板內(nèi)玄武巖來源于再循環(huán)碳酸鹽化榴輝巖的地球化學(xué)證據(jù):以四子王旗新生代玄武巖為例

吳亞東 楊進輝,2 朱昱升

大洋板片俯沖是地表物質(zhì)循環(huán)進入地幔的主要方式。受蝕變作用影響,洋殼通常含有一定比例的碳酸鹽(Alt and Teagle, 1999; Jarrard, 2003; Kelemen and Manning, 2015; Plank and Manning, 2019)。在俯沖過程中,一部分碳酸鹽會免受變質(zhì)脫水脫碳及部分熔融作用影響,隨洋殼一起進入地球深部并轉(zhuǎn)換為碳酸鹽化榴輝巖(Dasguptaetal., 2004)。這些俯沖的碳酸鹽化榴輝巖可以在地幔對流過程中再循環(huán)返回淺部地幔并被相關(guān)的玄武質(zhì)巖漿活動所‘取樣’(Hofmann, 2003)。一些板內(nèi)玄武巖的地球化學(xué)特征也表明它們的源區(qū)存在一定比例的再循環(huán)碳酸鹽化榴輝巖(Dasgupta and Hirschmann, 2010; Wangetal., 2016; Zouetal., 2022)。對這些玄武巖研究的一個重點是再循環(huán)的碳酸鹽化榴輝巖是以何種機制參與到玄武巖形成過程中。實驗巖石學(xué)研究表明碳酸鹽化榴輝巖具有低的固相線溫度,并且隨著部分熔融程度的升高,熔體逐漸從碳酸質(zhì)演化至硅酸質(zhì),它們并不與地幔橄欖巖平衡(Dasguptaetal., 2004, 2006; Gerbode and Dasgupta, 2010; Kiseevaetal., 2012, 2013; Thomsonetal., 2016)。據(jù)此,許多研究認為碳酸鹽化榴輝巖起源的熔體在上升過程中會不同程度的與周圍地幔橄欖巖反應(yīng)(Mallik and Dasgupta, 2013, 2014);甚至完全消耗形成從碳酸鹽化橄欖巖至碳酸鹽化二階段輝石巖的一系列次級巖石(Xuetal., 2020, 2022; Zhangetal., 2020; 徐榮等, 2022),它們隨后在地幔上涌過程中發(fā)生部分熔融。這些過程都會造成最終形成的巖石與最初的熔體在元素和同位素組成上存在顯著差異。此外,為了便于分類討論,本文將榴輝巖和二階段輝石巖統(tǒng)稱為“輝石巖”,用于將以輝石為主的巖性同橄欖巖區(qū)分出來。

中國東部廣泛發(fā)育新生代玄武巖,是西太平洋火山巖帶的重要組成部分(Fan and Hooper, 1991; Zhou and Armstrong, 1982)。近年來對這些玄武巖系統(tǒng)性的巖石學(xué)和地球化學(xué)研究表明它們的源區(qū)含有再循環(huán)的碳酸鹽化洋殼組分(Caietal., 2021; Lietal., 2016, 2017; Liuetal., 2016; Sakuyamaetal., 2013; Xuetal., 2012, 2017, 2018; Zouetal., 2022),因此為玄武巖形成于俯沖再循環(huán)的碳酸鹽化蝕變洋殼熔融的成因模型提供了天然樣品證據(jù)(徐榮等, 2022)。最近對中國東部漢諾壩玄武巖的研究發(fā)現(xiàn)其母巖漿為碳酸鹽化榴輝巖熔融產(chǎn)生,且?guī)r漿在上升過程中與周圍地幔橄欖巖的相互作用是極其有限的(Zouetal., 2022),代表了碳酸鹽化榴輝巖參與玄武巖形成的一種極端情形。然而,現(xiàn)在還不清楚這種成因類型的玄武巖是否也在中國東部其他地區(qū)存在。另外,這類玄武巖直接記錄了再循環(huán)洋殼物質(zhì)的同位素組成,可以有效約束再循環(huán)組分的來源。然而,碳酸鹽化榴輝巖起源熔體繼承了它們源區(qū)低的MgO含量和Mg#值這一特征,通過全巖主量元素組成很難將其與常見的演化巖漿區(qū)分出來(Zouetal., 2022)。橄欖巖和輝石巖在礦物組成上存在顯著差異,造成熔體與源區(qū)間微量元素分配系數(shù)差異并體現(xiàn)在熔體成分上。因此,全巖微量元素組成提供了一種區(qū)分不同巖性起源熔體的方式。重稀土元素和Sc在石榴石中是相容的,造成輝石巖源區(qū)起源的熔體具有高的中/重稀土比值(如Gd/Yb比值)及低的Sc含量(Davisetal., 2013; Zouetal., 2022)。源區(qū)巖性不同造成的熔體成分差異也會進一步反映在橄欖石斑晶成分上,如輝石巖起源熔體結(jié)晶出的橄欖石具有高的NiO和Fe/Mn,以及低的CaO含量(Herzberg, 2011; Sobolevetal., 2007)?；谏鲜隼碚?本文對中國東部四子王旗新生代玄武巖開展了全巖主、微量元素和Sr-Nd-Pb-Hf-Mg同位素,以及橄欖石主、微量元素研究,這些研究結(jié)果支持四子王旗玄武巖的源區(qū)為碳酸鹽化榴輝巖。在上述基礎(chǔ)上,本次研究進一步探討其與滯留的西太平洋板片之間的聯(lián)系。

