基于XCT的氣體擴(kuò)散層傳輸特性孔尺度模擬

收稿日期：2022-01-20

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金（22179103；52176200）；佛山仙湖實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金重點(diǎn)項(xiàng)目（XHD2020-002）

通信作者：詹志剛（1965—），男，博士、教授、博士生導(dǎo)師，主要從事PEM燃料電池多尺度及界面?zhèn)鳠?、傳質(zhì)機(jī)理方面的研究。zzg-j@163.com

DOI：10.19912/j.0254-0096.tynxb.2022-0096 文章編號(hào)：0254-0096（2023）06-0099-07

摘 要：為了探究質(zhì)子交換膜燃料電池氣體擴(kuò)散層中孔隙率對(duì)各向異性傳輸特性的影響，先利用X射線計(jì)算機(jī)斷層掃描（XCT）可視化技術(shù)方法對(duì)Freudenberg H2315 GDL氣體擴(kuò)散層進(jìn)行三維微觀結(jié)構(gòu)重構(gòu)，隨后利用孔尺度模型分別研究了氣體有效擴(kuò)散率、曲度、有效電導(dǎo)率、有效熱導(dǎo)率與孔隙率的關(guān)系，利用格子-玻爾茲曼模型研究液態(tài)水滲透率在厚度方向和平面內(nèi)方向與孔隙率的關(guān)系，以及液態(tài)水飽和度和毛細(xì)壓強(qiáng)的關(guān)系。結(jié)果表明：孔隙率對(duì)傳輸特性有顯著的影響，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL氣體擴(kuò)散層表現(xiàn)出明顯的各向同性。

關(guān)鍵詞：質(zhì)子交換膜燃料電池；傳輸特性；微觀重構(gòu)；氣體擴(kuò)散層；X射線計(jì)算機(jī)斷層掃描；孔尺度模型

中圖分類號(hào)：TM911.4" " " " " " " " " " " " " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

0 引 言

質(zhì)子交換膜燃料電池（proton exchange membrane fuel cell，PEMFC）是燃料電池中最常見(jiàn)的一種，是可將儲(chǔ)存在氫氣和氧氣中的化學(xué)能通過(guò)電化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為電能的能源轉(zhuǎn)化裝置。PEMFC不僅高效、啟動(dòng)快、運(yùn)行安靜，且不會(huì)產(chǎn)生任何污染物，非常符合十四五期間提出的“青山綠水”的環(huán)保理念，被認(rèn)為是二十一世紀(jì)非常有前景的可以替代化石能源的新能源裝置［1-3］。

PEMFC主要是由雙極板（BPP）、氣體擴(kuò)散層（GDL）、微孔層（MPL）、催化層（CL）和質(zhì)子交換膜（PEM）構(gòu)成。GDL作為膜電極組件（MEA）中厚度最大的多孔介質(zhì)，對(duì)于反應(yīng)氣體和液態(tài)水的傳輸以及熱、電傳導(dǎo)至關(guān)重要。GDL的功能有：1）為反應(yīng)氣體從流道到達(dá)在CL上發(fā)生的電化學(xué)反應(yīng)提供傳輸通道；2）去除電化學(xué)反應(yīng)所產(chǎn)生的產(chǎn)物-水和廢熱及將電子傳導(dǎo)至集電器；3）確保MEA在PEMFC電堆裝配過(guò)程中的機(jī)械完整性［4］。因此，深入研究GDL的傳輸特性對(duì)于優(yōu)化PEMFC的設(shè)計(jì)和提高其性能非常重要［5］。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)GDL的傳輸特性進(jìn)行了大量研究［6-8］。文獻(xiàn)［9］使用孔尺度模型求解壓縮對(duì)GDL內(nèi)傳輸特性的影響；文獻(xiàn)［10］研究Toray碳紙里面的孔徑分布和液態(tài)水飽和度對(duì)厚度方向上有效氧氣擴(kuò)散率的影響；Simaafrookhteh等［11］使用隨機(jī)數(shù)值重構(gòu)方法重構(gòu)碳紙來(lái)研究有效熱導(dǎo)率和有效擴(kuò)散率。但仍缺乏結(jié)合使用X射線計(jì)算機(jī)斷層掃描（XCT）技術(shù)對(duì)GDL進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)重構(gòu)并利用孔尺度模型對(duì)GDL各向異性傳輸特性的深入研究。

