用于不穩(wěn)定核性質(zhì)研究的激光共振電離技術(shù)

胡晗睿 郭洋帆 楊曉菲 白世偉

（北京大學(xué)物理學(xué)院和核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100871）

不穩(wěn)定原子核大多處于核素版圖尚未開發(fā)的區(qū)域，展現(xiàn)出豐富的結(jié)構(gòu)現(xiàn)象，如暈結(jié)構(gòu)、殼演化以及形狀共存等，相關(guān)測(cè)量不斷挑戰(zhàn)原有的核結(jié)構(gòu)圖像和理論模型。因此，針對(duì)不穩(wěn)定核的研究是國際上核物理基礎(chǔ)研究的前沿?zé)狳c(diǎn)之一［1-4］。隨著國際范圍內(nèi)的放射性核束（Radioactive Ion Beam，RIB）裝置的升級(jí)和下一代RIB 裝置的發(fā)展，如瑞士歐洲核子中心（European Organization for Nuclear，CERN）的ISOLDE（Isotope Separator On-Line DEvice）［5］、日本理化學(xué)研究所（RIkagaku KENkyusho/Institute of Physical and Chemical Research，RIKEN）的RIBF（Radioactive Isotope Beam Factory）［6］、美國密歇根州 立 大 學(xué) 的 FRIB（Facility for Rare Isotope Beams）［7］、德 國 重 離 子 研 究 中 心（GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH，GSI）的 FAIR（Facility for Antiproton and Ion Research）［8］、中國近代物理研究所的HIAF（High Intensity heavy-ion Accelerator Facility）［9］等，更多遠(yuǎn)離β 穩(wěn)定線的豐中子/豐質(zhì)子核素將被產(chǎn)生，為進(jìn)一步通過各種實(shí)驗(yàn)手段研究不穩(wěn)定核性質(zhì)和奇特結(jié)構(gòu)提供了重要條件。

目前，有多種研究不穩(wěn)定核的實(shí)驗(yàn)探測(cè)方法和技術(shù)，典型的如核反應(yīng)、核衰變和基本性質(zhì)測(cè)量等，在國際各RIB裝置上廣泛應(yīng)用［1］。不同實(shí)驗(yàn)探測(cè)技術(shù)對(duì)不穩(wěn)定核的研究也依賴于產(chǎn)生放射性核束的方式。RIB 裝置產(chǎn)生不穩(wěn)定核束的方式主要分為兩類：在線同位素分離法（Isotope Separator On-Line，ISOL）和 彈 核 碎 裂 法（Projectile Fragmentation，PF）［2］。ISOL方法是用輕粒子（如p，D等）束轟擊厚靶發(fā)生核反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物在離子源中被電離后提取并靜電加速，形成幾十keV的不穩(wěn)定核束。PF方法利用高能重離子束（幾十或幾百M(fèi)eV·u-1）轟擊薄靶發(fā)生彈核碎裂反應(yīng)，產(chǎn)生高能的放射性核束。

