核電廠反應(yīng)堆壓力容器材料輻照脆化研究進(jìn)展綜述

岳鵬 劉娟波 成雷 白學(xué)剛

摘 要：反應(yīng)堆壓力容器是核電機(jī)組運(yùn)行中操作條件最為苛刻的部件，長(zhǎng)期承受高溫、高壓、快中子的高強(qiáng)度輻照，會(huì)出現(xiàn)輻照脆化現(xiàn)象。該文針對(duì)核電機(jī)組RPV輻照脆化問(wèn)題，闡述了RPV鋼材料的發(fā)展路徑與工藝特點(diǎn)，總結(jié)了國(guó)產(chǎn)RPV用鋼的研究歷程與應(yīng)用情況?；趯?duì)輻照脆化微觀機(jī)理的分析，探討了材料化學(xué)成分、微觀組織特性、晶粒尺寸、輻照溫度、中子注量、中子注量率以及中子能譜等因素對(duì)韌脆轉(zhuǎn)變溫度的影響，進(jìn)一步明確了輻照脆化評(píng)價(jià)的方法及局限性，討論了參數(shù)化預(yù)測(cè)與結(jié)構(gòu)化預(yù)測(cè)模型的優(yōu)缺點(diǎn)。結(jié)構(gòu)化預(yù)測(cè)模型能夠很好地解釋材料脆化特征與脆化機(jī)理之間的關(guān)系，對(duì)本質(zhì)上理解輻照脆化效應(yīng)并改進(jìn)RPV材料的設(shè)計(jì)制造具有重要意義。

關(guān)鍵詞：反應(yīng)堆壓力容器；輻照脆化；影響因素；脆化機(jī)制；預(yù)測(cè)模型

Abstract：Reactor Pressure Vessel is a critical component in Nuclear power plant，which usually suffers severest irradiation condition with elevated temperature and pressure，thus displaying irradiation embrittlement phenomenon.Aimed at this problem，the evolution path and process feature of RPV material were firstly reviewed in this article.Besides，the research course and application situation of domestic RPV steel were summarized.Based on the microscopic embrittlement mechanism comprehensive analysis，the affecting factors including chemical composition，microscopic structure，grain size，irradiation temperature，neutron fluence，neutron fluence rate and neutron spectrum on ductile brittle transition temperature were further discussed.Moreover，a detailed description about how to estimate irradiation embrittlement was exhibited to demonstrate its limitations.The strengths and weaknesses of both empirical prediction model and structural evaluation model were also pointed out.The structural evaluation model can well explain the relationship between embrittlement characteristics and mechanism of RPV，which is of great significance for essentially understanding irradiation embrittlement to improve its design and manufacture.

Keywords：Reactor Pressure Vessel（RPV）；Irradiation Embrittlement；Affecting factors；Embrittlement Mechanism；Prediction model

反應(yīng)堆壓力容器（Reactor Pressure Vessel，以下簡(jiǎn)稱RPV）是反應(yīng)堆中服役條件最為苛刻的部件，長(zhǎng)期處于高溫高壓強(qiáng)輻射環(huán)境中，一方面作為安全屏障要防止核裂變物質(zhì)泄漏，用于固定和包容堆芯，將裂變反應(yīng)限制在一定空間，另一方面需要支撐和引導(dǎo)控制棒，將反應(yīng)堆芯的熱量導(dǎo)向蒸汽發(fā)動(dòng)機(jī)等。作為核電站全壽命周期內(nèi)唯一不可更換的大型設(shè)備，RPV的壽命直接決定了核電機(jī)組是否能長(zhǎng)周期安全運(yùn)行。RPV在服役期間要長(zhǎng)時(shí)間遭受高溫、高壓、快中子（E>1MeV）的高強(qiáng)度輻照，從而出現(xiàn)輻照脆化現(xiàn)象，其失效模式主要為脆性斷裂、蠕變、腐蝕、疲勞與強(qiáng)度過(guò)大破壞，是RPV安全運(yùn)行的首要威脅［1］。本文對(duì)RPV材料研究進(jìn)展、輻照脆化機(jī)理及其影響因素、輻照脆化的評(píng)價(jià)及其預(yù)測(cè)方法進(jìn)行綜述，為核電機(jī)組RPV輻照脆化的研究提供借鑒與參考，具有重要工程意義。

