典型農(nóng)業(yè)流域池塘甲烷濃度及擴(kuò)散排放特征

張欣悅，肖啟濤，劉臻婧，廖遠(yuǎn)珊，謝暉，邱銀國(guó)，齊天賜，徐向華，段洪濤，

（1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210044；2.中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所 中國(guó)科學(xué)院流域地理學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210008；3.湖南省氣候中心，長(zhǎng)沙 410118；4.西北大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院，西安 710127）

水域生態(tài)系統(tǒng)CH4生物地球化學(xué)循環(huán)過程異?；钴S，受人為活動(dòng)影響顯著[4，8-9]。但是，不同人為活動(dòng)干擾強(qiáng)度下池塘CH4產(chǎn)生及其排放是否存在差異還不得而知[1]。小型池塘也是農(nóng)業(yè)用地的重要景觀組成[10-12]，全球農(nóng)業(yè)用地?cái)U(kuò)張伴隨著大量小型池塘的產(chǎn)生[2]。其中，農(nóng)業(yè)流域池塘具備蓄水、納污、灌溉和養(yǎng)殖等多種功能，但不同類型池塘CH4排放的綜合研究鮮有報(bào)道?？紤]到水體CH4排放的高度異質(zhì)性，忽略池塘類型和用途可能導(dǎo)致農(nóng)業(yè)流域池塘CH4排放估算存在較大的不確定性[3，9]。

我國(guó)是農(nóng)業(yè)大國(guó)，池塘是我國(guó)典型的農(nóng)業(yè)水利工程，廣泛分布于我國(guó)東部和南部地區(qū)，為農(nóng)業(yè)發(fā)展做出了巨大的貢獻(xiàn)[13-14]。研究估計(jì)我國(guó)池塘等小型水體總面積達(dá)3.2 萬km2，且主要分布在長(zhǎng)江流域等耕地密集的區(qū)域[15]。但是，有關(guān)我國(guó)農(nóng)業(yè)流域池塘CH4等溫室氣體排放的研究鮮有報(bào)道。另外，水體CH4排放與其外源負(fù)荷輸入水平緊密相關(guān)[16-17]。同一農(nóng)業(yè)流域內(nèi)不同用途的池塘因其外源負(fù)荷水平不同，其生物化學(xué)循環(huán)過程及CH4排放也可能存在差異。巢湖流域位于我國(guó)東部地區(qū)，流域內(nèi)種植大量農(nóng)作物，農(nóng)業(yè)面源污染嚴(yán)重，大量、廣泛分布的池塘也是其最具特色的人為景觀[18]。烔煬河流域的自然地理和社會(huì)經(jīng)濟(jì)特征在巢湖農(nóng)村流域中極具代表性，因此，本研究選取烔煬河流域內(nèi)4 種不同景觀池塘（排污塘、灌溉塘、養(yǎng)殖塘和自然塘），基于為期近1 a 的逐月調(diào)查數(shù)據(jù)，探討典型農(nóng)業(yè)流域內(nèi)不同用途和類型的池塘CH4排放的差異及其關(guān)鍵影響因素，以期為準(zhǔn)確評(píng)估小型池塘CH4排放量及估算其碳收支提供科學(xué)數(shù)據(jù)和參考依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域及采樣池塘分布

烔煬河流域是位于巢湖北岸的農(nóng)村小流域，流域總面積約為89.3 km2（圖1），屬于典型亞熱帶氣候，光照充足，雨量豐沛，年平均氣溫16 ℃，年均降水量1 120 mm。流域內(nèi)土地利用類型包括耕地、林地和建設(shè)用地等。由于農(nóng)業(yè)活動(dòng)的不斷進(jìn)行以及農(nóng)村生活污水的不斷排出，流域內(nèi)面源污染嚴(yán)重。結(jié)合烔煬河土地利用類型，選擇研究區(qū)內(nèi)4 種不同景觀池塘（灌溉塘、排污塘、養(yǎng)殖塘、自然塘，圖1）進(jìn)行調(diào)查，所選水體水域面積在0.003～0.010 km2之間，平均水深范圍為0.3～3.0 m，屬于典型的小型景觀水體。其中，灌溉塘面積最大，為0.010 km2，養(yǎng)殖塘面積最小，為0.003 km2。灌溉塘周邊種植大量農(nóng)作物，受農(nóng)業(yè)活動(dòng)影響最為顯著；排污塘周邊為高密度人口聚集地，接收大量的生活污水；養(yǎng)殖塘分布著大量蘆葦?shù)人脖?，為蝦蟹等生長(zhǎng)提供棲息地；自然塘則遠(yuǎn)離村莊，周邊以天然林地為主，受人為干擾相對(duì)較小。

圖1 烔煬河流域地理位置以及采樣池塘Figure 1 Geographical location of the Tongyang River catchment and the sampled ponds