激光核譜技術(shù)是測(cè)量不穩(wěn)定原子核基本性質(zhì)的有力工具之一［10-12］，主要是針對(duì)低能放射性核束的高精度測(cè)量，因此，大多數(shù)應(yīng)用在ISOL 型放射性核束裝置上［13-14］。激光核譜技術(shù)通過測(cè)量不穩(wěn)定核的原子、離子或分子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜，可以核模型無關(guān)地精確提取原子核的自旋、磁矩、電四極矩以及電荷半徑等基本性質(zhì)，已經(jīng)在不穩(wěn)定核性質(zhì)和奇特結(jié)構(gòu)研究中發(fā)揮著重要作用［2，11］。激光核譜技術(shù)主要通過激光誘導(dǎo)熒光和激光共振電離兩種方法來測(cè)量原子、離子或分子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜?；谶@兩類方法，國際上發(fā)展了多種激光核譜實(shí)驗(yàn)技術(shù)，典型的有基于熒光探測(cè)的共線激光譜技術(shù)和基于激光共振電離的在源激光譜技術(shù)。其中共線激光譜是在激光束和放射性核束共線前提下，通過多普勒調(diào)諧法共振激發(fā)離子或原子后探測(cè)退激熒光來獲得待測(cè)離子或原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜［2，15］。此方法有效壓制了多普勒展寬，可以實(shí)現(xiàn)超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的高分辨測(cè)量，因此可以用于核素版圖中各質(zhì)量區(qū)不穩(wěn)定核的研究［2］。而采用激光共振電離的在源激光譜具有更高的探測(cè)靈敏度，但由于受到多普勒展寬或碰撞展寬的限制，其分辨率較低，很難測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)分裂較小的輕質(zhì)量核區(qū)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜，目前主要應(yīng)用于重質(zhì)量核區(qū)原子核性質(zhì)的研究［2］。激光共振電離技術(shù)不僅可以用于不穩(wěn)定核的性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的前沿基礎(chǔ)研究，還有多方面的應(yīng)用潛力，如激光離子源［16］、醫(yī)用同位素生產(chǎn)［17］等。近年來新發(fā)展的結(jié)合共線技術(shù)的共線共振電離譜方法取得突破性進(jìn)展，同時(shí)實(shí)現(xiàn)了不穩(wěn)定核的高分辨和高靈敏度測(cè)量，正在核素版圖大質(zhì)量范圍內(nèi)不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究中發(fā)揮著重要作用［18-19］。近期，此方法也首次成功應(yīng)用于含不穩(wěn)定核的放射性分子譜測(cè)量，為核結(jié)構(gòu)、核天體和基本對(duì)稱性等研究提供了新的途徑和機(jī)遇［20-21］。

本文主要聚焦于激光共振電離方法及其應(yīng)用。文章將從激光共振電離的原理出發(fā)，詳細(xì)介紹國際上已經(jīng)發(fā)展的多類共振電離激光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù)，如熱腔在源共振電離譜、在線氣室與在線噴注共振電離譜、輻射探測(cè)共振電離譜以及共線共振電離譜技術(shù)等。文章最后將結(jié)合國內(nèi)激光核譜技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀，討論在國內(nèi)現(xiàn)有和下一代放射性核束裝置上的應(yīng)用前景。

1 激光共振電離的基本原理

激光共振電離法的基本原理如圖1 所示，即利用多步激光將原子核外的電子逐步共振激發(fā)并電離。圖1 同時(shí)給出了激光共振電離的三種常用方式：非共振電離、共振電離與場(chǎng)電離［2］。其中，非共振電離的最后一步是利用固定頻率的高功率激光將電子激發(fā)到電離勢(shì)以上。共振電離是通過頻率連續(xù)可調(diào)的多步激光將電子共振激發(fā)到自電離態(tài)。場(chǎng)電離是通過多步激光將原子共振激發(fā)到里德堡態(tài)形成里德堡原子，處于里德堡態(tài)的原子很容易被靜電場(chǎng)電離或熱電離。這是由于里德堡原子中存在距離原子實(shí)很遠(yuǎn)的結(jié)合松散的價(jià)電子（極低的結(jié)合能），很容易被碰撞或者受外場(chǎng)擾動(dòng)而電離。實(shí)驗(yàn)上通過直接探測(cè)被電離的離子、或探測(cè)電離后離子的衰變產(chǎn)物、或采用高靈敏度的離子阱探測(cè)電離的離子，與共振激發(fā)的激光頻率的關(guān)系（如圖1 中第一步激光的頻率ν1）來獲得超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。

圖1 激光共振電離的原理和三種測(cè)量方式：非共振電離、共振電離和場(chǎng)電離Fig.1 Sketch of laser resonance ionization and the corresponding schemes, including non-resonant ionization,resonant ionization, and field ionization

實(shí)際上最常用的方法還是非共振電離，這是由于并非所有待測(cè)元素都可找到合適的自電離態(tài)。但由于非共振電離的最后一步需要高功率激光來實(shí)現(xiàn)高效率電離，強(qiáng)激光會(huì)直接電離由于碰撞激發(fā)已處于高激發(fā)態(tài)的待測(cè)原子或者雜質(zhì)原子，造成大量探測(cè)本底，極大地影響實(shí)驗(yàn)測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的靈敏度。場(chǎng)電離被認(rèn)為是進(jìn)一步提高實(shí)驗(yàn)探測(cè)靈敏度的方式之一。圖2給出共振電離激光譜實(shí)驗(yàn)中常用的兩種場(chǎng)電離模式。其中圖2（a）描述了幾十keV的里德堡原子束在進(jìn)入一高電場(chǎng)時(shí)，感受到突然增大的電場(chǎng)強(qiáng)度（大的電場(chǎng)梯度）后，被電離成離子［22］。圖2（b）中則是指在熱腔的在源共振電離譜技術(shù)中，處于里德堡態(tài)的原子被碰撞電離的示意圖［23］。