本文首先對(duì)Freudenberg H2315 GDL進(jìn)行XCT實(shí)驗(yàn)表征得到真實(shí)的碳纖維微觀結(jié)構(gòu)，隨后在碳骨架上添加疏水劑聚四氟乙烯（PTFE）從而重構(gòu)出完整結(jié)構(gòu)的Freudenberg H2315 GDL。然后使用孔尺度模型研究孔隙率對(duì)各向異性傳輸特性的影響，并將孔隙率與各向異性傳輸特性的關(guān)系擬合成經(jīng)驗(yàn)公式，以期為GDL的設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供技術(shù)參考和指導(dǎo)。

1 微觀重構(gòu)過(guò)程

如圖1所示為Freudenberg H2315 GDL的微觀結(jié)構(gòu)電鏡掃描（SEM）圖像。從圖1可看出，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL是由具有沿平面內(nèi)（in-plane，IP）和厚度（though-plane，TP）兩個(gè)方向上彎曲且呈束狀的碳纖維構(gòu)成［12］，該結(jié)構(gòu)很難通過(guò)數(shù)值

重構(gòu)的方法進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)上的真實(shí)重構(gòu)，而XCT實(shí)驗(yàn)重構(gòu)方法對(duì)長(zhǎng)而彎曲纏結(jié)的結(jié)構(gòu)特別有用。

本研究利用分辨率為1.87 μm的XCT可視化表征實(shí)驗(yàn)，得到Freudenberg H2315 GDL的三維碳纖維微觀圖像，然后在AVIZO軟件里通過(guò)控制灰度閾值來(lái)改變GDL的孔隙率，直到獲得目標(biāo)孔隙率的微觀結(jié)構(gòu)。Freudenberg H2315 GDL中還使用PTFE對(duì)碳?xì)诌M(jìn)行處理［5］。由于碳纖維的接觸角較低，具有親水屬性，PTFE的接觸角相對(duì)碳纖維而言較大，是疏水性的，所以添加PTFE可增強(qiáng)其疏水性以便更好地進(jìn)行水管理，同時(shí)也可提升GDL的機(jī)械強(qiáng)度［13］。在目前的Freudenberg H2315 GDL模型中，PTFE被假定為一種球形結(jié)構(gòu)添加到碳纖維的交叉處［14］。在重構(gòu)模型中，在獲得目標(biāo)碳纖維結(jié)構(gòu)之后再添加PTFE，在AVIZO軟件里可改變PTFE的大小和形狀，直到獲得目標(biāo)質(zhì)量分?jǐn)?shù)的PTFE，最終得到完整結(jié)構(gòu)的Freudenberg H2315 GDL，利用XCT實(shí)驗(yàn)方法重構(gòu)Freudenberg H2315 GDL微觀結(jié)構(gòu)的流程如圖2所示。

