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    中國部分地表水體中5種全氟化合物的暴露特征與生態(tài)風(fēng)險

    2023-04-29 01:33:29黃潔慧郭文景于曉寧李冰王向華
    水生態(tài)學(xué)雜志 2023年5期
    關(guān)鍵詞:氟化合物水生毒性

    黃潔慧 郭文景 于曉寧 李冰 王向華

    摘要:評估地表水體中全氟化合物(PFCs)對水生生物的潛在生態(tài)風(fēng)險水平,為我國當(dāng)前部分水系地表水體中PFCs的污染現(xiàn)狀與風(fēng)險管理提供科學(xué)依據(jù)。系統(tǒng)總結(jié)和分析中國部分地表水體中PFCs的暴露特征,并基于可利用的慢性毒性數(shù)據(jù),采用概率生態(tài)風(fēng)險評估法中的安全閾值法(MOS10)評價水體中5種PFCs(PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS)對水生生物的生態(tài)風(fēng)險以及PFCs混合物對水生生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險。結(jié)果表明:在5種PFCs中,PFOA的濃度范圍最大,為ND~772 ng/L,其暴露濃度累積概率分布曲線上50%、75%和95%對應(yīng)的暴露濃度分別為6.99、26.01和188.80 ng/L,遠(yuǎn)高于累積概率對應(yīng)暴露濃度為第二的PFOS;生態(tài)風(fēng)險結(jié)果表明 PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS的MOS10均小于1,且暴露濃度超過影響5%水生生物的概率分別為0、3.31%、0、1.00%和0,說明5種PFCs對水生生物的生態(tài)風(fēng)險較?。?此外,利用總等效濃度概念推導(dǎo)PFCs混合物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險時,計算得出的MOS10也小于1,且總等效暴露濃度超過影響5%水生生物的概率為5.42%,說明目前PFCs的地表水暴露對水生生物的生態(tài)風(fēng)險屬于可接受水平。

    關(guān)鍵詞:地表水體;PFCs;風(fēng)險評估;安全閾值

    中圖分類號:X824? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A? ? ? ? 文章編號:1674-3075(2023)05-0133-09

    全氟化合物(perfluorinated compounds,PFCs)具有優(yōu)良的熱、化學(xué)穩(wěn)定性和表面活性等特點,已被廣泛應(yīng)用于化工電鍍、涂料、紡織品、潤滑劑和皮革制品等化學(xué)產(chǎn)品中(樸海濤等, 2016)。PFCs具有較強(qiáng)的C-F鍵能,因此不容易被降解,已在水體、沉積物、土壤和生物等環(huán)境介質(zhì)中頻繁檢出(Wang et al, 2013a; Wang et al, 2013b; 張美等, 2019)。全氟羧酸(perfluorocarboxylic acids,PFCAs)和全氟磺酸(perfluorinated sulfonic acids,PFSAs)是兩大類主要的全氟化合物。通常工業(yè)及生活污水排放是自然水體中PFCs的主要來源。近年來已有大量研究報道了我國地表水體中PFCs的賦存水平與累積特征,如海河流域(Li et al, 2011)、珠江流域(Liu et al, 2015)等均有PFCs的報道,甚至遠(yuǎn)離污染源的偏遠(yuǎn)地區(qū)也有發(fā)現(xiàn)。PFCs具有環(huán)境持久性且在生物體內(nèi)不斷富集,毒理學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)PFCs對生物體具有生殖毒性、神經(jīng)毒性、發(fā)育毒性和內(nèi)分泌干擾效應(yīng)等(張美等, 2019)。這些生態(tài)毒理效應(yīng)使得PFCs進(jìn)入地表水環(huán)境后,會直接或間接地對水生生物產(chǎn)生多種毒害作用,最終影響整個水生生態(tài)系統(tǒng)。

    到目前為止,國內(nèi)外已經(jīng)開展了水體PFCs生態(tài)風(fēng)險評估的研究工作,Sun等(2017)和李杰等(2017)利用風(fēng)險商值法對區(qū)域性河流中全氟辛酸(perfluorooctane acid,PFOA)和全氟辛烷磺酸(perfluorooctane sulfonate,PFOS)對水生生物構(gòu)成的潛在風(fēng)險進(jìn)行了評估;天津地區(qū)河流中多種PFCs的風(fēng)險商也有報道(武倩倩等, 2021);Campo等(2015)通過計算多種PFCs的風(fēng)險商值,發(fā)現(xiàn)西班牙洛布雷加特河中的PFCs處于低風(fēng)險水平。風(fēng)險商值法是表征污染物生態(tài)風(fēng)險最常用的方法,但是這種方法忽略了暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)分析的不確定性,在分析中可能高估了風(fēng)險水平(Oughton et al, 2008)。此外,水生生物往往暴露于多種PFCs的污染,如果僅考慮單一PFCs對水生生物的危害,可能會低估PFCs對生態(tài)系統(tǒng)的不利影響。由此可見,雖然目前開展了部分水體PFCs的生態(tài)風(fēng)險研究,但從全國來看,仍缺乏對全國7大水系部分水體PFCs生態(tài)風(fēng)險的整體性認(rèn)識,并且多種PFCs共同作用下的聯(lián)合風(fēng)險尚研究不足。