圖2 場(chǎng)電離原理以及兩種場(chǎng)電離方式的示意圖(a) 電場(chǎng)電離示意圖，(b) 熱電離示意圖Fig.2 Schematic of the two field ionization approaches(a) Electric field ionization, (b) Thermal ionization

2 在源型共振電離激光實(shí)驗(yàn)技術(shù)

激光共振電離方法的高效率和高元素選擇性首先促進(jìn)了ISOL 型放射性核束裝置上激光離子源的發(fā)展。這種離子源在20 世紀(jì)80 年代最早在俄羅斯的IRIS（Investigation of Radioactive Isotopes on Synchrocyclotron）放射性核束裝置上實(shí)現(xiàn)，產(chǎn)生了Yb（Z= 70）、Nd（Z= 60）和Ho（Z= 67）等放射性同位素［24］。不久之后，此方法很快就被應(yīng)用到CERN的ISOLDE 裝置RILIS（Resonance Ionization Laser Ion Source）［25］和加拿大粒子與核物理國家實(shí)驗(yàn)室（Canada's National Laboratory for Particle and Nuclear Physics，TRIUMF） 的 ISAC （Isotope Separation and ACceleration）裝置TRILIS（TRIUMF Resonance Ionization Laser Ion Source）［26］。同一時(shí)期，結(jié)合反應(yīng)靶源與共振電離方法的激光譜技術(shù)被直接用于測(cè)量放射性核束對(duì)應(yīng)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜，從而研究其基本性質(zhì)和結(jié)構(gòu)［2，27］。發(fā)展至今，此方法已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)產(chǎn)額遠(yuǎn)低于1 pps（particles per second）的不穩(wěn)定原子核的基本性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究［28-29］。然而，結(jié)合反應(yīng)靶源的共振電離譜（Resonance Ionization Spectroscopy，RIS）技術(shù)測(cè)量的譜線分辨率受限于離子源的環(huán)境和條件（如溫度、壓力等），通常在GHz以上［30］。目前，國際上利用不同的放射性核素反應(yīng)靶源發(fā)展的在源型共振電離激光譜技術(shù)有熱腔在源（Hot-cavity in-source）共振電離譜，在線氣室（In-gas-cell）與在線噴注（In-gas-jet）共振電離譜和輻射探測(cè)共振電離譜（RAdiation Detected Resonance Ionization Spectroscopy，RADRIS）。圖3定性給出了幾種在源型共振電離譜技術(shù)的探測(cè)靈敏度和分辨率，可以看出，分辨率均在GHz 以上，靈敏度均可實(shí)現(xiàn)低于10 pps。值得一提的是，這種在源激光譜往往需要和高靈敏度的探測(cè)方法（如衰變粒子探測(cè)、高靈敏度離子阱探測(cè)）結(jié)合，才能實(shí)現(xiàn)更高靈敏度（低于1 pps）的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜測(cè)量。下文將舉例詳細(xì)介紹上述幾類在源型共振電離譜技術(shù)。

圖3 幾種共振電離譜技術(shù)靈敏度和分辨率的對(duì)比圖Fig.3 Comparison of the sensitivity and resolution achieved via different RIS techniques

