中藥材種植地土壤理化性質(zhì)分析及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

趙靜 陳暉 謝永強(qiáng) 張浩波

摘要 以甘肅隴南市宕昌縣八力鎮(zhèn)中藥材種植地土壤為例，研究種植地5個(gè)土壤理化性質(zhì)指標(biāo)（pH、有機(jī)質(zhì)、有效磷、全氮、全鉀）和11個(gè)金屬元素（Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co、Ca、Mg）的含量，并對(duì)其進(jìn)行相關(guān)性分析、金屬元素污染情況評(píng)價(jià)和土壤重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。結(jié)果表明，種植地土壤pH為8.20，屬于堿性土壤；有機(jī)質(zhì)含量處于3級(jí)水平，有效磷、全氮和全鉀含量處于1級(jí)水平；金屬元素中As、Sn、Bi元素含量高于甘肅省土壤背景值，分別是背景值的1.17、1.94、1.17倍，Hg元素含量與背景值一致，其余元素含量低于背景值；相關(guān)性分析表明，各土壤因子來源可能為復(fù)合源；內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)顯示種植地金屬元素含量屬于輕污染等級(jí)；As、Pb、Ni、Hg元素的非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)HI值均小于1，危害可忽略；As、Ni元素的致癌風(fēng)險(xiǎn)CR值小于10-4，屬于可接受范圍，尚未造成致癌風(fēng)險(xiǎn)影響。

關(guān)鍵詞 土壤理化性質(zhì)；內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)；健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估；中藥材種植地

中圖分類號(hào) S153? 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A

文章編號(hào) 0517-6611（2023）14-0069-06

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2023.14.018

基金項(xiàng)目 甘肅省教育廳創(chuàng)新基金項(xiàng)目（2022A-070）；甘肅中醫(yī)藥大學(xué)扶貧科研項(xiàng)目（2019FPZX-4）；甘肅省就業(yè)創(chuàng)業(yè)研究課題（2021-50）。

作者簡(jiǎn)介 趙靜（1996—），女，蒙古族，內(nèi)蒙古通遼人，碩士研究生，研究方向：中藥鑒定與品質(zhì)評(píng)價(jià)。*通信作者，教授，博士，碩士生導(dǎo)師，從事土壤土質(zhì)及中藥材品質(zhì)研究。

收稿日期 2022-07-14

土壤為藥用植物生長(zhǎng)提供了必要的營(yíng)養(yǎng)和水分［ 1］，是生態(tài)系統(tǒng)中物質(zhì)和能量交換的重要場(chǎng)所，是藥用植物生長(zhǎng)過程中離不開的重要環(huán)境因素之一，影響著中藥材的產(chǎn)量和品質(zhì)。以往研究表明，土壤酸堿度是各土壤因子的綜合表達(dá)，與有機(jī)質(zhì)、營(yíng)養(yǎng)元素、微生物等都有著相應(yīng)的關(guān)系［ 2］；中藥材在適宜的pH環(huán)境下，其藥材品質(zhì)越好，藥材中有效成分的累積量會(huì)增高，反之累積量會(huì)減?。?3-5］；土壤中有機(jī)質(zhì)能夠?yàn)檗r(nóng)作物提供養(yǎng)分，提高土壤的物理性質(zhì)，改善土壤對(duì)水分的吸收，有機(jī)質(zhì)在土壤質(zhì)量結(jié)構(gòu)中占有主要位置，有效體現(xiàn)了種植地土壤肥力情況［ 6］；土壤中的微量元素如氮、磷、鉀、鈣、鎂等也是藥材生長(zhǎng)所需的重要元素，且藥材中的微量元素主要來源于土壤［ 7］。