    本研究使用概率生態(tài)風(fēng)險評估法,該方法依據(jù)污染物對水生生物的毒性效應(yīng)及其在水體中的分布服從正態(tài)分布的原理,定量描述污染物的生態(tài)風(fēng)險分布和可能發(fā)生的概率(郭廣慧等, 2012)。與風(fēng)險商值法相比,概率風(fēng)險評估綜合考慮了暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)的不確定性,量化了污染物的生態(tài)風(fēng)險。本研究通過篩選PFCs可利用的慢性毒性數(shù)據(jù),以獲得5種PFCs(PFOA,PFNA,PFDA,PFDoA,PFOS)的毒性效應(yīng)分析,然后再系統(tǒng)收集和分析目前中國部分地表水中5種PFCs的暴露特征,最后運用概率風(fēng)險評估法對其水體中PFCs的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估,分析其潛在危害;同時利用總等效濃度的概念對水體中多種PFCs共同作用下的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估,以評估當(dāng)前我國部分地表水體中PFCs的環(huán)境風(fēng)險水平,為我國水體生態(tài)環(huán)境管理提供支撐。

    1? ?材料與方法

    1.1? ?數(shù)據(jù)收集

    1.1.1? ?毒性數(shù)據(jù)? ?PFCs毒性數(shù)據(jù)的篩選主要選擇慢性毒性數(shù)據(jù),以考慮其長期風(fēng)險水平。PFCs的慢性毒性數(shù)據(jù)主要來源于美國環(huán)保局ECOTOX數(shù)據(jù)庫(http://www.epa.gov/ecotox/),數(shù)據(jù)篩選原則:(1)受試物種盡量選擇中國水生物種;(2)慢性毒性效應(yīng)終點選擇無觀察效應(yīng)濃度(NOEC)。對于某一物種,如果有多個慢性毒性數(shù)據(jù)符合要求,則取其幾何均值(Wheeler et al, 2002);(3)評估終點盡量選擇存活率、生長變化或繁殖率等毒性效應(yīng)終點;(4)構(gòu)建物種敏感度分布曲線(SSD)時至少保證4個不同營養(yǎng)級水平的毒性數(shù)據(jù)(Schuler et al, 2008)。基于以上篩選原則最終獲得5種PFCs的慢性毒性數(shù)據(jù),其毒性數(shù)據(jù)分布特征見表1。

    1.1.2? ?暴露數(shù)據(jù)? ?基于5種PFCs毒性數(shù)據(jù)的篩選,本研究系統(tǒng)收集和整理了近10年來國內(nèi)外公開發(fā)表文獻(xiàn)中的中國河流、水庫和湖泊中PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA 和PFOS的濃度數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)的篩選原則為:(1)樣品采集、保存和分析符合國內(nèi)外相關(guān)標(biāo)準(zhǔn),試驗回收率符合標(biāo)準(zhǔn)要求,具有詳細(xì)的試驗方法質(zhì)量保證/質(zhì)量控制(QA/QC);(2)如果文獻(xiàn)中僅提供暴露數(shù)據(jù)的匯總表,則選擇測量濃度的最大、最小和中位值代表該區(qū)域暴露濃度范圍,不可使用平均值(Rodríguez-Gil et al, 2018);(3)對收集的數(shù)據(jù)進(jìn)行整理,保證數(shù)據(jù)能夠代表水體總體和局部的PFCs分布特征。基于以上篩選原則最終獲得5種PFCs的暴露濃度數(shù)據(jù)(表2)。

    1.2? ?單體PFCs生態(tài)風(fēng)險評估

    1.2.1? ?數(shù)據(jù)分析? ?本研究針對水體中5種典型PFCs的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估。PFCs毒性數(shù)據(jù)采用Shapiro-Wilk法進(jìn)行正態(tài)分布檢驗(P>0.05)。對物種的毒性數(shù)據(jù)取對數(shù)后從小到大排列求秩,按照公式①計算毒性數(shù)據(jù)的累積概率(Hall et al, 2010):

    y = i/(n+1)? ? ?①

    式中,y為毒性數(shù)據(jù)的分布概率,i為毒性數(shù)據(jù)排列的秩,n為物種數(shù)量。通過將累積分布概率和對數(shù)化的毒性值進(jìn)行擬合從而構(gòu)建SSD曲線。