1.2 水樣采集和CH4分析

池塘等小型水體水-氣界面CH4交換通量的估算主要采用擴(kuò)散模型法和靜態(tài)箱法等[1-3]。為獲取水體CH4溶存濃度，本研究采用國(guó)際上常用的擴(kuò)散模型法估算池塘水-氣界面CH4通量[1，6]，即野外采集水樣分析CH4溶存濃度，結(jié)合水-氣界面擴(kuò)散模型法估算CH4通量。在2020年9月至2021年9月對(duì)流域內(nèi)4種不同景觀池塘進(jìn)行為期1 a 的采樣，采樣頻率為每月一次，每月下旬進(jìn)行采樣。在每個(gè)池塘采集水樣用于CH4溶存濃度分析，采集水樣時(shí)，保證水面沒有擾動(dòng)，用20 mL 針筒抽取表層20 cm 處的水樣，并注意避免氣泡產(chǎn)生，然后將16 mL 水樣注入預(yù)置2 g 氯化鉀、預(yù)先抽真空并注入高純氮?dú)猓柗謹(jǐn)?shù)≥99.999%）的32 mL 棕色玻璃瓶?jī)?nèi)[19-20]。針筒在采集水樣前用待采水樣清洗2～3 次，為保證氣密性，在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)將每個(gè)棕色瓶用丁基膠塞密封瓶口，并用鋁蓋壓接，在野外水樣采集完成后用密封膠密封針孔。采樣結(jié)束后，將裝有水樣、密閉良好的棕色瓶立即倒置放入冷藏箱中，運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行處理分析。

水樣運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后將水樣劇烈振蕩5 min，待CH4氣體在玻璃瓶中的氣相（頂空部分）和液相（剩余液體）達(dá)到動(dòng)態(tài)平衡，使用帶有三通閥的注射器從瓶中抽取5 mL 氣體，再通過氣相色譜儀測(cè)量其濃度。水體CH4溶存濃度（cCH4，μmol·L-1）通過頂空平衡法計(jì)算，公式如下[21]：

式中：p0、p1分別為高純氮?dú)庵蠧H4分壓以及振蕩平衡后混合氣體中的分壓，Pa；HS為采樣瓶氣相體積，mL；S為采樣瓶中液相體積，mL；Vm為CH4氣體的摩爾體積；Ke為平衡時(shí)CH4氣體的溶解度，mol·L-1·Pa-1，計(jì)算公式參考Wanninkhof[22]的研究。

(2)農(nóng)村居民點(diǎn)空間規(guī)模分布“熱點(diǎn)”圖結(jié)果表明，規(guī)模分布特征與密度分布特征呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān)現(xiàn)象，農(nóng)村居民點(diǎn)分布呈現(xiàn)大規(guī)模低密度和小規(guī)模高密度的空間關(guān)聯(lián)特征。隴川縣各鄉(xiāng)鎮(zhèn)農(nóng)村居民點(diǎn)分布數(shù)量及規(guī)模差異顯著，章鳳鎮(zhèn)和隴把鎮(zhèn)農(nóng)村居民點(diǎn)景觀分布連片集中，清平鄉(xiāng)、王子樹鄉(xiāng)、勐約鎮(zhèn)與城子鎮(zhèn)農(nóng)村居民點(diǎn)景觀更為分散破碎。

基于野外采樣獲取的水體溶存CH4濃度，利用經(jīng)典的水-氣界面氣體擴(kuò)散模型法計(jì)算池塘水體水-氣界面的CH4擴(kuò)散通量（Fm，mmol·m-2·d-1），計(jì)算公式為[23]：

式中：k為水-氣界面CH4氣體的傳輸系數(shù)，m·d-1；cCH4為基于公式（1）計(jì)算得到的CH4濃度，μmol·L-1；deq為特定溫度下池塘表層水CH4氣體與大氣CH4達(dá)到平衡的濃度，μmol·L-1，在野外采樣時(shí)，用針筒抽取水面上方空氣，裝入鋁箔采樣袋中密封保存，用氣相色譜儀分析其氣袋中大氣樣品CH4濃度（Ca），用于deq的計(jì)算：

觀測(cè)數(shù)據(jù)表明烔煬河流域在大部分情況下處于低風(fēng)速（＜3.5 m·s-1）環(huán)境，根據(jù)模型方程的適用性，k值計(jì)算公式為[23]：

式中：U10為10 m 高度處的風(fēng)速，m·s-1，本研究根據(jù)烔煬河流域當(dāng)?shù)貧庀笳居^測(cè)的風(fēng)速計(jì)算得到U10[24]；n為與風(fēng)速相關(guān)的系數(shù)，當(dāng)U10＞3.7 m·s-1，n=0.5，當(dāng)U10＜3.7 m·s-1，n=2/3。Sc為無量綱CH4氣體的施密特?cái)?shù)，通過水溫計(jì)算得到；Sc600為20 ℃時(shí)CH4的施密特?cái)?shù)。Fm＞0表示水體溶存CH4濃度處于飽和狀態(tài)（即大于平衡濃度），此時(shí)水體向大氣釋放CH4。