1 地質(zhì)背景和巖相學(xué)特征

在中國東部,從北端的黑龍江省一直到最南端的海南省,均有新生代玄武巖的出露。這些玄武巖主體分布在南北重力梯度帶(NSGL)以東,但在NSGL以西地區(qū)也有一定規(guī)模的出露(圖1a)。四子王旗玄武巖位于集寧-漢諾壩火山巖區(qū)以西,是中國東部發(fā)育的最西側(cè)的新生代玄武巖之一(圖1a, b)。這些玄武巖近水平展布且呈平行不整合覆蓋于下白堊統(tǒng)沉積巖之上(圖1c),全巖K-Ar定年結(jié)果表明它們形成于中新世(21.9±1.7Ma;陳燕等, 2004)。

圖1 中國東部新生代玄武巖分布及四子王旗玄武巖采樣點(a)中國東部新生代玄武巖分布圖(據(jù)Xia et al., 2019);(b) 41°N體波垂直剖面圖像,顯示出東亞下方地幔過渡帶中滯留的西太平洋板片(據(jù)Wei et al., 2012);(c)研究區(qū)地質(zhì)簡圖及四子王旗玄武巖采樣點. NSGL-南北重力梯度帶Fig.1 Distribution of Cenozoic basalts in eastern China and sampling location of the Siziwangqi basalts

四子王旗玄武巖呈灰黑色,斑狀結(jié)構(gòu),塊狀構(gòu)造,偶見氣孔和方解石杏仁體,并含橄欖巖和少量輝石巖捕虜體(圖2a)。斑晶主要為橄欖石,直徑多在0.1～0.3mm之間(圖2a, b);基質(zhì)由斜長石、輝石、氧化物和少量玻璃組成。巖石中還含有少量(～5%)橄欖石、單斜輝石和斜方輝石捕擄晶,直徑多在2～5mm之間,代表了解體的橄欖巖捕虜體(圖2b, c)。捕擄晶未見明顯的熔蝕現(xiàn)象(圖2d)。本次研究采集了兩塊(19JH127和19JH128)新鮮的、且未見捕虜體和方解石杏仁體的塊狀玄武巖樣品(41°22′26.8″N、111°4′1.1″E)用于后續(xù)分析。

圖2 四子王旗玄武巖典型照片四子王旗玄武巖手標(biāo)本照片(a)和典型的橄欖石斑晶和捕擄晶顯微照片(b, c; 正交偏光);(d)四子王旗玄武巖中典型捕擄晶背散射圖像;(e)四子王旗玄武巖代表性礦物相圖(樣品19JH127)Fig.2 Typical photographs of the Siziwangqi basalts

2 分析方法

全巖主微量元素、Sr-Nd-Hf同位素和橄欖石主微量元素分析在中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所完成;全巖Pb-Mg同位素分析在中國海洋大學(xué)完成。全巖主量元素使用X射線熒光光譜儀(AXIOS Minerals)分析,分析精度為～1%(含量>10%)到～10%(含量<1%)。全巖微量元素分析使用安捷倫7500a型四級桿電感耦合等離子體質(zhì)譜儀完成,分析精度優(yōu)于10%。全巖Sr-Nd-Pb-Hf-Mg同位素分析采用Neptune Plus型多接收等離子質(zhì)譜儀完成,詳細的實驗流程和分析方法見文獻(楊岳衡等, 2005, 2007a, b; Anetal., 2014)。此外,為了避免后期蝕變作用對Pb同位素影響,全巖樣品粉末首先加入6M鹽酸淋濾處理,隨后將殘余粉末消解用于U-Th-Pb含量和Pb同位素分析。同位素測量過程中使用的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)包括BIR-1、BCR-2、BHVO-2和RGM-2,測試獲得的同位素比值和推薦值在誤差范圍內(nèi)是一致的(電子版附表1)。

橄欖石主微量元素分析分為兩個批次進行。橄欖石常規(guī)分析在JEOL JXA8100型電子探針上進行,分析采用15kV加速電壓、10nA電子束流、1μm束斑直徑和10s元素峰位測試時間。這一分析的目的是獲得樣品中橄欖石斑晶及捕擄晶的元素成分特征及內(nèi)部成分變化。隨后,代表性橄欖石斑晶核部高精度分析使用Cameca SXFive型電子探針進行。主量元素(SiO2、MgO和FeO)分析條件包括25kV加速電壓、50nA電子束流和10s元素峰位分析時間;微量元素(CaO、MnO、NiO、Al2O3和Cr2O3)分析條件包括25kV加速電壓、300nA電子束流和60～180s元素峰位分析時間;詳細的分析流程見Suetal.(2019a)。這一分析的目的是準(zhǔn)確獲得橄欖石斑晶微量元素組成。橄欖石高精度元素分析過程中,使用橄欖石標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)MongOLSh11-2(Batanovaetal., 2019)監(jiān)控分析精度和儀器穩(wěn)定性:其中SiO2、MgO、FeO、CaO、MnO和NiO的分析精度優(yōu)于1.5%,Al2O3優(yōu)于3%,Cr2O3優(yōu)于12%(附表2)。對于橄欖石斑晶微量元素組成,本文采用高精度分析結(jié)果用于后續(xù)討論。

