基于核嶺回歸算法的地層水中CO2溶解度模型研究

龍震宇，王長(zhǎng)權(quán)，石立紅，劉 洋,3，項(xiàng)小龍

(1.長(zhǎng)江大學(xué) 油氣鉆采工程湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430100； 2.中國(guó)石油大學(xué)(北京) 人工智能學(xué)院，北京 102249； 3.中國(guó)石油西南油氣田分公司 川東北氣礦，四川 達(dá)州 635000)

引 言

CCUS技術(shù)于2016年的“巴黎協(xié)定”中提出，該技術(shù)證實(shí)油氣藏中可以對(duì)CO2進(jìn)行有效的地質(zhì)埋存，這樣不僅可以緩解溫室效應(yīng)，還可以顯著提高采收率[1]。因?yàn)榇蠖鄶?shù)油氣藏的溫度、壓力都在CO2的臨界點(diǎn)之上，即溫度大于31.1 ℃，壓力大于7.38 MPa，所以CO2地質(zhì)埋存后為超臨界狀態(tài)。CO2處于超臨界狀態(tài)時(shí)具有密度大、黏度低、擴(kuò)散性強(qiáng)、溶解性好等特點(diǎn)，無論從溶解、驅(qū)油、埋存方面其都具有較大的優(yōu)勢(shì)[2-7]。

評(píng)價(jià)CO2的地質(zhì)埋存能力時(shí)，CO2與地層水的互溶研究不可或缺。前人研究CO2在水中的溶解度規(guī)律，建立了一些理論模型。Duan等[8-11]基于狀態(tài)方程以及粒子相互作用理論，提出了一個(gè)半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，成功得到CO2在水溶液中的溶解度模型，但該模型忽略了二元相互作用參數(shù)的影響[12]。Chang等[13]通過對(duì)大量的CO2溶解度實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸擬合，得到了一種計(jì)算方便的經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，但是該模型只能在較低礦化度對(duì)CO2溶解度進(jìn)行計(jì)算，而且還對(duì)強(qiáng)極性物質(zhì)水和CO2之間的離子相互作用欠缺考慮。Furnival等[14]對(duì)Chang模型中的系數(shù)計(jì)算方法進(jìn)行了改進(jìn)，雖然提高了部分狀況下的預(yù)測(cè)精度，但仍然具有前者的缺陷。史訓(xùn)立[15]建立了一個(gè)活度-逸度型CO2溶解度模型，可以預(yù)測(cè)多鹽溶液中CO2溶解度，但是模型平均誤差大于5%，在部分溫度、壓力下預(yù)測(cè)結(jié)果不可用。嚴(yán)巡等[16]利用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了不同濃度鹽水中的CO2溶解度模型，雖然模型精度較高，但是只考慮了水樣中存在NaCl的情況。上述的理論模型都存在一定的局限性，因此有必要建立一個(gè)適用范圍更廣的CO2在地層水中的溶解度模型。

本文通過高溫高壓反應(yīng)釜等設(shè)備進(jìn)行CO2在地層水中溶解度實(shí)驗(yàn)，基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果劃分訓(xùn)練數(shù)據(jù)和測(cè)試數(shù)據(jù)，使用機(jī)器學(xué)習(xí)算法中核嶺回歸算法來訓(xùn)練、測(cè)試模型，建立了一個(gè)預(yù)測(cè)平均相對(duì)誤差小、泛化能力強(qiáng)的CO2在地層水溶解度計(jì)算模型。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

實(shí)驗(yàn)利用高溫高壓反應(yīng)釜對(duì)調(diào)制好的含過飽和CO2地層水進(jìn)行單次脫氣，設(shè)備包含高溫高壓反應(yīng)釜、高壓驅(qū)替泵、氣液分離器、氣量計(jì)等，實(shí)驗(yàn)流程如圖1所示。

圖1 實(shí)驗(yàn)流程Fig.1 Experimental flow chart

1.2 實(shí)驗(yàn)樣品

實(shí)驗(yàn)所采用的CO2純度為99.999%，所采用的地層水分別來自JL油田取得的地層水(樣品乙)以及實(shí)驗(yàn)室配制的鹽水(樣品甲、丙、丁)，其具體礦化度及含離子成分見表1。

表1 4組地層水樣品礦物組成Tab.1 Mineral composition of four formation water samples

1.3 實(shí)驗(yàn)步驟、條件

取4種不同礦化度的地層水樣品，在溫度范圍35～135 ℃和壓力范圍8～50 MPa條件下，測(cè)量含過飽和CO2的上述4種地層水的脫出氣體量，獲得核嶺回歸算法建模所需的原始數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)步驟參考Chapoy[17]測(cè)量N2在地層水中溶解度實(shí)驗(yàn)方法，為了保證排出氣體體積的準(zhǔn)確測(cè)量和防止實(shí)驗(yàn)環(huán)境溫度對(duì)氣體的影響，在氣量計(jì)和氣液分離器間加裝了盤繞管線。實(shí)驗(yàn)步驟見圖2，實(shí)驗(yàn)測(cè)量點(diǎn)條件見表2。