近年來，中藥種植地長(zhǎng)期受到農(nóng)藥化肥的過度使用和周邊工業(yè)污染的影響，易出現(xiàn)土壤重金屬含量超標(biāo)現(xiàn)象。受污染的土壤不僅肥力下降，還會(huì)通過環(huán)境暴露或生物富集作用間接或直接的方式影響人體健康。重金屬通常會(huì)經(jīng)皮膚或消化系統(tǒng)進(jìn)入人體內(nèi)，損傷神經(jīng)系統(tǒng)、損害腸胃和腎臟等器官，導(dǎo)致出現(xiàn)貧血、高血壓及小兒智力低下等癥狀［ 8］。因此開展對(duì)種植地重金屬污染特征和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)研究非常必要。當(dāng)前，國(guó)內(nèi)外關(guān)于重金屬污染地的評(píng)價(jià)及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估體系已逐漸成熟，Mapanda等［ 9］對(duì)津巴布韋首都哈拉雷的某菜園土壤進(jìn)行評(píng)估，發(fā)現(xiàn)種植地土壤中Cd、Zn、Cu富集效果明顯，可能已對(duì)附近居民健康產(chǎn)生風(fēng)險(xiǎn)。陳瑜佳等［ 10］對(duì)河北省香河縣農(nóng)田土壤中重金屬含量進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，結(jié)果表明，種植地土壤中As元素是各鄉(xiāng)鎮(zhèn)的主要致癌風(fēng)險(xiǎn)因子，且土壤重金屬對(duì)兒童引起的健康風(fēng)險(xiǎn)高于成人。陳海濱［ 11］研究表明，當(dāng)前我國(guó)在污染場(chǎng)地管理方面仍有待加強(qiáng)，應(yīng)參考國(guó)外發(fā)達(dá)國(guó)家在污染場(chǎng)地的管理及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)基礎(chǔ)上，嘗試構(gòu)建基于人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估的污染場(chǎng)地管理和修復(fù)技術(shù)的方法體系?；诖?，筆者以八力鎮(zhèn)中藥材種植地為研究對(duì)象，對(duì)種植地土壤理化性質(zhì)指標(biāo)和金屬元素進(jìn)行含量特征和相關(guān)性分析，并對(duì)金屬元素進(jìn)行單因子污染指數(shù)、內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，分析種植地土壤污染程度和健康風(fēng)險(xiǎn)，以期為種植區(qū)域土壤規(guī)劃利用和土壤修復(fù)提供技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

八力鎮(zhèn)隸屬于甘肅省隴南市宕昌縣，地處宕昌縣東北部，區(qū)域面積102.98 km2，屬于高寒陰濕地區(qū)，海拔在2 000～3 000 m，屬于高寒陰濕地區(qū)，年平均氣溫為5.1 ℃，年降水量600 mm，年無霜期115 d。八力鎮(zhèn)目前種植的中藥材主要有當(dāng)歸、黨參、黃芪。

1.2 土壤樣品采集與分析

1.2.1 土壤樣品采集。

樣品采集點(diǎn)選取八力鎮(zhèn)15個(gè)中藥材種植地，分別是中拉村、山莊村、上拉村、扎固村、石門村的當(dāng)歸、黨參、黃芪種植地。分別取每個(gè)采樣點(diǎn)的表層（0～20 cm）和亞表層土壤（20～40 cm），采用對(duì)角線5點(diǎn)法取樣，剔除石塊、動(dòng)植物殘?bào)w后將土壤樣品自然風(fēng)干，四分法取部分土壤樣品，研磨過100目篩，裝入密封袋，編號(hào)，放置于陰涼避光處備用。

1.2.2 土壤樣品分析。土壤pH采用電位法測(cè)定（水∶土=2.5∶1）；有機(jī)質(zhì)采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化-容量法測(cè)定；有效磷采用Olsen法測(cè)定；全氮采用全自動(dòng)凱氏定氮儀測(cè)定；全鉀及鈣（Ca）、鎂（Mg）、鐵（Fe）、錳（Mn）、鈷（Co）、鎳（Ni）元素采用原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定；砷（As）、汞（Hg）、鉛（Pb）、錫（Sn）、鉍（Bi）元素采用原子熒光光度計(jì)測(cè)定。土樣用硝酸∶高氯酸（優(yōu)級(jí)純）∶氫氟酸（優(yōu)級(jí)純）=4∶1∶1浸泡過夜，放置于電熱板上消解，完成后用1%稀硝酸定容。每個(gè)指標(biāo)重復(fù)3次。

1.3 研究方法

1.3.1 含量特征與相關(guān)性分析。

采用Excel 2010進(jìn)行數(shù)據(jù)整理，用變異系數(shù)（CV）來表示空間分布的相對(duì)離散程度，一般情況下，CV≤0.1為弱變異，0.1

