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    混合工質(zhì)臨界溫度和臨界壓力預測

    2023-02-23 11:21:24鄭利文田中允鄭文科宓曉光姜益強
    煤氣與熱力 2023年2期
    關鍵詞:臨界壓力臨界溫度工質(zhì)

    鄭利文, 田中允, 鄭文科, 陳 杰, 宓曉光, 姜益強

    (1.哈爾濱工業(yè)大學 建筑學院 寒地城鄉(xiāng)人居環(huán)境科學與技術工業(yè)和信息化部重點實驗室, 黑龍江 哈爾濱 150090;2.中海石油氣電集團有限責任公司, 北京 100028)

    1 概述

    當流體壓力和溫度超過特定值時,會進入超臨界狀態(tài)。這個特定的壓力和溫度就是臨界壓力和臨界溫度。流體在超臨界狀態(tài)下不再有氣體和液體的界限,與標準狀態(tài)下的氣體和液體相比,其密度和液體在同一數(shù)量級,黏度與氣體相近,擴散系數(shù)和液體相近[1-3]。在臨界點附近,流體的物性參數(shù)會發(fā)生比較劇烈的變化,因此確定流體的臨界溫度和臨界壓力尤為重要。

    對于混合工質(zhì)的臨界參數(shù),PENG等[4]很早就提出了利用雙參數(shù)狀態(tài)方程和吉布斯自由能判據(jù)結合的方法進行計算,這種計算方法是利用解析的方法求解。由于近幾年計算機技術的發(fā)展,圖像識別等計算機技術被廣泛用于識別兩相流流態(tài)等復雜研究中[5]。張楠等[6]提出使用徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡的方法對臨界狀態(tài)參數(shù)進行預測,該方法使用的S-R-K狀態(tài)方程[7]和P-R狀態(tài)方程[8]的形式較復雜,計算過程較繁瑣。為快速預測混合工質(zhì)的臨界參數(shù),往往利用經(jīng)驗公式或者經(jīng)驗公式與狀態(tài)方程相結合的方法,預測出臨界溫度和臨界比體積,再根據(jù)狀態(tài)方程預測出相應的臨界壓力。因此,為保證快速預測的準確性,經(jīng)驗公式的預測效果尤為重要。與其他熱力學參數(shù)相比,混合工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力不是純工質(zhì)參數(shù)按照摩爾分數(shù)的線性加權。為預測混合工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力,許多學者提出了相應的經(jīng)驗公式,Redlich等[9-10]在這方面做了許多研究,對關聯(lián)式進行了準確性評價[11]。Li等[12]、Chueh等[13]分別提出不包含、包含相關系數(shù)的經(jīng)驗公式,He等[14]在文獻[13]基礎上用摩爾分數(shù)替換表面分數(shù),提出新的方法。一些學者也提出了根據(jù)實驗結果擬合出的含相關系數(shù)的經(jīng)驗公式[15-16],Teja等[17]在Wilson公式基礎上擴充了實驗數(shù)據(jù),修正了參數(shù)。

    本文將文獻[12-15、17]中的5個臨界溫度預測經(jīng)驗公式分別稱為Li溫度公式、Chueh溫度公式、He溫度公式、Grieves溫度公式、Wilson溫度公式,將文獻[14、17]中的2個臨界壓力預測經(jīng)驗公式分別稱為He壓力公式、Wilson壓力公式。使用這些公式,分別預測6種二元工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力。

    本文量符號θj、Tcj、xj、pcj中的j與i意義相同,因此對這幾個量不再單獨說明;量符號θj的計算方法與θi相同,因此計算公式不再單獨給出。

    2 5個臨界溫度預測經(jīng)驗公式

    ① Li溫度公式

    (1)

    式中Tcm——混合工質(zhì)臨界溫度,K

    m——混合工質(zhì)中工質(zhì)數(shù)量

    φi——工質(zhì)i的體積分數(shù)

    Tci——工質(zhì)i的臨界溫度,K

    (2)

    式中xi——工質(zhì)i的摩爾分數(shù)

    vci——工質(zhì)i的臨界比體積,m3/kg

    Li溫度公式優(yōu)點是較簡單,沒有引入相關系數(shù),直接通過各工質(zhì)的臨界參數(shù)得到混合工質(zhì)的臨界溫度;不依賴實驗結果,任意二元工質(zhì)臨界溫度都可通過該公式得到,對于二元以上的多元工質(zhì)也有較好的預測效果。缺點是僅依靠經(jīng)驗,對于烴類化合物與CO混合工質(zhì)或烴類化合物與CO2混合工質(zhì)預測效果不佳。

    ② Chueh溫度公式

    (3)

    式中θi——工質(zhì)i的表面分數(shù)

    τij1——Chueh溫度公式中工質(zhì)i與工質(zhì)j的相關系數(shù),即二元工質(zhì)相關系數(shù),τij1=τji1且τii1=0

    θi計算式為:

    (4)

    τij1既可以從文獻[13]中的實驗數(shù)據(jù)查得,又可以通過下列公式計算得到。

    (5)

    (6)

    (7)

    式中ΦT、δT——中間計算參數(shù)