1.1 XCT實(shí)驗(yàn)表征

通過(guò)XCT實(shí)驗(yàn)方法對(duì)Freudenberg H2315 GDL樣品進(jìn)行微觀結(jié)構(gòu)重構(gòu)，該樣品未經(jīng)處理，不含PTFE或MPL添加物，最終的3D碳纖維結(jié)構(gòu)通過(guò)改變灰度閾值來(lái)得到所需目標(biāo)孔隙率的微觀結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)在德國(guó)卡爾斯魯厄加速器的Topo-Tomo光束線上進(jìn)行，使用雙層單色器選擇14 keV X射線，使用0.5 mm LuAG閃爍體和5倍帶有sCMOS PCO的鏡頭［15-16］。使用300 ms的曝光時(shí)間在16位相機(jī)上產(chǎn)生8000個(gè)計(jì)數(shù)（最多允許65535個(gè)計(jì)數(shù)）。對(duì)于每次斷層掃描，在180°方位上進(jìn)行旋轉(zhuǎn)，總掃描時(shí)間為7 min，實(shí)驗(yàn)測(cè)試臺(tái)示意如圖3所示［17］。樣品架由一個(gè)鋁制載物臺(tái)和一個(gè)壁厚小于1 mm的高X射線透射Vespel組成。切割一個(gè)直徑為3.2 mm的圓形GDL樣品，并用平面印章將其壓在鋁臺(tái)上。每個(gè)GDL實(shí)驗(yàn)樣品的橫截面面積約為8 mm2，并牢固地固定在樣品架上，以最大限度減少圖像采集過(guò)程中的樣品顫動(dòng)。該實(shí)驗(yàn)在8個(gè)不同切面上的切面圖如圖4所示。從圖4可看出，在表面和底部的圖像不清晰，在后期處理中將選擇圖像比較清晰完整的切面進(jìn)行重構(gòu)。

安裝在臺(tái)上的樣品架的照片

1.2 計(jì)算域的選擇

為了排除計(jì)算域選擇的偶然性，如圖5所示，本研究在樣品中選取3個(gè)不同的位置進(jìn)行取樣，均為300×300×100個(gè)像素。在進(jìn)行傳輸特性計(jì)算時(shí)，需分別計(jì)算這3個(gè)不同位置的樣本。在每個(gè)取樣位置均需在AVIZO軟件中重構(gòu)出不同的孔隙率的碳纖維骨架，并按照?qǐng)D2所示的流程圖進(jìn)行后續(xù)的添加PTFE直到得到最后的目標(biāo)Freudenberg H2315 GDL。如圖6所示為孔隙率為0.45、0.55、0.65和0.75這4種不同孔隙率時(shí)的碳纖維骨架分布。

2 計(jì)算模型

2.1 孔尺度模型（PSM）

在本研究中通過(guò)PSM來(lái)求解Freudenberg H2315 GDL中的氣體傳輸、電子傳導(dǎo)和熱傳遞，求解GDL中平面內(nèi)方向（IP）和厚度方向（TP）上的有效氣體擴(kuò)散率、曲度、有效電導(dǎo)率和有效熱導(dǎo)率。該模型假定傳輸物質(zhì)為處于穩(wěn)定狀態(tài)下單相流，氣體擴(kuò)散由濃差梯度進(jìn)行驅(qū)動(dòng)，在孔隙中進(jìn)行傳輸，導(dǎo)熱導(dǎo)電在GDL中的碳纖維和PTFE上進(jìn)行。氣體的擴(kuò)散由Maxwell-Stefan方程進(jìn)行求解：

[Ji=▽-ρwij=1NDijMMj▽wj▽MM+xj-wj▽pp] （1）

式中：[ρ]——質(zhì)量密度；[w]——質(zhì)量分?jǐn)?shù)；[Dij]——二元?dú)怏w擴(kuò)散率；[M]——摩爾質(zhì)量；[x]——摩爾分?jǐn)?shù)；p——壓強(qiáng)。

電子傳導(dǎo)由電勢(shì)差進(jìn)行驅(qū)動(dòng)，在模型中通過(guò)歐姆定律進(jìn)行求解：

[je=-σe▽?e] （2）

式中：[je]——電子通量；[σe]——電子傳導(dǎo)率；[?e]——電子電勢(shì)差。

熱傳導(dǎo)由溫度差進(jìn)行驅(qū)動(dòng)，熱量的流動(dòng)遵循傅里葉熱傳導(dǎo)定律，模型中的歐姆熱僅由電子傳導(dǎo)所產(chǎn)生：

