氡釷射氣連續(xù)測量裝置的研制及其現(xiàn)場驗證

劉嘯晨,楊明理,王 攀,初旭陽

(核工業(yè)北京化工冶金研究院,北京 101149)

連續(xù)監(jiān)測氡與釷射氣在輻射防護領(lǐng)域具有重要意義。氡與釷射氣及其子體是人體所受天然放射源內(nèi)照射劑量的主要貢獻者,在高釷本底地區(qū)或稀土廠房,釷射氣對內(nèi)照射劑量的貢獻甚至高于氡[1-3]。因此,為了輻射防護與劑量監(jiān)測工作的開展,需要對現(xiàn)場環(huán)境中的氡與釷射氣的放射性濃度進行連續(xù)監(jiān)測。

氡與釷射氣的半衰期不同,在不同材料中的擴散系數(shù)以及發(fā)射出的α粒子能量也不同,在氡與釷射氣的混合環(huán)境中通常利用這三方面的不同進行甄別測量[4-8]?，F(xiàn)有氡釷射氣監(jiān)測裝置,按照原理主要分為固體徑跡探測器、脈沖電離室探測器、半導(dǎo)體探測器、閃爍室探測器四類。固體徑跡探測器體積小,攜帶方便;但所得到的是一段時間內(nèi)氡與釷射氣造成的累積效應(yīng),無法用于連續(xù)監(jiān)測,無法得到一段時間內(nèi)氡與釷射氣所致劑量的變化情況。半導(dǎo)體探測器與脈沖電離室探測器可以通過能量分辨識別氡與釷射氣并進行連續(xù)監(jiān)測;但半導(dǎo)體探測器在高濕度環(huán)境中受到復(fù)合損失的影響較大,脈沖電離室探測器的最小探測限比半導(dǎo)體探測器更低,當(dāng)環(huán)境中氡與釷射氣的濃度之比超出(1∶5)～(5∶1)范圍時,對其中相對較少的核素測量值準(zhǔn)確性下降。在所有探測器中,閃爍室探測器具有計數(shù)穩(wěn)定性好、受濕度影響較小,以及抗電磁干擾能力強等特點[9-12];但使用閃爍室探測器進行長期監(jiān)測時,可能受到前序周期生成的附壁釷子體影響(氡子體半衰期較短,在長期監(jiān)測中影響遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于釷子體)。因此,排除濕度變化、電磁干擾以及附壁釷子體的影響,準(zhǔn)確地對氡與釷射氣進行甄別測量,是氡釷射氣聯(lián)合監(jiān)測的關(guān)鍵。

筆者使用閃爍室構(gòu)造氡與釷射氣連續(xù)監(jiān)測裝置并解決濕度變化影響,建立了氡與釷射氣分辨測量、連續(xù)監(jiān)測方法,研制了氡釷射氣連續(xù)測量裝置原型機(簡稱為原型機),并對原型機進行了現(xiàn)場測試。

1 氡釷射氣連續(xù)監(jiān)測原理和裝置研制

1.1 監(jiān)測原理

利用氡與釷射氣半衰期的差異,在2個探測單元間增加1個延遲器,如果采樣氣流中的釷射氣在延遲單元中接近完全衰變,則可以認(rèn)為前1個探測器所產(chǎn)生的計數(shù)是由氡與釷射氣及其子體衰變發(fā)出的α粒子所致,后1個探測器所產(chǎn)生的計數(shù)完全由氡及其子體衰變發(fā)出的α粒子導(dǎo)致,前后探測單元的計數(shù)相減則可近似得到由釷射氣及其子體產(chǎn)生的影響,即通過2個探測器產(chǎn)生的計數(shù)反推2種核素的放射性濃度。

1.2 裝置研制

原型機主要由延遲器、閃爍室探測器、光電倍增管、單片機、電源構(gòu)成(圖1),閃爍室記錄放射性衰變產(chǎn)生的計數(shù),并將結(jié)果依次上傳至信號采集單元、單片機和上位機。上位機接收裝置各元件上傳的信號,并通過單片機對高低壓電源、甄別閾值、測量周期、采樣流率等進行控制。

圖1 氡釷射氣連續(xù)監(jiān)測原型機框圖Fig. 1 The diagram of radon-thoron continuous monitoring prototype machine

氡與釷射氣在閃爍室內(nèi)產(chǎn)生的子體,一部分附在閃爍室壁上(附壁效應(yīng)),另一部分會隨采樣氣體流出閃爍室,附壁比例主要受濕度與閃爍室結(jié)構(gòu)的影響。目前已有附壁比例不受濕度影響的改進型ZnS閃爍室[13],為排除環(huán)境濕度對結(jié)果的干擾,本研究使用此改進型閃爍室來構(gòu)建原型機。

