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    不同碳源及電壓對(duì)微生物電解池脫氮性能的影響

    2023-06-30 05:38:10石書(shū)銀張雨晴阮燕囡徐蘇云劉洪波
    關(guān)鍵詞:微生物群落沼液

    石書(shū)銀 張雨晴 阮燕囡 徐蘇云 劉洪波

    摘要:在不同電壓條件下,考察微生物電解池(MEC)對(duì)模擬沼液中不同碳源(乙酸、富里酸)和總氮的脫除效果,并分析其微生物群落結(jié)構(gòu)變化。以乙酸為碳源,NO3 ? -N 幾乎完全被去除,化學(xué)需氧量(COD)去除率穩(wěn)定在 72% 左右;以富里酸為碳源,NO3 ? -N 和 COD 去除率分別下降至 40%~50% 和 50%~60%。比較而言,MEC 在 0.2~0.4?V 電壓條件下 COD 和總氮去除性能更穩(wěn)定;在更高的電壓(0.8?V)條件下,NO3 ? -N 的去除率最高上升至 52%,但總氮去除率下降至(32.4±3.7)%。高通量測(cè)序結(jié)果顯示,外加電壓可以有效地提高微生物菌群抵抗底物負(fù)荷沖擊的能力,并增加 MEC 反應(yīng)器內(nèi)的菌群特別是自養(yǎng)脫氮菌的多樣性和豐度。其中,自養(yǎng)反硝化菌Thanuera的豐度由 4.35% 增長(zhǎng)到 7.65%;在以富里酸為碳源的 MEC 反應(yīng)器中,多種厭氧脫氮細(xì)菌被激活富集,反硝化細(xì)菌Anaerolineae最大豐度為 11.16%,厭氧氨氧化菌Planctomycetota的相對(duì)豐度由對(duì)照組的 0.41% 提升至 1.59%。

    關(guān)鍵詞:微生物電解池;微生物群落;沼液;富里酸;反硝化

    中圖分類號(hào):TK 02??????????? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    Effect of different carbon sources and voltages on denitrification performance in microbial electrolysis cells

    SHI Shuyin, ZHANG Yuqing, RUAN Yannan, XU Suyun, LIU Hongbo

    (School ofEnvironment and Architecture, University of Shanghaifor Science and Technology, Shanghai 200093, China)

    Abstract: The removal rates of different carbon sources (acetic acid, fulvic acid) and total nitrogen in simulated biogas slurry was investigated in microbial electrolysis cell (MEC) under different voltage conditions, and the changes of microbial community structure were analyzed. With acetic acid as the carbonsource, NO -Nwasalmostcompletelyremoved,andthechemicaloxygendemand (COD) removal rate was stable at about 72%. With fulvic acid as the carbon source, the NO -N and COD removalratesdroppedto 40%~50% and 50%~60%,respectively. Comparatively,theremoval efficiencies of COD and total nitrogen in MEC were more stable under the voltage of 0.2~0.4 V. Under the higher voltage of 0.8 V, the removal rate of NO -N rose to 52% but the total nitrogen removal rate droppedto (32.4±3.7)%. High-throughputsequencingresultsshowedthattheappliedvoltagecaneffectively? improve? the? ability? of? microbial? flora? to? resist? the? shock? of? substrate? loading,? and? it? alsoincrease? the? bacterial? diversity? and? abundance? in? MEC.? Among? them,? the? abundance? of? autotrophicdenitrifying bacteria Thanuera increased from 4.35% to 7.65%. In the MEC reactor with fulvic acid asthe? carbon? source,? a? variety? of? bacteria? that? play? a? role? in? anaerobic? nitrification? were? activated? andenriched, such as Anaerolineae, which abundance was increased to 11.16%. The relative abundance ofAnammox bacteria Planctomycetota was increased from 0.41% in the control group to 1.59%.

