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    氧化石墨烯/聚苯胺(GO/PANI)納米復(fù)合材料的制備及其對廢水中Cr(Ⅵ)吸附性能測試

    2023-03-04 12:29:12吳秋瑩王淵杜芳瓊
    當(dāng)代化工研究 2023年3期
    關(guān)鍵詞:復(fù)合材料

    *吳秋瑩 王淵 杜芳瓊

    (1.四川化工職業(yè)技術(shù)學(xué)院 四川 646300 2.精細(xì)化工應(yīng)用技術(shù)瀘州市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 四川 646300)

    重金屬廢水的處理方法較多,如:化學(xué)沉淀法;膜分離法;電化學(xué)法;生物處理法、吸附法等。在眾多重金屬污水處理方法中,吸附法主要利用吸附材料的物理吸附和化學(xué)吸附性能來去除廢水中污染物,吸附材料通常含有較大的比表面積、較高的表面能以及各種活性官能團(tuán),可以使重金屬離子從水中分離,達(dá)到凈化水的目的。并且吸附材料可以通過吸附解析實(shí)現(xiàn)再生和重復(fù)利用,大大節(jié)約了成本。因此吸附法具有效率高、速度快、適應(yīng)性強(qiáng)、工藝簡單、操作方便且無二次污染等優(yōu)點(diǎn),是一種快速且相對便宜的廢水處理方法。

    研究發(fā)現(xiàn)具有高比表面積、高反應(yīng)活性的氧化石墨烯和聚苯胺是較為理想的吸附劑。

    大量研究表明復(fù)合材料可以改善單一材料性能上的缺陷,本研究制備了氧化石墨烯/聚苯胺復(fù)合材料,該復(fù)合材料不僅有較高的比表面積和較多的活性基團(tuán),且與單一的氧化石墨烯材料和單一聚苯胺材料相比,復(fù)合材料改善了氧化石墨烯的團(tuán)聚效應(yīng),提高聚苯胺的機(jī)械強(qiáng)度,并且復(fù)合材料對Cr6+吸附性能更強(qiáng),因此氧化石墨烯/聚苯胺復(fù)合材料具有較大的應(yīng)用前景。

    1.材料與方法

    (1)材料與儀器

    濃硫酸,石墨粉,高錳酸鉀,過氧化氫,鹽酸,氯化鋇,過硫酸銨,苯胺,四氯化碳,無水乙醇,溴化鉀(光譜級),透析袋(MD25,MW8000~14000)。

    FA224型電子分析天平,SHZ-D(Ⅲ)循環(huán)水式多用真空泵,DF-101S集熱式恒溫加熱磁力攪拌器,臺(tái)式高速離心機(jī),加熱超聲波清洗儀,電熱恒溫干燥箱,去離子純水機(jī),DF-4壓片機(jī),傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR-650s),紅外烘烤燈。

    (2)實(shí)驗(yàn)方法

    ①改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨烯

    氧化石墨烯的制備方法包括Brodie法、Staudenmaier法、Hummers法、Tour法等,其中Hummers法最為高效,能夠在較短的時(shí)間內(nèi)制備得到大量的氧化石墨烯,因而被廣泛應(yīng)用。傳統(tǒng)的Hummers法會(huì)用到NaNO3、KMnO4、濃H2SO4三種氧化劑,而NaNO3在使用過程中有兩點(diǎn)明顯的缺陷,一是在氧化過程中會(huì)產(chǎn)生如NO2、N2O4等氮氧化物的還原產(chǎn)物,二是廢液中存在難分離的Na+和NO3-,而大部分鈉鹽和硝酸鹽均是可溶物,不易去除,因而NaNO3的大量使用給后續(xù)的廢氣、廢液處理都帶來了很大的負(fù)擔(dān)。在常見試劑中,KMnO4加濃H2SO4的組合是常見試劑能夠達(dá)到最強(qiáng)氧化性的組合之一,Shin的研究表明硝酸對石墨的氧化作用非常有限,NaNO3在Hummers法中的主要作用是促進(jìn)酸插層,相關(guān)研究表明KMnO4完全可以代替NaNO3促進(jìn)酸插層,因此可以對Hummers法進(jìn)行改進(jìn),舍棄掉高污染的NaNO3,直接利用KMnO4和濃H2SO4氧化石墨,制備氧化石墨烯,具體操作如下:

    氧化石墨烯的制備分為低溫反應(yīng)、中溫反應(yīng)、高溫反應(yīng)三個(gè)階段。首先分別向燒杯中緩慢加入30ml濃H2SO4、1.0g石墨粉和4.5g KMnO4,進(jìn)行15℃的低溫反應(yīng)階段;然后將反應(yīng)體系置于40℃的油浴中,進(jìn)行30min的中溫反應(yīng);最后將溫度升至95℃,進(jìn)一步進(jìn)行15min的高溫反應(yīng)。高溫反應(yīng)結(jié)束后,分別向燒杯中加入500ml去離子水、15ml H2O2(30%),去除掉未反應(yīng)的KMnO4,過濾后得到氧化石墨烯粗產(chǎn)品。用1mol/L的稀HCl清洗粗產(chǎn)品,直至清洗液中檢測不出SO42-。最后用透析袋透析樣品7d以上,得到氧化石墨烯分散液。

    ②聚苯胺的制備

    本研究采用化學(xué)氧化聚合法來合成聚苯胺,在過硫酸銨的作用下,苯胺單體逐步以頭尾相連的方式聚合形成鏈?zhǔn)降木郾桨?,該方法得到的聚苯胺穩(wěn)定性好,聚合物結(jié)構(gòu)利于調(diào)控,適合大規(guī)模生產(chǎn)。

    取150ml、1mol/L的H2SO4于燒杯中,邊攪拌邊緩慢滴加5ml C6H7N,攪拌至C6H7N完全溶解,溶液呈金黃色。稱取5g(NH4)2S2O8(過硫酸銨)作為C6H7N聚合的引發(fā)劑,將(NH4)2S2O8緩慢加入到上述溶液中,持續(xù)攪拌1~2h使其充分反應(yīng),C6H7N聚合成為藍(lán)綠色的PANI。過濾后得到PANI粗產(chǎn)品,再依次用去離子水和無水乙醇反復(fù)交替清洗濾餅,直至清洗液呈無色。洗滌后將濾餅揭下,用烘箱在60℃的溫度下烘干,研磨得到聚苯胺,備用。

    ③聚苯胺/氧化石墨烯復(fù)合材料的制備

    本研究利用原位聚合法來合成氧化石墨烯/聚苯胺復(fù)合材料,即先將苯胺單體填充到氧化石墨烯的層間,再引發(fā)苯胺的聚合反應(yīng),使苯胺聚合生長在氧化石墨烯的片層上,即可得到GO/PANI復(fù)合材料。

    取20ml CCl4和9ml C6H7N配成苯胺的四氯化碳溶液,再取50ml制備的氧化石墨烯分散液于燒杯中,在攪拌狀態(tài)下先向燒杯中滴加苯胺的四氯化碳溶液,再滴加9ml HCl,持續(xù)攪拌1h,使苯胺單體充分分散在氧化石墨烯層間。接著向燒杯中加入3g (NH4)2S2O8,引發(fā)C6H7N在氧化石墨烯表面的原位聚合,反應(yīng)2h,過濾得到粗產(chǎn)品,再依次用無水乙醇和去離子水對濾餅進(jìn)行多次洗滌,揭下濾餅在烘箱中烘干,即可得到氧化石墨烯/聚苯胺(GO/PANI)復(fù)合材料。

    2.結(jié)果分析

    (1)FT-IR傅里葉紅外光譜表征

    如圖1、圖2所示,氧化石墨烯中含有大量的碳基(C=O)、羥基(-OH)、碳碳雙鍵(C=C)、碳氧單鍵(C-O)和醚鍵(C-O-C),聚苯胺中含有氮?dú)鋯捂I(N-H)、醌環(huán)和苯環(huán)結(jié)構(gòu),用傅里葉紅外光譜圖即可確定不同的官能團(tuán)。

    圖1 氧化石墨烯結(jié)構(gòu)

    圖2 聚苯胺結(jié)構(gòu)

    本研究用紅外壓片法來測試固體樣品的傅里葉紅外光譜圖,以溴化鉀作為壓片基底,測試時(shí)溴化鉀和對應(yīng)樣品的質(zhì)量比為1:100,干燥研磨后將樣品轉(zhuǎn)移至模具中進(jìn)行壓片,分別得到①~④四個(gè)膜片,對應(yīng)溴化鉀、氧化石墨烯、聚苯胺、氧化石墨烯/聚苯胺四個(gè)樣品,如表1所示。