3 分析結(jié)果

3.1 全巖主、微量元素和同位素特征

表1 四子王旗新生代玄武巖的主量元素(wt%)、微量元素(×10-6)和Sr-Nd-Pb-Hf-Mg同位素組成Table 1 The measured whole rock major element (wt%), trace element (×10-6), and Sr-Nd-Pb-Hf-Mg isotope compositions of Cenozoic Siziwangqi basalts

圖3 四子王旗玄武巖TAS圖解(a, 據(jù)Le Bas et al., 1986)和原始地幔標(biāo)準(zhǔn)化微量元素蛛網(wǎng)圖(b,標(biāo)準(zhǔn)化值據(jù)McDonough and Sun, 1995)數(shù)據(jù)來源:NSGL西側(cè)新生代玄武巖數(shù)據(jù)來自于Cai et al. (2021), Guo et al. (2014, 2016), Li et al. (2017), Qian et al. (2015), Tang et al. (2006), Xu et al. (2017), Wang and Liu (2021), Zhang et al. (2012)和Zou et al. (2022),圖4、圖5、圖9同;Mangaia玄武巖數(shù)據(jù)來自于GEOROC數(shù)據(jù)庫(https://georoc.eu/georoc/new-start.asp)Fig.3 Total alkali versus SiO2 diagram (a, after Le Bas et al., 1986) and primitive mantle-normalized trace element spider diagram (b, normalization value after McDonough and Sun, 1995) for the Siziwangqi basalts

圖4 四子王旗玄武巖同位素組成特征(a)87Sr/86Sr-εNd;(b) εNd-εHf,地球趨勢線據(jù)Vervoort et al. (2011);(c)206Pb/204Pb-208Pb/204Pb;(d)εNd-δ26Mg.正常地幔δ26Mg范圍據(jù)Teng (2017)Fig.4 Isotopic characteristics of the Siziwangqi basalts

圖5 四子王旗玄武巖微量元素比值和同位素組成關(guān)系圖解(a)Ti/Eu-Gd/Yb;(b)Ti/Eu-Ba/Th;(c)Ba/Th-εNd;(d)Gd/Yb-εNdFig.5 Correlation diagrams of trace element ratios and isotopic compositions of the Siziwangqi basalts

3.2 橄欖石化學(xué)組成

橄欖石主、微量元素分析結(jié)果詳見附表3。四子王旗玄武巖中的橄欖石斑晶呈現(xiàn)“鐘形”的正環(huán)帶結(jié)構(gòu),具有寬且均一的核部和窄的邊部,且核部和邊部之間成分是漸變的(圖6a)。這一現(xiàn)象可以通過在巖漿上升和冷卻過程中早期結(jié)晶的橄欖石斑晶與后期演化熔體間相互作用所解釋。橄欖石斑晶核部的Fo值介于72.2～80.3之間,顯著低于橄欖石捕擄晶的Fo值(～91;圖6b)。相較之下,橄欖石捕擄晶可見更復(fù)雜的核-幔-邊結(jié)構(gòu)(圖6b)。其中,橄欖石捕擄石核部具有高且均一的Fo值和低的CaO(<0.1%)含量,代表了原始的捕擄晶成分特征。而橄欖石捕擄晶幔部顯示出顯著的成分變化: 其中靠近邊部的一側(cè)成分相對恒定且位于橄欖石斑晶核部的成分范圍內(nèi),反映了橄欖石捕擄晶被巖漿捕獲后的增生過程;而靠近核部一側(cè)呈現(xiàn)出連續(xù)的成分變化,反映了橄欖石捕擄晶的擴散-增生過程(Gordeychiketal., 2018, 2021)。橄欖石捕擄晶邊部成分特征及變化規(guī)律與橄欖石斑晶相一致,即記錄了橄欖石捕擄晶增生邊與演化熔體之間的相互作用。

圖6 典型的四子王旗玄武巖橄欖石斑晶(a)和捕擄晶(b)成分剖面Fig.6 Typical compositional profiles of olivine phenocryst (a) and xenocryst (b) of the Siziwangqi basalts

四子王旗玄武巖橄欖石斑晶核部的微量元素組成呈現(xiàn)出明顯變化,其中NiO、CaO、MnO和Al2O3含量分別為0.095%～0.227%、0.16%～0.46%、0.21%～0.42%和0.023%～0.04%,Fe/Mn比值介于57～90之間。隨著橄欖石Fo值降低,橄欖石的NiO含量和Fe/Mn比值降低而MnO和CaO含量升高,這一現(xiàn)象與橄欖石分離結(jié)晶相一致(圖7)。

圖7 四子王旗玄武巖橄欖石斑晶成分圖MORB和Koolau的數(shù)據(jù)來自Sobolev et al. (2007);Mangaia和Tubuai的數(shù)據(jù)來自Weiss et al. (2016);Bermuda的數(shù)據(jù)來自Mazza et al. (2019)Fig.7 Diagrams of olivine phenocryst compositions of the Siziwangqi basalts

