SiCf/TC11 復合材料拉伸行為研究

郝 鵬，孟凡玲，楊麗娜，王玉敏

（1.沈陽理工大學材料科學與工程學院,遼寧 沈陽 110159；2.中國科學院金屬研究所輕質高強材料研究部,遼寧 沈陽 110016）

0 引言

連續(xù)SiC 纖維增強鈦基復合材料(Titanium Matrix Composites,TMCs)沿纖維軸向具有高比強度、高比模量、良好的疲勞性能和蠕變性能，與鈦合金相比，TMCs 可以實現(xiàn)進一步結構減重。TMCs部件在航空領域應用前景廣泛，典型零部件如發(fā)動機整體葉環(huán)、渦輪軸和拉桿等，采用TMCs 代替鈦合金和鋼結構，減重效果最高可達50%以上，大幅提高了航空發(fā)動機的工作效率[1?6]，因此，TMCs 成為未來高性能航空發(fā)動機的必選材料之一。

TMCs 在服役環(huán)境下的力學性能和變形行為至關重要，尤其沿纖維軸向的拉伸行為備受關注。Yang[7]和Jeng[8]對SiC 纖維增強Ti-6Al-4V 和Ti-25Al-10Nb 復合材料的軸向拉伸行為開展了相關研究，復合材料失效過程為：纖維/基體脆性界面優(yōu)先開裂，裂紋在基體和纖維中隨機擴展，擴展路徑取決于纖維的強度、基體的韌性和界面結合強度。Naseem[9]利用原位掃描電鏡方法研究了SiCf/Ti-6Al-4V 復合材料軸向拉伸載荷作用下的斷裂機理，闡明了纖維涂層、界面反應層和鈦合金顯微組織對裂紋萌生及擴展的影響。Fang[10]采用聲發(fā)射技術對SiCf/Ti-6Al-4V 復合材料在不同條件下的破壞模式進行識別，提取了復合材料界面脫粘、纖維拔出、纖維斷裂和基體開裂的聲發(fā)射信號特征，分析了斷裂發(fā)生的先后次序。張旭[11]考慮了復合材料界面結合強度和殘余應力對拉伸行為的影響因素，闡述了SiCf/TC17 復合材料軸向拉伸斷裂過程。

TC11 鈦合金是制造航空發(fā)動機轉子葉盤、葉片和鼓筒等零件的關鍵材料之一[12?13]，可以在500 ℃長時間穩(wěn)定使用。采用SiCf/TC11 轉子葉環(huán)代替TC11 葉盤結構，可通過結構設計優(yōu)化實現(xiàn)發(fā)動機減重。從前文可知，復合材料的軸向拉伸行為與基體材料種類和制備工藝條件有關。目前，關于SiCf/TC11復合材料拉伸行為尚未見報道，因此筆者開展SiCf/TC11 復合材料室溫和500 ℃下的拉伸性能及損傷斷裂機制研究，分析復合材料中纖維、基體、界面和包套的斷裂特征與失效次序，揭示SiCf/TC11復合材料載荷傳遞機理。研究結果將為航空發(fā)動機用SiCf/TC11 復合材料轉子葉環(huán)的結構設計與工程化應用提供材料數(shù)據(jù)與技術支撐。

1 試驗材料與方法

試驗所用連續(xù)單絲SiC 纖維由中國科學院金屬研究所采用化學氣相沉積法(CVD)制備，射頻加熱CVD 工藝通過管狀反應器的沉積載體W 絲被射頻能所形成的高密度空間軸向電場加熱到所需溫度，與氣體反應沉積成為連續(xù)SiC 纖維。該工藝避免水銀電極直流加熱時水銀對纖維的污染和對環(huán)境及人體的危害,同時提供了更均勻的加熱區(qū)域，有利于提高纖維的質量，得到纖維直徑～110 μm，抗拉強度可達3 500 MPa，彈性模量達400 GPa，為制備高性能鈦基復合材料奠定了基礎[14]。

基體與包套材料為(α+β)型TC11 鈦合金，名義成分為Ti-6.5Al-3.5Mo-1.5Zr-0.3Si，由中國科學院金屬研究所采用真空自耗熔煉加鍛造工藝制備。通過物理氣相沉積法(PVD)先制備復合材料先驅絲，是一種在SiC 纖維表面涂敷基體合金進而制備鈦基復合材料的先進工藝,該工藝可改善界面狀況和纖維排布，顯著提高材料性能，可制備形狀復雜的結構件。包套是復合材料最外側合金，包套可以對內(nèi)部復合材料起到一定包覆作用，同時可以保證工件表面質量，但是包套厚度對內(nèi)部殘余應力造成一定影響，所以選擇較小包套厚度[15]。