    Keywords: microbial electrolysis cell; microbial community; biogas slurry; fulvic acid;denitrification

    生物脫氮主要是在氨化細(xì)菌、硝化細(xì)菌和反硝化細(xì)菌的共同作用下,將污水中的有機(jī)氮和 NH -N 轉(zhuǎn)化為 N2或其他含氮物質(zhì),使其從污水或污泥中去除。傳統(tǒng)的硝化?反硝化脫氮工藝通常需要分別在好氧、缺氧兩個(gè)階段完成硝化、反硝化,由于反硝化對(duì)碳源的依賴,在實(shí)際脫氮工藝中,往往需要外加碳源以彌補(bǔ)低 C/N 污水碳源的不足。如何提高反硝化對(duì)碳源的利用率,是污水生物脫氮領(lǐng)域重要的科學(xué)問(wèn)題[1]。

    生物電化學(xué)脫氮是利用一些富集在電極表面具有電化學(xué)活性的氨氧化與反硝化微生物[2],催化電極表面與微生物之間的電子傳遞,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)氨氧化與反硝化的耦聯(lián)脫氮過(guò)程[3]。在微生物電解池(microbial electrolysis cell, MEC )中,陽(yáng)極微生物利用有機(jī)物或氨氮為電子供體,電子通過(guò)外部電流通路將電子傳遞至陰極,陰極電活性微生物接收電子,用于硝酸鹽或亞硝酸鹽的還原[4]。因此, MEC 系統(tǒng)能夠減少反硝化對(duì)碳源的依賴。在生物電化學(xué)體系中,微生物異養(yǎng)脫氮和自養(yǎng)脫氮可以協(xié)同共存;但氨氮氧化能否被氧化為亞硝酸鹽或硝酸鹽,進(jìn)而被陰極還原或者直接參與厭氧氨氧化(Anammnox )脫氮,目前尚未明確[3]。

    與此同時(shí), MEC 脫氮體系內(nèi)自養(yǎng)與異養(yǎng)脫氮途徑的協(xié)同關(guān)系,亦會(huì)受到碳源種類及外部電子供給的影響。文獻(xiàn)[5]報(bào)道,在 MEC 體系中添加碳源可以加強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移過(guò)程,從而促進(jìn)硝酸鹽的去除。然而現(xiàn)有研究對(duì)不同碳源的影響報(bào)道較少、具體作用機(jī)制仍不明確。例如,一些低 C/N 廢水或高含氮廢水如垃圾滲濾液、沼液、廁所黑水等[6-8],此類廢水中含有部分腐殖質(zhì)類物質(zhì),因生物可降解性差不能被反硝化菌利用,可能對(duì)反硝化過(guò)程造成負(fù)面影響[9]。另一方面,腐殖質(zhì)類物質(zhì)富含芳香族類、羧酸和醌類官能團(tuán),可以通過(guò)改變官能團(tuán)的氧化還原價(jià)態(tài)參與電子穿梭,促進(jìn)微生物利用有機(jī)或無(wú)機(jī)化合物進(jìn)行氧化還原反應(yīng)[10]。文獻(xiàn)[11]研究了 MEC 處理腐殖質(zhì)類廢水的優(yōu)勢(shì), MEC 中的關(guān)鍵微生物降解酶系統(tǒng)可以被電流激活,且電解解離和電化學(xué)氧化/還原的同時(shí)和合作作用可以有效地去除一些難降解物質(zhì)。

    乙酸鈉作為最常用的碳源物質(zhì),且易被反硝化菌利用,是本實(shí)驗(yàn)理想的碳源物質(zhì);而經(jīng)厭氧發(fā)酵過(guò)后的沼液,殘留有機(jī)物為少量有機(jī)酸以及不易生物降解的腐殖質(zhì)類等。實(shí)際上, MEC 外加電壓的高低不僅能對(duì) MEC 脫氮產(chǎn)生有一定的促進(jìn)作用,也可能對(duì)碳源的利用產(chǎn)生影響;因此,在復(fù)雜有機(jī)物參與的應(yīng)用環(huán)境中,有必要針對(duì)電壓強(qiáng)度與碳源種類開(kāi)展研究,探討其對(duì)陽(yáng)極有機(jī)物氧化、陰極脫氮等生化反應(yīng)的影響,目前相關(guān)研究仍然有限。因此,本研究設(shè)計(jì)在不同電壓(0.2,0.4,0.8 V )條件下,對(duì)比不同底物(乙酸鈉、富里酸)對(duì) MEC 脫氮效率的影響,并考察其微生物群落結(jié)構(gòu)的變化。