4 討論

4.1 原生巖漿組成

在使用全巖成分恢復(fù)原生巖漿組成之前,需考慮巖漿上升過程中混染作用及冷卻后蝕變作用對全巖成分的潛在影響。與樣品19JH128相比,樣品19JH127具有更高的Rb含量和87Sr/86Sr比值,但是它們的高場強元素含量和Nd-Pb-Hf同位素組成是一致的(表1)。由于全巖Nd-Hf同位素比值不易受蝕變作用影響,且本研究采用淋濾后殘余粉末進行Pb同位素測定來避免蝕變作用對全巖Pb同位素影響,因此樣品19JH127部分高的活動性元素含量和高的Sr同位素比值最有可能是由后期蝕變作用所造成的。相較之下,樣品19JH128的87Sr/86Sr比值位于NSGL西側(cè)的新生代玄武巖虧損的Sr同位素端元一側(cè),且全巖Sr-Nd同位素組成位于地幔趨勢線上,表明該樣品的Sr同位素受蝕變作用影響可以忽略不計。四子王旗玄武巖含有豐富的地幔捕擄體,表明巖漿上升速度快,與地殼巖石經(jīng)歷了極有限的相互作用過程,因此受地殼混染的影響可忽略不計。這一解釋與四子王旗玄武巖的Sr-Nd-Hf同位素組成位于虧損的同位素端元一側(cè)相符。巖漿上升過程中與巖石圈地幔中橄欖巖之間的相互作用則會顯著改變巖漿的元素和同位素組成,如造成巖漿Ba/Th、Ti/Eu和δ26Mg的升高,以及Gd/Yb和εNd的降低(Wang and Liu, 2021; Zouetal., 2022)。這與觀察到的四子王旗玄武巖成分特征不符(圖5)。

然而,四子王旗玄武巖普遍含有地幔捕擄晶,它們的存在會改變?nèi)珟r的化學(xué)和同位素組成(圖2)。這可以通過橄欖石斑晶與全巖間Fe-Mg交換平衡反映出來:即在橄欖石Fo值與全巖Mg#相關(guān)關(guān)系圖上(圖8),與橄欖石斑晶最高Fo值平衡的熔體Mg#值要顯著低于全巖Mg#值,表明地幔捕虜晶的存在提高了全巖的Mg#值。另外一個值得注意的是橄欖石捕擄晶增生邊的Fo值與橄欖石斑晶的最高Fo值相近(圖6b)。這一現(xiàn)象表明橄欖石斑晶形成于捕虜晶被捕獲之后,即全巖成分的變化是由于熔體中混入不同比例的捕擄晶所致。由于這些地幔捕擄晶代表了解體的地幔橄欖巖捕擄體,因此可以通過從全巖中扣除一定比例的地幔捕虜體直至其與最高Fo值的橄欖石斑晶平衡來恢復(fù)初始熔體成分。在計算過程中,假定橄欖石-熔體間Fe-Mg交換系數(shù)為0.3,熔體的Fe2+/FeT=0.85,地幔橄欖巖主量元素組成據(jù)Zhangetal.(2021)。另外,由于四子王旗地幔橄欖巖捕虜體并未經(jīng)強烈的熔/流體改造(Zhangetal., 2021),本文采用正常地幔的Mg同位素組成(δ26Mg=-0.25±0.04‰;Teng, 2017)來重建初始熔體的δ26Mg值。計算結(jié)果表明全巖中含有～4%的地幔捕擄晶,這一結(jié)果與巖相學(xué)觀察相一致。據(jù)此恢復(fù)的熔體的MgO含量、Mg#值和δ26Mg值分別為6.74%、55和-0.55±0.03‰(表2)。值得注意的是,上述計算過程中并未考慮橄欖石結(jié)晶前熔體與捕擄晶間Fe-Mg交換作用(如圖6b)對初始熔體成分的影響。由于Fe-Mg擴散作用僅限于捕擄晶最邊部(<30μm; 圖6),且全巖具有低的捕擄晶含量,表明其對初始熔體的成分影響較小。另一方面,這一過程會升高熔體的MgO含量,造成熔體液相線溫度的提高(～26℃/1% MgO; Putirka,2008),從而促進熔體中橄欖石的結(jié)晶,因此最原始的橄欖石結(jié)晶將發(fā)生在顯著的Fe-Mg擴散作用之前。綜上,雖然現(xiàn)有數(shù)據(jù)并不能完全排除Fe-Mg交換作用對熔體成分的影響,但是可以確定的是恢復(fù)的熔體成分接近于實際的初始熔體成分,且恢復(fù)的MgO和Mg#代表了初始熔體成分的上限,因此并不會影響后續(xù)的討論結(jié)果。此外,由于地幔捕擄晶具有低的不相容元素含量(Zhangetal., 2021),它們的加入并不會改變?nèi)垠w的不相容元素比值和Sr-Nd-Pb-Hf同位素比值。

表2 估計的四子王旗玄武巖原生巖漿主量元素(wt%)和Mg同位素組成Table 2 Estimated major element (wt%) and Mg isotopic compositions of primary melt of Siziwangqi basalts

圖8 四子王旗玄武巖全巖Mg#值和橄欖石斑晶核部Fo值圖解其中橄欖石-熔體平衡曲線通過假設(shè)橄欖石-熔體Fe-Mg交換系數(shù)KD(Fe-Mg)=0.3±0.03和Fe3+/FeT=0.15計算獲得Fig.8 Diagram of host whole-rock Mg# values versus Fo contents of olivine core for Siziwangqi basalts