1.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

通過實(shí)驗(yàn)測(cè)量了不同溫度、壓力、礦化度條件下CO2在地層水中的溶解度，測(cè)量結(jié)果如圖3所示。

圖2 CO2在地層水中溶解度實(shí)驗(yàn)步驟Fig.2 Steps of CO2 solubility test in formation water

表2 CO2在地層水中溶解度實(shí)驗(yàn)測(cè)試點(diǎn)條件Tab.2 Test point conditions of CO2 solubility test in formation water

圖3 不同條件下CO2在地層水中溶解度實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.3 Experimental results of solubility of CO2 in formation water under different conditions

觀察實(shí)驗(yàn)結(jié)果可得：CO2在水中的溶解度隨壓力增加而增加，壓力增加至30 MPa后，溶解度的增加幅度趨于平穩(wěn)；CO2在水中的溶解度隨溫度增高而減少，當(dāng)溫度高于100 ℃，壓力高于22 MPa后，升高溫度會(huì)增加CO2在水中的溶解度，說明CO2有很大的地質(zhì)埋存空間。

2 基于核嶺回歸建模

2.1 核嶺回歸原理

核嶺回歸算法(KRR)是由Cristianini和Shawe-TAYLOR[18]在嶺回歸算法[19-21]中引入了核函數(shù)而創(chuàng)建的，其具有參數(shù)少、運(yùn)行效率高等特點(diǎn)，可以認(rèn)為是簡(jiǎn)化的支持向量回歸算法,對(duì)小樣本問題有較好的擬合效果[22]，適合在本研究中使用。

嶺回歸中在正則化項(xiàng)中代入了最小化均方差，以此控制模型的復(fù)雜度，減少訓(xùn)練模型所需要的時(shí)間，目標(biāo)函數(shù)[23]為：

(1)

式中：C為KRR算法的目標(biāo)代價(jià)函數(shù);w為優(yōu)化問題的參數(shù)矩陣;i為樣本數(shù);xi為自變量;yi為因變量;λ為正則化參數(shù)。

核嶺回歸中引入了核函數(shù)，從樣本空間到特征空間的非線性變化令xi變?yōu)棣?φ(xi)，則優(yōu)化問題的最優(yōu)解表示為

(2)

式中：αi為KRR算法的系數(shù)，根據(jù)選擇的核方法確定;Ф為選擇的核方法。

將式(2)代入式(1)中，用核函數(shù)K表示特征空間中的內(nèi)積，整理矩陣形式可得

(3)

將式(3)求導(dǎo)，整理得到：

α*=(K+λI)-1Y。

(4)

式中：α*為系數(shù)α的最優(yōu)解;K為l行1列的核矩陣;Y為i維的坐標(biāo)向量，Y=(y1,y2,…,yi)T;I為單位矩陣。

則對(duì)于新樣本xn，可以得到估計(jì)值yn，計(jì)算方法如下：

yn=α·Φ(xi)。

(5)

2.2 核嶺回歸算法建模

將實(shí)驗(yàn)得到的不同條件下CO2在地層水中的溶解度進(jìn)行劃分，樣品甲、丙、丁的實(shí)驗(yàn)結(jié)果作為建模所需要的訓(xùn)練數(shù)據(jù)(共98組)，將樣品乙的實(shí)驗(yàn)結(jié)果作為評(píng)估模型精度所需要的測(cè)試數(shù)據(jù)(共56組)。以礦化度、溫度、壓力作為輸入量，CO2在水中的溶解度作為輸出量，基于核嶺回歸算法建立CO2在地層水中的溶解度模型。

利用python將劃分好的訓(xùn)練數(shù)據(jù)傳入核嶺回歸算法中，由于默認(rèn)參數(shù)的核嶺回歸算法建立的模型幾乎不可用，所以使用參數(shù)優(yōu)選算法——遺傳算法對(duì)核嶺回歸算法的參數(shù)進(jìn)行優(yōu)選。遺傳算法是一種基于自然選擇機(jī)制的全局優(yōu)化算法,它將樣本特征編碼為染色體，通過交叉、變異、選擇等操作，模擬了自然界中生物優(yōu)勝劣汰的過程[24-28]。在優(yōu)化核嶺回歸算法的參數(shù)過程中找到平均相對(duì)誤差最低的參數(shù)組合的運(yùn)行流程(圖4)，優(yōu)化參數(shù)結(jié)果見表3。

將樣品乙的實(shí)驗(yàn)結(jié)果傳入優(yōu)化后的核嶺回歸模型，用得到的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值計(jì)算平均相對(duì)誤差以及皮爾遜相關(guān)系數(shù)，計(jì)算方法為：

(6)

(7)

式中：Ro為CO2溶解度實(shí)驗(yàn)值;Rp為CO2溶解度預(yù)測(cè)值。

圖4 遺傳算法優(yōu)化核嶺回歸算法參數(shù)流程Fig.4 Flow chart for optimizing the parameters of kernel ridge regression algorithm using genetic algorithm