采樣氣體先后流經(jīng)過濾器、第1閃爍室、延遲器、第2閃爍室。氣體中原有的放射性子體被過濾器全部過濾,在第1閃爍室中氡、釷射氣及其生成的子體衰變產(chǎn)生的α粒子被計數(shù)(以下簡稱通道計數(shù));采樣氣體流入延遲器經(jīng)過較長時間(釷射氣半衰期的8倍以上)后再進入第2閃爍室,在其中僅有氡及其子體衰變產(chǎn)生的α粒子被計數(shù)。通過第2閃爍室的計數(shù)可以計算出采樣氣體中的氡濃度,而通過2個閃爍室在測量周期內(nèi)通道計數(shù)之差則可計算出采樣氣體中的釷射氣濃度。

2 氡釷射氣連續(xù)監(jiān)測裝置性能測試

2.1 遺留系數(shù)標(biāo)定

氡子體中半衰期最長的RaB的半衰期僅有26.7 min,按6倍半衰期考慮,附壁氡子體對相隔3 h后的測量值的影響已經(jīng)可以忽略。在長周期(測量周期24 h)取樣監(jiān)測過程中,由于釷子體中存在半衰期較長的核素,因此前序采樣周期中附壁的釷子體依然會對后續(xù)周期的通道計數(shù)產(chǎn)生貢獻。將初始采樣周期在一定周期后遺留的附壁釷子體所產(chǎn)生的通道計數(shù)與初始采樣周期內(nèi)由釷射氣及其子體產(chǎn)生的通道計數(shù)之比定義為遺留系數(shù)。為了排除在長期監(jiān)測中附壁釷子體的影響,建立了數(shù)學(xué)模型,并將數(shù)學(xué)模型計算出的遺留系數(shù)與試驗測定出的遺留系數(shù)進行比較。

數(shù)學(xué)模型的建立過程如下。為使推導(dǎo)過程的指代清晰明了,釷射氣(Tn)及其子體核素對應(yīng)的下標(biāo)見表1。由于使用了附壁狀態(tài)不受濕度影響的改進型閃爍室,可以假設(shè)生成的子體全部留在閃爍室內(nèi)。

表1 釷射氣及其子體核素編號Table 2 The code list for thoron and its progenies

第n周期前后通道有效計數(shù)之差受到所有前序周期的影響,可以表述為

(1)

式(1)中,余量系數(shù)Rn-i+1表示第i周期的附壁釷子體遺留物對第n周期前后通道有效計數(shù)之差的影響,其計算公式為

(2)

式(2)中,Gn(i)表示第i周期遺留物在第n周期產(chǎn)生的計數(shù)。接下來需確定R的變化規(guī)律,將逐周期分析。

2.1.1 起始周期余量系數(shù)計算

起始周期存在關(guān)系:

G前(1)-G后(1)=R1C前(1),

(3)

子體末態(tài)數(shù)量計算公式為

(4)

(5)

周期內(nèi)總α衰變數(shù)量計算公式為

G前(1)-G后(1)=3VC前(1)T-N1(T)-N2(T)。

(6)

通過上述公式可算出R1,下面將計算其他余量系數(shù)。

2.1.2 任意周期余量系數(shù)計算

后續(xù)周期遺留物變化規(guī)律(t>T):

(7)

(8)

特別地

(9)

2.1.3 遺留系數(shù)計算

定義遺留系數(shù)(γi)=Ri/R1,以定量分析第i周期的余量對測量結(jié)果的影響。遺留系數(shù)(γ)與測量結(jié)果(C)的關(guān)系為

(10)

顯然,遺留系數(shù)僅受測量周期(T)與核素衰變常數(shù)(λ)的影響,每一周期的測量結(jié)果都可由本周期的計數(shù)與前序周期的測量結(jié)果計算得到。附壁釷子體的影響經(jīng)過60 h(6倍半衰期)后可以忽略不計,因此用于長期監(jiān)測時,若將測量周期設(shè)置為24 h,則僅需考慮前3個遺留系數(shù)即可。