上述結(jié)果表明四子王旗玄武巖結(jié)晶自一個低MgO和Mg#值的熔體,其并不與地幔橄欖巖相平衡。一種可能的解釋是該熔體為原生幔源巖漿經(jīng)強烈的分異后形成。如果這一結(jié)論成立,可以預(yù)期的是巖漿分異過程位于地幔深度且發(fā)生在橄欖巖捕擄體被捕獲之前。然而,熔體在快速上升過程中也應(yīng)攜帶一些早期結(jié)晶的礦物斑晶至地表,這與測得的橄欖石成分特征不相符。相較之下,一個合理的解釋是這一低MgO的熔體代表了幔源原生巖漿,它們的源區(qū)并不是典型的地幔橄欖巖。這一解釋也與四子王旗玄武巖的地球化學(xué)特征相一致(詳見4.2節(jié))。

4.2 地幔源區(qū)巖性

近年來,對中國東部新生代玄武巖研究表明它們的源區(qū)含有大量的再循環(huán)物質(zhì)(Xuetal., 2018)。通過約束玄武巖的源區(qū)巖性,可以進一步了解再循環(huán)物質(zhì)與周圍地幔橄欖巖之間相互作用過程,從而準(zhǔn)確限定再循環(huán)物質(zhì)對玄武巖的物質(zhì)貢獻。橄欖石化學(xué)成分提供了一種有效的、且獨立于全巖成分的識別不同地幔巖性的方式(Sobolevetal., 2005, 2007)。與典型的橄欖巖(洋中脊玄武巖;MORB)和碳酸鹽化橄欖巖(Mangaia、Tubuai和Bermuda玄武巖)起源的熔體結(jié)晶出的橄欖石相比,對于一個給定的橄欖石Fo值,四子王旗玄武巖中原始的橄欖石斑晶具有更高的NiO含量、Fe/Mn比值和低的CaO含量(圖7)。相較之下,這些橄欖石斑晶的微量元素特征與典型的起源自輝石巖源區(qū)(Koolau玄武巖)的熔體結(jié)晶出的橄欖石成分特征是相似的。對這一現(xiàn)象最直接的解釋是四子王旗玄武巖起源于輝石巖地幔源區(qū)。雖然輝石巖-橄欖巖混合地幔以及交代富集的橄欖巖地幔起源的熔體結(jié)晶出的橄欖石也會具有高的NiO和Fe/Mn以及低的CaO,但它們位于橄欖巖地幔和純的輝石巖地幔熔體結(jié)晶出橄欖石成分之間(Herzbergetal., 2014; Sobolevetal., 2007),與四子王旗玄武巖的橄欖石斑晶的成分特征不相符。此外,在部分情況下,橄欖石高的NiO和低的CaO含量反映了地幔原生巖漿與演化巖漿混合及后續(xù)的分離結(jié)晶作用過程(Gleeson and Gibson, 2019; Herzbergetal., 2014),因此這些特征可能不能作為輝石巖地幔源區(qū)的指示。然而,如上文所述,四子王旗玄武巖中橄欖石直接結(jié)晶自一個低MgO的地幔原生熔體,它們高NiO和低CaO的特征反映了原生巖漿的特征而不是巖漿演化的結(jié)果。此外,在橄欖石CaO-Al2O3圖解上,橄欖巖地幔與輝石巖地幔起源熔體結(jié)晶出的橄欖石具有不同的成分范圍,可以明確的區(qū)別不同地幔巖性。四子王旗玄武巖中橄欖石的CaO變化范圍很大并橫跨了橄欖巖與輝石巖起源熔體結(jié)晶橄欖石的成分范圍(圖7d)。但是值得注意的是早期結(jié)晶的橄欖石具有低的CaO和高的Al2O3含量(圖7b, d),其與起源于輝石巖地幔的Koolau玄武巖結(jié)晶出橄欖石類似,支持四子王旗玄武巖為輝石巖部分熔融形成。

四子王旗玄武巖的全巖組成同樣支持上述論述。位于NSGL西側(cè)新生代玄武巖的微量元素組成及同位素組成呈現(xiàn)出良好的相關(guān)關(guān)系,且四子王旗玄武巖位于極端的微量元素和同位素組成一側(cè)(圖3-圖5)。這表明四子王旗玄武巖更可能起源于單一的地幔端元組分,而不是不同地幔組分起源熔體混合的產(chǎn)物。四子王旗玄武巖具有顯著低于正常地幔的δ26Mg值(圖4d)。對于含石榴石地幔源區(qū)的部分熔融,熔體傾向于具有輕的Mg同位素組成,但這一過程造成的熔體-源區(qū)間δ26Mg差異小于～0.1‰(Zhongetal., 2017; Strackeetal., 2018),不能解釋四子王旗玄武巖的δ26Mg組成。因此四子王旗玄武巖輕的Mg同位素組成反映了其源區(qū)特征,或者是由于巖漿過程所造成的。分離結(jié)晶作用會改變殘余熔體的鎂同位素組成。然而,根據(jù)上文所述,四子王旗玄武巖初始巖漿成分代表了幔源原生巖漿成分,而不是經(jīng)歷一定程度分異的產(chǎn)物。退一步而言,即使分離結(jié)晶作用存在,橄欖石分離結(jié)晶會造成殘余熔體具有重的Mg同位素組成(Liuetal., 2022; Wangetal., 2021),與本研究情形相反。雖然鉻鐵礦和鈦磁鐵礦的分離結(jié)晶會造成殘余熔體具有低的δ26Mg值(Suetal., 2019b; Wangetal., 2021; Xiaoetal., 2023),但是并未觀察到這些礦物作為斑晶/微斑晶相存在(圖2),因此進一步排除上述可能性。熔體-捕擄晶Fe-Mg交換過程中發(fā)生的動力學(xué)分餾也會改變?nèi)垠w的Mg同位素組成(Tengetal., 2011)。但限于全巖中低的捕擄晶比例,以及Fe-Mg交換作用僅限于捕擄晶最邊部(如圖6b),可以預(yù)期的是這一過程對熔體Mg同位素的影響很小。另外,由于全巖為熔體和捕擄晶的混合,因此初始熔體的δ26Mg值要低于全巖的δ26Mg值(～-0.5‰),這同樣表明熔體與捕擄晶間Fe-Mg交換作用不是造成四子王旗玄武巖低δ26Mg的主要原因。綜上,四子王旗玄武巖輕的Mg同位素組成主要繼承自其源區(qū)。對這一現(xiàn)象最直接的解釋是源區(qū)存在再循環(huán)的沉積富鎂碳酸鹽巖或其衍生物(Lietal., 2017)。結(jié)合全巖呈現(xiàn)出Zr、Hf、Ti的負異常這一特征,本次研究認為四子王旗玄武巖源區(qū)經(jīng)歷了富鎂碳酸鹽熔體的交代作用(Zengetal., 2010)。