1 RPV材料研究進(jìn)展

RPV鋼的開(kāi)發(fā)沿著低強(qiáng)鋼—中強(qiáng)鋼—高強(qiáng)鋼路徑發(fā)展。1955年美國(guó)第一代輕水堆RPV材料是屬于C-Mn鋼的A212B板材，為改善RPV用鋼的力學(xué)性能，在A212B基礎(chǔ)上提高了Mn元素含量、添加了Mo元素，1956年開(kāi)發(fā)形成了Mn-Mo系低合金高強(qiáng)度A302B鋼。在A302B基礎(chǔ)上，通過(guò)添加了wt.0.4%～1.0%的Ni元素，1964年開(kāi)發(fā)了Mn-Mo-Ni類型的A302C和A302D板材。1965年，通過(guò)真空澆筑、鋼包精煉技術(shù)減少溶質(zhì)元素偏聚、降低磷硫有害元素含量，將熱處理工藝由空冷處理改進(jìn)為淬火+回火調(diào)質(zhì)處理來(lái)細(xì)化組織，從而獲得了強(qiáng)度與韌性均良好的新一代A508-2鋼。為了減弱A508-2鋼再熱裂紋敏感性，減少C、Cr、Mo等硬化元素的含量，同時(shí)為彌補(bǔ)硬化元素較少造成的強(qiáng)度不足，提高了Mn的含量，降低了P、S、Cu的含量，成功開(kāi)發(fā)了現(xiàn)代應(yīng)用的A508-3鋼［2］。A533B板材與A508-3鍛件被廣泛應(yīng)用于在役核電機(jī)組RPV中，不同時(shí)期主要的RPV用鋼化學(xué)成分見(jiàn)下表。

基于核電的發(fā)展需要，鋼鐵研究總院、中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院與中國(guó)二重等聯(lián)合開(kāi)展了A508-3的國(guó)產(chǎn)化研究。通過(guò)對(duì)主焊縫與內(nèi)表面堆焊焊接工藝的研究與材料制造工藝的優(yōu)化，于1985年前后成功研制了國(guó)產(chǎn)RPV用A508-3鋼，從而為大型RPV材料的自主研發(fā)以及工程推廣奠定了基礎(chǔ)。中國(guó)一重制造的RPV鍛材分別于1998年和2004年向巴基斯坦恰?，敽穗娬?期和2期供應(yīng)。2003年秦山2期機(jī)組是國(guó)內(nèi)制造RPV鋼的首次應(yīng)用。隨后2009年由東方重機(jī)生產(chǎn)的RPV鋼用于嶺澳二期百萬(wàn)kW級(jí)2號(hào)核電機(jī)組。我國(guó)核電站RPV鋼已經(jīng)實(shí)現(xiàn)國(guó)產(chǎn)化、能夠自主生產(chǎn)，并且大批核電站都采用了國(guó)產(chǎn)A508-3鋼來(lái)制造RPV。

2 RPV輻照脆化機(jī)理及其影響因素

輻照脆化外在表現(xiàn)為韌脆轉(zhuǎn)變溫度DBTT的升高。研究發(fā)現(xiàn)在中子輻照作用下會(huì)出現(xiàn)空位點(diǎn)缺陷、間隙原子團(tuán)簇、位錯(cuò)環(huán)等高密度晶體缺陷，產(chǎn)生的晶體缺陷在輻照作用下加速擴(kuò)散，通過(guò)缺陷的組合與分解在材料中形成點(diǎn)缺陷團(tuán)、空位—溶質(zhì)原子聚合體以及位錯(cuò)環(huán)等基體損傷缺陷，從而表現(xiàn)為DBTT升高的輻照脆化效應(yīng)［3］。研究發(fā)現(xiàn)影響RPV脆化的因素主要是自身材料因素和環(huán)境因素。前者主要包括材料化學(xué)成分、微觀組織特性以及晶粒尺寸等，后者主要包括輻照溫度、中子注量、中子注量率以及中子能譜。