2.1 熱腔在源共振電離譜

熱腔在源共振電離譜技術(shù)最早由Alkhazov 等在ISOL 型放射性核束裝置IRIS 的激光離子源基礎(chǔ)上發(fā)展起來，實(shí)現(xiàn)了對(duì)豐質(zhì)子154-156Yb同位素的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的測(cè)量，并驗(yàn)證了此方法可以測(cè)量產(chǎn)額低至1~10 pps 的核素［24，31］。目前，此熱腔在源共振電離譜技術(shù)已廣泛應(yīng)用于ISOL型放射性核束裝置上。ISOL 裝置通過高能輕離子（如質(zhì)子）撞擊厚靶發(fā)生核反應(yīng)。反應(yīng)產(chǎn)物通常被阻停在厚靶內(nèi)，當(dāng)厚靶被加熱到2 000 K以上時(shí)，反應(yīng)產(chǎn)物可從厚靶中擴(kuò)散出來并進(jìn)入離子源。在離子源內(nèi)，實(shí)驗(yàn)感興趣的反應(yīng)產(chǎn)物對(duì)應(yīng)的原子被多步激光共振電離。產(chǎn)生的離子經(jīng)提取和加速，然后經(jīng)質(zhì)量分離后被探測(cè)（文獻(xiàn)［27］中圖1）。通過測(cè)量被電離的離子計(jì)數(shù)與激光頻率的關(guān)系就可得到待測(cè)核原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。在2 000 K高溫下，熱運(yùn)動(dòng)原子的傳輸時(shí)間會(huì)在100 μs量級(jí)。因此，為了提高離子束與激光束的占空比，用于共振電離的多步脈沖激光的重復(fù)頻率一般為10 kHz甚至更高［2］。在源共振電離譜測(cè)量的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的分辨率會(huì)受到多普勒展寬和壓制展寬的影響，一般為GHz 的量級(jí)，因此目前主要用于重核區(qū)超精細(xì)結(jié)構(gòu)分裂較大的核素研究［32］。

早期的熱腔在源共振電離譜主要采用法拉第杯或離子探測(cè)器來測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜［27］。針對(duì)越來越多產(chǎn)額更低且伴隨大量同量異位素雜質(zhì)的核素的測(cè)量，在源共振電離譜技術(shù)結(jié)合了探測(cè)目標(biāo)離子衰變產(chǎn)物的衰變探測(cè)，或者結(jié)合高靈敏度的離子阱技術(shù)的離子探測(cè)，大大提高了實(shí)驗(yàn)的測(cè)量靈敏度。例如，在CERN 的ISOLDE 放射性核束裝置上，結(jié)合多反射飛行時(shí)間質(zhì)譜（Multi-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer，MR-ToF MS）的在源共振電離譜已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)額為幾個(gè)離子/分鐘的177Hg（Z= 80）核素電荷半徑的測(cè)量［28］；在芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)的IGISOL（Ion Guide Isotope Separator On-Line）裝置上，結(jié)合位置靈敏的潘寧阱質(zhì)譜PI-ICR（Phase-Imaging Ion-Cyclotron Resonance）的在源共振電離譜實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)額為0.005 pps 的96Ag（Z= 47）核素電荷半徑的測(cè)量［29］。

為了提高熱腔在源共振電離譜技術(shù)測(cè)量的譜線分辨率，新的技術(shù)也在不斷地發(fā)展，如近期發(fā)展的垂直照射激光離子阱（Perpendicularly Illuminated Laser Ion Source and Trap，PI-LIST）［33-34］。其 中，LIST 技術(shù)發(fā)展的最初目的是提高熱腔離子源產(chǎn)生束流的純度，即在熱腔的提取口處安裝一個(gè)帶正電的排斥電極，來抑制上游產(chǎn)生的正離子，從而解決由于同量異位素雜質(zhì)而導(dǎo)致的選擇性較差的問題［35］。這種技術(shù)已經(jīng)在CERN-ISOLDE 裝置上應(yīng)用，對(duì)表面電離同量異位素雜質(zhì)的抑制能力提高了1 000 倍以上［36］。在LIST的基礎(chǔ)上發(fā)展的PI-LIST技術(shù)則是通過激光準(zhǔn)直于離子源入射與原子作用的方式來抑制多普勒展寬，從而提高譜線的分辨率。此技術(shù)首先是在德國美因茲大學(xué)的RISIKO（Resonance Ionization Spectroscopy in KOllinear Geometry）離線設(shè)備上發(fā)展和運(yùn)行，實(shí)現(xiàn)了對(duì)97-99Tc（Z= 43）和143-147Pm（Z= 61）等長壽命核素原子超精細(xì)結(jié)譜的高 分 辨（FWHM（Full Width at Half Maximum）~100 MHz）測(cè)量［33-34］。但是，垂直入射的激光與原子相互作用的幾何截面也顯著降低，從而降低了共振電離效率。