1.3 環(huán)境變量獲取

在野外采樣中，采用YSI 6600多參數(shù)水質(zhì)監(jiān)測(cè)儀原位測(cè)量池塘水體的水溫、溶解氧（DO）、pH 值等。氣溫、降雨量來源于烔煬河流域當(dāng)?shù)刈詣?dòng)氣象觀測(cè)站。另外，每次采樣時(shí)，使用有機(jī)玻璃采水器采集表層500 mL水樣用于營(yíng)養(yǎng)鹽濃度分析，原水樣用于測(cè)定總氮（TN）、總磷（TP）濃度，TN 和TP 測(cè)定采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)方法（GB/T 11894—1989、GB/T 11893—1989）。水樣經(jīng)GF/F玻璃纖維膜過濾后用于測(cè)定銨態(tài)氮（-N）和硝態(tài)氮（-N），-N 濃度測(cè)定采用納氏試劑光度法，-N濃度測(cè)定通過流動(dòng)分析儀分析得到，同時(shí)濾后水樣通過總有機(jī)碳分析儀測(cè)定溶解性有機(jī)碳（DOC）濃度。化學(xué)需氧量（COD）使用重鉻酸鉀法測(cè)定。

1.4 數(shù)據(jù)分析

將實(shí)測(cè)的數(shù)據(jù)分景觀池塘類型（自然塘、灌溉塘、排污塘、養(yǎng)殖塘）、分季節(jié)（3—5 月為春季、6—8 月為夏季、9—11 月為秋季、12 月至次年2 月為冬季）進(jìn)行分析。使用SPSS 22.0 中的相關(guān)分析（Pearson correlations）方法分析CH4濃度及其排放通量與水體物理化學(xué)參數(shù)之間的相關(guān)系數(shù)，采用單因素方差分析（Oneway ANOVA）方法分析不同池塘之間CH4濃度、通量和水體理化指標(biāo)的統(tǒng)計(jì)顯著性差異，P＜0.05 為顯著，P＜0.01為極顯著。

2 結(jié)果與分析

2.1 環(huán)境變量特征

烔煬河流域氣溫與降雨量呈現(xiàn)極為明顯的季節(jié)變化特征（圖2a）。春、夏、秋、冬四季平均氣溫分別為19.0、29.9、22.4、8.7 ℃，夏季氣溫顯著（P＜0.05）高于冬季氣溫。流域降雨同樣具有季節(jié)變化特征，夏季降雨量顯著（P＜0.05）偏高。4 種景觀池塘DO 濃度呈現(xiàn)不同季節(jié)變化特征（圖2b），自然塘、灌溉塘和養(yǎng)殖塘DO 濃度具有季節(jié)性差異（P＜0.05），夏季和秋季較低，冬季最高。排污塘和養(yǎng)殖塘DO 濃度季節(jié)變化不顯著（P＞0.05）。另外，逐月觀測(cè)數(shù)據(jù)表明4 種景觀池塘TN也呈現(xiàn)不同季節(jié)變化特征（圖2c），自然塘、排污塘和灌溉塘TN濃度季節(jié)變化趨勢(shì)均不顯著（P＞0.05），但養(yǎng)殖塘TN具有顯著的季節(jié)變化特征，夏季TN顯著（P＜0.05）高于其他3個(gè)季節(jié)。

圖2 觀測(cè)期間流域降雨量、氣溫以及4種景觀池塘DO和TN濃度的逐月變化Figure 2 Monthly variations of rainfall，temperature，DO，and TN concentration in the four ponds during the sampling period

不同池塘之間關(guān)鍵環(huán)境參數(shù)呈現(xiàn)出明顯差異（表1）。水溫與氣溫變化高度相似（R2=0.94，P＜0.01），均呈現(xiàn)出顯著的時(shí)間變化特征，但4 個(gè)采樣塘水溫之間無顯著性差異（P＞0.05），年均水溫為22.5 ℃。自然塘的DO 濃度最高（9.86 mg·L-1），但COD 濃度顯著（P＜0.05）低于其他類型池塘。統(tǒng)計(jì)分析表明排污塘COD、-N、TN和TP濃度均顯著（P＜0.05）高于其他類型景觀池塘?？傮w上，排污塘營(yíng)養(yǎng)鹽負(fù)荷最高，灌溉塘和養(yǎng)殖塘次之，自然塘最低。

表1 觀測(cè)期間4種不同類型水體基本理化參數(shù)特征Table 1 Physicochemical parameters in the four ponds during the observation period