    A、B、C、D、E——實驗得到隨工質(zhì)種類變化的常量,見文獻[18-19]

    該經(jīng)驗公式增加了二元工質(zhì)相關系數(shù),由實驗得到。對于分子相差較大的二元工質(zhì)預測效果不佳。后來Najafi等[18-19]將該公式適用范圍擴展到了205種混合工質(zhì),并通過修正系數(shù)提升了預測精度。

    ③ He溫度公式

    He等對Chueh溫度公式進行了改進,簡化了計算過程,提出He溫度公式[14]:

    (8)

    式中τij2——He溫度公式中的二元工質(zhì)相關系數(shù)

    式中τij2的計算方法與τij1相同,只是實驗參數(shù)A、B、C、D、E取值與τij1計算中的取值不同,也可在文獻[14]中查得。He溫度公式比Chueh溫度公式提高了預測的準確性。該公式對于大多數(shù)有機物混合工質(zhì)都有較好的預測效果,但對于含甲烷的混合工質(zhì)預測偏差大于其他有機物的混合工質(zhì)。對于常見氣體混合工質(zhì)以及常見氣體與有機物的混合工質(zhì),混合工質(zhì)中純工質(zhì)的相容性會對結果有較大影響。

    ④ Grieves溫度公式

    (9)

    式中τij3——Grieves溫度公式中的二元工質(zhì)相關系數(shù),可在文獻[15]中查得

    τij3僅與2種純工質(zhì)的臨界溫度相關,查詢較簡單。加入第3種工質(zhì),并不影響二元工質(zhì)相關系數(shù),因此對于三元工質(zhì),將引入6個二元工質(zhì)相關系數(shù)。

    ⑤ Wilson溫度公式

    (10)

    式中C——實驗常數(shù),為-2 500

    τij4——Wilson溫度公式中的二元工質(zhì)相關系數(shù)

    τij4由實驗數(shù)據(jù)得到,可在文獻[17]中查得。該公式能夠很好地預測混合工質(zhì)的臨界溫度,但是其二元工質(zhì)相關系數(shù)由實驗得到,由于實驗的工質(zhì)有限,該方法適用范圍有限。

    3 2個臨界壓力預測經(jīng)驗公式

    ① He壓力公式

    (11)

    式中pcm——混合工質(zhì)臨界壓力,MPa

    pci——純工質(zhì)i的臨界壓力,MPa

    kij1——He壓力公式的二元工質(zhì)相關系數(shù)

    kij1計算見下列公式:

    (12)

    (13)

    (14)

    式中Ψp、δp——中間計算參數(shù)

    A0、B0、C0、D0、E0——實驗得到隨工質(zhì)種類變化的常量,見文獻[14]

    ② Wilson壓力公式

    (15)

    式中kij2——Wilson壓力公式的二元工質(zhì)相關系數(shù)

    kij2可在文獻[17]中查得。

    4 經(jīng)驗公式預測效果評價指標

    選取均方根誤差IRMSE和平均絕對值相對偏差IMARD作為評價各經(jīng)驗公式預測效果的評價指標,評價指標值越小,說明經(jīng)驗公式預測效果越好。

    ① 均方根誤差

    均方根誤差計算見下式,當計算臨界溫度均方根誤差時,IRMSE、Xpre,i、Xexp,i單位為K;當計算臨界壓力均方根誤差時,IRMSE、Xpre,i、Xexp,i單位為MPa。

    (16)

    式中IRMSE——均方根誤差,K或MPa

    t——參與計算的數(shù)據(jù)點數(shù)量

    Xpre,i——第i個數(shù)據(jù)點的計算值,K或MPa

    Xexp,i——第i個數(shù)據(jù)點的實驗值,K或MPa

    ② 平均絕對值相對偏差

    平均絕對值相對偏差計算公式為:

    (17)

    式中IMARD——平均絕對值相對偏差

    5 預測結果與分析

    5.1 已知條件

    傳統(tǒng)的氟氯烴類物質(zhì)在制冷循環(huán)中有很好的效果,但其破壞臭氧層,因此在制冷行業(yè)中將被逐漸取代。需要尋找合適的替代品,要求其對環(huán)境影響小,具有較低的臭氧消耗潛值和全球變暖潛值。二氧化碳作為天然的化合物,對環(huán)境和臭氧層的影響較小并且不可燃,較為安全。但是其在制冷循環(huán)中排氣壓力高、循環(huán)效率低,如果將二氧化碳與其他制冷劑混合,可能會滿足人們對制冷劑的需求。因此本文選擇6組二元工質(zhì),利用上述5個臨界溫度預測經(jīng)驗公式、2個臨界壓力預測經(jīng)驗公式對其臨界溫度和臨界壓力進行預測,并與實驗值[20-22]進行對比。6組二元工質(zhì)為CO2+C3H8、CO2+n-C4H10、C3H8+n-C4H10、CO2+R1234yf (四氟丙烯)、CO2+R1234ze(E)(反式1,3,3,3-四氟丙烯)、R32(二氟甲烷)+R125(五氟乙烷),+表示2種工質(zhì)混合。