    1材料與方法

    1.1微生物電解池實(shí)驗(yàn)裝置

    實(shí)驗(yàn)所用 MEC 反應(yīng)器由有機(jī)玻璃制成[6],內(nèi)徑60 mm ,高160 mm ,工作體積為450 mL,陽(yáng)極和陰極分別為石墨棒(?6 mm×120 mm )和碳?xì)郑?×38 cm2,北京三業(yè)碳業(yè)有限公司)。為了更多地保留厭氧懸浮生物,每個(gè)反應(yīng)器中加入15 g 活性炭,其平均粒徑為0.42~1.00 mm。碳?xì)钟孟跛崽幚?,然后卷成圓柱形并固定在圓柱形反應(yīng)器中,生物陰極比表面積為42 m2/m3。MEC 與電化學(xué)工作站連接來(lái)施加直流電源電壓,對(duì)照實(shí)驗(yàn)反應(yīng)器構(gòu)造相同,外電路為斷路狀態(tài)。

    1.2 MEC 反應(yīng)器啟動(dòng)與運(yùn)行參數(shù)設(shè)置

    MEC 接種污泥取自上海松申水環(huán)境凈化有限公司的硝化池活性污泥及實(shí)驗(yàn)室內(nèi)的上流式厭氧反應(yīng)器培養(yǎng)的厭氧污泥;厭氧污泥與硝化池活性污泥以體積比1∶1混合,將混合污泥接種到本實(shí)驗(yàn)所設(shè)置的 MEC中,在嚴(yán)格厭氧條件下先用葡萄糖作為底物馴化一段時(shí)間,厭氧污泥和活性污泥基本性質(zhì)如表1所示。 TS 為總固體占比, VS 為揮發(fā)性固體占比。設(shè)置模擬沼液的 C/N 摩爾比為2,加入硝酸鈉及氯化銨作為反硝化和厭氧氨氧化的底物;先后以乙酸鈉( HAc)、富里酸( FA )作為碳源,考察 MEC同步脫氮和有機(jī)物降解特性。實(shí)驗(yàn)運(yùn)行階段水質(zhì)和去除效果如表2所示,水力停留時(shí)間為24 h。實(shí)驗(yàn)所使用的 FA 購(gòu)自阿拉丁試劑,F(xiàn)A 化學(xué)式為C14H12O8,含量85%,其中,O/C=0.95, H/C=1.06。

    培養(yǎng)液微量營(yíng)養(yǎng)元素組成( g/L): NaCl 0.001, CaCl2·2H2O 0.001, MgSO4·7H2O 0.0041, KH2PO40.05, NaHCO30.5, FeSO4·7H2O 0.033, EDTA 0.01。控制水力停留時(shí)間(HRT )為24 h。

    1.3指標(biāo)檢測(cè)及分析方法

    分別采用納氏試劑分光光度法、N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法和紫外分光光度法測(cè)定進(jìn)/出水 NH -N 濃度、 NO -N 濃度和 NO -N 濃度。CODCr濃度測(cè)定采用重鉻酸鉀法[12]。從反應(yīng)器采集生物陰極附著污泥和懸浮污泥,對(duì)照組生物陰極污泥和懸浮污泥分別編號(hào)為 C1-DJ ,C1-XF,加電組生物陰極污泥和懸浮污泥分別編號(hào)為 E1-DJ , E1- XF。污泥樣品 DNA 提取后,通過(guò) Illumina 平臺(tái)進(jìn)行高通量測(cè)序(上海美吉生物醫(yī)藥科技有限公司)。聚合酶鏈?zhǔn)椒磻?yīng)( PCR )擴(kuò)增的引物為515F (5-GTGCCAGCMGCCGCGG-3)和806R (5-GGA CTA CHV GGG TWTCTAAT-3),這組引物適用于大部分細(xì)菌和古菌[11]。采用 USEARCH v 7.0軟件以97%相似度閾值將高通量測(cè)序序列進(jìn)行聚類分析,得到 OTU (操作分類單元),并通過(guò)美吉云線分析平臺(tái)(www.majorbio.com)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析和繪圖。