2.2 CH4濃度的空間變化

4 種不同景觀池塘的CH4濃度差異見圖3。自然塘、灌溉塘、排污塘以及養(yǎng)殖塘CH4濃度均值分別為（0.41±0.29）、（0.95±0.56）、（1.65±1.80）、（2.20±1.83）μmol·L-1。其中，自然塘CH4濃度顯著（P＜0.05）低于排污塘和養(yǎng)殖塘，但與灌溉塘之間無顯著差異（P＞0.05）。此外，排污塘CH4濃度與養(yǎng)殖塘也無顯著差異（P＞0.05）。總體上，養(yǎng)殖塘CH4濃度最高。

圖3 不同池塘CH4濃度Figure 3 CH4 concentrations in different ponds

2.3 CH4濃度的時(shí)間變化

本研究中不同景觀池塘CH4濃度呈現(xiàn)不同季節(jié)變化特征（圖4）。自然塘CH4濃度具有暖季高冷季低的特征，最高值出現(xiàn)在2020 年9 月（0.920 μmol·L-1），最低值出現(xiàn)在2021 年1 月（0.003 μmol·L-1）。值得注意的是，排污塘的CH4濃度出現(xiàn)了兩個(gè)峰值。灌溉塘春、夏、秋、冬4 個(gè)季節(jié)的平均CH4濃度分別為1.260、1.050、0.870、0.008 μmol·L-1，冬季CH4濃度顯著（P＜0.05）低于春季和夏季。養(yǎng)殖塘CH4濃度具有顯著的季節(jié)變化特征，表現(xiàn)為夏季＞秋季＞春季＞冬季。

圖4 不同池塘CH4濃度的逐月變化Figure 4 Monthly CH4 concentrations in different ponds

2.4 CH4濃度的影響因子

水溫是影響水體CH4濃度變化的重要因子。圖5為4 個(gè)景觀池塘CH4濃度與水溫的相關(guān)性。結(jié)果表明，自然塘和養(yǎng)殖塘水溫與CH4濃度呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系，分別控制62%（R2=0.62，P＜0.01）和58%（R2=0.58，P＜0.01）的CH4濃度變化。但對(duì)于營(yíng)養(yǎng)鹽負(fù)荷較高的排污塘和灌溉塘，CH4濃度與水溫則無顯著相關(guān)性（排污塘：R2=0.16，P=0.23；灌溉塘：R2=0.20，P=0.16）。

圖5 不同池塘CH4濃度與水溫的相關(guān)性Figure 5 Correlations between CH4concentration and water temperature in different ponds

水體CH4主要是在厭氧環(huán)境下有機(jī)質(zhì)降解產(chǎn)生的，一般與DO 關(guān)系密切。圖6為4個(gè)景觀池塘CH4濃度與DO 的相關(guān)性。結(jié)果表明，自然塘、排污塘以及養(yǎng)殖塘DO 與CH4濃度呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系，分別控制60%（R2=0.60，P＜0.01）、49%（R2=0.49，P＜0.01）和82%（R2=0.82，P＜0.01）的CH4濃度變化。但是，灌溉塘CH4濃度與DO無顯著相關(guān)性（R2=0.21，P=0.15）。

圖6 不同池塘CH4與DO的相關(guān)性Figure 6 Correlations between CH4 concentration and DO in different ponds

水體CH4的產(chǎn)生是一個(gè)動(dòng)態(tài)、復(fù)雜的過程，受到諸多環(huán)境因子的調(diào)控。圖7為不同景觀池塘CH4濃度與TN 濃度的相關(guān)性。結(jié)果表明，排污塘和養(yǎng)殖塘CH4濃度與TN 呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系（排污塘：R2=0.51，P＜0.05；養(yǎng)殖塘：R2=0.52，P＜0.05），考慮到池塘CH4產(chǎn)生和排放主要受有機(jī)質(zhì)的影響，CH4與TN 的正相關(guān)關(guān)系表明TN 可間接影響CH4的動(dòng)態(tài)變化。但自然塘和灌溉塘CH4濃度均與TN 無顯著（P＞0.05）相關(guān)性。此外，統(tǒng)計(jì)分析（表2）也發(fā)現(xiàn)自然塘CH4濃度與COD和-N呈顯著正相關(guān)，排污塘CH4濃度與-N和-N、TN 呈顯著正相關(guān)，養(yǎng)殖塘CH4濃度與-N呈顯著正相關(guān)。同時(shí)，統(tǒng)計(jì)分析表明本研究中4 種不同景觀池塘CH4濃度變化均與DOC 濃度無顯著相關(guān)性。此外，整合所有數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)，該流域池塘水體CH4也與DO 濃度（R2=0.38，P＜0.05）和-N 濃度（R2=0.17，P＜0.05）顯著相關(guān)。

表2 CH4濃度與水體理化指標(biāo)的相關(guān)性Table 2 Correlations between CH4 concentration and water environmental factors

