大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究

羅歡　郝艷芬

關鍵詞：大氣臭氧污染；時空分布特征；污染過程分析；監(jiān)測點布設；Models-3/CMAQ模型

中圖分類號：X515 文獻標志碼：A

前言

由于大量的能源排放物加劇了中國環(huán)境污染的程度，使中國大氣污染類型變得愈加復雜多樣。在日常生活中，若大氣中的臭氧始終保持較高的濃度，會直接影響人們的身體健康。對大氣臭氧污染過程展開具體分析，確定臭氧污染的時空變化特征成為當前環(huán)境保護部門亟待解決的難點之一。楊芳園等人對昆明市臭氧污染過程特征及成因進行研究。肖建軍等人在中國自然背景地區(qū)對臭氧濃度時空變化特征進行分析。

但是上述方法未能結(jié)合目標區(qū)域概況分析結(jié)果，架設合理的臭氧濃度監(jiān)測點，導致獲取的臭氧時空變化特征與實際變化特征之間存在較大偏差，研究效果較差。為此，提出大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究。

1城市大氣臭氧污染過程研究

在開展城市大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究過程中，將四川省成都市作為主要研究對象，通過對研究區(qū)概況分析，布設臭氧濃度污染監(jiān)測的監(jiān)測點，采用第三代空氣質(zhì)量模擬模型（Models-3／CMAQ）模擬城市臭氧污染過程，以此完成成都市大氣臭氧污染過程分析，為后續(xù)獲取大氣臭氧污染時空變化規(guī)律提供基礎準備工作。

1.1研究區(qū)域概況分析及監(jiān)測點布設

在大氣臭氧污染時空變化特征研究過程中，將成都市部分區(qū)域作為目標研究對象。成都市位于中國西南地區(qū)、四川盆地西部，該城市面積約有14 335平方千米。其中，平原面積占總面積40%，丘陵面積占總面積27%，山區(qū)面積占總面積32%?？傮w地勢呈現(xiàn)出西高東低趨勢，亞熱帶季風氣候區(qū)，空氣濕度較大，雨量充沛、日照時間短，常年風速較低。

基于上述研究區(qū)域概況分析結(jié)果，在成都市內(nèi)布設20個臭氧濃度監(jiān)測點，選擇不同區(qū)域、不同重要性的地點進行布設，以覆蓋城市的不同部分和不同類型的環(huán)境。優(yōu)先選擇靠近潛在污染源（如工業(yè)區(qū)、交通樞紐等）的位置，以更準確地監(jiān)測臭氧濃度。監(jiān)測設備采用臭氧監(jiān)測儀，該儀器使用光電化學技術以及傳感器來檢測臭氧的濃度。具體監(jiān)測點布設位置見圖1。

通過布設的監(jiān)測點采集成都市2022年4月15日至5月15日大氣臭氧濃度數(shù)據(jù)，結(jié)合第三代空氣質(zhì)量模擬模型（Models-3/CMAQ），模擬成都市大氣臭氧污染過程變化。為后續(xù)獲取成都市大氣臭氧污染時空變化特征做好準備工作。

1.2大氣臭氧污染過程模擬

1.2.1 Models-3/CMAQ模擬模型

通過上述監(jiān)測點的布設，得到研究區(qū)域的大氣環(huán)境情況，利用Models-3/CMAQ模擬模型對臭氧污染過程進行模擬，模擬結(jié)果可以反映不同因素對臭氧濃度的影響。Models-3/CMAQ模擬模型在臭氧污染過程模擬時具體流程見圖2。

利用Models-3/CMAQ模擬模型開展臭氧污染過程模擬分析時，首先啟動多尺度氣象模型，模擬臭氧污染過程目標對象區(qū)域氣象場，結(jié)合MCIP模塊對氣象場展開處理，并將處理結(jié)果傳輸給SMOKE模型以及ICON、BCON模塊，分別對城市臭氧污染物初始濃度以及模擬區(qū)域污染物邊界濃度等參數(shù)分析確定；最后將相關過程結(jié)果輸出至CCTM模塊，獲取臭氧污染過程模擬結(jié)果，并根據(jù)結(jié)果開展大氣臭氧污染過程分析。

1.2.2大氣臭氧污染過程分析

基于上述臭氧污染過程模擬流程，分析出不同因素對臭氧濃度的影響。

1.2.2.1氣象條件、濃度水平分析

根據(jù)成都市大氣臭氧污染過程模擬結(jié)果可知，2022年4月12日至5月12日期間內(nèi)，4月12日至4月22日為臭氧污染前期，4月22日至5月2日之間為臭氧污染中期，5月2日至5月12日之間為污染后期?；谀M結(jié)果，獲取臭氧污染過程中氣象、揮發(fā)性有機物（VOCs）、臭氧（O₃）以及氮氧化物（NO_x）的時間序列變化，過程見圖3。

分析圖3可知，從氣象條件來看，污染后期溫度要高于臭氧污染前期以及中期監(jiān)測溫度；濕度較污染前有些許下降，污染中期風速相較于前期與后期稍有降低。由此可知，大氣臭氧污染過程中，氣象條件因素對污染過程有一定影響?；诔粞跷廴具^程模擬結(jié)果可知，環(huán)境空氣中，污染前期O₃、NO_x以及VOCs的濃度含量都遠低于污染中期O₃、NO_x以及VOCs的污染濃度含量。污染結(jié)束后，三者的污染濃度含量下降至污染前濃度含量值。由此可知，大氣臭氧污染過程中O₃、NO_x以及VOCs的平均濃度變化規(guī)律具備一致性。污染中期各個污染物濃度均較污染前期、后期有明顯增加。