    表1 紅外光譜測試樣品

    在4000~500cm-1的波數(shù)下分別測試①KBr、②GO、③PANI、④GO/PANI四個(gè)膜片的紅外光譜圖,其中膜片①作為窗片,扣除窗片結(jié)果即可得到膜片②~④的測試結(jié)果,如圖3所示。膜片②在1063cm-1、1278cm-1、1645cm-1、1730cm-1、3400cm-1處有吸收峰,分別對應(yīng)醚鍵(C-O-C)、碳氧單鍵(C-O)、碳碳雙鍵(C=C)、碳基(C=O)、羥基(-OH),證明氧化石墨烯制備成功。膜片③在1230cm-1、1351cm-1、1478cm-1、1620cm-1、3255cm-1處有吸收峰,分別對應(yīng)與苯環(huán)相連的碳氮單鍵(C-N)、與醌環(huán)相連的碳氮單鍵(C-N)、與苯環(huán)相連的碳碳雙鍵(C=C)、與醌環(huán)相連的碳碳雙鍵(C=C)以及氮?dú)鋯捂I(N-H),證明聚苯胺制備成功。而膜片④的結(jié)果中同時(shí)含有氧化石墨烯和聚苯胺的特征峰,證明氧化石墨烯/聚苯胺(GO/PANI)復(fù)合材料制備成功。

    圖3 紅外光譜測試結(jié)果

    (2)吸附量測定

    用重鉻酸鉀溶液來模擬含鉻廢水,分別測試GO、PANI、GO/PANI三種材料對Cr6+的吸附效果,以驗(yàn)證GO/PANI復(fù)合材料的吸附性能。參照國標(biāo)GB/T 7467-87的方法測定吸附后的Cr6+含量,首先將Cr6+儲(chǔ)備液稀釋成0.01mg/L、0.02mg/L、0.04mg/L、0.08mg/L、0.12mg/L、0.16mg/L六種不同濃度的Cr6+溶液,在540nm處分別測定不同濃度梯度的吸光度,繪制得到標(biāo)準(zhǔn)曲線,如圖4所示,擬合得到標(biāo)準(zhǔn)曲線:

    圖4 標(biāo)準(zhǔn)曲線

    取50ml儲(chǔ)備液50ml作為Cr6+的模擬廢液,分別向廢液中加入0.05g的GO、PANI、GO/PANI三種吸附材料,在25℃的恒溫水浴中攪拌,吸附10min、20min、40min、60min、90min、120min后離心取上清液,按國標(biāo)法Z在不同吸附時(shí)間下Cr6+的平衡濃度Ce。再根據(jù)已知條件,按公式(2)即可計(jì)算Cr6+的吸附量。

    式中:Qe—平衡吸附量,mg/g;C0—模擬溶液中Cr6+的初值濃度,mg/L;Ce—吸附平衡時(shí)溶液中Cr6+的濃度,mg/L;V—溶液體積,L;m—吸附劑的質(zhì)量,g。

    平衡吸附量Qe隨吸附時(shí)間的變化結(jié)果如圖5所示,隨著吸附時(shí)間的推移,GO、PANI、GO/PANI三種吸附材料對Cr6+的吸附量都在增加。其中0~20min內(nèi)吸附材料對Cr6+的吸附速率較大,此后吸附量逐漸增加直至達(dá)到吸附平衡。對比GO、PANI兩種材料的平衡吸附量不難看出,與GO的含氧基團(tuán)相比,PANI的氨基基團(tuán)對Cr6+的吸附作用更強(qiáng),氨基基團(tuán)對Cr6+更易產(chǎn)生螯合和靜電吸引作用,從而達(dá)到去除Cr6+的目的。對比GO、PANI、GO/PANI三種吸附材料的平衡吸附量,不難看出GO/PANI復(fù)合材料對Cr6+的吸附量明顯高于單一的GO、PANI材料,這也證明了GO/PANI復(fù)合材料在Cr6+吸附方面的優(yōu)勢。

    圖5 平衡吸附量隨吸附時(shí)間的變化

    3.結(jié)論

    本文先用改進(jìn)的Hummers法制備氧化石墨烯,舍棄掉了硝酸鈉的使用,制備過程更加簡單且更加環(huán)保,隨后在氧化石墨烯的表面上引發(fā)苯胺的原位聚合,成功制備了氧化石墨烯/聚苯胺(GO/PANI)復(fù)合吸附材料。通過靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),考察了吸附時(shí)間對GO、PANI、GO/PANI三種吸附材料在Cr6+廢水中的吸附性能,結(jié)果表明GO/PANI復(fù)合材料對Cr6+的吸附性能優(yōu)于單一的GO、PANI材料,因此GO/PANI復(fù)合材料具有較大的吸附潛力,接下來研究者將進(jìn)一步探究溫度、pH、物料配比、反應(yīng)時(shí)間等各因素對GO/PANI復(fù)合材料吸附能力的影響。

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