    總氮( TN )去除速率(g/(m3·d))計(jì)算式為

    式中:CTN,in為進(jìn)水總氮;CTN,out為出水總氮; N 為 TN去除速率; THR為水力停留時(shí)間。

    2結(jié)果與分析

    2.1不同電壓條件下氨氮與硝態(tài)氮的轉(zhuǎn)化

    圖1( a )為不同電壓對(duì)反應(yīng)器出水 NO3-N 濃度變化的影響。當(dāng)乙酸鈉作為碳源時(shí),硝態(tài)氮的平均去除率達(dá)到了99%。當(dāng)電壓從0.2 V 上升到0.4 V 時(shí),NO3-N 的變化與 NH -N 有所不同;出水 NO3-N 濃度在經(jīng)過(guò)短暫的降低之后,又升高到124.4 mg/L ,NO3-N 去除率在第40天達(dá)到最高的53%,之后逐漸下降到44%,與添加0.2 V 電壓時(shí)基本一致。當(dāng)電壓為0.8 V 時(shí),NO3-N 去除率由初期的45%逐漸上升至52%。對(duì)照組的 NO3-N 濃度及去除率的變化較為穩(wěn)定, NO3-N 去除率基本穩(wěn)定在39%。可以看出,加電組的反硝化效率隨電壓變化產(chǎn)生的波動(dòng)較大,在改變電壓條件的初期都會(huì)出現(xiàn)反硝化效率驟降的現(xiàn)象,這可能是由于電壓的增加影響了陽(yáng)極的氧化作用,并導(dǎo)致外電路電子的傳遞出現(xiàn)暫時(shí)的變化。但不論電壓如何變化,每個(gè)階段的平均反硝化效率都保持在40%以上,且當(dāng)電壓為0.4~0.8 V 期間,平均反硝化效率均為47%,比0.2 V 時(shí)升高7%。

    如圖1(b)所示,當(dāng)乙酸鈉作為碳源時(shí),NH -N的去除率呈現(xiàn)先升后降的趨勢(shì),對(duì)照組 NH -N 的去除率呈現(xiàn)上升的趨勢(shì)。隨著電壓從0.2 V 增加到0.8 V ,NH -N 的去除率呈現(xiàn)先升后降的趨勢(shì)。加電組的平均 NH -N 去除率由0.2 V 電壓下的39%上升到0.4 V 電壓下的49%。電壓升高會(huì)增加參與生化反應(yīng)的電子濃度,并提高電子在細(xì)菌胞外和電極間的轉(zhuǎn)移效率。隨著電壓繼續(xù)升高到0.8 V ,NH -N 去除率逐漸下降到38%。此外,對(duì)照組的 NH -N 去除率始終維持在33%左右。這說(shuō)明電刺激會(huì)使得厭氧氨氧化微生物細(xì)胞分泌更多的胞外聚合物,由于電極電勢(shì)的原因使得氨氧化菌獲得了更快的代謝速率和增長(zhǎng)速率[13],從而改善了 NH -N 的陽(yáng)極氧化;與此同時(shí),電刺激條件下,大量胞外聚合物形成多級(jí)多孔的致密結(jié)構(gòu),可幫助反應(yīng)體系微生物免受外界不良環(huán)境和有毒物質(zhì)的干擾。而當(dāng)電壓升高到一定值時(shí) NH -N 去除率降低,這可能是因?yàn)檫^(guò)高的電壓對(duì)微生物產(chǎn)生抑制作用[14]。在本實(shí)驗(yàn)中,適宜電壓應(yīng)不超過(guò)0.8 V,且在0.4 V 的電壓條件下可以達(dá)到相對(duì)理想的脫氮效率。