    暴露數(shù)據(jù)的累積概率分布(EED)按照公式①計算,將累積概率和對數(shù)化的暴露數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合構(gòu)建EED曲線。目前構(gòu)建SSD和EED模型尚無特定的分配模型,一般通過決定系數(shù)和檢驗參數(shù)進(jìn)行選擇。在本研究中,log-logistic模型為最佳構(gòu)建模型。暴露數(shù)據(jù)和毒性數(shù)據(jù)的擬合分析使用Origin 2016完成。

    1.2.2? ?風(fēng)險表征? ? 本研究使用概率風(fēng)險評估中的安全閾值法(MOS10)來評價PFCs的風(fēng)險。該方法可直接量化EED和SSD曲線的重疊程度,從而得出 PFCs對水生生物的具體影響程度。按照公式②計算MOS10值(Solomon et al, 2013):

    MOS10 = EED90/SSD10? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?②

    式中,EED90為EED曲線上累積概率為90%對應(yīng)的暴露濃度,SSD10為SSD曲線上10%的累積概率對應(yīng)的毒性濃度。MOS10越大,表明EED和SSD曲線的重合的程度越高,產(chǎn)生的風(fēng)險越大。通常的界定標(biāo)準(zhǔn)為:MOS10<1,表明風(fēng)險較??;MOS10>1,表明具有潛在風(fēng)險。同時,該方法也可以直觀地估計暴露濃度超過影響一定比例水生生物的概率(Wang et al, 2002)。

    1.3? ?聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險評估

    基于總等效濃度的概念模型(郭廣慧等, 2012),采用安全閾值法對5種PFCs共同作用下的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估。通過比較不同PFCs單體的生態(tài)風(fēng)險結(jié)果后,本研究以PFNA作為參照化合物,首先計算各PFCs相對于PFNA毒性的當(dāng)量因子(FTE)(式③);其次,將其他PFCs的暴露濃度換算成基于PFNA的等效暴露濃度(式④);最后通過累加得到5種PFCs混合物的總等效暴露濃度(式⑤)。

    式中,CPFCs,i為第i種PFCs的平均毒性值,CPFNA為PFNA的平均毒性值,Ci為第i種PFCs的暴露濃度,Cequ,i為第i種PFCs換算成PFNA的等效暴露濃度,Cequ,t為通過累加得到的5種PFCs的總等效暴露濃度。

    通過比較PFCs混合物的總等效暴露濃度和PFNA毒性數(shù)據(jù)累積概率分布曲線的重疊程度來量化各水體中5種PFCs共同作用下的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險。

    2? ?結(jié)果和分析

    2.1? ?暴露分析

    本研究系統(tǒng)收集了中國30個區(qū)域地表水體中PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS暴露濃度的檢測數(shù)據(jù)。它們的含量范圍分別為ND~772、ND~73.6、ND~94.9、ND~33.3和ND~286 ng/L(表2)。從表2可知,收集的地表水體涉及到長江流域、黃河流域、海河流域、珠江流域、淮河流域、遼河流域和松花江流域內(nèi)的河流、水庫和湖泊,可以用來表征我國部分地表水體中5種PFCs的暴露水平。將所收集的暴露數(shù)據(jù)進(jìn)行Shapiro-Wilk檢驗,結(jié)果表明數(shù)據(jù)在取對數(shù)后符合正態(tài)分布模型。5種PFCs暴露數(shù)據(jù)擬合的EED曲線見圖1,相應(yīng)的參數(shù)見表3。由圖1可知,5種PFCs的EED曲線重疊性較小,PFOA的EED曲線在最右側(cè),表明其濃度范圍最大。另外,通過EED曲線可以計算出不同PFCs累積概率為50%、75%和95%時對應(yīng)的暴露濃度(表4)。從表4可知,PFOA的累積概率為50%、75%和95%對應(yīng)的暴露濃度分別為6.99、26.01和188.80 ng/L,遠(yuǎn)高于累積概率對應(yīng)暴露濃度為第二的PFOS,其值分別為1.33、4.98和24.27 ng/L,說明我國工業(yè)生產(chǎn)中使用的PFCs的主要成分為PFOA。PFOA主要來源于紡織品阻燃、橡膠品乳化、食品包裝以及滅火劑使用等(張鴻等, 2014)。陳舒(2016)也報道了PFOA通常在污水處理廠中被大量檢出且為主要的PFCs單體。與PFOA不同,PFOS的生產(chǎn)排放由于斯德哥爾摩公約的實施,使其受到了管制(Li et al, 2021)。