2.2 在線氣室與在線噴注共振電離譜技術(shù)

20世紀(jì)80年代，比利時(shí)魯汶大學(xué)提出并發(fā)展了在線氣室共振電離譜技術(shù)［37-40］，并用于LISOL（Leuven Isotope Separator On-Line）放射性核束裝置［41］。以魯汶大學(xué)在線氣室共振電離譜測(cè)量215Ac（Z= 89）核素為例［42］，利用22Ne 或20Ne 初級(jí)束轟擊197Au 靶發(fā)生融合蒸發(fā)反應(yīng)。反應(yīng)產(chǎn)生的215Ac+離子在充有氬氣的氣室中被中性化后，215Ac 原子隨著氣流進(jìn)入電離室區(qū)，未被中性化的215Ac+離子通過靜電偏轉(zhuǎn)電極篩除掉。215Ac 原子被多步激光共振電離，離子經(jīng)射頻離子導(dǎo)向器和質(zhì)量分離器后，其衰變的α 粒子被探測(cè)器探測(cè)，從而得到215Ac 原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。雖然與緩沖氣體碰撞產(chǎn)生的能量離散導(dǎo)致215Ac 原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的譜線寬度為5.8 GHz，但在線氣室共振電離譜實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)額僅有8.3 離子/s 的215Ac 核素的高靈敏度測(cè)量。這種技術(shù)目前已經(jīng)在多個(gè)RIB 裝置上發(fā)展和應(yīng)用，如芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)的IGISOL［43］，RIKEN-RIBF 的KISS（KEK Isotope Separation System）［44-45］等。

為了進(jìn)一步提高在線氣室共振電離譜技術(shù)測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的譜線分辨率，魯汶大學(xué)團(tuán)隊(duì)近幾年發(fā)展了在線噴注共振電離譜技術(shù)［46-47］（參考文獻(xiàn)［42］中圖1），大大提高了實(shí)驗(yàn)測(cè)量的譜線分辨率。在此技術(shù)中，待測(cè)原子在共振電離區(qū)通過拉伐爾噴管（de Laval nozzle）高速噴出氣室形成準(zhǔn)直超聲速氣體流，從而提供一個(gè)低溫低壓的準(zhǔn)自由碰撞的環(huán)境，大大降低了碰撞和溫度導(dǎo)致的能量離散。待測(cè)原子在此環(huán)境中被垂直入射激光共振電離，實(shí)現(xiàn)不穩(wěn)定核原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的高分辨測(cè)量。此技術(shù)的首次在線實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了對(duì)不穩(wěn)定215Ac 核素的高分辨測(cè)量（FWHM：394 MHz），比在線氣室共振電離譜技術(shù)測(cè)量的譜線分辨率提高了近15 倍［42］。此高分辨高靈敏度的在線噴注共振電離譜技術(shù)也將被應(yīng)用到法 國GANIL-SPIRAL2 的S3低 能 終 端（S3Low-Energy Branch，S3-LEB）［48］和德國GSI的重離子反應(yīng)產(chǎn)物分離器（Separator for Heavy Ion reaction Products，SHIP）［49］終端上。

2.3 輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)

超重元素（Z≥100）對(duì)應(yīng)的不穩(wěn)定原子核的激光譜實(shí)驗(yàn)可為原子理論的檢驗(yàn)和超重區(qū)原子核結(jié)構(gòu)研究提供重要信息。這些超重核素的產(chǎn)額往往很低，例如在德國GSI的放射性核束裝置SHIP上，通過融合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生的超重核素的產(chǎn)額一般為幾個(gè)pps［50］。20 世紀(jì)90 年代，在GSI 發(fā)展的輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)重核區(qū)不穩(wěn)定核208Tl（Z=81）的磁矩和電荷半徑測(cè)量［51］。近年來，為了開展超重核的激光譜研究，GSI 的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)優(yōu)化發(fā)展了輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)，已經(jīng)開展了對(duì)155Yb核素的高效率（1%）測(cè)量［50］，并最終實(shí)現(xiàn)了對(duì)超重元素No（Z= 102）同位素的研究［52］。