在Sc-Gd/Yb比值圖解上,位于NSGL西側(cè)的新生代玄武巖呈現(xiàn)出良好的負相關(guān)關(guān)系(圖9),結(jié)合Gd/Yb與εNd間正相關(guān)關(guān)系,表明上述特征是由源區(qū)成分不均一性而不是部分熔融程度差異造成的(圖5d)。碳酸鹽熔體具有分異的Gd/Yb比值(Bizimisetal., 2003; Hoernleetal., 2002),因此四子王旗玄武巖高的Gd/Yb比值可能是由碳酸鹽熔體交代地幔橄欖巖并隨后在石榴石相發(fā)生部分熔融造成的(圖9a;Zengetal., 2010)。然而,由于碳酸鹽熔體具有低的Sc含量(Bizimisetal., 2003),單純的碳酸鹽交代作用并不會改變最終形成熔體的Sc含量,這與觀察到的Sc與Gd/Yb之間的負相關(guān)關(guān)系不符(圖9a)。事實上,起源于碳酸鹽化橄欖巖的熔體(如Mangaia、Tubuai和Bermuda玄武巖)的Sc含量(>20×10-6)與NGSL西側(cè)的高Sc端元玄武巖相近甚至更高(圖9a)。為了定量評估這一問題,本次研究應(yīng)用非模式批式熔融模型來模擬碳酸鹽化橄欖巖起源熔體的Sc含量和Gd/Yb比值以及它們在部分熔融過程中的變化(詳見圖9)。模擬結(jié)果表明橄欖巖起源的熔體的Sc含量通常大于20×10-6,并且由于在部分熔融過程中源區(qū)石榴石和單斜輝石比例的降低,Sc在熔體中的含量隨部分熔融程度升高而逐漸升高(圖9a)。這一結(jié)果與碳酸鹽化橄欖巖起源部分熔體(如Mangaia、Tubuai和Bermuda玄武巖)的Sc含量和Gd/Yb比值相符(圖9a)。對于NSGL西側(cè)的新生代玄武巖,其中高Sc和低Gd/Yb的玄武巖可以通過正常地幔橄欖巖熔融產(chǎn)生,這與前人認識相一致(圖6a;Wang and Liu, 2021);而四子王旗新生代玄武巖低的Sc含量(～10×10-6)則表明其不太可能為碳酸鹽化橄欖巖熔融形成。相較之下,輝石巖主要組成礦物為石榴石和單斜輝石,在發(fā)生部分熔融時Sc和Yb主要殘留在礦物相中,造成輝石巖起源的部分熔體具有低的Sc含量和高的Gd/Yb比值(Zouetal., 2022)。部分熔融模擬結(jié)果表明當(dāng)輝石巖源區(qū)加入1%～5%的碳酸鹽熔體且發(fā)生8%～15%部分熔融時,形成的熔體與四子王旗玄武巖的Sc含量和Gd/Yb比值相一致(圖9b)。

圖9 四子王旗玄武巖的Gd/Yb和Sc組成以及與模擬的碳酸鹽化橄欖巖(a)和碳酸鹽化輝石巖(b)熔體對比對于橄欖巖:模型假設(shè)熔融發(fā)生在石榴石相,初始礦物組成為Ol0.6+Opx0.12+Cpx0.19+Grt0.09;熔融反應(yīng)為Ol0.3+Cpx1+Grt0.6=Melt1+Opx0.9(Dasgupta et al., 2007);礦物-熔體間分配系數(shù)據(jù)Salter and Stracke (2004)和Davis et al. (2013). 對于輝石巖:模型假設(shè)源區(qū)殘余相為石榴石和單斜輝石,且Grt:Cpx=35:65(Wang et al., 2016);礦物-熔體間分配系數(shù)據(jù)Pertermann et al. (2004). 富鎂碳酸鹽熔體成分據(jù)Hoernle et al. (2002)和Bizimis et al. (2003),橄欖巖和輝石巖成分分別假設(shè)與虧損地幔(Salter and Stracke, 2004; Workman and Hart, 2005)和N-MORB(Gale et al., 2013)一致. Mangaia和Tubuai玄武巖數(shù)據(jù)來自GEOROC數(shù)據(jù)庫(https://georoc.eu/georoc/new-start.asp);Bermuda玄武巖數(shù)據(jù)來自Mazza et al. (2019). 為了盡可能避免分離結(jié)晶作用對全巖Sc含量影響,僅采用MgO>10%(Mangaia和Tubuai玄武巖)和>8%(Bermuda玄武巖)的樣品用于討論. Ol-橄欖石;Opx-斜方輝石;Cpx-單斜輝石;Grt-石榴石;Melt-熔體Fig.9 Gd/Yb and Sc in Siziwangqi basalts, compared with modeled values of carbonated peridotite (a) and carbonated pyroxenite (b)