    2.2不同電壓條件下碳源的轉(zhuǎn)化

    圖2反映了不同電壓下 COD 濃度及去除率變化。從圖2可知,當(dāng)乙酸鈉作為碳源時(shí),加電組和對(duì)照組的 COD 去除率相近,平均去除率分別為70.3%和71.8%。如表3所示,當(dāng)?shù)孜锴袚Q為富里酸時(shí),出水 COD 濃度升高,對(duì)照組 COD 平均去除率降低至49.2%。當(dāng)加電組 MEC 電壓由0.2 V 升高到0.4 V 時(shí), COD 平均去除率分別為55.4%和57.5%,高于對(duì)照組16.8%;而當(dāng)電壓升高到0.8 V 后,加電組 COD 去除率下降至42.6%,甚至低于對(duì)照組,這與 NH -N 的變化情況相同。當(dāng)電壓升高到0.8 V 后, MEC 反應(yīng)體系的酶活性受到抑制,有機(jī)物的利用效率反而降低。因此,施加電壓一方面刺激微生物生長(zhǎng)和降解污染物,另一方面過(guò)高的電流可能抑制微生物活性。也有研究認(rèn)為生物陽(yáng)極活性在高電流下明顯受阻,可能是由非生物氧化產(chǎn)生有毒化合物導(dǎo)致的結(jié)果[15]。

    從 FA 的去除效果來(lái)看, MEC 加電反應(yīng)器 COD 去除效果均高于不加電對(duì)照組,加電對(duì)富里酸的降解有促進(jìn)作用。付成林等[8]研究顯示,MEC 處理垃圾滲濾液的出水紫外吸光度 E254較進(jìn)水顯著下降,表明垃圾滲濾液中的芳香化程度下降,不飽和鍵類被微生物所分解,分子復(fù)雜程度降低。與胡敏酸相比而言, FA 分子量更低、芳香結(jié)構(gòu)更少、親水性更強(qiáng),能夠?qū)Ψ聪趸^(guò)程發(fā)揮顯著的激勵(lì)作用,通過(guò)調(diào)控代謝過(guò)程,與反硝化微生物之間發(fā)生更活躍的相互作用,刺激參與糖酵解的關(guān)鍵酶(己糖激酶、6-磷酸果糖激酶、3-磷酸甘油醛脫氫酶和丙酮酸激酶)的活性,進(jìn)而改善葡萄糖碳源的代謝[16]。

    2.3 MEC 電流隨電壓的變化情況

    MEC 在不同電壓(0.2,0.4,0.8 V )下的電流變化如圖3所示。當(dāng)碳源從乙酸鈉切換為富里酸,電流從0.06 mA 下降至0.001 mA,說(shuō)明富里酸參與直接電子傳遞的效應(yīng)不明顯, MEC 電流大小主要與底物轉(zhuǎn)化水平相關(guān),較低的電流對(duì)應(yīng)較低的碳氮轉(zhuǎn)化率。以 FA 為碳源,當(dāng)調(diào)整電壓后電流在瞬間會(huì)立刻上升到最大值,經(jīng)過(guò)一段時(shí)間的波動(dòng)后逐漸下降,最終達(dá)到穩(wěn)定值,分別為0.0003,0.03,0.05 mA。碳?xì)值拿娣e為190 cm2,因此,對(duì)應(yīng)的電流密度為1.58×10?5,1.58×10?3,2.63×10?3 A/m2。顯然,穩(wěn)定電流隨外加電壓的增加而增加,該結(jié)果與 Ding 等[17]的研究結(jié)果一致。如前所述,較高的電流條件可能導(dǎo)致非生物氧化或產(chǎn)生有毒化合物,使得 MEC 生物陽(yáng)極微生物活性受阻[15]。

    MEC 的反硝化有兩種途徑,即以有機(jī)碳為電子供體的異養(yǎng)反硝化,或以陰極為電子源的生物電化學(xué)自養(yǎng)反硝化[18]; MEC 中 NH -N 和 NO -N的去除是異養(yǎng)反硝化、自養(yǎng)反硝化和厭氧氨氧化同時(shí)作用的結(jié)果。傳統(tǒng)反硝化 C/N 比需求大于2.5,而短程反硝化、厭氧氨氧化以及電活性反硝化的參與能降低對(duì)碳源的需求。本研究將不同階段消耗的碳源量與脫氮量摩爾比進(jìn)行計(jì)算(即脫氮 C/N 比),以乙酸為碳源時(shí) MEC 實(shí)驗(yàn)組與對(duì)照組的脫氮 C/N 比分別為1.28和1.31;當(dāng)?shù)孜锴袚Q為 FA,該值上升至2.44與2.65,可能與反硝化受抑制相關(guān)。當(dāng)電壓從0.2 V 升高至0.8 V,脫氮 C/N 比降低至1.79,說(shuō)明電活性反硝化比例的提升。