圖7 不同池塘CH4濃度與TN濃度的相關(guān)性Figure 7 Correlations between CH4 and TN concentrations in different ponds

2.5 CH4擴(kuò)散通量時(shí)空變化特征

基于野外實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，結(jié)合水-氣界面擴(kuò)散模型計(jì)算得到本研究中4種景觀池塘CH4擴(kuò)散通量。結(jié)果表明，烔煬河流域4種景觀池塘均是大氣CH4的排放源，自然塘、灌溉塘、排污塘以及養(yǎng)殖塘CH4擴(kuò)散排放通量分別為（0.54±0.49）、（1.16±0.87）、（1.62±1.59）、（3.23±4.09）mmol·m-2·d-1。養(yǎng)殖池塘CH4擴(kuò)散通量最高，顯著（P＜0.05）高于自然池塘和灌溉池塘的CH4擴(kuò)散通量，與CH4溶存濃度變化趨勢(shì)一致。另外，在公式（3）中用于計(jì)算CH4擴(kuò)散通量的deq一般小于0.003 μmol·L-1，且用于通量計(jì)算的風(fēng)速來自采樣期間氣象站實(shí)時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)，4 種景觀塘的CH4擴(kuò)散通量時(shí)間變化特征也與溶存濃度一致（自然塘：R2=0.68，P＜0.01；灌溉塘R2=0.78，P＜0.01；排污塘R2=0.74，P＜0.01；養(yǎng)殖塘R2=0.78，P＜0.01），說明本研究中4 種小型池塘水-氣界面CH4擴(kuò)散通量主要受CH4溶存濃度驅(qū)動(dòng)，與已有研究相一致[1，4]。綜合4個(gè)不同景觀池塘逐月調(diào)查數(shù)據(jù)，烔煬河流域池塘年均CH4擴(kuò)散通量為（1.64±1.50）mmol·m-2·d-1。

3 討論

3.1 不同景觀池塘CH4濃度及其排放強(qiáng)度對(duì)比分析

本研究發(fā)現(xiàn)CH4溶存濃度及其擴(kuò)散排放在4種不同景觀池塘之間呈現(xiàn)顯著差異?？傮w上，自然塘因受人為活動(dòng)影響程度小，碳氮負(fù)荷相對(duì)較低（表1），具有最低的CH4濃度和擴(kuò)散通量[25-27]。養(yǎng)殖塘具有最高的CH4濃度和擴(kuò)散通量，其CH4排放量是自然塘的6倍。養(yǎng)殖塘接納含有大量碳、氮的飼料及其他物質(zhì)的投入，有機(jī)質(zhì)含量高，為CH4的產(chǎn)生提供了有利條件[8，10，28]，進(jìn)而成為大氣CH4的顯著排放源[29]。同時(shí)，養(yǎng)殖塘水深較淺（表1），有利于水底產(chǎn)生的CH4輸送到水表[30-31]，增加水體CH4溶存濃度及其擴(kuò)散排放。此外，野外采樣發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖塘分布著大量水生植被（圖1），可為CH4的產(chǎn)生提供直接的有機(jī)碳源等，直接促進(jìn)CH4的產(chǎn)生和排放[8，32]。流域內(nèi)人為活動(dòng)干擾等導(dǎo)致養(yǎng)殖塘成為大氣CH4的熱點(diǎn)排放區(qū)域，其CH4擴(kuò)散排放量遠(yuǎn)高于自然塘。

受流域農(nóng)業(yè)活動(dòng)和居民污水排放影響強(qiáng)烈的灌溉塘和排污塘也具有較高的CH4濃度和擴(kuò)散排放（圖3），灌溉塘和排污塘的CH4擴(kuò)散排放分別是自然塘的2.2 倍和3.0 倍。由于農(nóng)田排水、淋溶、徑流和土壤侵蝕，大量外源負(fù)荷進(jìn)入到灌溉塘中，為微生物提供有機(jī)底物進(jìn)而刺激CH4的產(chǎn)生，導(dǎo)致灌溉塘CH4濃度及其排放通量顯著升高[16，33-34]。同時(shí)，隨著農(nóng)業(yè)化肥的施用量增加，大量的外源負(fù)荷進(jìn)入水體，進(jìn)而可能影響水體CH4的產(chǎn)生和排放[25，35]。排污塘水體交換能力差，有機(jī)質(zhì)等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)豐富，較高的氮磷負(fù)荷進(jìn)一步刺激水體生物代謝活動(dòng)，導(dǎo)致CH4的大量排放[36-37]。同時(shí)，生活污水輸入可直接增加外源CH4輸入，提高CH4濃度和排放通量[8，34]。值得注意的是，表征有機(jī)物污染的COD 在排污塘最高（表1）。因此，流域內(nèi)農(nóng)業(yè)活動(dòng)持續(xù)進(jìn)行以及居民污水的排放，大量陸源有機(jī)質(zhì)進(jìn)入池塘，豐富的外源負(fù)荷補(bǔ)給為池塘等水體CH4產(chǎn)生提供更多可利用底物，提升水體CH4濃度及其排放潛力[38-39]。