SiCf/TC11 復合材料拉伸試樣制備過程如下：首先，利用磁控濺射PVD 技術在SiC 纖維表面沉積TC11 鈦合金，得到纖維體積分數(shù)～50%的SiCf/TC11復合材料先驅絲；再將先驅絲裁剪成一定長度，裝入TC11 鈦合金包套管中，套管兩端部用TC11 合金封堵后，再采用電子束真空密封，后經(jīng)熱等靜壓致密化成型；成型后的棒狀毛坯經(jīng)機械加工制成復合材料棒狀拉伸試樣，試樣具體尺寸如圖1 所示。

圖1 SiCf/TC11 復合材料拉伸性能試樣規(guī)格（單位：mm）Fig.1 Sample diagram for tensile test of SiCf/TC11 composite

室溫和500 ℃拉伸強度測試采用軸向加載的方式，拉伸速率為1 mm/min，通過引伸計記錄拉伸過程中復合材料應變。利用線切割切取斷口和縱剖面試樣用于觀察拉伸斷裂特征，縱剖面采用環(huán)氧樹脂鑲嵌后，利用砂紙和SiO2拋光液對試樣表面進行研磨拋光，經(jīng)鈦合金腐蝕液(1%HF+1%HNO3+50%H2O)腐蝕出復合材料中顯微組織，最后利用掃描電鏡觀察復合材料微觀結構、拉伸斷口及縱剖面斷裂特征。

2 試驗結果與分析

2.1 SiCf/TC11 復合材料微觀結構

SiCf/TC11 復合材料拉伸試樣橫截面形貌如圖2 所示，試樣平行段直徑3 mm，其中復合材料增強芯直徑為2.7 mm，TC11 鈦合金包套壁厚0.15 mm，如圖2(a)所示。復合材料中纖維呈近六角排布，如圖2(b)所示，纖維與鈦合金基體界面結合良好，未發(fā)現(xiàn)孔洞等制造缺陷。SiC 纖維由W 芯、SiC 和C涂層組成，如圖2(c)，C 涂層與基體之間的界面反應層主要成分是TiC 脆性相[16]?；wTC11 鈦合金為(α+β)兩相結構，其中深灰色為α 相，白色為β 相，如圖2(d)所示。

圖2 熱等靜壓態(tài)SiCf/TC11 復合材料微觀形貌Fig.2 Microstructure of SiCf/TC11 composites after hot isostatic pressing

2.2 SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃拉伸性能

SiCf/TC11 復合材料和TC11 鈦合金的拉伸性能列于表1。SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃平均抗拉強度分別為1 530 MPa 和1 553 MPa，與TC11鈦合金相比，強度分別提升了～57%和～133%，可見500 ℃條件下，纖維增強效果更加明顯。另外，溫度升高使得基體TC11 鈦合金抗拉強度明顯下降，而SiCf/TC11 復合材料500 ℃平均抗拉強度相較室溫略有提升。這是因為在500 ℃下，纖維強度幾乎不受影響[17]，而復合材料中基體塑性提高，基體裂紋不易擴展，避免纖維發(fā)生剪切斷裂。此外，高溫利于復合材料內(nèi)部殘余應力得到釋放[18?20]。因此，500 ℃時SiCf/TC11 復合材料仍然具有較高的抗拉強度。

表1 SiCf/TC11 復合材料和TC11 鈦合金拉伸性能Table 1 Tensile properties of SiCf/TC11 composite and TC11 titanium alloy

SiCf/TC11 復合材料拉伸典型應力-應變曲線如圖3 所示，從圖3 可以看出，復合材料室溫拉伸曲線呈雙直線結構，曲線拐點發(fā)生在應力為1 120 MPa時，在此應力前復合材料處于彈性變形階段，彈性模量（曲線斜率）為263 GPa。當載荷大小超過該應力值時，曲線斜率降低，表明試樣內(nèi)部可能出現(xiàn)損傷，如纖維斷裂、界面脫粘，基體開裂等，試樣抗變形能力降低。復合材料500 ℃拉伸曲線呈近似雙直線結構[21?22]，曲線拐點發(fā)生在應力為1 110 MPa，彈性模量為228 GPa，與室溫應力-應變曲線相比，500 ℃曲線存在小幅度抖動，拐點前的抖動可能與測試過程有關，拐點后的抖動可能源于試樣內(nèi)部發(fā)生損傷，復合材料承載能力降低[11]。復合材料室溫拉伸斷裂應變～0.60%，500 ℃拉伸斷裂應變～0.73%，500 ℃斷裂應變略大于室溫斷裂應變。