1.3.3 種植地土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

研究表明，當(dāng)前我國(guó)在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)暴露參數(shù)方面還未得出一套標(biāo)準(zhǔn)可供我國(guó)參考，但國(guó)內(nèi)已有學(xué)者開始對(duì)農(nóng)田土壤這方面進(jìn)行研究，并取得了初步成果［ 13］。因此該研究在根據(jù)美國(guó)環(huán)保署（USEPA）公布的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型的基礎(chǔ)上，結(jié)合我國(guó)本土情況選用適合我國(guó)人群的暴露參數(shù)，對(duì)種植地表層土壤中重金屬進(jìn)行暴露劑量計(jì)算。種植地周邊居民居住較為密集，因此周邊區(qū)域的成人和兒童皆納入考慮，暴露途徑以手口、皮膚和呼吸接觸3種途徑為主。相關(guān)計(jì)算公式如下：

其中，HI和THI分別表示某重金屬非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);RfD為重金屬非致癌日攝入量;CR和TCR分別表示某重金屬致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)和總致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù);SF為致癌斜率因子;ing、derm、inh分別表示經(jīng)口攝入、皮膚接觸攝入、呼吸攝入。

若HI>1，表明存在非致癌風(fēng)險(xiǎn);若HI≤1，表明非致癌風(fēng)險(xiǎn)較低。若CR<1×10-6，表明某重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)較低;若CR在1×10-6～1×10-4，表明有可能引起癌癥，是美國(guó)環(huán)保署所認(rèn)為的可接受范圍［ 15］;若CR>1×10-4，則表明某重金屬的致癌風(fēng)險(xiǎn)較高。

根據(jù)美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局推薦，參考相關(guān)的研究［ 16］，有關(guān)的參考劑量值和斜率因子見表4。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤理化性質(zhì)指標(biāo)的含量特征分析

土壤pH是評(píng)價(jià)土壤養(yǎng)分的基本理化指標(biāo)，對(duì)作物的營(yíng)養(yǎng)吸收和生長(zhǎng)及微生物活動(dòng)都有相應(yīng)的影響。種植地土壤pH在7.78～8.64，平均值為8.20（表5），屬于堿性土壤。

有機(jī)質(zhì)是土壤主要組成部分之一，能夠改善土壤的物理性質(zhì)，促進(jìn)土壤微生物和土壤生物的活動(dòng)，有機(jī)質(zhì)經(jīng)分解后為作物提供營(yíng)養(yǎng)元素，并具有提高土壤保肥性的作用。種植地有機(jī)質(zhì)含量在3.75～50.20 g/kg，平均值為29.50 g/kg，整體處于3級(jí)水平，含量分布較為不均勻，變異系數(shù)為0.42，變異程度較高（表5）。

有效磷是指土壤中可被植物吸收利用的磷的總稱，包括全部水溶性磷、部分吸附態(tài)磷和有機(jī)態(tài)磷，有效磷可以相對(duì)說明土壤的供磷水平。種植地土壤有效磷含量為5.35～108.72 mg/kg，平均值為42.22 mg/kg，整體處于1級(jí)水平，含量較為豐富，變異系數(shù)為0.47，變異程度較高（表5）。

土壤全氮是各形態(tài)氮元素之和，可反映種植地土壤的供氮水平。種植地土壤全氮含量在1.42～3.84 g/kg，平均值為2.46 g/kg，整體處于1級(jí)水平，含量較為豐富，變異系數(shù)為0.30，變異程度較高（表5）。

土壤全鉀是指土壤中各種形態(tài)鉀含量總和，鉀元素是植物生長(zhǎng)必需元素之一。種植地全鉀含量在41.50～70.90 g/kg，平均值為57.24 g/kg，整體處于1級(jí)水平，含量較為豐富，變異系數(shù)為0.13，變異程度較低（表5）。

通過對(duì)5個(gè)土壤理化性質(zhì)指標(biāo)所有采樣點(diǎn)在不同土層的含量分布可知，除pH和有效磷外有機(jī)質(zhì)、全氮、全鉀含量指標(biāo)存在向深層土壤遷移現(xiàn)象，分別占整體的20.00%、26.67%、53.33%。土壤有機(jī)質(zhì)、有效磷、全氮的變異系數(shù)較高。種植地土壤理化性質(zhì)除與成土母質(zhì)、氣候環(huán)境、土壤類型等自然因素相關(guān)外，還與作物屬性、肥料選擇及田間管理方式有關(guān)。根據(jù)對(duì)種植了解，農(nóng)戶在田間管理的過程中使用了現(xiàn)代化肥和農(nóng)藥，如除草劑等化學(xué)試劑，基于此得出種植地在一定程度上受到外界人類活動(dòng)的影響較大。