    與國外地區(qū)淡水河流水體相比(表5),中國部分地表水體中PFOA累積概率為50%對應(yīng)的暴露濃度與西班牙胡卡爾河濃度相當(dāng);而累積概率為75%對應(yīng)的暴露濃度則高于韓國6大水體、越南8大河流、瑞典海岸區(qū)河流和意大利東北部河流。這一結(jié)果可能是由于我國黃浦江(Sun et al, 2017)和大凌河(Wang et al, 2016)等工業(yè)發(fā)達(dá)地區(qū)的河流中PFOA的濃度較高,平均暴露濃度分別為140 ng/L和239 ng/L。黃浦江流經(jīng)上海,許多氟化工企業(yè)近年來不斷有產(chǎn)出,而大凌河流域有兩個快速發(fā)展的氟化工園區(qū)。PFOS累積概率為75%對應(yīng)的暴露濃度與韓國6大水體、瑞典海岸區(qū)河流和南非普朗肯堡河處于同一數(shù)量級;累積概率為95%對應(yīng)的暴露濃度則遠(yuǎn)低于西班牙洛布雷加特河。據(jù)悉工業(yè)制革和紡織行業(yè)的廢水排放導(dǎo)致了洛布雷加特河流域內(nèi)PFOS的高污染暴露(Campo et al, 2015)。由此可見,水體中PFCs的污染與水體離污染源的距離以及工業(yè)發(fā)展水平息息相關(guān)。

    2.2? ?5種PFCs的生態(tài)風(fēng)險評估

    通過構(gòu)建PFCs的EED和SSD曲線可以直觀地看出暴露濃度和慢性毒性數(shù)據(jù)的重疊程度(圖2),擬合相關(guān)參數(shù)見表3,相應(yīng)的安全閾值結(jié)果見表6。累積概率為90%對應(yīng)的PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS的暴露濃度分別為89.12、2.33、1.21、2.55和14.45 ng/L;累積概率為10%對應(yīng)的PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS的慢性毒性數(shù)據(jù)分別為117 489、5 128、3 090、17 378和21 379 ng/L,計算表明5種PFCs的MOS10均遠(yuǎn)小于1,且暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)累積概率分布曲線較少重疊,說明5種PFCs對水生生物的生態(tài)風(fēng)險較小。

    如前所述,安全閾值法可以表征暴露濃度超過影響一定比例的水生生物的概率,本研究以暴露濃度超過影響5%的水生生物的概率作為評價手段,以保護(hù)95%的水生生物,將圖2的結(jié)果列于表6中??梢钥闯?,水生生物在長期暴露下,PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS暴露濃度超過影響5%的水生生物的概率分別為0、3.31%、0、1.00%和0,表明5種PFCs對水生生物發(fā)生不利影響的概率較小。其他研究也報道了類似的結(jié)果,如杜國勇等(2019)評價了長江流域重慶段水體中16種PFCs的風(fēng)險,結(jié)果表明該流域尚未達(dá)到對生態(tài)環(huán)境和人體健康具有風(fēng)險的水平。天津市地表水體中3種PFCs的暴露污染也揭示了較低的生態(tài)風(fēng)險(武倩倩等, 2021)。

    2.3? ?聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險評價

    計算出的5種PFCs混合物的總等效暴露濃度的擬合參數(shù)和檢驗參數(shù)見表3,總等效暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)的累積概率分布曲線見圖3。EED曲線上累積概率為90%對應(yīng)的總等效暴露濃度為309 ng/L,計算出的MOS10為0.06 (表6),說明總等效暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)累積概率分布曲線重疊較小,生態(tài)風(fēng)險較低。此外,總等效暴露濃度超過影響5%水生生物的概率為5.42%,說明聯(lián)合暴露發(fā)生生態(tài)風(fēng)險的概率較低,這可能與水體中PFCs暴露濃度較低有關(guān)。總體來看,5種PFCs混合物對水生生物構(gòu)成危害的概率較低,聯(lián)合的生態(tài)風(fēng)險大于生態(tài)風(fēng)險最大的PFCs單體,這主要是因為PFCs混合物對水生生物的毒性具有累加性。本研究僅基于5種PFCs聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險的結(jié)果,與其他多種PFCs對水生生物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險仍不可忽視。