    預測臨界溫度和臨界壓力所用的純工質(zhì)臨界參數(shù)見表1,這些物性參數(shù)由Refprop軟件提供,用到的其余參數(shù)可在相應文獻中查得。Wilson溫度公式和Wilson壓力公式不適用于CO2+R1234yf、CO2+R1234ze(E)、R32+R125臨界溫度和臨界壓力的預測。

    表1 純工質(zhì)臨界參數(shù)

    5.2 預測值與實驗值曲線對比

    針對這6組二元工質(zhì),當某組中某純工質(zhì)摩爾分數(shù)變化時,分別預測出二元工質(zhì)的臨界溫度和臨界壓力,并將預測值與實驗值進行對比,見圖1、2。從圖1、2能夠直觀看出各經(jīng)驗公式預測值與實驗值的接近程度。

    圖1 二元工質(zhì)臨界溫度預測值與實驗值對比

    圖2 二元工質(zhì)臨界壓力預測值與實驗值對比

    5.3 預測效果分析

    為客觀評價各經(jīng)驗公式的預測效果,計算得到各二元工質(zhì)臨界溫度、臨界壓力的均方根誤差和平均絕對值相對偏差,見表2、3。

    表2 二元工質(zhì)臨界溫度預測值與實驗值的IRMSE和IMARD

    表3 二元工質(zhì)臨界壓力預測值與實驗值的IRMSE和IMARD

    從表2可以看出,對于C3H8+n-C4H10、R32+R125二元工質(zhì)的臨界溫度,5個臨界溫度預測經(jīng)驗公式都能取得較好的預測效果。Li溫度公式對2組有機物二元工質(zhì)臨界溫度預測效果較好,但對4組CO2和有機物的二元工質(zhì)預測效果不佳,這是由于CO2和有機物的摩爾質(zhì)量相差較大,導致預測值與實驗值相差較大。Chueh溫度公式對CO2+C3H8、CO2+n-C4H10、C3H8+n-C4H10、R32+R125的預測效果很好,平均絕對值相對偏差均在1.5%以內(nèi),但對于CO2+R1234yf、CO2+R1234ze(E)的預測結果有較大偏差,對于分子相差較大的二元工質(zhì)預測效果不佳。He溫度公式對C3H8+n-C4H10、R32+R125的預測效果較好,但對于2種純工質(zhì)相容性不好的二元工質(zhì),預測會產(chǎn)生較大偏差。此外,由于甲烷性質(zhì)研究不夠明確,當二元工質(zhì)含有甲烷時,其預測也會產(chǎn)生偏差。Wilson溫度公式對CO2+C3H8、CO2+n-C4H10、C3H8+n-C4H10的預測效果較好,但其比較依賴實驗數(shù)據(jù),能預測的工質(zhì)有限,無法對CO2+R1234yf、CO2+R1234ze(E)、R32+R125進行預測。5個臨界溫度預測經(jīng)驗公式中,Grieves溫度公式的總體預測效果最佳,對于6組二元工質(zhì),均方根誤差均在8 K以下,平均絕對值相對偏差均在2%以下。Grieves溫度公式預測也會因二元工質(zhì)中含有甲烷產(chǎn)生偏差,并且要求對于不含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應為1.0~2.4;對于含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應為1.5~3.3。

    從表3可以看出,2個臨界壓力預測經(jīng)驗公式對C3H8+n-C4H10的預測效果較好,平均絕對值相對偏差均在1%左右。除C3H8+n-C4H10外,其他二元工質(zhì)臨界壓力的平均絕對值相對偏差均在3.5%以上,說明2個臨界壓力預測經(jīng)驗公式對這5種二元工質(zhì)預測效果不理想。預測效果會由于二元工質(zhì)不同產(chǎn)生較大差別。

    6 結論

    ① 在對二元工質(zhì)臨界溫度預測中,Grieves溫度公式預測效果最好,但要求對于不含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應為1.0~2.4;對于含甲烷的二元工質(zhì),其純工質(zhì)的臨界溫度比應為1.5~3.3。Chueh溫度公式對于除CO2+R1234yf和CO2+R1234ze(E)以外的4組二元工質(zhì)預測效果很好,對于分子相差較大的二元工質(zhì)預測效果不佳。Li溫度公式在二元工質(zhì)中2種純工質(zhì)的摩爾質(zhì)量相差較大時預測效果不佳,適用于有機物二元工質(zhì)。He溫度公式在2種工質(zhì)相容性不好或當1種工質(zhì)為甲烷時預測效果較差。Wilson溫度公式受實驗數(shù)據(jù)限制,能預測的工質(zhì)有限。

    ② He壓力公式和Wilson壓力公式,除了對C3H8+n-C4H10二元工質(zhì)臨界壓力預測效果較好外,對其他二元工質(zhì)臨界壓力的預測效果不理想。Wilson壓力公式受實驗數(shù)據(jù)限制,能預測的工質(zhì)有限。

    ③ 在對混合工質(zhì)臨界溫度和臨界壓力進行預測時,應根據(jù)工質(zhì)種類和預測精度要求選擇合適的經(jīng)驗公式。

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