度LR為氣液交界面與滴頭下表面的接觸點到滴頭內壁面的距離，如圖8所示。

圖9是壁面厚度分別為0.1 mm、0.2 mm、0.4 mm、0.6 mm、0.8 mm、1.0 mm時浸潤長度LR隨時間的變化曲線。由圖可以看出，在達到各自的壁面厚度之前，不同壁面厚度下液滴浸潤長度[LR]曲線是重疊的。0.1 mm、0.2 mm、0.4 mm、0.6 mm的壁面厚度曲線在達到各自的壁面厚度前浸潤長度在一段時間內保持不變，之后急劇下降。0.8 mm、1.0 mm的壁面厚度曲線是完全重疊的，浸潤長度[LR]達到最大值，也即臨界值0.687 mm，壁面厚度并沒有限制浸潤長度[LR]的增長。

總結對比發(fā)現，滴頭壁厚對浸潤長度的影響存在兩種情況，壁面厚度0.687 mm是對浸潤長度影響的臨界值，當壁面厚度小于0.687 mm時，浸潤長度先增加，由于受壁面厚度限制，增加到壁面厚度的長度后一段時間保持不變，后急劇減小。以壁厚0.4 mm的浸潤長度[LR]曲線為例，圖10中A、B、F、D、E分別對應圖11壁厚0.4 mm液滴生成過程浸潤情況圖中的未浸潤階段、增長階段、浸潤受阻階段、縮短階段以及斷裂階段。未浸潤階段，浸潤長度[LR]始終為0，液體不接觸滴頭下表面；增長階段，流出滴頭的液體形態(tài)漸漸增大，浸潤長度[LR]隨之增長。當浸潤長度[LR]達到壁面厚度0.4 mm，進入浸潤受阻階段，浸潤長度受壁面厚度的約束無法繼續(xù)增長，但滴頭下方的液滴會繼續(xù)發(fā)展?？s短階段，液滴形態(tài)漸漸拉長，出現頸縮線，頸縮線懸掛著液滴，液滴漸漸向下方移動，使浸潤長度[LR]迅速縮短。進入斷裂階段，頸縮線被液滴迅速拉長、拉細，頸縮線中部液體分別向上下兩端移動，直至頸縮線斷裂，液滴產生，浸潤長度LR緩慢下降。

當壁面厚度大于等于0.687 mm時，浸潤長度都增加到0.687 mm后下降，不再受壁面厚度的影響。如圖12所示，以壁厚1.0 mm的浸潤長度LR曲線為例，與壁厚0.4 mm的浸潤長度曲線相比，沒有浸潤受阻階段，增長階段之后進入轉折階段，在轉折階段，浸潤長度緩慢增長，直到到達臨界值0.687 mm，維持不變之后緩慢下降。壁厚1.0 mm的C轉折階段比壁厚0.4 mm的F浸潤受阻階段占用時間更短，因為壁厚1.0 mm時液體在滴頭下表面自由發(fā)展，壁厚0.4 mm時壁面厚度限制液體在滴頭下表面的浸潤效果，所以用時更長。圖13為壁厚1.0 mm液滴生成過程浸潤情況圖。

圖14表示的是液滴的體積隨著壁面厚度變化的曲線。可以看出，當壁厚小于臨界值0.687 mm時，液滴的體積會隨著壁面厚度的增大而增大，在壁面厚度大于臨界值之后，液滴的體積將保持不變。壁厚發(fā)生變化將直接影響浸潤長度，從而對斷裂時間產生影響。滴頭的內徑和流速是不變的，液體體積流量不發(fā)生改變。當僅改變壁面厚度時，液體的形態(tài)是相似的，并且噴射時間越長，在頸縮線斷裂前，就會有更多的液體流進下方的液滴中。

2.4 入口速度對液滴形成的影響

圖15探究入口速度對液滴形成的影響?？梢钥闯觯谌肟谒俣容^低情況下，頸縮線直徑在豎直方向上變化緩慢。之后，頸縮線隨著入口速度的增加，上部漸漸變寬，趨于與滴頭出口處液體相融，整體形成倒圓錐狀。當入口速度超過0.04 m/s時，則變?yōu)樯淞鳡顟B(tài)。

液滴體積隨入口速度變化的折線圖如圖16所示，液滴體積隨入口速度的增加而增加。因為當只有入口速度是變量，其他條件不變時，液體體積流量會隨著入口速度的增大而增大，更多的液體在頸縮線斷裂前流入液滴，所以液滴體積增加。

2.5 密度對液滴形成的影響

密度對液滴體積的影響如圖17所示，液滴體積隨著液體密度的增加而減小。在相同條件下，頸縮線為下部液體提供的拉力是相同的，重力相同時，密度大的液體，體積較小，所以密度大的液體比密度小的液體的頸縮線先斷裂。所以，密度增加，液滴體積減小。但如果密度過大，頸縮線斷裂時間提前，相同條件下，流入液滴的液體體積越來越少，無法形成液滴，最終演變?yōu)樯淞鳡顟B(tài)。

2.6 表面張力對液滴形成的影響

表面張力對液滴體積的影響如圖18所示，隨著表面張力的增加，液滴體積增加。表面張力在液滴形成過程中對液滴表面產生類似于向內的拉力作用，較大的表面張力可以使較大的液滴不發(fā)生破碎。但表面張力并不是無限增大，當表面張力過大時，較大的內應力會使滴頭上的液體難以形變，進而無法觀察到液滴形成過程。

2.7 黏度對液滴形成的影響

黏度對液滴體積的影響如圖19所示，隨著黏度增大，液滴體積減小，但是變化很小，黏度從5 mPa·s增加到50 mPa·s，液滴體積僅僅從57.7 mm3減小到56.8 mm3。但如果黏度過大，會大大增加液體內部的黏滯力，使液體難以從滴頭落下，進而無法觀察到液滴形成過程。

2.8 滴頭內徑對液滴形成的影響

圖20探究滴頭內徑對液滴形成的影響。圖21是液滴體積隨滴頭內徑變化的曲線，滴頭內徑增大，液滴體積隨之增大。滴頭內徑決定頸縮線長度和滴頭下部倒圓錐狀液體體積，滴頭內徑越大，滴頭下部倒圓錐狀液體體積與頸縮線長度越大，頸縮線對液滴的拉力就越大，更多的液體進入液滴，所以液滴體積增大。但滴頭內徑并非可以無限增大，相同條件下，滴頭內徑過大，會使體積增大的倒圓錐狀液體在滴頭處難以維持，進而轉變?yōu)樯淞鳡顟B(tài)。

3 結論

射流中液滴的生成機理的研究對醫(yī)藥制備的發(fā)展具有深遠意義。本文通過數值計算的方法對滴丸（液滴）的形成進行深入研究。

本文先對數值模擬的可行性進行了判定，然后采用數值模擬的方式對液滴形成過程進行速度場、流場、壓力場分析。對壁厚、入口速度、密度、表面張力、黏度及滴頭內徑對射流中液滴形成的影響進行了研究與分析。主要結果如下：

1）通過對流線、速度場分析發(fā)現，液滴在形成過程中液體內一直有渦旋存在，頸縮線最細處液體運動速度最大。通過壓力場分析，壓力最大處為頸縮線最細處。

2）對于本次研究工況而言，得到壁厚的臨界值為0.687 mm，發(fā)現當壁厚小于該值時，隨著壁厚的增加液滴體積也隨之增加，而當壁厚大于該值時，壁厚的增長將不再對液滴生成產生影響。

3）液滴體積隨著入口速度、表面張力、滴頭內徑增加而增加，隨密度、黏度增加而減小。

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