在確立了四子王旗玄武巖源區(qū)為輝石巖之后,另外一個需要考慮的問題是四子王旗玄武巖為碳酸鹽化榴輝巖部分熔融直接產(chǎn)生,亦或者是由碳酸鹽化榴輝巖起源熔體交代地幔橄欖巖形成的二階段輝石巖再次發(fā)生部分熔融的產(chǎn)物。由于橄欖巖的“緩沖”,二階段輝石巖產(chǎn)生的部分熔體也會具有高的MgO含量(>10%;Mallik and Dasgupta, 2013, 2014),這不同于四子王旗玄武巖的低MgO特征。對這一現(xiàn)象最直接的解釋是源區(qū)同樣具有低的MgO含量,即源區(qū)巖性為碳酸鹽化榴輝巖。為了進一步闡明這一問題,本次研究將估計的四子王旗玄武巖原生巖漿主量元素成分轉(zhuǎn)換為標(biāo)準(zhǔn)礦物組分,然后從透輝石組分投影至橄欖石-霞石+鉀霞石+鈣鋁尖晶石-石英擬四元圖上(圖10;Falloon and Green, 1987)。這一圖解:(1)避免了橄欖石結(jié)晶前可能發(fā)生的Fe-Mg交換作用對原生熔體成分的影響,可以有效確立原生熔體的成分特征;(2)可區(qū)分不同源區(qū)起源熔體成分特征,有助于準(zhǔn)確認識地幔源區(qū)巖性(Herzberg, 2011)。從圖10中可以看出,四子王旗玄武巖的原生巖漿位于實驗測定的碳酸鹽化榴輝巖起源的熔體成分范圍內(nèi),而與碳酸鹽化二階段輝石巖起源的部分熔體顯著不同。以上證據(jù)表明四子王旗玄武巖源區(qū)巖性為碳酸鹽化榴輝巖。

圖10 四子王旗玄武巖原生熔體成分與實驗獲得的碳酸鹽化輝石巖起源熔體成分在從透輝石[Di]投影的橄欖石(Ol)-霞石+鉀霞石+鈣鋁尖晶石(NeKsCal)-石英(Q)相圖中對比投圖方式據(jù)Falloon and Green (1987). 數(shù)據(jù)來源:實驗獲得的碳酸鹽化榴輝巖起源熔體結(jié)果據(jù)Gerbode and Dasgupta (2010)和Kiseeva et al. (2012);碳酸鹽化二階段輝石巖起源熔體據(jù)Mallik and Dasgupta (2013, 2014)Fig.10 Comparison between Siziwangqi primary melt compositions and experimental partial melts of carbonated pyroxenite in the phase diagram of olivine-nepheline+kalsilite+calcium-aluminum spinel+quartz projected from diopside

一個潛在問題是碳酸鹽化榴輝巖在發(fā)生部分熔融時,源區(qū)殘留硅酸鹽相主要為石榴石和單斜輝石,此時熔體并不與橄欖石相平衡(Dasguptaetal., 2004, 2006; Gerbode and Dasgupta, 2010; Kiseevaetal., 2012, 2013)。這似乎與觀察到的四子王旗玄武巖液相線礦物為橄欖石相矛盾。這一現(xiàn)象可以通過以下兩個方面解釋:(1)橄欖石在熔體中的相體積隨著壓力降低逐漸增大,因此在低壓下橄欖石更容易作為液相線礦物出現(xiàn);(2)熔體中CO2的存在會升高熔體的硅活度。在巖漿上升過程中發(fā)生的CO2去氣作用會造成熔體硅活度的降低以及液相線溫度的升高,有利于橄欖石在低壓條件下結(jié)晶。

4.3 再循環(huán)物質(zhì)來源及意義

在確定四子王旗玄武巖源區(qū)為碳酸鹽化榴輝巖這一基礎(chǔ)上,可以根據(jù)全巖放射性同位素組成來約束俯沖洋殼的年齡,進而推測是哪一俯沖板片貢獻了該巖漿活動。四子王旗玄武巖具有類似HIMU型玄武巖微量元素分配特征,這通常認為與源區(qū)含有俯沖脫水洋殼組分有關(guān)(Stracke, 2012; Nebeletal., 2013; Weaver, 1991; Willbold and Stracke, 2006)。典型的HIMU型洋島玄武巖(OIB; 如Mangaia)通常具有明顯偏離地球趨勢線的的Hf-Nd同位素特征并具有負的ΔεHf值(Mazzaetal., 2019; Strackeetal., 2003; Nebeletal., 2013)。這一現(xiàn)象通常認為是由于脫水洋殼的Sm與Nd之間的分餾比Lu與Hf之間的分餾要小,造成古老的洋殼物質(zhì)具有相對更高的εNd值。定量模擬研究表明再循環(huán)洋殼的年齡每增加1Ga,其ΔεHf值會降低4～5.5個單位(Chauveletal., 2008; Nebeletal., 2013)。四子王旗玄武巖全巖Nd-Hf同位素組成接近地球趨勢線,ΔεHf為-1.5～-0.6(表1),對應(yīng)的源區(qū)再循環(huán)洋殼年齡小于375Ma,表明源區(qū)為年輕的再循環(huán)洋殼物質(zhì)(圖5b)。