不同池塘CH4濃度和擴(kuò)散通量的差異表明池塘類型是不可忽視的影響因素。全球數(shù)據(jù)表明，湖泊水體CH4濃度和排放量與其面積呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系[1，40]，池塘水體因其面積極小，具有較高CH4排放量[3]。本研究表明，不同類型池塘CH4濃度和排放量差異顯著（圖3）。其中，自然塘外源負(fù)荷相對(duì)較低，其CH4濃度和排放量低于全球同等面積池塘的均值，但其他3種類型池塘則顯著高于全球均值[1]。瑞典農(nóng)業(yè)流域不同土地利用類型/用途小型池塘的CH4年均排放量差異極大，變化范圍為0.02～7.59 mmol·m-2·d-1，且主要受外源碳氮負(fù)荷驅(qū)動(dòng)[3]。綜上，人為活動(dòng)干擾強(qiáng)度是導(dǎo)致農(nóng)業(yè)流域池塘等水體CH4排放強(qiáng)度出現(xiàn)差異的主要原因。

3.2 池塘CH4濃度變化的影響因素

本研究野外連續(xù)采樣調(diào)查表明，自然塘和養(yǎng)殖塘CH4濃度均有明顯的時(shí)間變化（圖4）。水體CH4動(dòng)態(tài)變化特征是生物地球化學(xué)及其他環(huán)境因素綜合作用的結(jié)果[41-42]。水溫是重要的水體物理參數(shù)，水體CH4的產(chǎn)生和排放對(duì)水溫的依賴性較強(qiáng)，溫度的變化可導(dǎo)致水體CH4發(fā)生相應(yīng)的變化[4，43]。本研究統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果表明水溫對(duì)不同景觀池塘CH4濃度影響程度不同（圖5），其中，水溫分別控制自然塘和養(yǎng)殖塘62%和58%的CH4濃度變化。自然塘受人為活動(dòng)影響程度低，因此水溫是其CH4濃度時(shí)間變化的關(guān)鍵驅(qū)動(dòng)因子[4]。養(yǎng)殖塘CH4濃度與水溫具有顯著正相關(guān)關(guān)系，這表明水產(chǎn)養(yǎng)殖中的水熱條件顯著影響CH4的產(chǎn)生和排放。同時(shí)，植被生物量是水體CH4動(dòng)態(tài)變化的關(guān)鍵影響因子，野外調(diào)查發(fā)現(xiàn)養(yǎng)殖塘分布著大量植被，因此溫度可通過影響植被生長(zhǎng)間接影響CH4變化[42]。但是，排污塘和灌溉塘CH4濃度與水溫?zé)o顯著相關(guān)性（P＞0.05），考慮到排污塘和灌溉塘接納了大量外源負(fù)荷，溫度對(duì)CH4動(dòng)態(tài)變化的影響可能受到其他因素的制約。

相關(guān)研究表明，外源負(fù)荷輸入等可改變溫度對(duì)水體CH4產(chǎn)生和排放的影響[40-41]。排污塘和灌溉塘受人為活動(dòng)影響強(qiáng)烈，其有機(jī)質(zhì)和營(yíng)養(yǎng)鹽等負(fù)荷也高于自然塘（表1）。同時(shí)，排污塘CH4濃度與NO-3-N、NH+4-N和TN 呈現(xiàn)顯著正相關(guān)關(guān)系（表2）?？紤]到水體CH4產(chǎn)生和排放主要與有機(jī)質(zhì)含量相關(guān)，表明大量外源氮負(fù)荷輸送可顯著促進(jìn)有機(jī)質(zhì)降解，進(jìn)而刺激水體CH4產(chǎn)生和排放，與已有研究相一致[25，44]。本研究中排污塘和灌溉塘營(yíng)養(yǎng)鹽負(fù)荷要普遍高于城市池塘等其他受人為活動(dòng)影響強(qiáng)烈的小型水體[8]。排污塘易受到人為活動(dòng)干擾，生活污水排放至池塘導(dǎo)致水體受到嚴(yán)重污染，直接影響池塘中碳氮等元素的循環(huán)過程，致使其CH4變化對(duì)營(yíng)養(yǎng)鹽也較為敏感[8，45]。值得注意的是，本研究發(fā)現(xiàn)灌溉塘CH4濃度與水溫均無顯著相關(guān)性，這可能是因?yàn)殡S著農(nóng)業(yè)化肥的不斷使用，大量的碳氮通過淋溶徑流和農(nóng)業(yè)灌排等方式進(jìn)入灌溉塘，改變CH4的產(chǎn)生和循環(huán)過程[33]。綜上，溫度并不是池塘等小型水體CH4動(dòng)態(tài)變化的唯一調(diào)控因子，在評(píng)估全球變暖對(duì)池塘CH4排放影響時(shí)需要考慮多因子的綜合調(diào)控效應(yīng)。