[jT=-K▽T] （3）

式中：[K]——熱導(dǎo)率；[T]——溫度。

模型中的邊界1和2被設(shè)定為狄利克雷邊界條件，其具體數(shù)值如表1所示，其他邊界條件被設(shè)置為周期性條件，其計(jì)算域和邊界條件設(shè)置示意圖如圖7所示。在界面1和界面2之間的濃差、電勢(shì)差和溫差分別被設(shè)定為0.1 mol/m3、0.01 V和0.1 K。

2.2 格子-玻爾茲曼模型（LBM）

研究不同孔隙率時(shí)GDL中液態(tài)水的傳輸，用多弛豫時(shí)間（multiple relaxation time，MRT）LBM求解多相和多組分流［18］。重構(gòu)的GDLs樣本被離散化為L(zhǎng)B模型，每個(gè)點(diǎn)陣1個(gè)像素。碳纖維的接觸角設(shè)定為83°［19］，碳基粘合劑接觸角為85°，PTFE接觸角為112°。在域邊界上施加壓力梯度將水吸入域中。追蹤水的運(yùn)動(dòng)，直到達(dá)到平衡狀態(tài)。包含兩種流體（氣體和水）和固相的三相系統(tǒng)的熱力學(xué)行為由Navier-Stokes方程和Cahn-Hilliard方程進(jìn)行求解：

[?ρu?t+▽?ρuμ=-▽?p+η▽2u+F] （4）

[?φ?t+▽?φμ=Y▽2μ] （5）

式中：[u]——宏觀速度；[t]——時(shí)間；[μ]——化學(xué)勢(shì)；[η]——黏度；[F]——體力；[Y]——遷移率。

式（4）和式（5）可通過(guò)以下兩個(gè)方程進(jìn)行求解，有關(guān)GDL的LBM公式的更多詳細(xì)信息見(jiàn)參考文獻(xiàn)［18］。

[fir+eiδt，t+δt=fir，t-Q-1Λfmfr，t-meqfr，t+" " " " " " " " " " " " " " " " δtI-12Q-1ΛfQGir，t] （6）

[gir+eiδt，t+δt=gir，t-Q-1Λgmgr，t-meqgr，t] （7）

式中：[fir，t]和[gir，t]——密度分布函數(shù)在晶格位置[r]和時(shí)間[t]的順序參數(shù)向量；[Q]——[aq×q]矩陣；[Λaa=f，g]——對(duì)角松弛矩陣；[I]——單位矩陣。

3 結(jié)果和討論

3.1 3D GDL微觀重構(gòu)結(jié)構(gòu)

圖8為利用XCT實(shí)驗(yàn)方法得出的Freudenberg H2315 GDL的3D微觀結(jié)構(gòu)渲染圖。圖8a為碳纖維骨架呈彎曲束狀，與圖1中Freudenberg H2315 GDL SEM圖像的結(jié)果一致，圖8b為使用AVIZO軟件之后添加的5%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)的球形PTFE，最終的Freudenberg H2315 GDL 3D微觀重構(gòu)結(jié)構(gòu)如圖8c所示，該計(jì)算域?yàn)?58 μm×558 μm×186 μm。

在重構(gòu)完成后需對(duì)重構(gòu)的微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行驗(yàn)證，本研究中使用孔隙率和孔徑作為驗(yàn)證其重構(gòu)結(jié)構(gòu)合理性的特征指標(biāo)。圖9所示為Freudenberg H2315 GDL的孔隙率分布，其中包括平均孔隙率和沿厚度方向上的層孔隙率?？煽闯?，其平均孔隙率為0.69，厚度方向上的層孔隙率在0.63～0.74的合理范圍內(nèi)浮動(dòng)。圖10為孔徑分布圖?？煽闯?，其平均等效孔徑為19 μm，最小孔徑為1 μm，最大孔徑為46 μm，中