測量方法:將原型機與釷射氣濃度恒定的釷室(平衡濃度約為127 500 Bq/m3,遠(yuǎn)大于實驗室環(huán)境中的釷射氣濃度)閉環(huán)連接,采樣24 h(周期時長設(shè)置為24 h),得到此周期內(nèi)前1個閃爍室產(chǎn)生的總通道計數(shù)。然后將原型機與環(huán)境空氣連接,與釷室斷開,從而確保此后通道一的計數(shù)完全由采樣周期產(chǎn)生的附壁釷子體產(chǎn)生,測量并計算與空氣連接后第0～24、24～48、48～72 h的遺留系數(shù),結(jié)果見表2?？梢钥闯?二者偏差較小,當(dāng)測量周期設(shè)置為24 h時,在原型機的算法中,可采用遺留系數(shù)試驗結(jié)果的算術(shù)平均值(0.189、0.039 6、0.008 58)來扣除前序周期對當(dāng)前周期的影響。

表2 附壁子體遺留系數(shù)的理論計算與測量結(jié)果Table 2 The calculation and measurement results of remnant coefficients

表2中理論計算與試驗測量結(jié)果的偏差定義為

(11)

式中:σ—理論與實驗結(jié)果的偏差,無量綱;CT—理論計算結(jié)果;CE—試驗測量結(jié)果。

2.2 線性響應(yīng)

為了檢驗原型機能否在較寬濃度區(qū)間內(nèi)測量氡與釷射氣的濃度,檢驗了原型機的線性響應(yīng),標(biāo)定了刻度系數(shù)。

試驗方法:將活度濃度為44 841、37 479、25 393、8 474、1 376 Bq/m3的氡室與活度濃度為106 244、72 579、35 825、14 597、7 411 Bq/m3的釷室(濃度均由Alpha Guard DF2000標(biāo)定)分別與原型機閉環(huán)連接,測得不同濃度下原型機的通道計數(shù)率。測量結(jié)束后,將通道計數(shù)率與Alpha Guard DF2000(以下簡稱DF2000)測得的對應(yīng)濃度進行線性擬合,通過線性相關(guān)系數(shù)判斷原型機的線性響應(yīng)。若原型機線性響應(yīng)較好,則進一步得到通道對核素的刻度系數(shù)。由刻度系數(shù)與遺留系數(shù)即可得到通過通道計數(shù)計算活度濃度的公式為

(12)

(13)

式中:CRn(i)—第i周期測得氡濃度,Bq/m3;CTn(i)—第i周期測得釷射氣濃度,Bq/m3;G1(i)—第i周期通道一的計數(shù),c;G2(i)—第i周期通道二的計數(shù),c;εR1—通道一對氡的刻度系數(shù),c/(Bq/m3);εR2—通道二對氡的刻度系數(shù),c/(Bq/m3);εT1—通道一對釷射氣的刻度系數(shù),c/(Bq/m3);γ1—附壁釷子體對下一周期的遺留系數(shù),無量綱;γ2—附壁釷子體對兩周期后的遺留系數(shù),無量綱;γ3—附壁釷子體對三周期后的遺留系數(shù),無量綱。

DF2000具有濕度修正與能量分辨功能,可以在高濕度環(huán)境下分別測量Tn與Rn的放射性濃度,能夠直接將母體核素與放射性子體區(qū)分開來并排除濕度變化的干擾,該儀器經(jīng)中國計量科學(xué)研究院檢定合格,具有較高的精度與準(zhǔn)確度。試驗結(jié)果見表3。

表3 線性響應(yīng)的試驗結(jié)果Table 3 The experimental results of linear response

由于釷射氣在延遲器中已接近全部衰變,因此對釷射氣的線性刻度僅考慮釷射氣濃度與通道一計數(shù)率的關(guān)系。由多組結(jié)果所確定的通道線性相關(guān)系數(shù)為0.999,表明原型機在較寬濃度范圍內(nèi)的測量結(jié)果與DF2000保持一致,線性響應(yīng)良好。在此濃度范圍內(nèi)、周期24 h情況下,通道一、二對氡的刻度系數(shù)分別為122.4 c/(Bq/m3)和99.4 c/(Bq/m3),通道一對釷射氣的刻度系數(shù)為20.1 c/(Bq/m3)。

3 氡釷射氣監(jiān)測裝置現(xiàn)場測試

3.1 測試方案

南方某新材料有限公司稀土廠房板框過濾車間的環(huán)境空氣,具有高Tn濃度、低Rn濃度、高濕度、強酸性、強γ放射性的特點(隨工作狀況變化幅度較大),適于探測器性能的檢驗。

為了驗證原型機對氡與釷射氣長期甄別測量的準(zhǔn)確性,將原型機與DF2000布置于板框過濾車間的同一位置,從2023年2月18日上午開始進行96 h的連續(xù)測試,每經(jīng)過24 h,將2臺儀器在此周期內(nèi)各自測量結(jié)果的算術(shù)平均值比較一次,評價原型機的現(xiàn)場測量準(zhǔn)確性。