圖3 SiCf/TC11 復合材料室溫和500 ℃拉伸應力-應變曲線Fig.3 Tensile stress-strain curves of SiCf/TC11 composites at room temperature and 500 ℃

2.3 SiCf/TC11 復合材料拉伸斷口形貌

2.3.1 SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸斷口形貌

SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸典型斷口形貌如圖4 所示。圖4(a)為拉伸斷口全貌，斷面由芯部復合材料和外部鈦合金包套兩部分組成。其中，復合材料斷面呈臺階狀，主要由兩個斷裂面(1#，2#)組成，高度差～0.3 mm。斷面上存在纖維拔出現(xiàn)象。圖4(b)為鈦合金包套區(qū)域，包套斷面均呈現(xiàn)大量韌窩，表明拉伸過程中包套發(fā)生韌性斷裂。復合材料斷面1#區(qū)域大多數(shù)纖維和基體斷面在同一水平高度，基體中沒有觀察到大量韌窩，表明室溫條件下基體塑性較差，呈脆性斷裂特征，如圖4(c)所示。此外，斷面上還存在極少數(shù)基體縱向裂紋，因無法觀察到裂紋面，不能判斷該類裂紋與加載方向的準確關系及成因；斷面中纖維-基體界面均發(fā)生脫粘現(xiàn)象，如圖4(d)所示，進一步觀察發(fā)現(xiàn)，SiC 與C 涂層結合良好，C 涂層與界面反應層發(fā)生脫粘。

圖4 SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸斷口形貌Fig.4 Tensile fracture morphology of SiCf/TC11 composites at room temperature

對2#區(qū)域的斷裂特征進行觀察，發(fā)現(xiàn)部分纖維呈剪切斷裂特征，如圖4(e)，表明纖維在承載的過程中，裂紋從纖維一側進入纖維所致，推斷該區(qū)域不是裂紋萌生區(qū)而是裂紋擴展區(qū)。2#區(qū)域中基體可觀察到柱狀晶形貌，呈脆性斷裂特征，但基體斷面起伏程度明顯大于1#區(qū)域，如圖4(f)所示。復合材料基體與鈦合金包套界面發(fā)生脫粘，表明裂紋在基體-包套界面發(fā)生偏轉[9]。

2.3.2 SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸斷口形貌

SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸典型斷口形貌如圖5(a)所示。500 ℃拉伸斷口凹凸不平，呈起伏狀，未觀察到明顯平坦區(qū)。圖5(b)為包套斷面形貌，呈現(xiàn)大量細小韌窩，表明包套斷裂形式為韌性斷裂。將復合材料斷口進行放大觀察，500 ℃拉伸斷口中仍然存在纖維拔出、纖維-基體界面脫粘和基體裂紋等斷裂特征，如圖5(c)所示。500 ℃條件下，纖維拔出高度明顯高于室溫，平均拔出高度～300 μm。纖維-基體界面均發(fā)生脫粘，界面張開角度大于室溫。說明500 ℃時，復合材料中纖維-基體界面結合強度下降，裂紋在界面處發(fā)生偏轉，且裂紋擴展距離增加，因此纖維拔出高度也有所增加。

圖5 SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸斷口形貌Fig.5 Tensile fracture morphology of SiCf/TC11 composites at 500 ℃

復合材料中基體存在細小韌窩，局部基體觀察到柱狀晶形貌，如圖5(d)所示，說明500 ℃時基體塑性略高于室溫。與室溫類似，在基體與包套界面處觀察到局部界面脫粘現(xiàn)象，如圖5(e)所示。500 ℃斷口中還觀察到W 芯拔出現(xiàn)象，如圖5(f)所示，表明500 ℃條件下，W 芯-SiC 界面結合強度降低，W 芯-SiC 界面脫粘[23]。

2.4 SiCf/TC11 復合材料縱剖面形貌

2.4.1 SiCf/TC11 復合材料室溫縱剖面形貌

為了進一步分析復合材料內(nèi)部斷裂特征，明晰纖維、基體、界面、包套斷裂失效次序，對復合材料室溫拉伸試樣縱剖面進行微觀觀察?？v剖面切割路徑見圖4(a)白色直線所示，涵蓋裂紋萌生和擴展區(qū)域。圖6(a)為室溫縱剖面全貌，從圖中可以觀察到復合材料斷口呈臺階狀，其中纖維二次斷裂位置①②③④接近同一高度，且與斷口中較低斷裂面近似水平。