位數(shù)為21 μm，其孔隙率分布和孔徑大小分布與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致，證明重構(gòu)的合理性和準(zhǔn)確性［5， 20］。

3.2 有效氣體擴(kuò)散率

如圖11所示為反應(yīng)氣體的[D/Deff]以及曲度在平面內(nèi)方向和厚度方向上與孔隙率的關(guān)系曲線。本文中曲度由式（8）獲得。從圖11可看出，氣體[D/Deff]在平面內(nèi)方向和厚度方向上均會(huì)隨孔隙率的增大而減小。Freudenberg H2315 GDL在平面內(nèi)方向和厚度方向上的曲度均隨孔隙率的增大而減小，且在平面內(nèi)方向上的曲度略大于厚度方向上。這是由于Freudenberg H2315 GDL無(wú)粘合劑且其孔隙分布很均勻，因此在平面內(nèi)的曲度和厚度方向上的曲度相似，表現(xiàn)出各向同性特性。當(dāng)Freudenberg H2315 GDL的孔隙率為0.50時(shí)，在厚度方向的曲度為2.50，平面內(nèi)的曲度為2.65。當(dāng)孔隙率增至0.85時(shí)，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL在厚度方向的曲度降為1.15，在平面內(nèi)的曲度降為1.25附近。氣體D/Deff及曲度與孔隙率的關(guān)系均擬合成公式，匯總于表2中。

[DDeff=τε] （8）

式中：[D]——?dú)怏w擴(kuò)散率；[Deff]——有效擴(kuò)散率；[τ]和[ε]——曲度和孔隙率。

熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率決定碳纖維上的傳輸熱量和電子的能力，進(jìn)而影響燃料電池性能?？紫堵蕦?duì)燃料電池性能熱、電傳輸及電池性能有著顯著的影響［21-22］，為了解孔隙率對(duì)Freudenberg H2315 GDL材料在厚度方向和平面內(nèi)方向的熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率的影響，圖12a所示為有效電導(dǎo)率在厚度方向和平面內(nèi)方向與孔隙率的關(guān)系曲線，圖12b為有效熱導(dǎo)率在厚度方向和平面內(nèi)方向與孔隙率的關(guān)系曲線。從圖12可看出，有效電導(dǎo)率與有效熱導(dǎo)率具有類似的變化趨勢(shì)，這是由于在GDL中的熱傳導(dǎo)和電傳導(dǎo)主要經(jīng)由碳纖維完成，所以在電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率方面有相似的變化趨勢(shì)。從圖12a可看出，當(dāng)孔隙率為0.50時(shí)，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL在厚度方向的電導(dǎo)率為12500 S/m，在平面內(nèi)的電導(dǎo)率為13000 S/m。當(dāng)孔隙率增至0.85時(shí)，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL在厚度方向的電導(dǎo)率降為600 S/m，在平面內(nèi)的電導(dǎo)率降為700 S/m。隨著孔隙率從0.50增至0.85時(shí)，厚度方向的熱導(dǎo)率從1.65降至0.10 W/（m·K），平面內(nèi)方向的熱導(dǎo)率從1.75降至0.20 W/（m·K）。有效熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率隨孔隙率的增大而減小的原因是當(dāng)孔隙率增加時(shí)，碳纖維之間的接觸面積減小，有效的電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率降低。并且這些碳纖維之間的接觸面積隨孔隙率的變化在厚度方

向比在平面內(nèi)方向更明顯，所以當(dāng)孔隙率增加時(shí)，在厚度方向上的有效電導(dǎo)率和有效熱導(dǎo)率會(huì)比在平面內(nèi)方向的減幅更大。有效熱電導(dǎo)率與熱導(dǎo)率和孔隙率之間的關(guān)系擬合成公式并總結(jié)在表2中。