2.2 土壤中金屬元素含量特征

由表6可知，Ca元素含量在0.09%～3.35%，平均值為0.99%，含量均低于背景值。Mg元素含量在0.06%～1.48%，平均值為0.77%，其中中拉黨參表層土壤含量最高，是背景值的1.06倍。種植地Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co元素含量均值分別為24 578.52、229.76、14.74、0.02、7.84、 3.50、0.34、9.10、10.12 mg/kg，其中As、Sn、Bi元素含量高于背景值，分別是背景值的1.17、1.94、1.17倍，Hg元素含量與背景值一致，其余元素含量低于背景值。

通過對(duì)11種金屬元素所有采樣點(diǎn)在不同土層的含量分布可知，Ca、Mg、Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co元素均存在隨土壤深度加深含量增加的現(xiàn)象，分別占整體的20.00%、40.00%、53.33%、40.00%、26.77%、46.67%、26.67%、40.00%、53.33%、46.67%、40.00%;表明這些元素出現(xiàn)了向深層遷移現(xiàn)象，推測(cè)可能是在雨水的淋濾作用下滲透到土壤深處，因此在后期的施肥中需要適當(dāng)減少該元素的施用，同時(shí)需要對(duì)周邊土壤和水質(zhì)質(zhì)量進(jìn)行監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià)。

種植地土壤金屬元素變異系數(shù)從大到小依次為Ca （0.82）> As （0.80）> Mn （0.64）> Mg （0.62）> Bi （0.55）> Hg （0.32）> Sn （0.31）> Co （0.28）> Pb （0.22）> Fe （0.16）> Ni （0.14），變異系數(shù)為0.14～ 0.82，屬于中等變異，表明金屬元素含量分布不均勻，且受到外來人為活動(dòng)因素影響。

2.3 土壤理化指標(biāo)與土壤金屬元素相關(guān)性分析

通過對(duì)表層土壤理化指標(biāo)與金屬元素的相關(guān)性可以推測(cè)出土壤中金屬元素的來源是否相同，若相關(guān)性顯著則說明他們的來源途徑可能相同，若相關(guān)性不顯著則來源途徑可能不同［ 19］。從表7可以看出，As與Sn、全鉀呈極顯著正相關(guān)（P<0.01），同時(shí)有效磷與全氮、全鉀呈極顯著正相關(guān)（P<0.01），As、Sn與有效磷呈顯著正相關(guān)（P<0.05），全氮與全鉀呈顯著正相關(guān)（P<0.05）。同時(shí)這些土壤因子的變異系數(shù)均屬于中等變異，且As、Sn含量均高于土壤背景值，并根據(jù)對(duì)種植過程中施肥等情況的了解，因此推測(cè)農(nóng)業(yè)活動(dòng)是土壤重金屬As、Sn含量的主要來源，主要為含As、Sn農(nóng)藥化肥（如膨大劑或除草劑）的施用。Mn與Mg呈極顯著正相關(guān)（P<0.01），但Mn、Mg元素的含量均值低于土壤背景值，因此推測(cè)主要來源于成土母質(zhì)。Ca與pH呈顯著正相關(guān)（P<0.05），表明種植地土壤pH與堿金屬Ca元素有關(guān)。同時(shí)Pb與Ca呈極顯著正相關(guān)（P<0.01），表明在堿性土壤中，該地區(qū)Pb、Ca含量高，建議后期通過對(duì)種植地施用土壤調(diào)理劑來改善pH。其余土壤因子與以上土壤因子相關(guān)性不顯著或呈負(fù)相關(guān)，推測(cè)其來源與以上因子主要來源不同，可能為大氣沉降或交通污染。

2.4 土壤重金屬污染評(píng)價(jià)

選用單因子污染指數(shù)分析種植地表層土壤和亞表層土壤重金屬污染情況，其次選用內(nèi)梅羅綜合指數(shù)評(píng)價(jià)種植區(qū)域的重金屬污染程度。由圖1可知，表層土壤中單因子污染指數(shù)（Pi）平均水平降序排列依次為Sn>As> Hg> Bi> Co> Fe> Mn> Pb> Ni，其中Sn、As、Hg、Bi屬于輕微污染狀態(tài)，其余重金屬含量屬于無污染狀態(tài)；表層土壤（0～20 cm）中Sn元素以扎固當(dāng)歸土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于中度污染；As元素以上拉當(dāng)歸土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于中度污染；Hg元素以石門黃芪土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于輕微污染；Bi元素以上拉黃芪種植地土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于中度污染。亞表層土壤（20～40 cm）中單因子污染指數(shù)（Pi）平均水平降序排列依次為Sn> Hg> Bi> As> Fe> Co> Pb> Mn> Ni，其中Sn、Hg、Bi屬于輕微污染狀態(tài)；亞表層土壤中Sn元素以上拉當(dāng)歸土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于輕微污染；Hg元素以扎固黃芪土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于中度污染；Bi元素以上拉黃芪土壤污染指數(shù)（Pi）最高，屬于輕度污染。種植地表層和亞表層土壤的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)的均值分別為1.68、1.75，屬于輕污染等級(jí)。