    2.4? ?方法不確定性分析

    本研究收集的暴露數(shù)據(jù)由于采樣點和采樣時間的不統(tǒng)一導(dǎo)致了暴露分析中的不確定性,這些不確定性可以通過概率分布模型來進(jìn)行量化處理(郭廣慧等,2012)。在毒性分析中,SSD方法是從實驗室有限測試物種的毒性外推到生態(tài)系統(tǒng)的毒性效應(yīng),它是基于整個群落的毒性影響,并假設(shè)一個群落的敏感性可以從不同物種毒性試驗獲得的敏感性中計算得出,但卻忽略了物種間的相互作用以及它們在生態(tài)系統(tǒng)中具有的特定結(jié)構(gòu)和功能等(Andrea et al, 2018)。此外,本研究所使用的毒性數(shù)據(jù)是基于多種不利影響的毒性終點,這種計算結(jié)果會導(dǎo)致不同毒性終點的混合,這些都暴露了SSD方法的缺陷和局限性。在今后的研究中需要不斷開發(fā)新的方法如基于野外或特定毒性特征的SSD方法(Andrea et al, 2018)。

    污染物對水生生物的生態(tài)風(fēng)險通過比較暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)累積概率分布曲線的重疊程度來表征,因此關(guān)于暴露和效應(yīng)分析中的不確定性也會傳遞到風(fēng)險表征中。另外,水體同時也受到其他PFCs的污染,考慮到不同PFCs單體對水生生物具有相似的毒性機(jī)制,在毒性效應(yīng)加和的基礎(chǔ)上對5種PFCs的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估是可行的,但由于慢性毒性數(shù)據(jù)的不足,本研究尚未考慮其他PFCs帶來的生態(tài)風(fēng)險及聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險。

    本研究是基于可利用數(shù)據(jù)的暴露和風(fēng)險表征,沒有考慮PFCs的環(huán)境行為和生物富集。通常正辛醇/水分配系數(shù)(log kow)大于3的污染物具有疏水特性和生物富集潛能,基于前人的研究,PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS的log kow都大于3(Bhhatarai & Gramatica, 2011)。研究報道PFOA和PFOS的生物富集系數(shù)(Bioconcentration factors,BCF)的范圍分別為12~1 826 L/kg 和115~2 110 L/kg(Lam et al, 2017),Martin等(2003)報道PFDA和PFDoA的log BCF分別為3.04和4.25。這些結(jié)果表明PFCs具有較高的生物富集潛能?;诖?,PFCs的生態(tài)風(fēng)險需要進(jìn)一步考慮生物富集等因素的影響,以得到更為準(zhǔn)確的結(jié)果。

    3? ?結(jié)論

    本研究系統(tǒng)分析和總結(jié)了中國部分地表水體中PFOA、PFNA、PFDA、PFDoA和PFOS的暴露特征,并基于有效的慢性毒性數(shù)據(jù)使用安全閾值法對5種PFCs的生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行評估。研究結(jié)果揭示了中國部分水體在當(dāng)前狀態(tài)下對水生生物的生態(tài)風(fēng)險。暴露分析表明PFOA的濃度范圍最大,其暴露濃度累積概率分布曲線上累積概率為50%、75%和95%對應(yīng)的暴露濃度高于其他4種PFCs的暴露水平,表明我國水體中PFOA具有的高污染水平特征,而安全閾值法的結(jié)果揭示5種PFCs的生態(tài)風(fēng)險都較小。由于PFCs的共同作用,PFCs混合物的聯(lián)合生態(tài)風(fēng)險高于任何一種PFCs單體,但對水生生物的危害仍處于可接受的風(fēng)險范圍。此外,由于PFCs具有生物富集等效應(yīng),對水生生物的生態(tài)風(fēng)險需要進(jìn)行長期的評估。

    參考文獻(xiàn)

    陳舒,2016. 中國東部地區(qū)典型全氟化合物污染地理分布特征及來源辨析[D]. 北京: 中國地質(zhì)科學(xué)院: 14-72.

    杜國勇,蔣小萍,卓麗,等,2019. 長江流域重慶段水體中全氟化合物的污染特征及風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報,28(11):2262-2272.

    郭廣慧,吳豐昌,何宏平,等,2012. 中國地表水體多環(huán)芳烴含量分布特征及其生態(tài)風(fēng)險評價[J]. 中國科學(xué):地球科學(xué),42(5):680-691.

    金磊,2021. 黃浦江上游太浦河水源水體中全氟化合物賦存特征及風(fēng)險評價[J]. 凈水技術(shù),40(1):54-59.