3.4 有效液態(tài)水滲透率

為了更好地理解燃料電池中的兩相流動(dòng)，必須研究液態(tài)水的傳輸特性。滲透率是液態(tài)水在多孔介質(zhì)中傳輸能力的重要指導(dǎo)參數(shù)，在多孔介質(zhì)中，滲透率通常由Kozeny-Carman方程進(jìn)行求解［23］，如式（9）所示。如圖13所示為液態(tài)水滲透率在厚度方向和平面內(nèi)方向與孔隙率的關(guān)系曲線。可看出，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL中的滲透率表現(xiàn)出明顯的各向同性，在平面內(nèi)的液態(tài)水滲透率略低于厚度方向上的液態(tài)水滲透率，這也和Froning等［7］的研究結(jié)果類似。在平面內(nèi)方向和厚度方向上的滲透率均隨孔隙率的增大而增大。當(dāng)孔隙率從0.50增至0.85時(shí)，滲透率會(huì)從3.0增至9.5 μm2。

圖14為液態(tài)水飽和度和毛細(xì)壓強(qiáng)在平面內(nèi)方向和厚度方向上的關(guān)系曲線。從圖14可看出，在相同的毛細(xì)壓強(qiáng)時(shí)，液態(tài)水更容易在厚度方向上產(chǎn)生更多的液態(tài)水。當(dāng)毛細(xì)壓強(qiáng)為3 kPa時(shí)，液態(tài)水在厚度方向上達(dá)到飽和狀態(tài)，而要在平面內(nèi)方向達(dá)到飽和狀態(tài)，其毛細(xì)壓強(qiáng)需達(dá)到12 kPa。

[κ=1bτ2εr2H] （9）

式中：[b]——取決于孔隙形狀的常數(shù)；[rH]——水力半徑。

假設(shè)孔隙形狀相似，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL滲透率隨孔隙度和孔徑的增大及曲度的減小而增加。由于在多孔介質(zhì)中的飽和度隨曲度的增大而減?。?4］，如圖11所示，F(xiàn)reudenberg H2315 GDL在平面內(nèi)方向上的曲度大于厚度方向上，所以在Freudenberg H2315 GDL中平面內(nèi)方向上的飽和度小于厚度方向上，且由于Freudenberg H2315 GDL的孔徑在平面內(nèi)方向和厚度方向比較接近且均較小，所以在平面內(nèi)方向和厚度方向上的差異會(huì)較大。

4 結(jié) 論

本文根據(jù)真實(shí)的Freudenberg H2315 GDL微觀結(jié)構(gòu)參數(shù)，使用XCT可視化實(shí)驗(yàn)方法來(lái)重構(gòu)其3D微觀結(jié)構(gòu)，此重構(gòu)結(jié)構(gòu)包括碳纖維、孔和PTFE所有相。使用PSM和LBM來(lái)求解Freudenberg H2315 GDL中在平面內(nèi)方向和厚度方向的傳輸特性，建立有效氣體擴(kuò)散率、有效電導(dǎo)率、有效熱導(dǎo)率和液態(tài)水滲透率與孔隙率的函數(shù)關(guān)系以及液態(tài)水飽和度和毛細(xì)壓強(qiáng)的關(guān)系，從研究中可發(fā)現(xiàn)：Freudenberg H2315 GDL顯示出較明顯的各向同性，在平面內(nèi)方向上和厚度方向上的傳輸特性非常相似。有效氣體擴(kuò)散率隨孔隙率的增大而增大，曲度隨孔隙率的增大而減小。有效電導(dǎo)率和有效熱導(dǎo)率隨孔隙率的變化趨勢(shì)相同，均隨孔隙率的增大而減小。液態(tài)水滲透率隨孔隙率的增大而增大。Freudenberg H2315 GDL在厚度方向上比平面內(nèi)方向上更易產(chǎn)生更高的液態(tài)水飽和度。

［參考文獻(xiàn)］

［1］ YANG Y G， ZHOU X Y， LI B， et al. Recent progress of the gas diffusion layer in proton exchange membrane fuel cells： material and structure designs of microporous layer［J］. International journal of hydrogen energy， 2021， 46（5）： 4259-4282.