研究表明池塘CH4濃度與溶解氧具有顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系（圖6）。DO 濃度可很好地指示自然塘、排污塘、養(yǎng)殖塘CH4濃度的變化，其分別控制自然塘、排污塘、養(yǎng)殖塘CH4濃度60%、49%、82%的變化。水體CH4產(chǎn)生和排放一般需要厭氧環(huán)境，低溶解氧有利于CH4生成和排放，因此本研究中池塘CH4濃度與DO呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系[25，46]。此外，高營(yíng)養(yǎng)鹽負(fù)荷不僅通過刺激微生物活動(dòng)和增加氧氣消耗來促進(jìn)CH4的產(chǎn)生，其引起的耗氧量增加也可以抑制CH4的氧化消耗，致使水體保持較高CH4溶存濃度[4，25]。例如，本研究中排污塘的營(yíng)養(yǎng)鹽負(fù)荷最高，但其DO 濃度相對(duì)偏低（表1）。DO 不僅是衡量水環(huán)境的重要指標(biāo)，也能指示水體生物化學(xué)循環(huán)過程[47]。因此，DO 可作為重要環(huán)境指標(biāo)指示生物化學(xué)過程對(duì)水體CH4產(chǎn)生和排放的影響[25，45]。

小型池塘水體較淺，水域面積與周長(zhǎng)比值高，單位面積接納的陸源碳更多，沉積物有機(jī)質(zhì)代謝產(chǎn)生的CH4也更容易輸送到水表并排放到大氣中[39]。同時(shí)，小型水體沉積物碳累積速率高，也有利于微生物分解產(chǎn)生CH4[8，27]。野外實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)表明，本研究中灌溉塘水體沉積物有機(jī)質(zhì)含量可達(dá)18 g·kg-1，遠(yuǎn)高于其他流域水體沉積物有機(jī)質(zhì)含量[48]。自然塘CH4排放量最低，觀測(cè)數(shù)據(jù)表明其水體DOC濃度（6.17 mg·L-1）也顯著（P＜0.05）低于排污塘（12.08 mg·L-1）、養(yǎng)殖塘（9.36 mg·L-1）和灌溉塘（8.91 mg·L-1）。因此，沉積物及水體有機(jī)碳的礦化速率可能是CH4動(dòng)態(tài)變化的主要調(diào)控因子。同時(shí)，該流域處于亞熱帶季風(fēng)區(qū)，降雨頻繁，降雨一方面可攜帶營(yíng)養(yǎng)鹽等外源負(fù)荷輸入池塘，刺激CH4產(chǎn)生和排放，另一方面可將農(nóng)業(yè)流域內(nèi)產(chǎn)生的CH4輸入到池塘，直接促進(jìn)CH4的排放[25]。因此，池塘水體作為農(nóng)業(yè)流域的組成部分，其CH4來源、產(chǎn)生和排放過程具有復(fù)雜性，進(jìn)一步致使不同景觀池塘CH4排放的季節(jié)變化特征不同。

3.3 農(nóng)業(yè)流域不同景觀池塘CH4排放綜合評(píng)估

小型池塘是大氣CH4重要排放源，也是目前全球CH4排放研究重點(diǎn)關(guān)注的對(duì)象[1，7]。本研究中農(nóng)業(yè)流域4個(gè)池塘CH4擴(kuò)散通量平均值為（1.64±1.16）mmol·m-2·d-1，是全球同等面積小型池塘CH4排放（0.65 mmol·m-2·d-1）的2.5 倍[1]，是全球平均湖泊CH4擴(kuò)散排放通量的近11 倍[49]。相關(guān)研究表明富營(yíng)養(yǎng)化湖泊是顯著的CH4排放源[50]，本研究中池塘CH4擴(kuò)散排放通量分別是周邊太湖和巢湖CH4排放通量16 倍和7 倍多[4，51]。因此，在眾多CH4排放源中，農(nóng)業(yè)流域池塘等水體CH4擴(kuò)散排放等不容忽視。