    2.4微生物種群結(jié)構(gòu)變化

    2.4.1α多樣性指數(shù)分析

    電極負(fù)載和懸浮微生物樣本的多樣性及豐度變化如表4所示。加電組生物陰極( E1-DJ )上的細(xì)菌豐度指標(biāo) Chao , Ace 指數(shù)均高于對(duì)照組( C1- DJ ),菌群多樣性指數(shù) Shannon 高于對(duì)照組, Simpson 指數(shù)低于對(duì)照組;說(shuō)明加電組生物陰極上的微生物細(xì)菌豐度和菌群多樣性均高于對(duì)照組,加電可以有效地促進(jìn)電極微生物種群的生長(zhǎng)與繁殖。加電組懸浮微生物( E1-XF )豐度和多樣性也高于對(duì)照組( C1-XF )。實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明,加電可以有效地提高微生物菌群抗底物負(fù)荷沖擊的能力,還促進(jìn)了 MEC 內(nèi)微生物的活性,增加了菌群多樣性和豐度。

    2.4.2細(xì)菌群落結(jié)構(gòu)差異性分析

    高通量測(cè)序得出的細(xì)菌生物群落組成分析如圖4所示,選擇分類水平總豐度前50% OTU 進(jìn)行有效統(tǒng)計(jì)。對(duì)于所有樣品來(lái)說(shuō), Proteobacteria 和Chloroflexi為所有反應(yīng)器內(nèi)的優(yōu)勢(shì)菌群,兩者都是典型的反硝化及亞硝化菌[19]。Anaerolineae在對(duì)照組電極( C1-DJ )占絕對(duì)主導(dǎo)地位,其豐度最高達(dá)到47.96%,而在 MEC 加電組電極( E1-DJ )的豐度為10.10%;這是一種厭氧反硝化菌,說(shuō)明在沒(méi)有外加電壓的情況下,Anaerolineae是對(duì)照組氮脫除起主要作用的菌種。亦有研究報(bào)道,Anaerolineae是一種具有碳水化合物水解和蛋白質(zhì)水解代謝能力的細(xì)菌,常在厭氧消化系統(tǒng)檢出,且Anaerolinaceae菌株具有胞外電子傳遞能力,可以還原三價(jià)鐵和檸檬酸鐵[20]。因此,在Anaerolineae碳?xì)蛛姌O上得以富集,參與體系碳源利用以及脫氮微生物之間的電子傳遞。

    對(duì)于加電組來(lái)說(shuō),除了Proteobacteria 和Chloroflexi以外, Firmicutes 和Actinobacteriota相對(duì)豐度比對(duì)照組更多且更均勻。這一結(jié)果與 Shi 等[21]所報(bào)道的一致。 Firmicutes 能利用不同的電子供體從電極上轉(zhuǎn)移電子,這可能是其在 MEC 中選擇性富集的原因。Wrighton等[22]研究結(jié)果表明, Firmicutes 在產(chǎn)電系統(tǒng)中可以獨(dú)立于外源電子穿梭,將電子轉(zhuǎn)移到陽(yáng)極。Planctomycetota在 MEC 電極生物膜上的相對(duì)含量為1.59%,明顯高于對(duì)照組。厭氧氨氧化細(xì)菌 Anammox 屬于Planctomycetota,表明在 MEC 中 Anammox 菌得到了有效的富集。這一結(jié)果與其表現(xiàn)出的較高的 NH -N 去除率一致。