如圖4 所示，通過融合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生的放射性重核素（如252，254No），經(jīng)入射窗進(jìn)入緩沖氣室中。在此緩沖氣體阻停池中，大量反應(yīng)產(chǎn)物保持正電荷狀態(tài)。這些正離子在鉭燈絲上累積并被中和為原子。通過加熱鉭燈絲至1 350 K，使被吸附的252，254No原子從燈絲中蒸發(fā)。蒸發(fā)出來的原子被激光共振電離后被提取電極迅速引導(dǎo)到α探測(cè)器中。通過測(cè)量待測(cè)核素衰變?chǔ)亮Ｗ佑?jì)數(shù)與共振激發(fā)的激光頻率的關(guān)系就可以獲得252，254No 原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。通過此輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)，GSI 的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)在國際上首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)超重252，254No 核素原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的高效率測(cè)量（252No 的總效率為3.3（1.0）%，254No為6.4（1.0）%）。其中254No的產(chǎn)額僅有4 pps，測(cè)量的譜線展寬約為4 GHz［52-53］。這是迄今為止通過激光譜技術(shù)研究的最重元素。此實(shí)驗(yàn)中，也首次精確測(cè)定了No 元素的電離勢(shì)（6.626 21±0.000 05） eV［52，54］。這些測(cè)量為未來的超重原子理論工作提供了重要的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，并為激光譜測(cè)量更重元素的光譜信息和核結(jié)構(gòu)信息奠定了基礎(chǔ)［55］。

圖4 RADRIS實(shí)驗(yàn)裝置示意圖帶正號(hào)的圓圈為正離子，不帶正號(hào)的圓圈為原子，綠色箭頭為RADRIS上一系列的反應(yīng)以及探測(cè)過程Fig.4 Schematic of the RADRIS experimental setup.The circle with a plus sign denotes the positive ion while that without a plus sign denotes the atom, and the series of reaction and detection processes is highlighted using the green arrows.

3 共線共振電離譜技術(shù)

如上所述，在源共振電離激光譜方法由于其受限的分辨率，主要用于重核區(qū)不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究。對(duì)于大量輕質(zhì)量區(qū)和中質(zhì)量區(qū)核素研究，需要高分辨率的激光譜技術(shù)。通常能實(shí)現(xiàn)對(duì)不穩(wěn)定核高分辨測(cè)量的激光譜方法有原子/離子阱和共線激光譜［2］。其中，原子/離子阱技術(shù)的應(yīng)用范圍與元素種類有關(guān)，大多只能應(yīng)用于堿金屬元素和惰性氣體元素。而共線激光譜采用激光與高速（幾十keV）原子或離子束共線的方式，可以大大減小能量離散帶來的多普勒展寬。具體來說，有確定能量離散δE的離子被加速到能量后，離子速度不確定度為δυ=，因此帶來的多普勒展寬為：

式中：ν0為躍遷頻率；m為離子質(zhì)量?？梢?，隨著離子束能量E的增大，多普勒展寬δν減小。當(dāng)離子的能量為30~60 keV 時(shí)，由離子能量離散造成的多普勒展寬可降至幾十MHz，與原子躍遷的自然展寬處于同一量級(jí)?；诖斯簿€技術(shù)發(fā)展的典型共線激光譜，通常采用激光誘導(dǎo)熒光法，因此測(cè)量靈敏度會(huì)受到激光散射光子造成的大量本底計(jì)數(shù)限制，常用于產(chǎn)額為103~104pps的不穩(wěn)定核素的研究。