關(guān)于材料化學(xué)成分的影響，C元素能夠提升RPV鋼的強(qiáng)度，但同時(shí)由于C元素是間隙型元素，能夠增強(qiáng)輻照效應(yīng)而顯著提高DBTT。Ni和Mn元素作用類似，能夠細(xì)化晶粒與碳化物而提高淬透性，但實(shí)驗(yàn)表明Ni和Mn也有增強(qiáng)輻照效應(yīng)的趨勢(shì)［4］。Cu元素是對(duì)輻照脆化危害巨大的元素，由于Cu的溶解度很小，經(jīng)中子輻照后Cu元素在基體析出形成富Cu原子簇，會(huì)阻礙位錯(cuò)的滑移而導(dǎo)致材料的脆化。P與S元素也都是有害元素，經(jīng)中子輻照后P元素會(huì)在自由能較低不穩(wěn)定的晶界及位錯(cuò)處偏聚，從而造成RPV鋼的脆化［5］。關(guān)于材料微觀組織與晶粒尺寸的影響，研究表明鐵素體與上貝氏體混合組織對(duì)輻照脆性敏感，而鐵素體與下貝氏體混合組織對(duì)輻照脆化敏感性弱?；鼗瘃R氏體組織對(duì)輻照脆化敏感性弱，而回火鐵素體組織對(duì)輻照脆化敏感性強(qiáng)［6］。DBTT隨晶粒尺寸減小明顯減小，越細(xì)的晶粒對(duì)應(yīng)的單位體積的晶界面積越大，一方面可以有效降低雜質(zhì)元素的偏析，另一方面可以促進(jìn)晶界處缺陷的合并而減少缺陷數(shù)量，從而減弱材料的輻照脆化效應(yīng)。輻照溫度對(duì)脆化效應(yīng)具有重要影響，研究表明在230℃以上輻照效應(yīng)隨溫度升高而減弱。當(dāng)溫度升高時(shí)，材料中位錯(cuò)環(huán)、間隙原子等缺陷活動(dòng)能力增強(qiáng)，這些缺陷復(fù)合湮滅概率顯著增加，減少了基體材料中缺陷的濃度，同時(shí)提高了雜質(zhì)脆化元素的溶解度，減少沉淀硬化相的析出與雜質(zhì)元素的偏聚，從而減弱了輻照脆化效應(yīng)。隨著中子輻照通量的增加，DBTT先增大后逐漸至平穩(wěn)。這是由于隨著中子注量的增大，晶格原子受中子轟擊次數(shù)增多，形成了更多的點(diǎn)缺陷，從而增強(qiáng)了輻照脆化效應(yīng)。但一般當(dāng)中子注量達(dá)到3×1019n/cm2后，DBTT不再隨中子注量而升高，這很可能是缺陷濃度與缺陷合并湮滅概率取得平衡使得輻照脆化不再發(fā)生明顯變化。研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)中子注量率小于1×1012n/（cm2·s）時(shí)，對(duì)Cu含量低的RPV鋼輻照脆化與中子注量率無(wú)關(guān)。當(dāng)中子注量率大于1×1012n/（cm2·s）時(shí)，不同研究者獲得了不同的結(jié)論，既有研究表明中子注量率對(duì)輻照脆化無(wú)影響，也有研究報(bào)道DBTT隨中子注量率增大呈現(xiàn)先減小后增加的規(guī)律。