［2］ XIONG K N， WU W， WANG S F， et al. Modeling， design， materials and fabrication of bipolar plates for proton exchange membrane fuel cell： a review［J］. Applied energy， 2021， 301： 117443.

［3］ MITZEL J， ZHANG Q， GAZDZICKI P， et al. Review on mechanisms and recovery procedures for reversible performance losses in polymer electrolyte membrane fuel cells［J］. Journal of power sources， 2021， 488： 229375.

［4］ MAJLAN E H， ROHENDI D， DAUD W R W， et al. Electrode for proton exchange membrane fuel cells： a review［J］." Renewable" and" sustainable" energy" reviews， 2018， 89： 117-134.

［5］ ATKINSON R W， GARSANY Y， GOULD B D， et al. The role of compressive stress on gas diffusion media morphology and fuel cell performance［J］. ACS applied energy materials， 2017， 1（1）： 191-201.

［6］ FU Y L， ZHANG B， ZHU X， et al. Pore-scale modeling of oxygen" transport" in" the" catalyst" layer" of" air-breathing cathode" "in" "membraneless" "microfluidic" "fuel" "cells［J］. Applied energy， 2020， 277： 115536.

［7］ FRONING D， DRAKSELOVá M， TOCHá?KOVá A， et al. Anisotropic properties of gas transport in non-woven gas diffusion" "layers" "of" "polymer" "electrolyte" "fuel" "cells［J］. Journal of power sources， 2020， 452： 227828.

［8］ SIMAAFROOKHTEH S， SHAKERI M， BANIASSADI M， et al. Microstructure reconstruction and characterization of the porous GDLs for PEMFC based on fibers" orientation" distribution［J］." Fuel" cells，" 2018， 18（2）： 160-172.

［9］ ZHU L J， ZHANG H， XIAO L S， et al. Pore-scale modeling of gas diffusion layers： effects of compression on transport properties［J］. Journal of power sources， 2021， 496： 229822.

［10］ WANG S X， WANG Y L. Investigation of the through-plane effective oxygen diffusivity in the porous media of PEM fuel cells： effects of the pore size distribution and water saturation distribution［J］. International journal of heat and mass transfer， 2016， 98： 541-549.

［11］ SIMAAFROOKHTEH S， TAHERIAN R， SHAKERI M. Stochastic microstructure reconstruction of a binder/carbon fiber/expanded graphite carbon fiber paper for PEMFCs applications： mass transport and conductivity properties［J］. Journal of the Electrochemical Society， 2019， 166（7）： 3287-3299.

［12］ CHUANG P Y A， RAHMAN M A， MOJICA F， et al. The interactive effect of heat and mass transport on water condensation in the gas diffusion layer of a proton exchange" "membrane" "fuel" "cell［J］." Journal" "of" "power sources， 2020， 480： 229121.

［13］ CHEN T， LIU S H， ZHANG J W， et al. Study on the characteristics of GDL with different PTFE content and its effect on the performance of PEMFC［J］. International journal of heat and mass transfer， 2019， 128： 1168-1174.

［14］ DAINO M M， KANDLIKAR S G. 3D phase-differentiated GDL microstructure generation with binder and PTFE distributions［J］. International journal of hydrogen energy， 2012， 37（6）： 5180-5189.

［15］ JAMES J P，CHOI H W，PHAROAH J G. X-ray computed tomography reconstruction and analysis of polymer electrolyte membrane fuel cell porous transport layers［J］. International journal of hydrogen energy， 2012， 37（23）： 18216-18230.

［16］ LI M， BEVILACQUA N，ZHU L J， et al. Mesoscopic modeling and characterization of the porous electrodes for vanadium" "redox" "flow" "batteries［J］." Journal" of" "energy storage， 2020， 32： 101782.