近些年發(fā)展的共線共振電離譜（Collinear Resonance Ionization Spectroscopy，CRIS）技術(shù)，在離子和激光共線基礎(chǔ)上采用共振電離的方式，已經(jīng)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了對(duì)不穩(wěn)定原子核的高分辨和高靈敏度的測(cè)量［18-19］。CRIS 思 想最 早于1982 年 由Kudriavtsev等［56］提出，最初設(shè)想是為了測(cè)量超低豐度的長壽命稀有放射性核素（如26Al（Z= 13）：T1/2=7.4×105a，相對(duì)自然豐度為10-14）。直到1991 年，Schulz 等［57］在CERN-ISOLDE 裝置上通過在線實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了此方法的可行性。實(shí)驗(yàn)采用共線的兩步激光將157，159，175Yb等核素對(duì)應(yīng)的原子激發(fā)到里德堡態(tài)并通過場(chǎng)電離的方式測(cè)量了超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜，進(jìn)而得到157，159，175Yb等核素的基本性質(zhì)。此實(shí)驗(yàn)采用的是連續(xù)放射性束，實(shí)驗(yàn)測(cè)量的總探測(cè)效率僅為0.001%。這主要是由連續(xù)束流與脈沖激光束之間的低占空比導(dǎo)致的。為了避免占空比損失，基于射頻四極冷卻聚束器（RadioFrequency Quadrupole cooler and buncher，RFQ）的束流脈沖化技術(shù)發(fā)展起來后［58］，F(xiàn)lanagan等［59-60］利用脈沖的穩(wěn)定27Al束開展了CRIS技術(shù)的離線驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，達(dá)到的實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率約為3%。隨后，F(xiàn)lanagan 等［61］成功將此CRIS 技術(shù)應(yīng)用于CERNISOLDE裝置上開展不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究。

圖5 是在CERN-ISOLDE 發(fā)展的國際首個(gè)針對(duì)不穩(wěn)定核研究的CRIS 實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖［61］。ISOLDE裝置產(chǎn)生的能量為30~60 keV放射性核束，經(jīng)質(zhì)量分離后在RFQ［62］中被冷卻、聚集和釋放，實(shí)現(xiàn)放射性束的脈沖化。脈沖化離子束經(jīng)過靜電偏轉(zhuǎn)進(jìn)入CRIS 實(shí)驗(yàn)終端后，首先在充滿K 或Na 蒸汽的電荷交換室中被中性化。未被中性化的離子經(jīng)靜電偏轉(zhuǎn)電極去除，中性化的脈沖原子束經(jīng)差分抽氣區(qū)進(jìn)入相互作用區(qū)，并在該區(qū)域與多步脈沖激光在空間上重疊、時(shí)序上匹配，以實(shí)現(xiàn)原子的共振電離。相互作用區(qū)保持在超高真空（10-7~10-8Pa）狀態(tài)，以盡可能減少原子與雜散氣體碰撞電離帶來的本底。被激光共振電離后的離子經(jīng)靜電偏轉(zhuǎn)后進(jìn)入探測(cè)器被收集，最終獲得待測(cè)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。

圖5 CRIS實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.5 Schematic of the CRIS experimental setup

2012年，CRIS的首個(gè)在線實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了對(duì)重質(zhì)量核區(qū)缺中子的202-205，218m，219，229，231Fr（Z= 87）同位素的磁矩和電荷半徑測(cè)量，達(dá)到了1%的探測(cè)效率［61，63-64］。此實(shí)驗(yàn)的第一步共振激發(fā)采用的是線寬為1 GHz的脈沖藍(lán)寶石激光，因此獲得的譜線分辨率>1 GHz。2014年，CRIS團(tuán)隊(duì)采用普克爾盒調(diào)制窄帶連續(xù)激光的方法產(chǎn)生窄帶周期性激光，用此來共振激發(fā)Fr元素，實(shí)現(xiàn)了對(duì)Fr 原子的高分辨（FWHM：20 MHz）超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜測(cè)量［65］。但由于經(jīng)普克爾盒調(diào)制的脈沖激光功率較低，直接影響激光共振電離的效率。2016年，CRIS團(tuán)隊(duì)采用基于窄帶連續(xù)激光的種子放大技術(shù)產(chǎn)生的高功率窄帶脈沖激光首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)中等質(zhì)量核區(qū)產(chǎn)額僅有20 pps 的豐中子78Cu（Z= 29）核素的高分辨率（FWHM：75 MHz）和高靈敏度測(cè)量［18］。2018 年，針 對(duì) 壽 命 短（110 ms）、產(chǎn) 率 低（200 pps）、伴隨穩(wěn)定核雜質(zhì)高（106pps）的輕質(zhì)量核區(qū)52K（Z= 19）核素，CRIS 團(tuán)隊(duì)首次采用了β 衰變標(biāo)記的共線共振電離譜方法，實(shí)現(xiàn)了對(duì)極端豐中子核52K 的電荷半徑測(cè)量［19］。β 衰變標(biāo)記的共線共振電離譜方法就是利用核素短壽命特征，采用探測(cè)目標(biāo)核β 衰變產(chǎn)物的方法代替探測(cè)離子，避開了大量穩(wěn)定雜質(zhì)核的干擾。2018年，CRIS團(tuán)隊(duì)完成了國際上首次針對(duì)含不穩(wěn)定核的放射性分子（如RaF）的光譜測(cè)量，為在低能尺度下的基本對(duì)稱性研究提供了新的機(jī)遇［20-21］。2019年，CRIS團(tuán)隊(duì)采用場(chǎng)電離技術(shù)實(shí)現(xiàn)對(duì)113，115In（Z= 49）核素的高分辨測(cè)量，有望進(jìn)一步提高CRIS方法的測(cè)量靈敏度［22］。