2.5 土壤重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.5.1 非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

種植地表層土壤中As、Ni、Hg、Pb元素對(duì)成人和兒童的非致癌風(fēng)險(xiǎn)平均值結(jié)果見表8。種植地土壤重金屬中成人的總非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（THI）為4.62×10-2～ 2.71×10-1，兒童為 7.06×10-2～4.13×10-1，所得

的THI值小于1。成人和兒童的各單一重金屬的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)降序排列依次為As> Pb> Ni> Hg，且單一重金屬元素的HI值和總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)THI值均未超過1，表明當(dāng)?shù)赝寥乐亟饘偕胁粫?huì)對(duì)周邊居民的身體健康造成明顯的危害。研究結(jié)果顯示，同一元素不同暴露途徑下成人和兒童非健康風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)降序排列依次為HIing> HIderm> HIinh。土壤中重金屬對(duì)兒童引起的總非致癌風(fēng)險(xiǎn)略高于成人，是成人的1.54倍，這可能歸于兒童較成人相比具有更高的代謝和吸收能力，應(yīng)加大對(duì)兒童的保護(hù)力度［ 20］。

總非致癌風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（THI）雖小于1，但As元素的貢獻(xiàn)率最高，成人和兒童的分別是94.87%和95.56%（圖2）。因此為防治As元素的THI過高，建議在今后田間管理的過程中相應(yīng)地減少農(nóng)藥和現(xiàn)代化肥的施用。

2.5.2 致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

表層土壤重金屬致癌健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)（CR）結(jié)果表明（表9），As、Ni對(duì)成人和兒童的CR均值和總致癌風(fēng)險(xiǎn)TCR值均未超過10-4，表明種植地As、Ni元素對(duì)周邊居民存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn)，但尚在可接受范圍內(nèi)，對(duì)居民不會(huì)造成顯著致癌風(fēng)險(xiǎn)影響。土壤As、Ni在不同暴露途徑下對(duì)成人和兒童致癌風(fēng)險(xiǎn)降序排列依次為CRing>CRderm>CRinh，經(jīng)口攝入的致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指數(shù)高于其他途徑，表明經(jīng)口攝入是當(dāng)?shù)赝寥乐亟饘俳】碉L(fēng)險(xiǎn)的主要暴露途徑。兒童的總致癌風(fēng)險(xiǎn)高于成人，是成人的1.58倍。

3 結(jié)論

八力鎮(zhèn)中藥材種植地中的土壤理化指標(biāo)、金屬元素含量豐缺不一致，土壤有效磷、全氮和全鉀含量屬于1級(jí)水平，有

機(jī)質(zhì)含量較低，屬于3級(jí)水平，建議后續(xù)施用有機(jī)肥或農(nóng)家

肥來提高有機(jī)質(zhì)含量。種植地土壤中As、Sn、Bi含量高于甘

肅省土壤背景值，分別是背景值的1.17、1.94、1.17倍。除pH外，土壤理化指標(biāo)和金屬元素變異系數(shù)均大于0.1，屬于中等變異，具有較高的空間變異性。相關(guān)性結(jié)果表明，各土壤因子來源可能為復(fù)合源，包括農(nóng)業(yè)活動(dòng)中化肥或除草劑的施用以及成土母質(zhì)等來源。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)表明八力鎮(zhèn)中藥種植地土壤屬于輕污染等級(jí)。重金屬對(duì)人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果表明經(jīng)口攝入是土壤重金屬主要暴露途徑，As、Pb、Ni、Hg元素的成人和兒童的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果和總非致癌風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果均小于1，危害可忽略；As、Ni元素的成人和兒童的致癌風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果及總致癌風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果均小于10-4，為可接受范圍，尚未造成致癌風(fēng)險(xiǎn)。

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