［17］ ZENYUK I V， PARKINSON D Y， CONNOLLY L G， et al." Gas-diffusion-layer" " structural" " properties" " under compression via X-ray tomography［J］. Journal of power sources， 2016， 328： 364-376.

［18］ NIU" X" D，" MUNEKATA" T，" HYODO" S" A，" et" al." An investigation of water-gas transport processes in the gas-diffusion-layer of a PEM fuel cell by a multiphase multiple-relaxation-time" lattice" Boltzmann" "model［J］." Journal" of power sources， 2007， 172（2）： 542-552.

［19］ GALLAGHER K G， DARLING R M， PATTERSON T W， et al. Capillary pressure saturation relations for pem fuel cell gas diffusion layers［J］. Journal of the Electrochemical Society， 2008， 155（11）： B1225.

［20］ JINUNTUYA F， WHITELEY M， CHEN R， et al. The effects of gas diffusion layers structure on water transportation" using" X-ray" computed" tomography" based Lattice Boltzmann method［J］. Journal of power sources， 2018， 378： 53-65.

［21］ 李政翰， 涂正凱. 質(zhì)子交換膜燃料電池仿真模型研究進(jìn)展［J］. 化工進(jìn)展， 2022， 41（10）： 5272-5296.

LI Z H， TU Z K. Research progress of simulation models of" proton" exchange" membrane" fuel" cell［J］." Chemical industry and engineering progress， 2022， 41（10）： 5272-5296.

［22］ 張智明，沈哲民， 商亞鵬， 等. 基于GDL非一致孔隙率的PEMFC模擬仿真［J］. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)（自然科學(xué)版）， 2017， 45（8）： 35-41.

ZHANG Z M， SHEN Z M， SHANG Y P， et al. Simulation of PEMFC based on non-uniform porosity of GDL［J］. Journal of South China University of Technology （natural science edition）， 2017， 45（8）： 35-41.

［23］ NISHIYAMA N， YOKOYAMA T. Permeability of porous media：" role" of" the" critical" pore" size［J］." Journal" of geophysical research： solid earth， 2017， 122（9）：6955-6971.

［24］ CAI J C， YU B M. A discussion of the effect of tortuosity on" "the" "capillary" "imbibition" " in" " porous" " media［J］. Transport in porous media， 2011， 89（2）： 251-263.

PORE-SCALE SIMULATION OF GAS DIFFUSION LAYER TRANSPORT CHARACTERICS BASED ON XCT

Zhang Heng1，2，Zhan Zhigang2，Chen Ben3，Sui Pangchieh3，Pan Mu2

（1. Foshan Xianhu Laboratory of the Advanced Energy Science and Technology Guangdong Laboratory， Xianhu Hydrogen Valley，

Foshan 528200， China；

2. State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing， Wuhan University of Technology， Wuhan 430070， China；

3. School of Automotive Engineering， Wuhan University of Technology， Wuhan 430070， China）

Abstract：To investigate the effect of porosity on the anisotropic transport properties in the gas diffusion layer of proton exchange membrane fuel cells （PEMFC）， the 3D microstructure of the Freudenberg H2315 gas diffusion layer is reconstructed firstly by using X-ray computed tomography （XCT） visualization technology. Then， the relationship between the gas effective diffusivity， tortuosity， effective electrical conductivity， effective thermal conductivity and porosity are studied by using the pore-scale model. The relationship between liquid water permeability in the through-plane and in-plane and porosity and the relationship between liquid water saturation versus capillary pressure are solved by using the lattice-Boltzmann model. The results show that the porosity has a significant effect on the transport properties， and the Freudenberg H2315 gas diffusion layer exhibits obvious isotropy.

Keywords：proton exchange membrane fuel cells； transport properties； microstructure； gas diffusion layer； XCT； pore scale model