1.2.2.2污染過程揮發(fā)有機物組分占比分析

將大氣臭氧污染過程模擬時監(jiān)測到的揮發(fā)有機物大致分成烷烴、烯烴、炔烴以及芳香烴幾個類別?；诖髿獬粞跷廴具^程分析結(jié)果，獲取污染過程中揮發(fā)有機物組分占比值，結(jié)果見圖4。

分析圖4可知，整體來看在大氣臭氧污染過程中，烷烴的占比是有機揮發(fā)物中最高的，其次是芳香烴、炔烴以及烯烴。在大氣臭氧污染前期，各個組分占比大致可表述成烯烴<炔烴<芳香烴<烷烴形式；但是發(fā)生臭氧污染后，則轉(zhuǎn)換成芳香烴<烷烴形式，其中烯烴以及炔烴濃度差異未發(fā)生明顯變化，二者造成的污染在整個大氣臭氧污染過程中未有明顯影響。

1.2.2.3不同階段O₃、NO_x以及VOCs日變化情況

基于大氣臭氧污染過程模擬分析結(jié)果可知，污染物排放以及氣象條件的變化都會影響O₃、NO_x以及VOCs濃度含量，因此需要根據(jù)污染過程模擬結(jié)果，獲取不同階段O₃、NO_x以及VOCs的日變化趨勢，結(jié)果見圖5。

分析圖5可知，在整個大氣臭氧污染過程中，不同污染階段的臭氧濃度含量要與氮氧化物、有機揮發(fā)物的變化整體之間呈現(xiàn)相反趨勢。其中，在0時至8時，大氣邊界層高度降低，污染物的排放會使氮氧化物、有機揮發(fā)物處于高濃度水平，這主要是因為該階段太陽輻射較低、光化學反應較差。但是隨時間的增加，太陽輻射不斷增強，溫度也隨之增高，因此氮氧化物、有機揮發(fā)物會隨著化學反應程度上升發(fā)生快速反應生成臭氧，導致臭氧濃度增加；傍晚17時至23時，太陽輻射減弱，光化學反應下降使氮氧化物、有機揮發(fā)物消耗較低，臭氧濃度含量逐漸下降。

整體來看，在不同的污染階段中，各個污染參數(shù)的日變化趨勢都不同。其中，臭氧日變化過程中不管在污染前階段還是污染中期、污染后期都呈現(xiàn)單峰分布趨勢；而氮氧化物和有機揮發(fā)物則為雙峰分布趨勢。從氣象角度分析，環(huán)境濕度與大氣溫度變化情況相反，污染時段內(nèi)大氣濕度高于污染前與污染后，而濕度卻明顯低于污染前和污染后。

2大氣臭氧污染時空變化特征分析

在特征分析過程中，選取大邑縣、金堂縣、彭州市、蒲江縣與成都市區(qū)作為研究目標，這些地區(qū)在分布位置上有一定的空間距離，并且涵蓋了城市周邊區(qū)域。通過選取這些地方，能夠更全面地考慮成都市的大氣環(huán)境情況?；谏鲜龃髿獬粞跷廴具^程分析結(jié)果，獲取成都市大氣臭氧污染時空特征，為后續(xù)環(huán)境保護提供有力依據(jù)。

根據(jù)選取的研究目標，獲取該城市不同位置大氣臭氧濃度變化情況，確定成都市大氣臭氧污染濃度的月際變化特征結(jié)果如圖6（a）所示?？臻g分布特征趨勢結(jié)果如圖6（b）所示。

分析6（a）成都市大氣臭氧污染月際變化曲線可知，彭州市、金堂縣以及大邑縣布設的監(jiān)測點顯示大氣臭氧污染濃度趨勢基本一致。大致呈夏季高、冬季低的變化趨勢。成都市區(qū)臭氧濃度含量與蒲江縣較接近，常年臭氧污染濃度都處于較低水平下，但是整體呈現(xiàn)春秋高、冬季低的特征趨勢。從曲線峰值來看，不同位置監(jiān)測點監(jiān)測出的臭氧濃度都呈現(xiàn)雙峰值特點，通常第一個峰值在四月至五月之間，第二個峰值在7月至9月之間。綜合來看，成都市以及蒲江縣臭氧濃度變化較為平緩，低于其他三地臭氧濃度變化幅度。

分析圖6（b）可知，成都市臭氧濃度在空間上整體呈現(xiàn)由北向南逐漸降低的趨勢分布。其中，成都市市中心的臭氧濃度含量最低。成都市出現(xiàn)這種空間分布特征主要是由于成都市主要工業(yè)園區(qū)全部集中在城市北部的大邑縣區(qū)域，而中心城市臭氧來源主要是汽車的氮氧化物排放，并且由于城市中心全年處于靜風以及東北風的主導風向，所以該地臭氧濃度含量較低，而工業(yè)園區(qū)位于下風向位置，加之該地工業(yè)廢品排放量巨大，所以導致成都市整體臭氧濃度含量都呈現(xiàn)北高南低的趨勢。

3結(jié)束語

隨著城市污染防治技術的不斷進步，對城市臭氧濃度實施精密監(jiān)測，獲取大氣臭氧污染過程，確定城市臭氧污染時空分布特征，是輔助城市大氣臭氧防治的主要任務，因此提出大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究。該方法采用Models-3/CMAQ模擬模型獲取臭氧污染過程。實驗分析部分，以成都市為研究對象，進行大氣臭氧濃度時空、空間變化特征分析。結(jié)果顯示：在月際變化上，主要呈現(xiàn)雙峰變化趨勢。在空間變化上，大氣臭氧污染濃度大致呈現(xiàn)出由北向南依次遞減趨勢。