    李杰,高月,王之芬,等,2017. 漢江水體和沉積物中全氟化合物的風(fēng)險評估[J]. 北京大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,53(5):913-920.

    李珍,2019. 長江中游地區(qū)湖泊全氟化合物的污染特征及生態(tài)風(fēng)險評估[D]. 武漢: 中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院武漢植物園).

    路國慧,沈亞婷,何俊,等,2012. 高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定黃河河口段水中全氟化合物的初步研究[J]. 巖礦測試,31(1):147-153.

    樸海濤,楊永亮,陳舒,等,2016. 大運河豐水期水體中全氟化合物的分布[J]. 中國環(huán)境科學(xué),36(10):3040-3047.

    任洋洋,金玉娥,許慧慧,等,2020. 上海市飲用水中全氟化合物的污染現(xiàn)狀及風(fēng)險評估[J]. 環(huán)境與職業(yè)醫(yī)學(xué),37(11):1089-1094.

    孫殿超,龔平,王小萍,等,2018. 拉薩河全氟化合物的時空分布特征研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué),38(11):4298-4306.

    王世亮,孫建樹,楊月偉,等,2018. 典型旅游城市河流水體及污水廠出水中全氟烷基酸類化合物的空間分布及其前體物的轉(zhuǎn)化[J]. 環(huán)境科學(xué),12:208-216.

    武倩倩,吳強(qiáng),宋帥,等,2021. 天津市主要河流和土壤中全氟化合物空間分布,來源及風(fēng)險評價[J]. 環(huán)境科學(xué),42(8):3683-3693.

    張鴻,趙亮,何龍,等,2014. 不同功能區(qū)表層土中全氟化合物污染指紋及其來源解析[J]. 環(huán)境科學(xué),35(7):2698-2704.

    張美,樓巧婷,邵倩文,等,2019. 全氟化合物污染現(xiàn)狀及風(fēng)險評估的研究進(jìn)展[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報,14(3):30-53.

    張明,唐訪良,俞雅云,等,2015. 錢塘江(杭州段)表層水中全氟化合物的殘留水平及分布特征[J]. 環(huán)境科學(xué),36(12):4471-4478.

    Andrea G, Alberto B, Laura G, et al, 2018. Deriving predicted no-effect concentrations (PNECs) for emerging contaminants in the river Po, Italy, using three approaches: Assessment factor, species sensitivity distribution and AQUATOX ecosystem modelling[J]. Environment International, 119:66-78.

    Bao J, Liu W, Liu L, et al, 2011. Perfluorinated Compounds in the Environment and the Blood of Residents Living near Fluorochemical Plants in Fuxin, China[J]. Environmental Science & Technology, 45:8075-8080.

    Bhhatarai B, Gramatica P, 2011. Prediction of Aqueous Solubility, Vapor Pressure and Critical Micelle Concentration for Aquatic Partitioning of Perfluorinated Chemicals[J]. Environmental Science & Technology, 45:8120-8128.

    Cai Y Z, Wang X H, Wu Y L, et al, 2018. Temporal trends and transport of perfluoroalkyl substances (PFASs) in a subtropical estuary: Jiulong River Estuary, Fujian, China[J]. Science of the Total Environment, 639:263-270.

    Campo J, Perez F, Masia A, et al, 2015. Perfluoroalkyl substance contamination of the Llobregat River ecosystem (Mediterranean area, NE Spain)[J]. Science of the Total Environment, 503:48-57.

    Campo J, Lorenzo M, Perez F, et al, 2016. Analysis of the presence of perfluoroalkyl substances in water, sediment and biota of the Jucar River (E Spain). Sources, partitioning and relationships with water physical characteristics[J]. Environmental Research, 147:503-512.

    Cao Y X, Cao X Z, Wang H, et al, 2015. Assessment on the distribution and partitioning of perfluorinated compounds in the water and sediment of Nansi Lake, China[J]. Environmental Monitoring & Assessment, 187:611.

    Chen M, Wang Q, Shan G Q, et al, 2018. Occurrence, partitioning and bioaccumulation of emerging and legacy per- and polyfluoroalkyl substances in Taihu Lake, China[J]. Science of the Total Environment, 634:251-259.

    Dong W H, Liu B L, Song Y, et al, 2018. Occurrence and Partition of Perfluorinated Compounds (PFCs) in Water and Sediment from the Songhua River, China[J]. Archives of Environmental Contamination & Toxicology, 74: 492-501.