圖6 SiCf/TC11 復合材料室溫縱剖面斷口形貌Fig.6 Longitudinal profile fracture morphology of SiCf/TC11 composite at room temperature

對縱剖面中完好纖維與基體的界面反應層進行觀察，發(fā)現(xiàn)反應層發(fā)生多次斷裂，如圖6(b)所示，裂紋萌生于反應層內(nèi)部靠近纖維區(qū)域，裂紋在纖維C層和反應層的界面處發(fā)生偏轉，使纖維C 層-反應層界面脫粘，但裂紋未向纖維和基體中擴展。圖6(c)是纖維發(fā)生二次斷裂區(qū)域的照片，從圖中可以看到反應層多次斷裂，反應層-C 層界面脫粘，纖維發(fā)生斷裂，臨近基體未出現(xiàn)裂紋。從圖6(d)中可以看到，兩臨近纖維斷裂后，纖維之間的基體出現(xiàn)裂紋，裂紋存在從纖維到基體擴展的趨勢。

2.4.2 SiCf/TC11 復合材料500 ℃縱剖面形貌

SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸試樣縱剖面形貌如圖7 所示。從圖7(a)縱剖面全貌可觀察到斷面高低起伏、纖維拔出、纖維-基體界面脫粘、纖維多次斷裂、包套頸縮變形等斷裂特征。對纖維斷裂形貌進一步放大觀察，與室溫情況類似，完好纖維表面觀察到反應層多次斷裂，如圖7(b)所示，裂紋發(fā)生偏轉使得纖維和反應層界面脫粘，但未觀察到裂紋進入基體。圖7(c)是纖維斷裂的照片，在SiC 破碎脫落區(qū)域，可觀察到內(nèi)部W 芯也發(fā)生斷裂。圖7(d)為纖維多層斷裂脫落后的照片，可清晰看到SiC 脫落后反應層上大量密集的橫向裂紋，裂紋在纖維C層和反應層界面處發(fā)生偏轉，與室溫相比，只有極少的裂紋在基體中擴展了有限路徑。

圖7 SiCf/TC11 復合材料500 ℃縱剖面形貌Fig.7 Fracture morphology of SiCf/TC11 composite at 500 ℃

3 討論

3.1 SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸斷裂過程

結合SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸斷口和縱剖面斷裂特征，給出室溫拉伸斷裂過程如下：當復合材料試樣受沿纖維軸向拉伸載荷時，纖維、基體、界面、包套符合等應變假設理論。隨載荷增加，纖維-基體界面反應層優(yōu)先萌生裂紋[7,24]。反應層斷裂后，裂紋在反應層-基體界面發(fā)生鈍化，在C 層-反應層界面發(fā)生偏轉。室溫條件下，C 層-反應層界面結合強度較大，裂紋在界面擴展距離較小。繼續(xù)加載，纖維發(fā)生斷裂，復合材料承載模式符合局部承擔載荷模型[25?26]，當首根纖維發(fā)生斷裂后，鄰近纖維和基體承擔較大載荷，繼而導致鄰近纖維斷裂。當相鄰兩根纖維發(fā)生斷裂后，纖維間鈦合金基體承載增加，基體開始萌生裂紋，且纖維、基體裂紋面高度差較小，這就形成了早期裂紋平坦區(qū)。復合材料中宏觀裂紋形成后，材料抗變形能力變?nèi)酰瑧兦€中出現(xiàn)拐點。不同高度的裂紋面擴展、交匯，最終導致試樣斷裂失效，形成宏觀斷口臺階。

綜上所述，SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸斷裂過程為：反應層斷裂→纖維C 層-基體界面脫粘→纖維斷裂→鄰近纖維斷裂→纖維間基體斷裂→纖維-基體裂紋面形成→多個裂紋面擴展交匯→包套失效，其斷裂過程如圖8 所示。

圖8 SiCf/TC11 復合材料的室溫拉伸斷裂過程示意Fig.8 Schematic diagram of tensile fracture process of SiCf/TC11 composites at room temperature