3 RPV輻照脆化評(píng)價(jià)及預(yù)測(cè)方法

早期都是在核電機(jī)組建設(shè)完成后，在反應(yīng)器內(nèi)放置與RPV材料完全相同的監(jiān)督試樣，每隔一定的服役時(shí)間，取出監(jiān)督試樣進(jìn)行拉伸實(shí)驗(yàn)、夏比V型沖擊實(shí)驗(yàn)而獲得材料力學(xué)性能，尤其是DBTT以及增量△DBTT（△DBTT=服役前材料DBTT-服役后材料DBTT）來(lái)評(píng)價(jià)輻照脆化程度［7］。輻照脆化的評(píng)估除了監(jiān)督試樣方法外，發(fā)展了改進(jìn)的測(cè)試技術(shù)以及小試樣測(cè)試技術(shù)，鐘巍華等［8］發(fā)表了國(guó)內(nèi)外輻照脆化小試樣評(píng)價(jià)綜述。早期基于A533B、A508-3/16MnD5、20MnMoNi等的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，美國(guó)、法國(guó)、日本等國(guó)家相繼發(fā)展了RG1.99、FIS與FIM、JEAC4201等模型。這些模型是針對(duì)特定材料，以DBTT或者△DBTT與化學(xué)成分、溫度、輻照通量、輻照時(shí)間等參數(shù)關(guān)聯(lián)而獲得參數(shù)化半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ停谶^(guò)去幾十年對(duì)保障核電機(jī)組RPV的安全運(yùn)行發(fā)揮了重大作用。近年來(lái)也有學(xué)者采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型［9］對(duì)輻照脆化進(jìn)行了預(yù)測(cè)，基于對(duì)輻照脆化機(jī)理的認(rèn)識(shí)，從材料微觀結(jié)構(gòu)的缺陷尺度、位錯(cuò)密度、元素偏聚特征出發(fā)建立了結(jié)構(gòu)化的預(yù)測(cè)模型。葉想平等［10］基于Johnson-Cook本構(gòu)關(guān)系建立了預(yù)測(cè)輻照材料斷裂真應(yīng)變的脆化模型，可以較好地解釋材料脆化機(jī)理、材料微觀結(jié)構(gòu)變化與輻照脆化特正量之間的關(guān)系。隨著微觀機(jī)理表征手段的不斷提高和對(duì)輻照脆化機(jī)理的深化認(rèn)識(shí)，結(jié)構(gòu)化模型作為一種科學(xué)合理的模型有著廣闊的發(fā)展前景。

結(jié)語(yǔ)

本文分析總結(jié)了核電廠RPV材料的研究進(jìn)展、輻照脆化機(jī)理及其影響因素、輻照脆化的評(píng)價(jià)及其預(yù)測(cè)方法。影響RPV脆化的因素主要包括材料化學(xué)成分、微觀組織特性、輻照溫度、中子注量、中子注量率、中子能譜。早期研究認(rèn)為輻照脆化的機(jī)理是富Cu相、富Mn和富Ni相的溶質(zhì)沉淀析出與P等雜質(zhì)元素在晶界的偏聚。隨著現(xiàn)代表征技術(shù)的發(fā)展，從微觀上進(jìn)一步明確了RPV在中子輻照作用下會(huì)出現(xiàn)空位點(diǎn)缺陷、間隙原子團(tuán)簇、位錯(cuò)環(huán)等高密度晶體缺陷，這些基體微觀缺陷在宏觀上表現(xiàn)為材料DBTT升高的輻照脆化效應(yīng)。早期對(duì)輻照脆化借助于監(jiān)督試樣評(píng)價(jià)，開(kāi)發(fā)快速準(zhǔn)確無(wú)損或近無(wú)損的輻照脆化評(píng)估技術(shù)是重要的研究方向。對(duì)輻照脆化的預(yù)測(cè)主要有半經(jīng)驗(yàn)的參數(shù)模型和基于微觀特征的結(jié)構(gòu)化模型，前者模型簡(jiǎn)單、對(duì)保障核電機(jī)組RPV的安全運(yùn)行發(fā)揮了重大作用，后者能夠很好地解釋材料脆化特征與脆化機(jī)理之間的關(guān)系，對(duì)本質(zhì)上理解輻照脆化效應(yīng)并改進(jìn)RPV材料的設(shè)計(jì)制造具有重要意義。

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作者簡(jiǎn)介：岳鵬（1989— ），男，漢族，天津人，碩士研究生，助理研究員，主要從事專用設(shè)備研制、表面改性技術(shù)研究。

*通訊作者：劉娟波（1989— ），男，漢族，甘肅天水人，博士，工程師，主要從事成套裝置承壓設(shè)備風(fēng)險(xiǎn)防控研究。