    Fagbayigbo B O, Opeolu B O, Fatoki O S, et al, 2018. Validation and determination of nine PFCS in surface water and sediment samples using UPLC-QTOF-MS[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 190:346.

    Hall L W, Scott M C, Killen W D, 2010. Ecological risk assessment of copper and cadmium in surface waters of Chesapeake Bay watershed[J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 17(6):1172-1189.

    Lam N H, Cho C R, Lee J S, et al, 2014. Perfluorinated alkyl substances in water, sediment, plankton and fish from Korean rivers and lakes: A nationwide survey[J]. Science of the Total Environment, 491:154-162.

    Lam N H, Cho C R, Kannan K, et al, 2017. A nationwide survey of perfluorinated alkyl substances in waters, sediment and biota collected from aquatic environment in Vietnam: Distributions and bioconcentration profiles[J]. Journal of Hazardous Materials, 323:116-127.

    Li J, Gao Y, Xu N, et al, 2020. Perfluoroalkyl substances in the Yangtze River: Changing exposure and its implications after operation of the Three Gorges Dam[J]. Water Research, 182(3-4):115933.

    Li Q, Wang P F, Hu B, et al, 2021. Perfluorooctanoic Acid (PFOA) and Perfluorooctanesulfonic Acid (PFOS) in Surface Water of China: National Exposure Distributions and Probabilistic Risk Assessment[J]. Archives of environmental contamination and toxicology, 81(3):470-481.

    Li F S, Sun H W, Hao Z N, et al, 2011.Perfluorinated compounds in haihe river and dagu drainage canal in Tianjin, China[J]. Chemosphere, 84(2):265-271.

    Liu B, Zhang H, Xie L, et al, 2015. Spatial distribution and partition of perfluoroalkyl acids (PFAAs) in rivers of the Pearl River Delta, southern China[J]. Science of the Total Environment, 524-525(15):1-7.

    Martin J W, Mabury S A, Solomon K R, et al, 2003. Bioconcentration and tissue distribution of perfluorinated acids in Rainbow Trout (Oncorhynchus Mykiss)[J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 22(1):196-204.

    Nguyen M A, Wiberg K, Ribeli E, et al, 2016. Spatial distribution and source tracing of per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) in surface water in Northern Europe[J]. Environmental Pollution, 220:1438-1446.

    Oughton D H, Agüero A, Avila R, et al, 2008. Addressing uncertainties in the ERICA Integrated Approach[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 99(9):1384-1392.

    Pan Y Y, Shi Y L, Wang J M, et al, 2011. Pilot Investigation of Perfluorinated Compounds in River Water, Sediment, Soil and Fish in Tianjin, China[J]. Bulletin of Environmental Contamination &Toxicology, 87:152-157.

    Pignotti E, Dinelli E, 2018. Distribution and partition of endocrine disrupting compounds in water and sediment: Case study of the Romagna area (North Italy)[J]. Journal for Geochemical Exploration, 195:66-77.

    Rodríguez-Gil J L, Cáceres N, Dafouz R, et al, 2018. Caffeine and paraxanthine in aquatic systems: global exposure distributions and probabilistic risk assessment. Science of the Total Environment, 612:1058-1071.

    Sun Z S, Zhang C J, Yan H, et al, 2017. Spatiotemporal distribution and potential sources of perfuoroalkyl acids in Huangpu River, Shanghai, China[J]. Chemosphere, 174:127-135.

    Solomon K R, Giesy J R, Lapoint T W, et al, 2013. Ecological risk assessment of atrazine in North American surface waters[J]. Environmental Toxicology and Chemistry, 32(1):10-11.

    Schuler L J, Hoang T C, Rand G M, 2008. Aquatic risk assessment of copper in freshwater and salterwater ecosystems of South Florida[J]. Ecotoxicology, 17(7):642-659.

    Wang B B, Cao M H, Zhu H, et al, 2013a. Distribution of perfluorinated compounds in surface water from Hanjiang River in Wuhan, China[J]. Chemosphere, 93:468-473.

    Wang P, Lu Y L, Wang T Y, et al, 2016. Coupled production and emission of short chain perfluoroalkyl acids from a fast developing fluorochemical industry: Evidence from yearly and seasonal monitoring in Daling River Basin, China[J]. Environmental Pollution, 218:1234-1244.

    Wang P, Wang T Y, Giesy J P, et al, 2013b. Perfluorinated compounds in soils from Liaodong Bay with concentrated fluorine industry parks in China[J]. Chemosphere, 91(6):751-757.

    Wang T, Khim J S, Chen C, et al, 2012. Perfluorinated compounds in surface waters from Northern China: Comparison to level of industrialization[J]. Environment International, 42:37-46.