3.2 SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸斷裂過程

與室溫一樣，復合材料試樣受沿纖維軸向拉伸載荷時，纖維、基體、界面和包套符合等應變假設理論。復合材料500 ℃拉伸斷裂過程如下：隨著載荷增加，反應層最先產(chǎn)生裂紋。反應層斷裂后，裂紋在反應層-基體界面鈍化，在C 層-反應層界面偏轉并沿纖維軸向擴展。由于500 ℃時，界面結合強度降低，裂紋在界面擴展距離大于室溫，因此纖維拔出高度更大。

500 ℃拉伸過程中，復合材料符合均勻承擔載荷模型[27?29]，較弱纖維隨機發(fā)生斷裂，隨著纖維斷裂數(shù)量的增加，復合材料承載能力下降，當纖維斷裂達到一定數(shù)量時，500 ℃拉伸應力應變曲線中出現(xiàn)拐點，材料彈性模量降低。隨斷裂纖維數(shù)量進一步增加，其余完好纖維和基體承擔載荷增加，基體開始萌生裂紋，當斷裂纖維數(shù)量達到臨界值后，復合材料斷裂失效。斷口形成高低起伏的裂紋面，并伴隨著大量纖維拔出。

綜上所述，復合材料500 ℃拉伸斷裂過程為：反應層多次斷裂→纖維-基體界面脫粘→弱纖維隨機斷裂→基體過載斷裂→多個裂紋面交匯→包套失效，其斷裂過程如圖9 所示。

圖9 SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸斷裂過程示意Fig.9 Schematic diagram of tensile fracture process of SiCf/TC11 composite at 500 ℃

3.3 SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃拉伸斷裂過程對比分析

SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃拉伸斷裂過程既有相同點，也有區(qū)別。相同點是室溫和500 ℃拉伸斷裂過程主要斷裂順序相同，均在反應層先萌生裂紋，反應層斷裂后，裂紋在C 層與反應層界面發(fā)生偏轉；隨載荷增加，薄弱纖維發(fā)生斷裂；載荷進一步增大，試樣斷裂失效。不同點有三個：一是從C 層與反應層脫粘開始產(chǎn)生差異，500 ℃時C 層-反應層脫粘程度相比于室溫大幅度增加，脫粘距離也遠遠大于室溫，原因是500 ℃時C 層與反應層界面結合強度發(fā)生一定下降，導致界面更加容易脫粘，裂紋更易擴展；二是基體發(fā)生斷裂形式不同，室溫時兩根纖維斷裂后，其斷裂纖維之間的基體產(chǎn)生裂紋，基體呈現(xiàn)明顯脆性斷裂特征；500 ℃時斷裂纖維達到一定數(shù)量后基體發(fā)生塑性變形，產(chǎn)生微小孔洞，基體發(fā)生韌性斷裂；三是形成斷裂面過程存在區(qū)別，室溫時符合局部承擔載荷模型，當一根纖維斷裂后對周圍纖維產(chǎn)生影響，周圍纖維和基體斷裂形成裂紋面，裂紋面向外擴展并與其他裂紋面交匯，形成最終斷裂面；高溫時符合均勻承擔載荷模型，纖維斷裂達到一定數(shù)量，基體被拉斷，載荷增加形成最終的斷裂面。

3.4 下一步工作方向

本文只針對纖維體積分數(shù)為50%的拉伸試樣進行了拉伸行為研究，后續(xù)可根據(jù)現(xiàn)有研究結果對纖維體積分數(shù)和界面結合強度進行優(yōu)化設計，進一步提升SiCf/TC11 復合材料的綜合性能，形成比較完善的研究體系。

4 結論

研究了SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃拉伸性能，揭示了SiCf/TC11 復合材料拉伸斷裂機制，得出主要結論如下：

1）SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃拉伸斷裂強度分別為1 530 MPa 和1 553 MPa，相比TC11 鈦合金提升57%和133%，驗證了復合材料增強效果。

2）SiCf/TC11 復合材料室溫、500 ℃拉伸過程中多種斷裂機制共存，主要包括反應層多次斷裂、纖維多次斷裂、纖維-基體界面脫粘、基體斷裂和包套斷裂等。

3）SiCf/TC11 復合材料室溫拉伸斷裂過程為：反應層斷裂→纖維-基體界面脫粘→纖維斷裂→鄰近纖維斷裂→纖維間基體斷裂→纖維-基體裂紋面形成→多個裂紋面擴展交匯→包套失效。

4）SiCf/TC11 復合材料500 ℃拉伸斷裂過程為：反應層多次斷裂→纖維-基體界面脫粘→弱纖維隨機斷裂→基體過載斷裂→多個裂紋面交匯→包套失效。