    磁螺菌 Proteobacteria 、偶氮菌Azoarcus和Tauera都是β變形菌門(mén),都可以在硝酸鹽還原條件下降解芳香族化合物[23-25]。從綱水平看,Clostridia 豐度在懸浮相分布更高, C1-XF 和 E1-XF 分別為13.98%和10.41%,其在電極上的相對(duì)豐度為5.88%和8.89%。這是一種典型的水解酸化細(xì)菌,能夠?qū)⒂袡C(jī)物轉(zhuǎn)化成揮發(fā)性有機(jī)酸、醇、二氧化碳等,主要參與碳源的轉(zhuǎn)化利用。自養(yǎng)反硝化菌Thauera在加電組電極( E1-XF )豐度為7.65%,且Geoalkalibacter和Thauera等導(dǎo)電菌的相對(duì)豐度高。這說(shuō)明Geoalkalibacter可能與Thauera通過(guò)導(dǎo)電菌毛建立共生關(guān)系,從而促進(jìn)Thauera在電極上富集,加快了 MEC 中性能穩(wěn)定的反硝化系統(tǒng)的建立,對(duì) MEC 豐富的脫氮途徑的形成起到重要的作用。Dietzia在 MEC 陰極生物膜上的豐度為7.26%,是優(yōu)勢(shì)菌屬。Dietzia屬具有廣譜的烴類降解能力,對(duì)高鹽、高堿的耐受能力較強(qiáng)[26],該菌屬在加電組的選擇性富集可能是 FA 作為碳源馴化的結(jié)果。

    3結(jié)論

    a.本實(shí)驗(yàn)體系最適電壓為0.4 V,該電壓條件下的總氮去除率和 COD 去除率達(dá)到最高。

    b.以乙酸為碳源, MEC 反硝化效率高達(dá)99%以上,但氨氮去除率僅為21.5%;富里酸作為碳源可以促進(jìn)氨氮的協(xié)同去除, NH -N 和 NO -N 的同步去除是異養(yǎng)反硝化、自養(yǎng)反硝化和厭氧氨氧化同時(shí)作用的結(jié)果。

    c. MEC 加電可有效促進(jìn)富里酸的降解,在合適的電壓條件下(0.4 V ),COD 去除率比對(duì)照組高出16.8%。

    d.在以富里酸為碳源的 MEC 反應(yīng)器中,多種厭氧脫氮細(xì)菌豐度均有增加,如Thanuera,Anaerolineae和Planctomycetota。

    參考文獻(xiàn):

    [1] XU S Y, ZHANG Y Q, DUAN Y T, et al. Simultaneous removalofnitrate/nitriteandammoniainacircular microbial electrolysis cell at low C/N ratios[J]. Journal of Water Process Engineering, 2021, 40:101938.

    [2] SUN H S, XU S J, ZHUANG G Q, et al. Performance and recent improvement in microbial fuel cells for simultaneous carbonandnitrogenremoval: areview[J]. Journalof Environmental Sciences, 2016, 39:242–248.

    [3] XUSY,ZHANGYC,LUOLW,etal. Startup performanceofmicrobialelectrolysiscellassisted anaerobicdigester (MEC-AD) withpre-acclimated activatedcarbon[J]. BioresourceTechnologyReports, 2019, 5:91–98.

    [4] CAIWW,LIUWZ,YANGCX,etal. Biocathodic methanogeniccommunityinanintegratedanaerobic digestionandmicrobialelectrolysissystemfor enhancement of methane production from waste sludge[J]. ACSSustainableChemistry & Engineering, 2016, 4(9):4913–4921.

    [5] FENG H J, HUANG B C, ZOU Y Q, et al. The effect of carbonsourcesonnitrogenremovalperformancein bioelectrochemicalsystems[J]. BioresourceTechnology, 2013, 128:565–570.

    [6]詹詠, 劉賓寒, 黃嘉良, 等. DASB 反應(yīng)器對(duì)脫墨廢水降解特性的影響[J].上海理工大學(xué)學(xué)報(bào) , 2020, 42(2):157–162.

    [7]劉洪波, 冷風(fēng), 王興戩, 等. ABR/MFC/MEC 除碳脫氮的影響因素分析與優(yōu)化[J].中國(guó)給水排水 , 2017, 33(7):123–128.

    [8]付成林 , 伍永鋼 , 胡謙 , 等.負(fù)載兩種不同電極材料 MEC 處理實(shí)際垃圾滲濾液的運(yùn)行特性[J].化工進(jìn)展 , 2021, 40(S2):402–410.

    [9]董晶晶, 吳迪, 馬柯, 等.好氧顆粒污泥工藝強(qiáng)化脫氮研究進(jìn)展[J].應(yīng)用與環(huán)境生物學(xué)報(bào), 2018, 24(1):177–186.