    Wang X L, Tao S, Dawson R W, et al, 2002. Characterizing and comparing risks of polycyclic aromatic hydrocarbons in a Tianjin wastewater-irrigated area[J]. Environmental Research, 90(3):201-206.

    Wheeler J R, Grist E P M, Leung K M Y, et al, 2002. Species sensitivity distributions: data and model choice[J]. Marine Pollution Bulletin, 45:192-202.

    Yu N Y, Shi W, Zhang, B B, et al, 2013. Occurrence of Perfluoroalkyl Acids Including Perfluorooctane Sulfonate Isomers in Huai River Basin and Taihu Lake in Jiangsu Province, China[J]. Environmental Science & Technology, 47:710-717.

    Zhang X, Hu T T, Yang L, et al, 2018. The Investigation of Perfluoroalkyl Substances in Seasonal Freeze-Thaw Rivers During Spring Flood Period: A Case Study in Songhua River and Yalu River, China[J]. Bulletin of Environmental Contamination &Toxicology, 101:166-172.

    Zhou Z, Shi Y L, Li W H, et al, 2012. Perfluorinated Compounds in Surface Water and Organisms from Baiyangdian Lake in North China: Source Profiles, Bioaccumulation and Potential Risk[J]. Bulletin of Environmental Contamination &Toxicology, 89:519-524.

    (責(zé)任編輯? ?張俊友? ?熊美華)

    Exposure and Ecological Risk of Five PFCs in Some Surface Waters of China

    HUANG Jie‐hui1,2, GUO Wen‐jing3, YU Xiao‐ning1,2, LI Bing1,2, WANG Xiang‐hua1,2

    (1. Jiangsu Academy of Environmental Industry and Technology Corp, Nanjing? ?210019, P.R. China;

    2. Jiangsu Institute of Wastewater Harmless Treatment and Resourceful Recycling Technology,

    Nanjing? ?210019, P.R. China;

    3. Institute of Agricultural Resources and Environment, Jiangsu Academy of Agricultural Sciences,

    Nanjing? ?210014, P.R. China)

    Abstract:In this study, we analyzed the exposure primary characteristics of five perfluorinated compounds (PFCs: PFOA, PFNA, PFDA, PFDoA and PFOS) in the surface waters of China by collecting exposure data and reviewing chronic toxicity data for the five PFCs. The safety threshold method (MOS10) of the probabilistic ecological risk assessment method was then employed to evaluate the ecological risk of each PFC as well as their combined ecological risk. Our aim was to assess the potential ecological risk of PFCs in surface waters in China and provide a scientific basis for assessing and managing the risk of PFCs. Concentrations of the five PFCs in surface waters of 30 regions in China were obtained, and the respective concentration ranges for PFOA, PFNA, PFDA, PFDoA and PFOS were ND-772 ng/L, ND-73.6 ng/L, ND-94.9 ng/L, ND-33.3 ng/L and ND-286 ng/L. Among the five PFCs, the concentration range of PFOA was widest, and concentrations at the percentiles of 50, 75 and 95 were, respectively, 6.99, 26.01 and 188.80 ng/L, much higher than those for PFOS (1.33, 4.98 and 24.27 ng/L). Ecological risk assessment gave MOS10 values for all five PFCs of less than 1, and the probabilities of exposure concentrations of PFOA, PFNA, PFDA, PFDoA or PFOS exceeding 5th percentile chronic toxicity levels for aquatic organisms were, respectively, 0, 3.31%, 0, 1.00% and 0. From this it can be concluded that the ecological risk to aquatic organisms from the five individual PFCs is negligible. Further, the combined ecological risk of the five PFCs was evaluated, based on the total equivalent concentration, and the MOS10 value of the combined PFCs was also less than 1. The probability of the total equivalent concentration exceeding the 5th percentile toxicity value for aquatic organisms is 5.42%, suggesting an acceptable ecological risk level for exposure to PFCs in Chinese surface water.

    Key words:surface water; perfluorinated compounds; risk assessment; safety threshold

    收稿日期:2022-08-30? ? ?修回日期:2023-05-30

    基金項目:國家水體污染控制與治理科技重大專項(2018ZX07208-005);江蘇省人力資源和社會保障廳“六大人才高峰”高層次人才選拔培養(yǎng)資助項目(JNHB-134)。

    作者簡介:黃潔慧,1985年生, 女, 碩士, 高級工程師, 主要從事流域水環(huán)境污染防治研究。 E-mail: hjiehui@163.com

    通信作者:于曉寧。E-mail:shututonggui694@163.com

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