全巖Pb同位素組成可以進一步驗證上述論述。與Nd-Hf同位素特征類似,四子王旗玄武巖具有較低的Pb同位素組成,不同于典型HIMU型OIB高的放射性成因的Pb同位素組成(如206Pb/204Pb>19.5,208Pb/204Pb>39),指示其源區(qū)為年輕的再循環(huán)洋殼。為了進一步約束再循環(huán)洋殼的來源,本文利用蒙特卡洛模擬(N=20,000)獲得了能夠重現(xiàn)四子王旗玄武巖Pb同位素組成的可能的再循環(huán)洋殼的年齡(t)及對應(yīng)的μ(238U/204Pb)和Ω(232Th/204Pb)值,具體方法和步驟見Mazzaetal.(2019)。模擬的結(jié)果顯示對于合理的μ和Ω值(Qianetal., 2022),再循環(huán)洋殼物質(zhì)的年齡小于 ～240Ma(圖11)。這一年齡與華南-華北板塊碰撞(鄭永飛, 2008)及華北北緣古亞洲洋(Xiaoetal., 2015)最終閉合年齡接近,表明四子王旗玄武巖源區(qū)不太可能為古特提斯洋或者是古亞洲洋洋殼物質(zhì)。相較之下,這一年齡與已俯沖的西太平洋板片年齡相符(Mülleretal., 2016),這意味著四子王旗玄武巖源區(qū)最可能為再循環(huán)的西太平洋洋殼物質(zhì)。

圖11 四子王旗玄武巖源區(qū)再循環(huán)洋殼組分Pb模式演化蒙特卡洛模擬結(jié)果μ=238U/204Pb,Ω=232Th/204Pb;俯沖洋殼的μ和Ω值(藍色區(qū)域)據(jù)Qian et al. (2022)Fig.11 Results of Monte Carlo simulations for Pb model evolution of the recycled oceanic crust in the source of Siziwangqi basalts

如果上述推論合理,一個有趣的現(xiàn)象是四子王旗玄武巖在地理上并不位于現(xiàn)今地球物理觀測到的平躺在地幔過渡帶中的西太平洋板片之上(圖1b),表明西太平洋板片對中國東部新生代玄武巖的物質(zhì)貢獻要大于其地理影響范圍,即并不局限在NSGL以東地區(qū)。實際上,對NSGL以西的烏拉哈達玄武巖研究也表明其源區(qū)存在俯沖的西太平洋板片物質(zhì)(Sunetal., 2021)。由于現(xiàn)今觀察到的俯沖板塊滯留在地幔過渡帶的時間并不超過20Myr(Liuetal., 2017),而大地幔楔這一構(gòu)造體制在～110Ma前已經(jīng)形成(朱日祥和徐義剛, 2019),因此一種可能的解釋是俯沖的西太平洋板片曾到達四子王旗地區(qū)下方地幔,但是已經(jīng)向東后撤或者下沉進入下地幔中(Sunetal., 2021);亦或者在地幔對流混合過程中,西太平洋洋殼物質(zhì)卷入周圍地幔并遷移至NSGL以西上地幔區(qū)域。無論哪種解釋是正確的,本項研究表明俯沖的西太平洋板片在物質(zhì)上影響到了四子王旗一帶的上地幔區(qū)域。此外,四子王旗玄武巖距現(xiàn)今海溝距離可達～2200km,這可以作為一個參考來進一步討論滯留西太平洋板片對上覆地幔的物質(zhì)影響范圍,以及地質(zhì)歷史時期板內(nèi)玄武巖在成因上與滯留板片可能存在的聯(lián)系。

5 結(jié)論

本文通過對四子王旗新生代玄武巖全巖和礦物的地球化學(xué)和同位素研究,得出了以下結(jié)論:

(1)四子王旗玄武巖低的MgO含量反映了原生巖漿的特征,而不是巖漿高度演化的結(jié)果;

(2)四子王旗玄武巖源區(qū)巖性為碳酸鹽化榴輝巖,其代表了再循環(huán)的蝕變洋殼組分;

(3)四子王旗玄武巖源區(qū)再循環(huán)的洋殼物質(zhì)最可能來自于地幔轉(zhuǎn)換帶中滯留的俯沖西太平洋洋殼,表明滯留的西太平洋板片在物質(zhì)上影響到了NSGL以西的上地幔區(qū)域。

致謝感謝中國科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所MC-ICPMS實驗室楊岳衡研究員、EPMA實驗室賈麗輝高級工程師和張迪工程師在全巖Sr-Nd-Hf同位素分析和橄欖石主微量分析中的幫助。感謝原江燕高級工程師在掃描電鏡實驗和圖2e制作中的幫助。感謝兩位評審專家的評審意見和建議。