    [10] DONG S S, LI M, CHEN Y G. Inherent humic substance promotes microbial denitrification of landfill leachate via shifting bacterialcommunity,improvingenzymeactivity and up-regulating gene[J]. Scientific Reports, 2017, 7(1):12215.

    [11] HUANGLP,CHENGSA,CHENGH. Bioelectrochemical systems for efficient recalcitrant wastes treatment[J]. JournalofChemicalTechnology & Biotechnology, 2011, 86(4):481–491.

    [12]劉新文,趙海龍,蔡欣悅,等.農(nóng)村生活與生產(chǎn)綜合污水生物處理的 A/O 工藝啟動(dòng)策略與特性研究[J].能源研究與信息, 2022, 38(2):70–75.

    [13] LIU Z, SUN D Z, TIAN H Z, et al. Enhancing biotreatment of incineration leachate by applying an electric potential in apartialnitritation-Anammoxsystem[J]. Bioresource Technology, 2019, 285:121311.

    [14] PATILS A,GILDEMYNS, PANT D,etal. Alogical datarepresentationframeworkforelectricity-driven bioproductionprocesses[J]. BiotechnologyAdvances, 2015, 33(6 Pt 1):736–744.

    [15] BAEKG,SHIL,ROSSIR,etal. Theeffectof high appliedvoltagesonbioanodesof microbialelectrolysis cells in the presence of chlorides[J]. Chemical Engineering Journal, 2021, 405:126742.

    [16] LI M, CHEN Y G, SU Y L, et al. Effect of fulvic acids with different characteristics on biological denitrification[J]. RSC Advances, 2016, 6(18):14993–15001.

    [17] DING A Q, YANG Y, SUN G D, et al. Impact of applied voltage on methane generation and microbial activities in an anaerobic microbial electrolysis cell (MEC)[J]. Chemical Engineering Journal, 2016, 283:260–265.

    [18] HUSSAINA,MANUELM,TARTAKOVSKYB. Acomparison of simultaneous organic carbon and nitrogen removal in microbial fuel cells and microbial electrolysis cells[J]. Journal of Environmental Management, 2016, 173:23–33.

    [19] CHEN W J, DAI X H, CAO D W, et al. Performance and microbial ecology of a nitritation sequencing batch reactor treatinghigh-strengthammoniawastewater[J]. Scientific Reports, 2016, 6:35693.

    [20] TOMASEK A,STALEYC,WANGP,etal. Increased denitrificationratesassociatedwithshiftsin prokaryotic communitycompositioncausedbyvaryinghydrologic connectivity[J]. Frontiers in Microbiology, 2017, 8:2304.

    [21] SHI M Z, ZHAO X Y, ZHU L J, et al. Elucidating the negativeeffectofdenitrificationonaromatichumic substance formation during sludge aerobic fermentation[J]. Journal of Hazardous Materials, 2020, 388:122086.

    [22] WRIGHTONKC, AGBOP, WARNECKEF,etal. A novelecologicalroleoftheFirmicutesidentifiedin thermophilicmicrobialfuelcells[J]. TheISMEJournal, 2008, 2(11):1146–1156.

    [23] TANBF,JANEFOWLERS,LABANNA,etal. Comparativeanalysisofmetagenomesfromthree methanogenic hydrocarbon-degrading enrichment cultures with 41 environmentalsamples[J]. TheISMEJournal, 2015, 9(9):2028–2045.

    [24] KLEINSTEUBER S, SCHLEINITZ K M, VOGT C. Key playersand team play: anaerobic microbialcommunities inhydrocarbon-contaminatedaquifers[J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2012, 94(4):851–873.

    [25] XU M Y, ZHANG Q, XIA C Y, et al. Elevated nitrate enrichesmicrobialfunctionalgenesforpotential bioremediationof complexlycontaminatedsediments[J]. The ISME Journal, 2014, 8(9):1932–1944.

    [26]鄭鑫, 王蒙, 許子牧, 等. Dietzia菌隨機(jī)插入突變體文庫(kù)的構(gòu)建及功能基因篩選[J].應(yīng)用與環(huán)境生物學(xué)報(bào), 2020, 26(4):775–782.

    (編輯:石瑛)

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