經(jīng)過十余載的發(fā)展，CRIS 技術(shù)漸趨成熟，已經(jīng)成為國際領(lǐng)先的高分辨高靈敏度激光譜技術(shù)。目前，利用此技術(shù)已經(jīng)在核素版圖的各個(gè)質(zhì)量區(qū)開展了針對(duì)不穩(wěn)定核性質(zhì)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量，如輕核區(qū)的K［19，66］、Sc（Z= 21）［67］，中等質(zhì)量區(qū)的Cu［18］、Ga（Z=31）［68］，中重質(zhì)量區(qū)的In［69］、Sn（Z= 50）［70］以及重核區(qū)的Ra（Z= 88）［71］、Fr［65］等，在不穩(wěn)定核的奇特結(jié)構(gòu)研究中發(fā)揮著重要作用。目前，密歇根州立大學(xué)的FRIB 裝置、芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)的IGISOL 裝置以及國內(nèi)的BRIF（Beijing Radioactive Ion-beam Facility）裝置上都在發(fā)展CRIS 技術(shù)，用于更遠(yuǎn)離穩(wěn)定線原子核的性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究。

4 總結(jié)與展望

本文詳細(xì)介紹了激光共振電離方法的基本原理，以及由此發(fā)展起來的針對(duì)不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究的多種在線激光譜實(shí)驗(yàn)裝置，如熱腔在源共振電離譜，在線氣室和在線噴注共振電離譜技術(shù)，輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)以及共線共振電離譜技術(shù)。

目前，國際范圍內(nèi)均在升級(jí)現(xiàn)有RIB 裝置或發(fā)展新一代RIB 裝置，以求產(chǎn)生更遠(yuǎn)離穩(wěn)定線的滴線區(qū)核素。激光譜技術(shù)在這些RIB裝置上快速發(fā)展和廣泛部署。國內(nèi)已有的BRIF［72］和正在建設(shè)的下一代大科學(xué)裝置HIAF［9］上，此前還未發(fā)展用于不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究的激光譜實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。近期國內(nèi)團(tuán)隊(duì)自主研制的基于熒光探測(cè)的共線激光譜設(shè)備已在離線和在線實(shí)驗(yàn)中取得了重要進(jìn)展，達(dá)到國際同類裝置的先進(jìn)水平［15，73-75］。為了在國內(nèi)現(xiàn)有和未來的RIB 裝置上研究產(chǎn)額更低的不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)，國內(nèi)團(tuán)隊(duì)也正在發(fā)展高分辨高靈敏度的共線共振電離譜技術(shù)，目前也已經(jīng)取得階段性的重要進(jìn)展，正在開展離線物理測(cè)試［76］。此技術(shù)將結(jié)合正在發(fā)展中的RFQ，應(yīng)用于BRIF裝置和未來的HIAF裝置上，開展不穩(wěn)定原子核基本性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究，以及針對(duì)放射性分子的譜學(xué)研究。

作者貢獻(xiàn)聲明胡晗睿、楊曉菲負(fù)責(zé)文章整體構(gòu)思、撰寫；胡晗睿、郭洋帆負(fù)責(zé)圖片繪制，文獻(xiàn)整理。所有作者對(duì)文章進(jìn)行檢查與修改。