3.2 試驗結(jié)果與分析

定義原型機與DF2000測量偏差的計算公式為

(14)

ε=|1-σ|×100%,

(15)

式中:σ—原型機與DF2000測量結(jié)果的比值,無量綱;ε—原型機與DF2000測量結(jié)果的偏差,無量綱;CP—原型機的測量結(jié)果,Bq/m3;CD—DF2000的測量結(jié)果,Bq/m3。

現(xiàn)場96 h比對測試結(jié)果見表4。

表4 現(xiàn)場試驗結(jié)果Table 4 The results of on-site experiment

從表4可看出,即使在氡與釷射氣濃度之比極為懸殊的情況下,原型機與DF2000對Tn與Rn的測量結(jié)果偏差均小于10%?，F(xiàn)場試驗中,原型機與DF2000對釷射氣測量結(jié)果比值的平均值為0.975,對氡測量結(jié)果比值的平均值為0.990,可以認(rèn)為原型機在高濕度、強酸性、高Tn濃度、低Rn濃度環(huán)境中,24 h周期下對Tn與Rn的測量準(zhǔn)確性符合要求,在長期監(jiān)測過程中,能夠排除前序周期遺留物的影響。

3.3 分析與討論

為了解原型機對Rn與Tn放射性濃度探測的準(zhǔn)確性,將原型機的現(xiàn)場測量結(jié)果與其他氡釷射氣聯(lián)合探測方法進行比較,由于原型機的現(xiàn)場測試中僅有一個比較對象(DF2000),而DF2000相對真值存在一定的偏差,因此對原型機與真值的偏差進行計算。計算方法為

εP(Rn)=[1-(1-εD(Rn))×σAv(Rn)]×100%,

(16)

εP(Tn)=[1-(1-εD(Tn))×σAv(Tn)]×100%,

(17)

式中:εP(Rn)—原型機對氡測量結(jié)果與真值的偏差,無量綱;εP(Tn)—原型機對釷射氣測量結(jié)果與真值的偏差,無量綱;εD(Rn)—DF2000對氡測量結(jié)果與真值的偏差,無量綱;εD(Tn)—DF2000對釷射氣測量結(jié)果與真值的偏差,無量綱;σAv(Rn)—原型機與DF2000對氡測量結(jié)果比值的平均值,無量綱;σAv(Tn)—原型機與DF2000對釷射氣測量結(jié)果比值的平均值,無量綱。計算結(jié)果見表5。

表5 氡釷射氣聯(lián)合監(jiān)測方法比較Table 5 Comparison of radon-thoron simultaneous monitoring methods

2種固體徑跡探測器(GSF、LD-P)對氡與釷射氣的測量值與真值的偏差均略大于原型機。2種半導(dǎo)體探測器(RAD 7、RTM-2100)測量結(jié)果受濕度的影響很大,除RAD 7對氡的探測結(jié)果(與真值的偏差為3%)比原型機更準(zhǔn)確外,其他測量結(jié)果與真值的偏差均大于原型機?；趦啥斡嫈?shù)法的實驗裝置,主要用于在氡與釷射氣混合環(huán)境中對2種核素的放射性濃度進行快速測量,其對釷射氣的測量結(jié)果比原型機更準(zhǔn)確但對氡的測量結(jié)果偏差更大,不具備對附壁子體的修正能力。Alpha Guard DF2000在純氡、純釷或氡釷濃度之比適中的環(huán)境下,均能給出較準(zhǔn)確的測量結(jié)果,且不受濕度變化的影響。

本研究所構(gòu)造的原型機,具備在氡與釷射氣混合環(huán)境中分別測量2種核素活度濃度的功能,測量結(jié)果與真實值的偏差均小于10%;且能夠在長期連續(xù)監(jiān)測中,排除濕度與前序周期釷子體遺留物的干擾。

4 結(jié)論

使用改進型ZnS閃爍室,基于延遲計數(shù)法構(gòu)建了氡釷射氣連續(xù)監(jiān)測方法,在2個閃爍室之間增加延遲器使釷射氣充分衰變,分別得到由氡與釷射氣導(dǎo)致的計數(shù),實現(xiàn)了在氡與釷射氣混合環(huán)境中甄別測量2種核素放射性濃度的目標(biāo)。

在氡與釷射氣濃度之比較為懸殊的環(huán)境中,原型機依然能夠進行甄別測量。原型機測量準(zhǔn)確度受濕度影響小,能夠排除前序周期子體遺留物的影響,且長期計數(shù)的穩(wěn)定性高。