農(nóng)村流域水體生源要素積累是影響池塘水體CH4產(chǎn)生和排放增強(qiáng)的重要因素。本研究中養(yǎng)殖塘、排污塘和灌溉塘因大量碳氮等生源要素累積，其CH4濃度分別是自然塘的5.4、4.0 倍和2.3 倍，對(duì)應(yīng)的CH4擴(kuò)散通量分別為自然塘的6.0、3.0 倍和2.2 倍。其中，受農(nóng)業(yè)施肥以及農(nóng)村生活污水排放影響，灌溉塘（1.16 mmol·m-2·d-1）和排污塘（1.62 mmol·m-2·d-1）CH4擴(kuò)散排放與城市高污染負(fù)荷景觀水體排放量處于相當(dāng)水平[8]?；? a 的監(jiān)測(cè)結(jié)果，不同池塘CH4年排放量分別為31.54（自然塘）、72.54（灌溉塘）、126.16 kg·hm-2·a-1（排污塘）和170.32 kg·hm-2·a-1（養(yǎng)殖塘），其CH4排放潛力低于我國(guó)稻田CH4排放平均水平，但與某些濕地處于相同水平[52]。前期研究表明包括池塘在內(nèi)的我國(guó)湖庫(kù)濕地CH4排放總量為0.46 Tg·a-1[52]，結(jié)合我國(guó)池塘面積統(tǒng)計(jì)結(jié)果[15]，估算得到我國(guó)池塘水體CH4擴(kuò)散排放量可達(dá)到0.31 Tg·a-1，是不可忽視的CH4自然排放源。尤其值得注意的是，該研究區(qū)域內(nèi)養(yǎng)殖塘是大氣CH4熱點(diǎn)排放區(qū)域，CH4擴(kuò)散排放高達(dá)3.23 mmol·m-2·d-1，需要重點(diǎn)關(guān)注。漁業(yè)統(tǒng)計(jì)年鑒表明，2020 年我國(guó)池塘養(yǎng)殖面積為2.625×106hm2[53]，據(jù)此估算得到我國(guó)養(yǎng)殖塘CH4排放總量為0.50 Tg·a-1。另外，在“退養(yǎng)還湖”政策影響下，湖泊養(yǎng)殖面積不斷下降[54]，池塘養(yǎng)殖將會(huì)成為我國(guó)主要淡水養(yǎng)殖方式，養(yǎng)殖規(guī)模和面積會(huì)逐年遞增。因此，為準(zhǔn)確估算我國(guó)內(nèi)陸水體對(duì)大氣CH4收支的影響，需要重點(diǎn)關(guān)注長(zhǎng)江中下游等區(qū)域養(yǎng)殖塘CH4的動(dòng)態(tài)變化趨勢(shì)。

農(nóng)業(yè)流域水塘具備蓄水、納污、灌溉和養(yǎng)殖等多種功能，本研究結(jié)果表明不同用途/類型池塘CH4排放差距顯著，忽略池塘用途可能導(dǎo)致農(nóng)業(yè)流域池塘CH4排放估算存在較大不確定性。另外，考慮到水體CH4排放空間異質(zhì)性極大[1，4，9]，為準(zhǔn)確量化不同景觀類型池塘CH4排放的差異，未來還要進(jìn)行更多的野外調(diào)查。此外，已有研究表明，小型池塘CH4擴(kuò)散排放在塘內(nèi)不同點(diǎn)位間變化極小，但在受人為活動(dòng)干擾后（例如排水和餌料投放等），其存在一定的空間變化[55]。因此，盡管本研究中池塘面積極?。ū?），但在綜合評(píng)估池塘水體CH4擴(kuò)散排放時(shí)，塘內(nèi)空間變化也需考慮。

4 結(jié)論

（1）為期1 a的逐月野外調(diào)查結(jié)果表明，烔煬河農(nóng)村流域小型池塘是大氣CH4的顯著排放源，年均CH4溶存濃度為（1.30±0.78）μmol·L-1，CH4擴(kuò)散排放通量為（1.64±1.50）mmol·m-2·d-1。不同池塘CH4年排放量分別為31.54（自然塘）、72.54（灌溉塘）、126.16 kg·hm-2·a-1（排污塘）和170.32 kg·hm-2·a-1（養(yǎng)殖塘），其CH4排放潛力與濕地CH4排放處于同一數(shù)量級(jí)。

（2）農(nóng)業(yè)活動(dòng)以及生活污水排放致使流域內(nèi)小型池塘成為大氣CH4熱點(diǎn)排放區(qū)域，相比于自然塘[CH4濃 度：（0.41±0.29）μmol·L-1；CH4通量：（0.54±0.49）mmol·m-2·d-1]，養(yǎng)殖塘、排污塘和灌溉塘CH4濃度分別是其5.4、4.0 倍和2.3 倍，對(duì)應(yīng)的CH4擴(kuò)散通量分別是其6.0、3.0倍和2.2倍。

（3）農(nóng)村流域不同景觀池塘CH4濃度均表現(xiàn)出顯著的時(shí)間變化特征，但因受外源碳氮等生源要素累積以及人為活動(dòng)干擾等影響，不同景觀池塘CH4時(shí)間動(dòng)態(tài)變化的影響因素有所不同。本研究結(jié)果表明，忽略池塘用途/類型可能導(dǎo)致農(nóng)業(yè)流域池塘CH4排放估算存在較大的不確定性。