表3 遺傳算法優(yōu)化結(jié)果Tab.3 Optimization results of genetic algorithm

平均相對(duì)誤差和皮爾遜相關(guān)系數(shù)以及預(yù)測(cè)結(jié)果如圖5所示。

圖5 核嶺回歸算法建立的CO2 在地層水中溶解度模型評(píng)估Fig.5 Evaluation of CO2 solubility model in formation water established by kernel ridge regression algorithm

圖5中“藍(lán)點(diǎn)”越靠近“橙線”代表預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相關(guān)性越強(qiáng)、預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)精度越高。采用核嶺回歸算法建立的CO2在地層水中的溶解度模型對(duì)礦化度4 128 mg/L的實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)，預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.99，平均相對(duì)誤差僅為2.98%，模型效果理想。下面對(duì)該計(jì)算模型與理論模型進(jìn)行比較。

3 模型對(duì)比及誤差分析

3.1 Chang模型與Furnival模型計(jì)算方法

Chang等人根據(jù)已有的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)回歸擬合得到了CO2溶解度經(jīng)驗(yàn)公式，該模型適用范圍為：溫度12～100 ℃，壓力0.1～69 MPa，礦化度為0～6 mol/L的NaCl溶液。計(jì)算過程如下：

不同壓力情況下，純水中的CO2溶解度

(8)

其中：

(9)

(10)

(11)

(12)

(13)

(14)

式中：T為系統(tǒng)溫度，℉；p為所處系統(tǒng)壓力，0.1 MPa；Rsw為CO2在純水中的溶解度。

對(duì)于礦化度>0的體系，溶解度模型如下：

(15)

式中：Rsw為CO2在純水中的溶解度；Rsb為CO2在鹽水中的溶解度；m為鹽水中的礦化度。Chang模型中的系數(shù)γi、μi、λi取值見表4。

表4 Chang模型的系數(shù)值Tab.4 Coefficient values of Chang model

Furnival根據(jù)Chang模型，修改了γ、μ、λ系數(shù)的計(jì)算方法，得到了部分狀況下預(yù)測(cè)精度更高的CO2在水中溶解度模型，修改后系數(shù)計(jì)算方法如下：

γ=246.96T-1.465 0，

(16)

μ=0.605 2T-1.506 1，

(17)

λ=-0.000 249 8T+0.963 5。

(18)

3.2 核嶺回歸模型與Chang、Furnival模型比較

利用python向訓(xùn)練好的核嶺回歸模型導(dǎo)入梯度數(shù)據(jù)，梯度數(shù)據(jù)的溫度設(shè)定范圍為35～135 ℃；壓力設(shè)定范圍為8～50 MPa；礦化度為4 128 mg/L。將輸出的CO2在地層水中的溶解度數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值、Chang模型、Furnival模型的計(jì)算值進(jìn)行對(duì)比，對(duì)比如圖6所示。

基于對(duì)比圖，可以發(fā)現(xiàn)在35 ℃、40 ℃、55 ℃、115 ℃、135 ℃，尤其是高溫(115 ℃以上)時(shí)，核嶺回歸模型的擬合效果都是最好的。核嶺回歸模型預(yù)測(cè)CO2在不同溫度、壓力下地層水中溶解度與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的平均相對(duì)誤差為2.98%，比Chang模型的預(yù)測(cè)平均相對(duì)誤差8.77%以及Furnival模型預(yù)測(cè)的平均相對(duì)誤差7.44%都要低(圖7)。

4 結(jié) 論

(1)當(dāng)溫度一定時(shí)，CO2在水中的溶解度隨壓力增加而增加，壓力增加至30 MPa后，溶解度的增加幅度趨于平穩(wěn)；當(dāng)壓力一定時(shí)，溫度高于100 ℃，壓力高于22 MPa后，升高溫度會(huì)增加CO2溶解度，說明CO2有很大的地質(zhì)埋存空間。

(2)由遺傳算法優(yōu)化的核嶺回歸模型在實(shí)驗(yàn)測(cè)量的56組數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)中，皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.99，平均相對(duì)誤差僅為2.98%，說明該模型在預(yù)測(cè)不同溫度、壓力下CO2在地層水中的溶解度的精度非常高，為預(yù)測(cè)CO2在地層水中的溶解度提供了一種新方法。

(3)將遺傳算法優(yōu)化的核嶺回歸模型與Chang模型、Furnival模型對(duì)比，結(jié)果表明在礦化度4 128 mg/L下，不同溫度、壓力下采用核嶺回歸模型得到的CO2在地層水中溶解度與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的擬合程度最高。

圖6 核嶺回歸模型、Chang模型、Furnival模型對(duì)CO2在不同溫度、壓力下地層 水中溶解度的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值對(duì)比(礦化度4 128 mg/L)Fig.6 Comparison between the experimental measured values of CO2 solubility in formation water at different temperatures and pressures and the predicted values using kernel ridge regression model,Chang model and furnival model (Salinity of formation water is 4 128 mg/L)

圖7 3種模型的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值的平均相對(duì)誤差Fig.7 Mean relative errors between experimental values and predicted values of three models